CN115818572A - 一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，主要涉及烃类制气技术领域，包括以下步骤：重整装置出口高温重整气部分经喷射器返回重整装置入口，另一部分回收高位热后经预热器Ⅰ预热原料气，然后经预热器Ⅱ后进入低位热回收装置换热，再进行CO2脱除，脱除的CO2先进入低位热回收装置进行预热，然后压缩后再进入预热器Ⅱ进行加热，加热后的CO2作为碳源返回反应中。
Description
技术领域
本发明主要涉及烃类制气技术领域，具体涉及一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法。
背景技术
合成气作为重要的工业装置原料气，在冶金行业、化工行业、石化行业、重要领域发挥重要作用。目前烃类制合成气方法有烃类蒸汽转化和烃类蒸汽串纯氧转化两种工艺。
烃类蒸汽转化工艺：烃类蒸汽采用列管式外加热反应装置进行转化反应，由于烃类蒸汽转化反应是吸热反应，需要大量热量才能保证烃类的转化率，需要燃烧一部分烃类，增加原料消耗，同时受反应器材质、催化剂条件的限制，需保证较高的蒸汽/烃类比蒸汽以防止转化反应温度超过850℃，损坏设备及烃类高温结碳损坏催化剂。但由于受转化反应平衡影响，加入大量的蒸汽使得烃类转化深度低，产品中有效组分低，有效组分比例范围小。更大的蒸汽消耗及间接加热消耗的燃料气使得转化工艺还存在能耗高、二氧化碳排放量大的问题。
烃类蒸汽串纯氧转化工艺：采用烃类蒸汽转化工艺作为第一段转化，转化出口气体进入纯氧转化装置进行第二段转化。较烃类蒸汽转化工艺，本工艺具备一定的先进性。由于纯氧转化反应器出口温度比烃类蒸汽转化反应器出口温度高，加之纯氧转化炉进口的水碳比比烃类蒸汽转化反应器进口的水碳比低，烃类蒸汽串纯氧转化工艺获得的合成气中二氧化碳和甲烷含量均比单纯的烃类蒸汽转化工艺低，有效气含量明显提高。但本工艺蒸汽转化装置依旧需要大量的水蒸气及燃料烃类，未解决转化工艺中存在的高能耗、二氧化碳排放量大的及有效组分比例范围小的问题。
以上两种主要工艺产品合成气中有效气组分比例可调节范围小，难以满足下游装置多元化的原料需求；蒸汽转化大量的蒸汽及燃料气消耗造成了较为严重能耗问题；转化中产生的二氧化碳造成了碳排放问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，解决现有技术中蒸汽转化大量的蒸汽及燃料气消耗造成了较为严重能耗问题；转化中产生的二氧化碳造成了碳排放等技术问题。
本发明公开了一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，包括以下步骤：
重整装置出口高温重整气部分经喷射器返回重整装置入口，另一部分回收高位热后经预热器Ⅰ预热原料气，然后经预热器Ⅱ后进入低位热回收装置换热，再进行CO2脱除，脱除的CO2先进入低位热回收装置进行预热，然后压缩后再进入预热器Ⅱ进行加热，加热后的CO2作为碳源返回反应中。
进一步的，先将烃类原料气与二氧化碳气体混合后进行压缩，然后进入预热器Ⅰ进行预热，然后再进入脱硫装置脱硫，脱硫完成后进入进料换热器换热，再通过喷射器进入重整装置。
进一步的，作为碳源返回反应中的CO2与脱硫后的原料气混合后送入喷射器。
进一步的，作为碳源返回反应中的CO2与氧气混合后进入重整装置。
进一步的，所述预热器Ⅱ和低位热回收装置换热之间还设置有预热器Ⅲ。
通过设置预热器Ⅲ，充分利用高温重整气的热量，回收重整装置出口合成气热量，使得装置能量利用率优于现有技术。
进一步的，脱除二氧化碳后的合成气送入深冷分离或变压吸附分离装置。
经过深冷分离或变压吸附分离装置，得到高纯度一氧化碳产品及富氢气，一氧化碳可作为产品送出界外，作为下游装置的原料气使用；富氢气可与压缩二氧化碳气体一起经预热器Ⅱ预热后返回喷射器入口，进入预重整装置；也可送入PSA提氢设备得到高纯度氢气作为产品送出界外。
进一步的，所述原料气为烃类气体，所述的烃类气体为常温下是气态的烃类或加热后呈气态的液态烃类。
如石脑油等加热后为气态的混合烃类气体。
进一步的，所述重整装置可以为催化反应器或非催化反应器。
进一步的，所述重整装置包括预重整装置，所述预重整装置与所述重整装置串联。
预重整利用重整出口高温合成气作为热源，利用重整反应生成水作为蒸汽来源；通过预重整，有效提高重整装置原料气转化率，同时降低重整装置积碳风险并高效利用重整反应热量。
进一步的，通过控制喷射器引流的循环气流量控制所述预重整装置入口及出口的温度、水碳比和压力。
进一步的，所述CO2脱除使用低温甲醇洗脱除二氧化碳气体。
通过使用低温甲醇洗脱除二氧化碳气体，脱除精度高、流程短、处理量大，适用于大型项目。
进一步的，作为碳源返回反应中的CO2根据需要进行调节可以得到合成气、高纯度一氧化碳气或高纯度氢气等不同的产品。产品组合灵活，适用范围广。
进一步的，所述低位热回收装置为CO2脱附加热器。
本发明第二个目的是保护一种烃类转化制取合成气的方法的系统，所述系统包括预热器、脱硫装置、重整装置、喷射器、低位热回收装置或CO2脱除、深冷分离或变压吸附分离。所述烃类预热器与脱硫槽连接，所述脱硫槽与换热器的管程入口连接，所述换热器管程出口与喷射器的入口连接，所述喷射器出口与重整装置连接，重整装置出口高温合成气部分与喷射器连接，另一部分依次与高温热回收、预热器Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ低位热回收连接。
热回收的合成气与CO2脱除连接，脱除二氧化碳出口与二氧化碳压缩机入口连接，加压并经二氧化碳预热器加热后分两股，部分与原料气混合，另一部分与氧气混合。脱除二氧化碳的合成气与深冷分离或变压吸附分离入口连接，得到高纯一氧化碳产品，富氢气进入PSA提氢装置，得到高纯氢气副产品。
与现有技术相比，本发明具有的有益效果是：
1.利用原料气压力，利用高压气将重整装置生成的低压高温重整气部分引流返回，高温气重整气与原料气混合后一方面可将重整装置入口工艺气温度调整到最适宜重整反应，同时可将重整气中水蒸气全部带回，足够重整反应适用，较现有技术节约了工艺气预热需要的热量、实现重整装置高温高压蒸汽零消耗、节省了压缩机功耗及压缩投资的同时有效避免了由于动设备结构限制(不可压缩温度过高的气体)造成的装置冷热病；
2.充分利用高温重整气的热量，回收重整装置出口合成气热量，使得装置能量利用率优于现有技术；
3.变废为宝，将原本要放散的二氧化碳回收后加入烃类中提供碳源，将二氧化碳转化为有效气，实现碳减排效果；
4.合成气产品灵活，通过调整原料气中二氧化碳的比例，同时通过循环氢气，大幅降低烃类消耗，较现有技术烃类消耗降低20％；同时可生产自高纯一氧化碳、高纯氢气，一氧化碳与氢气比例1:1、2:1等不同产品，调节手段灵活，品种丰富，可适应于下游各类装置有效气比例的要求。
附图说明
图1为本发明实施例1的烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气流程示意图；
图2为本发明对比例1的烃类转化制取合成气流程示意图；
图3为本发明实施例2的富二氧化碳天然气纯氧重整制取一氧化碳流程示意图；
图4为本发明对比例2的富二氧化碳天然气转化制取一氧化碳流程示意图；
图5为本发明实施例3烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气、高纯一氧化碳气、高纯氢气流程示意图。
具体实施方式
为使本发明实施方式的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施方式，对本发明实施方式中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施方式是本发明一部分实施方式，而不是全部的实施方式。
实施例1
一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，包括以下步骤
本实施例烃类为天然气，从天然气管网来的天然气，流量为6000Nm3/h，常温常压。加1500Nm3/h其他项目无法回收的二氧化碳气体，常温常压。原料气中二氧化碳为原料气量的20％(mol％)。先经过压缩机增压至2.5MPa(G)。经过预热器Ⅰ与高温热回收后的重整出口气换热，被加热到350℃后进入脱硫装置净化。脱硫后的原料气与低温甲醇洗脱除的二氧化碳气体混合，利用喷射器将部分换热后重整出口气引流至重整装置入口，得到重整入口气。在重整装置中预重整气与氧气进行反应，从重整装置出来的重整出口气温度为980℃，出口高温重整气出口分成两部分，一部分重整气作为循环气利用喷射器引流返回与原料气气体混合，另一部分重整气经过预热器Ⅰ、预热器Ⅱ及解析加热器进入CO2脱除系统，CO2脱除的二氧化碳经二氧化压缩机及预热器Ⅱ加热后返回喷射器入口，合成气产品送出界外。
合成气产量为：17050Nm3/h，其中有效气中一氧化碳：56.0％(mol％)氢气：43.54％(mol％)，剩余甲烷0.5％(mol％)，二氧化碳排放量为零，无蒸汽消耗。通过原料气消耗二氧化碳1500Nm3/h。
对比例1：
本对比例是实施例1的对比例，是烃类转化制取合成气的流程：
流程如图2所示。本实施例烃类为天然气，从天然气管网来的天然气，流量为6000Nm3/h，常温常压。约5200Nm3/h经过压缩机增压至2.5MPa(G)。经过预热器与重整出口气换热，被加热到350℃后进入脱硫装置净化。脱硫后的原料气与纯氧转化出口废热锅炉副产过热蒸汽12.54t/h混合进入蒸汽转化炉，剩余800Nm3/h天然气作为燃料为蒸汽转化炉提供热量，蒸汽转化率出口650℃进入纯氧转化炉，通入约1300Nm3/h氧气及少量蒸汽，纯氧转化炉出口约980℃进入废热锅炉副产蒸汽，产蒸汽后合成气逐级热回收，冷却后的合成气进入MDEA脱碳装置，脱除二氧化碳并放散，合成气送出界外。
合成气产量为：16250Nm3/h，其中有效气中一氧化碳：28.1％(mol％)氢气：71.7％(mol％)，剩余甲烷0.5％(mol％)，二氧化碳排放量为：～2895Nm3/h，蒸汽消耗为：～13.00t/h。
实施例2：
本实施例的富二氧化碳天然气纯氧重整制取一氧化碳的流程如下：
流程如图3所示。本实施例烃类为富二氧化碳天然气，如海洋开采天然气。流量为5000Nm3/h，温度为常温，压力30kPa(G)，其中CO2含量为22％(mol％)先经过压缩机增压至2.0MPa(G)。经过预热器与重整出口气换热，被加热到350℃后进入脱硫装置净化。脱硫后的原料气与低温甲醇洗脱除的二氧化碳气体混合，利用喷射器将部分重整出口气引流至预重整装置入口，得到重整入口气。在重整装置中预重整气与氧气进行反应，从重整装置出来的重整出口气温度为980℃，出口高温重整气出口分成两部分，一部分重整气作为循环气利用喷射器引流返回与原料气气体混合，另一部分说明书重整气经过预热器Ⅰ、预热器Ⅱ、预热器Ⅲ及进入CO2脱除解析加热器，
CO2的二氧化碳经二氧化压缩机及预热器Ⅱ加热后返回喷射器入口，合成气产品经过深冷分离或变压吸附分离得到高纯度一氧化碳产品送出界外，富氢气返回预热器Ⅲ与加热后回到反应器入口。
一氧化碳产量为：5000Nm3/h，其中甲烷含量≤0.5％(mol％)，二氧化碳排放量为零，蒸汽消耗为零。
对比例2：
本对比例是实施例2的对比例，是富二氧化碳天然气制取一氧化碳的流程：
流程如图4所示。本实施例烃类为富二氧化碳天然气，如海洋开采天然气。流量为5000Nm3/h，温度为常温，压力30kPa(G)，其中CO2含量为22％(mol％)。约4150Nm3/h先经过压缩机增压至2.0MPa(G)。经过预热器与重整出口气换热，被加热到350℃后进入脱硫装置净化。脱硫后的原料气与纯氧转化出口废热锅炉副产过热蒸汽9.36t/h混合进入蒸汽转化炉，剩余850Nm3/h天然气作为燃料为蒸汽转化炉提供热量，蒸汽转化率出口650℃进入纯氧转化炉，通入约1000Nm3/h氧气及少量蒸汽，纯氧转化炉出口约980℃进入废热锅炉副产蒸汽，产蒸汽后合成气逐级热回收，冷却后的合成气进入MDEA脱碳装置，脱除二氧化碳并放散，合成气送入PSA提取一氧化碳。得到一氧化碳产品及富氢气副产品送出界外。
一氧化碳产量为：2500Nm3/h，其中甲烷含量≤0.5％(mol％)，二氧化碳排放量约：2500Nm3/h，富氢气副产品产量为：7625Nm3/h，蒸汽消耗为9.5t/h。
实施例3：
本实施例的烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气、高纯一氧化碳气、高纯氢气技术流程如下：
流程如图5所示。本实施例烃类为天然气，从天然气管网来的天然气，流量为6000Nm3/h，常温常压。加1500Nm3/h其他项目无法回收的二氧化碳气体，常温常压。原料气中二氧化碳为天然气量的20％(mol％)。先经过压缩机增压至2.0MPa(G)。经过预热器与重整出口气换热，被加热到350℃后进入脱硫装置净化。脱硫后的原料气与低温甲醇洗脱除的二氧化碳气体混合，利用喷射器将部分换热后重整出口气引流至重整装置入口，得到重整入口气。进行重整反应，在重整装置中预重整气与氧气进行反应，从重整装置出来的重整出口气温度为980℃，出口高温重整气先对预重整装置进行供热，供热后出口分成两部分，一部分重整气作为循环气利用喷射器引流返回与原料气气体混合，另一部分重整气经过预热器Ⅰ、预热器Ⅱ、预热器Ⅲ及解析加热器进入CO2脱除，脱除的二氧化碳经二氧化压缩机及、预热器Ⅱ加热后返回喷射器入口，合成气产品可选择以下两种不同产品送出界外：
1)合成气
产量为：16337Nm3/h，其中有效气中一氧化碳：45.6％(mol％)，氢气：53.5％(mol％)，剩余甲烷0.3％(mol％)，二氧化碳排放量为零，无蒸汽消耗。通过原料气消耗二氧化碳1500Nm3/h。
2)一氧化碳产品气
如产品为一氧化碳气体，则可将富氢气返回重整系统并增加系统二氧化碳消耗量约：0～3000Nm3/h产品一氧化碳为：7500～10500Nm3/h，其中有效气中一氧化碳：99.5％(mol％)剩余甲烷0.5％(mol％)；产品氢气产量为：5300～8300Nm3/h。二氧化碳排放量为零，无蒸汽消耗。通过原料气消耗二氧化碳1500～4500Nm3/h。
以上即为本实施例列举的实施方式，但本实施例不局限于上述可选的实施方式，本领域技术人员可根据上述方式相互任意组合得到其他多种实施方式，任何人在本实施例的启示下都可得出其他各种形式的实施方式。上述具体实施方式不应理解成对本实施例的保护范围的限制，本实施例的保护范围应当以权利要求书中界定的为准，并且说明书可以用于解释权利要求书。
Claims (10)
1.一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，其特征在于：包括以下步骤：
重整装置出口高温重整气部分经喷射器返回重整装置入口，另一部分回收高位热后经预热器Ⅰ预热原料气，然后经预热器Ⅱ后进入低位热回收装置换热，再进行CO2脱除，脱除的CO2先进入低位热回收装置进行预热，然后压缩后再进入预热器Ⅱ进行加热，加热后的CO2作为碳源返回反应中。
2.根据权利要求1所述的一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，其特征在于，先将烃类原料气与二氧化碳气体混合后进行压缩，然后进入预热器Ⅰ进行预热，然后再进入脱硫装置脱硫，脱硫完成后进入进料换热器换热，再通过喷射器进入重整装置。
3.根据权利要求1所述的一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，其特征在于，作为碳源返回反应中的CO2与脱硫后的原料气混合后送入喷射器。
4.根据权利要求1所述的一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，其特征在于：作为碳源返回反应中的CO2与氧气混合后进入重整装置。
5.根据权利要求1所述的一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，其特征在于：所述预热器Ⅱ和低位热回收装置换热之间还设置有预热器Ⅲ。
6.根据权利要求1所述的一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，其特征在于：脱除CO2后的合成气送入深冷分离或变压吸附分离装置。
7.根据权利要求1所述的一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，其特征在于：所述重整装置包括预重整装置，所述预重整装置与所述重整装置串联。
8.根据权利要求7所述的一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，其特征在于：通过控制喷射器引流的循环气流量控制所述预重整装置入口及出口的温度、水碳比和压力。
9.根据权利要求1所述的一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法，其特征在于：作为碳源返回反应中的CO2根据需要进行调节。
10.一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的系统，其特征在于，权利要求1-9任一项所述一种烃类二氧化碳纯氧重整制取合成气的方法中使用，包括预热器、脱硫装置、重整装置、喷射器、低位热回收或CO2脱除。
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