CN1154134C - 单板电容器元件和叠层型固体电解电容器 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种合格率、性能都优良的叠层型固体电解电容器、制造该电容器用的单板电容器元件。本发明的叠层型固体电解电容器(25)，是由多个单板电容器元件(7)中的阳极部(11)沿同一方向对齐而以叠层的方式固定于阳极长引线框(9)上，阴极部从阳极部(11)一侧朝向阴极部前端呈扇形状，以叠层的方式固定于阴极侧引线框(8)上，由此形成叠层电容器元件(19)，该元件(19)的周围通过外表涂敷树脂(23)密封而制成。单板电容器元件(7)具有电介质氧化表膜层(2)的阳极基体(1)的端部形成阳极部(11)，在除了该阳极部(11)以外的部分的电介质氧化表膜层(2)上形成固体电解质层(4)，该层(4)上形成导电体层(5，6)，由此形成阴极部，阴极部的前端侧的厚度(S2)大于阴极部基部的厚度(S1)。

Description

单板电容器元件和叠层型 固体电解电容器
本申请基于申请号为60/107003(申请日为1998年11月4日)的美国专利申请的请求保护范围。
技术领域
本发明涉及固体电解电容器，它以导电性高分子等的有机物，或金属氧化物的无机物作为固体电解质，本发明特别涉及叠层型固体电解电容器。另外，本发明提供一种制造叠层型固体电解电容器用的单板电容器元件。
背景技术
就以导电性高分子(也称为“导电性聚合物”)等在固体电解电容器的叠层中作为固体电解质来说，由于依次形成单板电容器元件中的固体电解质、导电体层的阴极部的厚度大于阳极部，如果以平行方式沿上下叠层设置各阴极部，则阳极部必须按照可点焊的方式弯曲。由此，单板电容器元件的阳极部和阴极部的边界附近产生应力集中，电容器性能变差，故到目前人们进行了各种努力。
例如，为了消除该阴阳极之间的高差，包括在以叠层方式设置单板电容器元件时，在多个单板电容器元件的阳极部之间嵌入其厚度与其间隙相对应的金属板的方法(JP特开平5-205984等)、在阳极部的间隙中形成绝缘树脂层，通过金属细丝等实现连接的方法(JP特开平6-29163、JP特开平6-84716等)、对相应于各阳极部位置的引线框进行分割加工的方法(JP特开平4-16741等)等。
按照上述方式，用于以叠层方式设置时防止在阳极部与阴极部的边界附近产生的应力集中的高差消除方法也存在如，工序增加或材料加工费用增加等造成成本上升，另外由于添加了工序，操作过程中的机械应力等会使单板电容器元件受到破坏，或性能降低，叠层型电容器制造的合格率下降，另外性能变差等问题。
本发明是为解决这些问题而提出的，本发明的目的在于提供一种叠层型固体电解电容器，它通过防止在以叠层方式设置时在阳极部与阴极部的边界附近产生的应力集中，防止叠层型电容器制造的合格率的降低，其性能优良，具有较高容量。另外，本发明的目的在于提供一种单板电容器元件，它特别适合用于制造上述叠层型固体电解电容器。
发明内容
本发明的单板电容器元件中，由其表面具有电介质氧化表膜层的平板状的阀作用金属形成的阳极基体的端部形成阳极部，在除了该阳极部以外的部分的上述电介质氧化表膜层上形成固体电解质层，接着在该固体电解层上依次形成导电体层，由此形成阴极部，该阴极部的前端部分的厚度大于阴极部基部的厚度。
本发明的叠层型固体电解电容器为由多个单板电容器元件按照下述方式形成，该方式为：在该单板电容器元件中，由其表面具有电介质氧化表膜层的平板状的阀作用金属形成的阳极基体的端部形成阳极部，在除了该阳极部以外的部分的上述电介质氧化表膜层上形成固体电解质层，接着在该固体电解层上形成导电体层，由此形成阴极部，上述单板电容器元件中的阳极部沿同一方向对齐而以叠层方式固定于阳极侧引线框上，上述阴极部从阳极部侧，朝向阴极部前端呈扇形状，阴极部与阴极部之间，以及阴极部与阴极侧引线框之间通过导电性粘接层，以叠层方式固定，由此形成叠层电容器元件，通过外表涂敷树脂，将该叠层电容器元件的周围密封。
优选是在上述叠层型固体电解电容器中上述导电性粘接层是形成于从阴极部的前端起计算阴极部长度的80％的范围内，另外最好叠层电容器元件是以对多个单板电容器元件进行加压叠层设置的方式而获得的。
此外，在上述叠层型固体电解电容器中，最好上述单板电容器元件采用阴极部的前端部分的厚度大于阴极部基部的厚度的单板电容器元件，阴极部前端部分的导电性粘接层的厚度大于阴极部基部侧的相应厚度。
还有，最好上述叠层型固体电解电容器中的固体电解质层是采用导电性高分子形成的。
附图说明
图1为表示本发明的单板电容器元件的实例的剖面图；
图2为表示本发明的单板电容器元件的另一实例的剖面图；
图3为表示单板电容器元件的实例的剖面图；
图4为表示本发明的叠层电容器元件的实例的剖面图；
图5为表示本发明的叠层电容器元件的制造中的，在以叠层方式设置后进行加压的实例的剖面图；
图6为表示本发明的叠层电容器元件以叠层方式设置于引线框两侧面的实例的剖面图；
图7为表示比较例1的叠层电容器元件的剖面图；
图8为表示对比较例2的叠层电容器元件制造时的以叠层方式设置后进行加压的实例的剖面图；
图9为表示本发明的叠层型固体电解电容器的实例的剖面图。
具体实施方式
图1、2为表示本发明的单板电容器元件的实例的剖面图。在图1中，该单板电容器元件为这样的形式，即由其表面具有电介质氧化表膜层2的平板状的阀作用金属形成的阳极基体1的端部形成阳极部11，在除了该阳极部11和绝缘层3以外的部分的上述电介质氧化表膜层2上形成固体电解质层4，在该固体电解层4上依次形成导电体层5、6，该部分形成阴极部，该阴极部的前端部分的厚度S2大于阴极部基部的厚度S1，从阳极部11一侧朝向阴极部前端的方向，阴极部的厚度逐渐增加。
此外，图2所示的单板电容器元件中的阴极部的厚度呈台阶状增加。
图9为表示本发明的叠层型固体电解电容器的实例的剖面图，它是采用将多个图1所示的单板电容器元件以叠层方式设置而形成的叠层电容器元件，获得的叠层型固体电解电容器。
在本发明的叠层型固体电解电容器中，以叠层方式设置的单板电容器元件的叠层数根据该单板电容器元件的厚度、导电性粘接层的厚度的设计、以及所要求性能、叠层形式(比如，图6的双面叠层型，或图4的单面叠层型等)而确定，通常采用2～20层，最好采用2～12层。
图9所示的叠层型固体电解电容器25是将4层单板电容器元件7中相应的阳极部11沿同一侧(左侧)对齐，该阳极部11的局部沿同一方向(右上方向)弯曲，各个阳极部11按照接近阳极侧引线框9而以叠层的方式固定于阳极侧引线框9上，其阴极部从阳极部11侧朝向阴极部前端呈扇形状，通过导电性粘接层10以叠层方式固定于阳极侧引线框8上，形成叠层电容器元件19，该叠层电容器元件19的周围通过外表涂敷树脂23涂敷密封。
在该叠层型固体电解电容器25中，单板电容器元件7如图1所示，其阴极部呈锥状斜度，阴极部的前端部分的厚度S2大于阴极部基部的厚度S1。另外，用于制造叠置型固体电解电容器25的叠层电容器元件19的形状呈扇形状。
此外，阴阳极引线框8、9可采用如，公知的铁系或铜系的合金材料构成。
下面对本发明进行进一步描述。
在本发明中，在对多个单板电容器元件7以叠层方式设置而获得叠层电容器元件19的场合，各阴极部之间，以及阴极部与阴极侧引线框8之间的连接通过导电性粘接层(使用导电胶)10实现，各阳极部之间，以及阳极部11与阳极侧引线框9之间的连接通过点焊或激光焊接而实现。
另一方面，在图7所示的叠层结构的场合，由于各阴极部按照平行方向沿上下以叠层方式设置，这样阳极部11必须按照可点焊的方式弯曲。单板电容器元件7中的叠层数量越多，如图7所示，以叠层方式设置于最顶部的单板电容器元件7中的阳极部11弯曲程度越大，这样会在单板电容器元件7中的阳极部11与阴极部的边界附近产生应力集中，从而电容器性能变差。
与此相反，为了避免在引线框上以叠层方式设置时产生的应力集中，本发明提供一种叠层型固体电解电容器，它按照不极度弯曲的方式将单板电容器元件7中的阳极部以叠层方式设置于引线框上。
即，如图4所示，形成的叠层电容器元件19，其中呈扇形状的多个单板电容器元件7中的阳极部11沿同一方向对齐，并且各阳极部11按照接近阳极侧引线框9表面而以叠层的方式设置，较厚的阴极部从阳极部11一侧朝向阴极部一侧，呈扇形状。
已发现，如果单板电容器元件7呈扇形状，则阳极部11通过点焊等方式叠置而固定(以叠层方式固定)，另外通过导电性粘接层10将各阴极部之间，以及阴极部与阴极侧引线框8之间以叠层方式固定，获得具有较高合格率，耐热性等优良的叠层电容器元件19。
此外，导电性粘接层10可采用含银细微粉末的银胶等导电胶形成。
但是，下述的公知实例(JP特开平6-13269号专利)中，2个单板电容器元件呈扇形状放置于引线框上，其目的在于形成扇形状以便在通过外表涂敷树脂实现密封时，缓解树脂的固化应力，而上述公知实例并没有记载将阳极部以叠置方式固定于引线框表面上，这一点是与本发明本质不同的所在。
另外，在本发明中，如图9所示，为了将多个单板电容器元件7设置于外表涂敷树脂23的规定尺寸内，在通过导电胶，将单板电容器元件7以叠置方式固定于阴极侧引线框8上时，已发现，最好在阴极部和引线框8的特定范围内涂敷适量的导电胶，另外，通过适当压力，对单板电容器元件7以加压叠层的方式设置，则容易获得扇形状的叠层电容器元件19。
即，在采用导电胶，将单板电容器元件7以叠置方式固定于阴极侧引线框8上时的施加压力最好在约17～420g/cm2的范围内。因此，在单板电容器元件7的尺寸为厚度0.3×宽度3mm×长度4mm的场合，在单板电容器元件7以叠层方式固定时，施加2～50g的荷载。
还发现，如图1所示，使单板电容器元件7的阴极部呈锥状斜度，使单板电容器元件7的形状呈扇形状，或如图2所示，使单板电容器元件7的阴极部的厚度呈台阶状增加，使单板电容器元件7的形状呈扇形状，则会顺利地获得扇形状的叠层电容器元件19。
下面对用于制造叠层型固体电解电容器的单板电容器元件进行描述。
在本发明的单板电容器元件中，如图1～3所示，由表面具有电介质氧化表膜层2的平板状的阀作用金属形成的阳极基体1的端部形成阳极部11，在除了该阳极部11以外的部分的上述电介质氧化表膜层2上形成固体电解质层4，接着在该固体电解层上依次形成导电体层5、6，从而形成阴极部。
在这里，电介质氧化表膜层2作为具有较大表面积的电介质层，形成于经蚀刻处理的由阀作用金属形成的微孔表面上，该电介质氧化表膜层2可由氧化铝、氧化钽等这样的阀作用金属的氧化物或其烧结体构成。本发明所采用的阀作用金属，有铝、钽、铌、钛等。
阳极基体1是指上述阀作用金属的支承体，在其表面形成电介质氧化表膜层2，在本发明中将该层2的一端称为“阳极部11”。
再有，在形成电介质氧化表膜层2之前，为了增加容量，进行扩大阳极基体1的表面积的蚀刻处理。
如图1～3所示，单板电容器元件中的阳极部11与阴极部通过绝缘层3分离，固体电解质层4、导电层5、6形成于该阴极部中。
也可通过使绝缘层3与阳极部11相接触，使其呈扎头巾状(はちまき)，将阳极部11与阴极部分开。绝缘层3是用于使阴极部与阳极部1实现电绝缘。
绝缘层3为绝缘性材料，通常可用如，一般的耐热性树脂，最好为可溶于溶剂中的，或在溶剂中可发生膨胀的耐热性树脂或其母体、由无机质微粉与纤维素系树脂形成的组合物(JP特开平11-80596号专利)等，但是并不限于这些材料。作为具体实例，包括有聚苯基砜(PPS)、聚醚砜(PES)、氰酸酯树脂、氟树脂(四氟乙烯、四氟乙烯·全氟烷基乙烯醚共聚物等)、聚酰亚胺和这些化合物的衍生物等。最好的是聚酰亚胺、聚醚砜、氟树脂和这些成分的母体。上述的聚酰亚胺是主链中有酰亚胺结构的化合物，其通常采用将母体的聚酰胺酸溶解于溶剂中而形成的溶液，在涂敷之后，于高温下对其进行加热处理，形成酰亚胺。其材料，如前面所述，不限于聚酰亚胺的化学结构，但是，最好采用平均分子量在1000～1000000范围内，特别是在2000～200000范围内的绝缘性优良的化合物。
固体电解质层4也可采用具有导电性高分子、四氰基对醌二甲烷(TCNQ)等的有机物、二氧化锰、二氧化铅等的金属氧化物等的无机物，通过化学氧化或电解氧化法等形成。
固体电解质层4上的导电体层5为碳胶，导电体层5上的导电体层6可采用银胶等的导电胶形成，但是并不限于这些材料或其方法。
在本发明中，用于形成固体电解质层4的导电性高分子可采用固有导电性高分子(JP特开平1-169914号专利)、π型共轭系的聚苯胺(比如，JP特开昭61-239617号专利)、杂五员环化合物的聚吡咯(比如，JP特开昭61-240625号专利)、聚噻吩衍生物(比如，JP特开平2-15611号专利)和聚异硫茚(比如，特开昭62-118511号专利)等公知的聚合物。
即，为了形成固体电解质层4，可采用下述导电性聚合物，该导电性聚合物具有选自下述化学结构组中的至少一种化学结构：苯胺、吡咯、噻吩、异硫茚和其取代的衍生物的二价基的化学结构形成。另外，还可采用公知的导电性聚合物，即包括苯、对亚苯基亚乙烯(p-phenylene vinylene)、亚噻吩基亚乙烯(thienylene vinylene)、萘[2，3-c]噻吩以及这些化合物的取代衍生物的二价基的化学结构的聚合物，以形成固体电解质层4。
采用这些成分的导电性高分子，以形成含有掺杂剂的导电性高分子组合物的固体电解质层4。此外，不仅可添加掺杂剂，而且还可同时采用比如，有机类或无机类的填料。
在使用吡咯、噻吩等的聚合性杂五员环化合物(下面称为“杂五环化合物”)的聚合物的场合，本发明适合采用的方法(JP特开平5-175082号文献)是在将阳极箔浸泡于杂五环化合物的低级醇/水系溶液中后，将上述阳极箔浸泡于溶解有氧化剂和电解质的水溶液中，进行化学聚合处理，在阳极箔上形成导电性高分子，另外本发明适合采用的方法(JP特开平2-15611号专利或JP特开平10-32145号专利)等，最好使3，4-二羟基亚乙基噻吩单体和氧化剂呈溶液状态，先后，或同时将上述溶液涂敷在金属箔上以形成导电性氧化表膜上。还有，如JP特开平10-32145号文献所公开的那样，本发明还可采用掺杂有苯醌磺酸或脂环型磺酸这样的特定的有机磺酸的聚合物(3，4-二羟基亚乙基噻吩)。
再有，在本发明的单板电容器元件和叠层型固体电解电容器中，其固体电解质层4最好采用由下述的通式(I)表示的3，4-二羟基亚乙基噻吩电介质的聚合物。
Figure C9980089900101
但是，在上述的通式(I)中，R1和R2分别单独表示氢原子、C1～C6的直链或支链的饱和或不饱和的烃基，在C1～C6的烃基可以是相互在任何位置键合而形成至少包含2个氧原子的至少1个以上的5～7员环的饱和烃的环状结构。另外上述环状结构中具有可取代的亚乙烯键的基，可取代的亚苯基结构的基。
还有，同样，最好还采用具有下述通式(II)的二价基的化学结构的聚合物，以便形成固体电解质层4。
在上述通式(II)中，R3、R4、R5和R6分别单独表示选自氢原子、C1～C10的直链或支链的饱和或不饱和的烷基、烷氧基、烷基酯基、卤素原子、硝基、氰基、伯-、仲-或叔-氨基、三氟甲基、苯基和取代的苯基中的一价基，或R3、R4、R5和R6的烃链相互在任意的位置键合，以形成由上述的基取代的烃原子和至少1个以上的3～7员环的饱和或不饱和烃的环状结构的二价基。
再有，在通式(II)中，在R3、R4、R5和R6所表示的烷基、烷氧基、烷基酯基、或由它们形成的环状烃链中还可包括任意个数的羰、醚、酯、酰胺、硫基(sulfide)、亚磺酰基(sulfinyl)、磺酰基、亚氨基键。通式(II)中所述的δ表示重复单位的电荷数，它在0～1的范围内。
但是，在本发明的单板电容器元件和叠层型固体电解电容器中，并不限于特别的化学结构，通常形成固体电解质层4的材料的导电性在0.1～200S/cm的范围内，最好在1～100S/cm的范围内，其中以在10～100S/cm的范围内为最佳。
作为用于吡咯或噻吩类等的杂五环化合物的氧化聚合的氧化剂，可在较广的范围内采用比如，JP特开平2-15611号专利中所描述的氯化铁(III)、Fe(ClO4)3、有机酸铁(III)、无机酸铁(III)、烷基过硫酸盐、过硫酸铵、过氧化氢等。作为上述有机酸铁(III)的有机酸的实例，包括有甲磺酸、十二烷基苯磺酸这样的碳数为1～20的烷基磺酸、相同的脂肪族羧酸。然而，上述氧化剂的使用范围具体受到上述单体化合物的化学结构、氧化剂和反应条件等的限制。比如，如果按照“Handbook of Conducting Polymers”杂志(参照Marcel Dekker，Inc.社发行，1987年，第99页，图5)的说明，在噻吩类的氧化(聚合)中，随取代基的种类，氧化电位(表示产生聚合的容易度的一种尺度)的增加，决定聚合反应(氧化电位在1.8～2.7V的较宽范围内)。因此，具体所使用的单体化合物、氧化剂、反应条件的组合是重要的。
上述导电性聚合物中所包括的掺杂剂不限于具有所使用的π型电子共轭结构的聚合物。该掺杂剂可为一般的阴离子，另外该阴离子可为低分子阴离子，还可为高分子电解质等的高分子阴离子。比如，具体包括有PF6 -、SbF6 -、AsF6 -这样的5B族元素的卤化物阴离子、BF4 -这样的3B族元素的卤经物阴离子、I-(I3)、Br-、Cl-这样的卤素阴离子、ClO4 -这样的过卤素酸阴离子、AlCl4 -、FeCl4 -、SnCl5 -等这样的路易斯酸阴离子、或NO3 -、SO4 2-这样的无机酸阴离子、或者对甲苯磺酸、萘磺酸、C1～C5的烷基取代的萘磺酸、CF3SO3 -、CH3SO3 -这样的有机磺酸阴离子、或CH3COO-、CH6H5COO-这样的羧酸阴离子等质子酸阴离子。
最好采用有机磺酸阴离子、有机磷酸阴离子等。特别适合的有机磺酸阴离子有芳香族磺酸阴离子、芳香族多磺酸阴离子、OH基或羧基取代的有机磺酸阴离子、有金刚烷等骨架的脂肪族的有机磺酸阴离子等种种化合物。
例如，有机磺酸包括有比如，苯磺酸、对甲苯磺酸、甲磺酸、乙磺酸、α-磺基萘、β-磺基萘、萘二磺酸、烷基萘磺酸(烷基包括丁基、三异丙基、二叔丁基等)。
再有，作为其它的实例，可例举有在分子内部具有一个以上的磺基阴离子和醌结构的化合物的阴离子(下面简称为“磺基醌阴离子”)、蒽基磺酸阴离子、萘磺酸阴离子、苯磺酸阴离子、苯二甲基二磺酸阴离子(o、p、m)。
作为磺基醌阴离子的基本骨架，比如有对苯醌、邻苯醌、1，2-萘醌、1，4-萘醌、2，6-萘醌、9，10-蒽醌、1，4-蒽醌、1，2-蒽醌、1，4-·醌、5，6-·醌、6，12-·醌、苊醌、二氢苊醌、苯酚醌(カルホルキノン)、2、3-莰烷醌(2，3-ボルナンジォン)、9，10-菲醌、2，7-芘醌。
其中，作为本发明所使用的磺基醌，最好采用具有蒽醌、1，4-萘醌、2，6-萘醌骨架的磺基醌。如，蒽醌类的场合，可使用蒽醌-1-磺酸、蒽醌-2-磺酸、蒽醌-1，5-二磺酸、蒽醌-1，4-二磺酸、蒽醌-1，3-二磺酸、蒽醌-1，6-二磺酸、蒽醌-1，7-二磺酸、蒽醌-1，8-二磺酸、蒽醌-2，6-二磺酸、蒽醌-2，3-二磺酸、蒽醌-，7-二磺酸、蒽醌-1，4，5-三磺酸、蒽醌-2，3，6，7-四磺酸、这些酸的碱金属盐、及其铵盐等。
在1，4-萘醌系的场合，可采用1，4-萘醌-5-磺酸、1，4-萘醌-6-磺酸、1，4-萘醌-5，7-二磺酸、1，4-萘醌-5，8-二磺酸、这些酸的碱金属盐、及其铵盐等。
在2，6-萘醌的场合，可采用2，6-萘醌-1-磺酸、2，6-萘醌-3-磺酸、2，6-萘醌-4-磺酸、2，6-萘醌-3，7-二磺酸、2，6-萘醌-4，8-二磺酸、这些酸的碱金属盐、及其铵盐等。
另外，可使用的上述磺基醌还包括工业染料中的，比如蒽醌彩虹色R、蒽醌紫罗兰色RN-3RN，作为这些同样有用的磺基醌类掺杂剂可使用上述盐的形式。
此外，还采用聚丙烯酸、聚甲基丙烯酸、聚苯乙烯磺酸、聚乙烯磺酸、聚乙烯硫酸、聚-α-甲基磺酸、聚亚乙基磺酸、多磷酸等的高分子电解质阴离子。
再有，这些掺杂剂还包括可生成上述导电性聚合体的公知的含氧化剂的还原剂阴离子。比如，碱金属过硫酸盐类，或过硫酸铵盐类等的氧化剂所生成阴离子的硫酸阴离子。此外，比如，由过锰酸钾等的锰类、2，3-二氯-5，6-二氰-1，4-苯醌(DDQ)、四氯-1，4-苯醌、四氰-1，4-苯醌等的醌类所生成的掺杂剂。
在本发明中的导电性聚合物中最好采用至少1种上述的掺杂剂。例如，在导电性聚合物中，作为掺杂剂的硫酸离子相对于π型共轭结构的重复单位，在0.1～10mol％的范围内，作为其他的掺杂剂，上述磺基醌阴离子，比如蒽醌磺酸阴离子在1～50mol％的范围内。
下面对单板电容器元件进行进一步描述。
作为单板电容器元件，如图1、2所示，如果采用阴极部前端部的厚度大于阴极部基部的厚度的头粗状的元件，则在作为叠层型固体电解电容器，对其以叠层方式设置的场合，叠层电容器元件19容易形成扇形状(参照图9)。即，作为单板电容器元件7的形状，最好如图1所示，呈固体电解质层4与导电体层5、6的总厚度朝向阴极部前端逐渐增加的形状，或最好如图2所示，呈该厚度朝向阴极部前端呈台阶状增加的形状。
再有，作为另一发明的实施例，在头粗状的单板电容器元件中，阴极部基部的厚度S1，与该阴极部前端部的最大厚度S2的比S2/S1可在1.1～5.0的范围内，最好在1.3～3.0的范围内。
作为获得图1所示形状的单板电容器元件7的方法的实例，在该方法中，按照厚度增加的方式，机械地对涂敷导电胶后的前端侧的导电体层5、6进行加压成型。作为其它的方法，对元件7的前端部反复涂敷导电胶，如图1、2所示，逐渐地或呈台阶状使导电体5、6的厚度增加。则也可采用任何的方法以使元件7的前端部分大于阴极部基部的厚度S1。
对单板电容器元件7以叠层方式设置，形成如，图4所示的叠层电容器元件19。
对单板电容器元件7以叠层方式设置的方法既可采用导电胶，例如，每次一个地将元件7以叠层方式设置于阴极侧的引线框8上，也可以预先将2个以上的元件7叠置成扇形状的叠层件以粘接方式叠层设置于阴极侧引线框8上。此外，还可将这些元件7以重合而叠层的方式设置。也可采用上述以外的以叠层的方式设置的方法。另外，可在引线框8的内外侧中的一侧，或如图6所示，在内外两侧叠层设置单板电容器元件7。
单板电容器元件的前端也可不是头粗状的，而采用元件上下面基本保持平行的单板电容器元件(图3)以呈扇形状叠层方式设置而获得该叠层电容器19的方法，它使导电性粘接层10的厚度在阴极部前端侧大于阴极部基部侧的方法。
阴极部与阳极部之间的导电性粘接层10，以及阴极部与阴极侧引线框8之间的导电性粘接层10最好形成于从阴极部的前端起计算的阴极部长度L(参照图1)的80％的范围内(即，从导电性粘接层10的阴极部前端的长度L1小于0.8×L)。如果打算从前端起计算超过上述的80％的范围而形成导电性粘接层10，则在以叠层方式设置时具有导电胶到达阳极部11的危险，具有因短路造成的合格率下降、即使在没有短路的情况下，仍会导致漏电流较大等的性能降低的危险。为了使导电性粘接层10在阴极部长度L的80％的范围内，可在从阴极部整个长度的前端侧，至一半长度处的范围内涂敷导电胶。
还有，最好通过按照机械方式，对多个单板电容器元件7以加压叠层的方式设置，形成扇形状的叠层电容器元件19。即，如图5所示，在将多个单板电容器元件7，通过导电胶以叠层方式设置于阴极侧引线框8上时，通过适合的压力，以加压板17，对单板电容器元件7进行加压，对导电胶的厚度进行调节，从而形成规定尺寸的扇形状。
此时，如果导电性粘接层10的厚度从阴极部基部，朝向阴极部前端部分逐渐增加，则叠层电容器元件19的阴极部前端部分的厚度W2大于阴极部基部的厚度W1，其结果是，叠层电容器元件19容易形成扇形状。
作为叠层电容器元件19的扇形状，叠层电容器元件19的阴极部基部的厚度W1，与该元件19的阴极部前端部分的最大厚度W2之比W2/W1在1.3～5.5的范围内，最好在1.5～3.5的范围内。
单板电容器元件7中的阳极部11既可在对单板电容器元件7以叠层方式设置之后进行弯曲，也可在上述以叠层方式设置之前进行弯曲。
将阳极部11与阳极部11之间，以及阳极部11与阳极侧引线框9连接的方法可采用点焊、激光焊接和借助导电胶的连接等的任何方法。阳极部的以叠层方式的设置与阳极部连接的顺序也不受特别限制，哪个在先均可以。此外，也可交换。无论在哪种情况，重要的是以不对单板电容器元件7施加较大的机械应力而对元件7以叠层方式设置，以制造叠层电容器元件19。
如图9所示，叠层电容器元件19通过外表涂敷树脂23密封，沿外表涂敷树脂将外表涂敷树脂23的外侧的引线框弯曲，形成外部引线21，形成叠层型固体电解电容器25。外表涂敷树脂23的实例为环氧树脂、酚醛树脂等，外部引线21可由如材料(42合金)形成。
如果将单板电容器元件7中的阳极部沿同一方向对齐，而以叠层方式固定于阳极侧引线框9上，或采用头粗状的单板电容器元件7，则叠层电容器19不会从外表涂敷树脂23中露出，并且使单板电容器元件7的叠层数量增加，可获得高容量的叠层型固体电容器25。
下面列举叠层电容器元件的结构实例，对它们的合格率、耐热性进行描述。
图4为叠层电容器元件的一个实例的剖面图，在该实例中，可通过在不施加压力的情况下，使4个单板电容器元件7呈扇形状，以不发生较大程度的弯曲的方式对阳极部11进行点焊。本实例与后面将要描述的图7的实例相比较，合格率较高，回流试验后的漏电流较少。
图5为叠层电容器元件的另一实例的剖面图。在该实例中，每次以规定角度、压力对单板电容器元件7以机械地加压叠层方式设置，以便对单板电容器元件7相互之间的间距进行控制，获得所需的扇形状的叠层电容器元件。其结果是，可在没有较大程度的弯曲的情况下，对单板电容器元件7中的阳极部11进行点焊。与图4的实例相同，合格率较高，回流试验后的漏电流较少。
图6表示的叠层电容器元件的实例是在进行加压的同时，将各3个单板电容器元件7分别叠层地设置于引线框8的内外侧的方式形成的。可判断叠层数为6，其合格率、回流试验后漏电流值与图5的4个叠层的实例相比较，均稍低，但是比下面的图7的实例相比为高。
图7表示的叠层电容器元件的实例，是将4个单板电容器元件7以平行而叠层的方式设置而形成的。必须对阳极部11进行较大程度的弯曲，以便将元件7的阴极侧以平行叠层的方式设置于引线框8上，使平板基体的阳极部11接近引线框9，由此容易进行点焊。因此，与绝缘部与阴极部的边界部所产生的应力较小的图4～6相比较，合格率较差，回流试验后的漏电流值较大。
图8表示的叠层电容器元件的实例，是在于加压的同时，对元件7进行叠层设置时，将导电胶涂敷于阴极部的整个表面上而形成的。如果在绝缘部的边界附近的阴极部具有导电胶，则漏电流增加。与图5所示的实例相比较，合格率、回流试验后的漏电流值均很差。
实施例
制造图4～8所示的叠层电容器元件，对合格率、耐热性进行比较。
实施例1
本实例的叠层电容器元件为图4所示的形式。
首先，按照下述方式，制成头粗状的单板电容器元件7。
表面具有氧化铝的电介质氧化表膜层2的厚度为90μm、长度为5mm、宽度为3mm的铝(阀作用金属)的蚀刻箔(阳极基体1)的顶端的长度为2mm、宽度为3mm的部分为阳极部11，通过13wt％的己二酸铵水溶液，13V使剩余的3mm×3mm的部分形成的截面部中生成电介质氧化表膜层2，制备好电介质。将该电介质表面浸泡于由过硫酸铵20wt％和蒽醌-2-磺酸钠0.1wt％所配制的水溶液中，接着，将其浸泡于溶解有5g的3，4-二羟基亚乙基噻吩的1.2mol/l的异丙醇溶液中。取出该基板，在60℃的环境下，放置10分钟，进行氧化聚合，用水清洗。分别对该聚合反应处理和清洗步骤反复进行10次，形成导电性的固体电解质层4。
然后，浸泡在碳胶槽中进行固化处理，形成导电体层5。之后，反复在银胶槽中进行浸渍固化操作，使导电体层6的厚度朝向前端逐渐增加，因此，形成图1所示的头粗状的单板电容器元件7。该单板电容器元件7中的阴极部基部的厚度S1，与其前端部的最大厚度S2的比S2/S1为2.1。
如图4所示，将4个单板电容器元件7中的相应的4个阳极部11沿左方对齐，将相应的阴极部沿右方对齐，通过导电胶将阴极部与阴极部之间，阴极部与引线框8之间连接，由此将这些元件7以叠层方式固定，获得扇形状的叠层件。在将该叠层件的阳极部11弯曲的同时，对阳极部11彼此之间，以及引线框9中的一侧表面与阳极部11的底面进行点焊，由此形成图4所示的叠层电容器元件19。图4中的标号13表示焊接部。另外，在不加压的情况下对4个单板电容器元件7以叠层方式进行设置。另外，导电胶的涂敷长度是在从前端起计算阴极部长度L的50％的范围内。
实施例2
本实例的叠层电容器元件为图5所示的形式。其与实施例1的主要不同点在于：在制造叠层电容器元件19时，采用加压板17，对4个单板电容器元件7进行加压(40g/元件)。
实施例3
本实例的叠层电容器元件19示于图6。其与第1实施例的主要不同点在于：分别在引线框8的内外侧以叠层方式各设置3个单板电容器元件7。
比较例1、比较例2
比较例1为图7所示的叠层电容器元件。比较例1与实施例1的主要不同点在于：在制造叠层电容器19时，单板电容器元件7中的阴极侧以平行的叠层方式设置于引线框8上。
比较例2为图8所示的叠层电容器元件。比较例2与实施例1的主要不同点在于：在制造叠层电容器元件19时，将导电胶涂敷于阴极部的整个表面，对单板电容器元件7彼此之间，单板电容器元件7与阴极侧引线框8以叠层方式设置。
按照上述方式叠置的叠层电容器元件的合格率、回流试验后的漏电流值列于表1中。根据表1可知，实施例1～3的叠层电容器元件与比较例1、2相比较，合格率较高，另外，回流试验后的漏电流值较低。
                                        表1
叠层状况(叠层数) 胶涂敷(注1) 加压 合格率(％)(注2) 回流试验后的漏电流值(注3)
平均(μA) 范围(μA)(注4)
实施例1实施例2 扇形状(4个)扇形状(4个) 前端侧一半前端侧一半 无有     8693     0.30.3     0.50.4
实施例3比较例1比较例2 扇形状(6个)平行(4个)扇形状(4个)   前端侧一半全面全面 有无有     807178     0.41.70.7     0.51.51.0
注)(1)粘接用导电胶的阴极部涂敷面积；
   (2)漏电流值小于1μA时为合格，计算合格率；
   (3)对通过回流炉进行热处理(240℃最高温度)后的漏电流值的平均值的标准差进行评价(n＝30)；
(4)范围指最大电流值与最小电流值之差。
另外，按图4所示的叠层电容器元件制造叠层电容器元件但其中的固体电解质是其它的导电性高分子或无机氧化物，按照下述方式对合格率、耐热性进行比较。
实施例4
制备与实施例1相同的电介质，将该电介质表面浸泡于采用JP特开平2-242816中描述的方法制备的下述溶液(溶液4)中：经合成和升华处理生成的5，6-二甲氧基异硫茚(isothianaphthene)的1.2mol/l浓度，除气的IPA溶液(溶液4)，之后将其浸泡于下述水溶液(溶液3)中，该溶液是将按Tetrahedron杂志(35卷(No.19)，2263页，1979年)中所描述的方法合成的3甲基-2-蒽喹啉基(quinolyl)甲磺酸钠，溶解于浓度为20wt％的过硫酸铵水溶液中，其浓度为0.1wt％。接着，取出该基板，在60℃的环境下，放置10分钟，实现氧化性聚合。分别对该浸泡步骤反复进行10次，形成导电性高分子的固体电解质层4。然后，形成导电体层5、6，将4个头粗状的单板电容器元件7以叠层方式设置，将它们固定于引线框8，9上，获得图4所示的叠层电容器元件19。即，除了固体电解质层4的形成以外，按与第1实施例相同的方法，制成叠层电容器元件。
实施例5
除了采用吡咯-N-甲基的相同浓度的溶液代替第1实施例中所采用的3，4-二羟基亚乙基噻吩以外，按与实施例1中描述的相同的方法，制造4个单板电容器元件7以叠层方式设置而形成的叠层电容器元件。
实施例6
按照与实施例1相同的方式，制备电介质，将该电介质表面浸泡于由醋酸铅三水合物2.4mol/l水溶液和过硫酸铵4.0mol/l的水溶液混合而成的溶液中，在60℃的温度下，反应30分钟。对该反应反复进行3次，形成由25wt％的二氧化铅、75wt％的硫酸铅所形成的固体电解质层4。接着，按照与第1实施例相同的方法，形成以叠层方式设置有4个单板电容器元件7的叠层电容器元件。
上述实施例4～6的叠层电容器元件的合格率、回流试验后的漏电流值列于表2中。可知道，在将导电性高分子或无机氧化物作为固体电解质的任何一个实例中，合格率、耐热性均与实施例1的结果相同，无论采用哪一种固体电解质，均可获得良好特征的叠层电容器元件。
但是，与采用无机氧化物的场合相比较，采用导电性高分子时，其回流试验后的漏电流值的初期值和标准差在一定程度上较好，另外，将导电性高分子用作固体电解质，会获得良好的柔性。
                               表2
固体电解质层形成材料 合格率(％)(注5) 回流试验后的漏电流值(注6)
平均(μA) 范围(μA)(注7)
第4实施例第5实施例第6实施例 5，6-二甲氧基-异硫茚吡咯-N-甲基醋酸铅三水合物   869380   0.30.30.4     0.50.40.5
注)(5)漏电流值小于1μA为合格，计算合格率；
   (6)对经通过回流炉进行的热处理之后的漏电流值的平均值的标准差进行评价(n＝30)；
   (7)范围指最大电流值与最小电流值的差。
如上面描述，按照本发明，便获得合格率、耐热性优良的叠层电容器元件，其结果是，获得合格率、耐热性优良的，高容量的叠层型固体电解电容器。另外，如果采用本发明的单板电容器元件，便容易获得上述叠层型固体电解电容器。本发明的叠层型固体电解电容器可用作电子装置等中的电容器。

Claims (14)

1.一种单板电容器元件，在该元件中，由其表面具有电介质氧化表膜层的平板状的阀作用金属形成的阳极基体的端部形成阳极部，在除了该阳极部以外的部分的上述电介质氧化表膜层上形成固体电解质层，接着在该固体电解质层上形成导电体层，由此形成阴极部，该阴极部的前端部分的厚度大于阴极部基部的厚度。
2.一种叠层型固体电解电容器，在该电容器中，多个单板电容器元件按照下述方式形成，在该单板电容器元件中，由其表面具有电介质氧化表膜层的平板状的阀作用金属形成的阳极基体的端部形成阳极部，在除了该阳极部以外的部分的上述电介质氧化表膜层上形成固体电解质层，接着在该固体电解质层上形成导电体层，由此形成阴极部，上述单板电容器元件中的阳极部沿同一方向对齐而以叠层方式固定于阳极侧引线框上，上述单板电容器元件中的阴极部从阳极部侧，朝向阴极部前端呈扇形状，阴极部与阴极部之间，以及阴极部与阴极侧引线框之间通过导电性粘接层，以叠层方式固定，由此形成叠层电容器元件，通过外表涂敷树脂，将该叠层电容器元件的周围密封。
3.根据权利要求2所述的电容器，其特征在于，单板电容器元件采用阴极部的前端部分的厚度大于阴极部基部的厚度的单板电容器元件。
4.根据权利要求2或3所述的电容器，其特征在于，上述导电性粘接层形成于从阴极部的前端起计算阴极部长度的80％的范围内。
5.根据权利要求2所述的电容器，其特征在于，叠层电容器元件是以对多个单板电容器元件进行加压叠层的方式设置而获得的。
6.根据权利要求2或3所述的电容器，其特征在于，多个单板电容器元件中的阴极部前端部分的导电性粘接层的厚度大于阴极部基部侧的相应厚度。
7.根据权利要求2或3所述的电容器，其特征在于，上述固体电解质层是采用导电性高分子形成的。
8.根据权利要求7所述的电容器，其特征在于，上述导电性高分子为含有选自聚合性杂五环化合物、苯胺、苯、对亚苯基亚乙烯、亚噻吩亚乙烯、异硫茚、萘[2，3-c]噻吩，以及这些化合物的取代衍生物的二价基的化学结构中的至少一个化学结构的聚合物。
9.根据权利要求8所述的电容器，其特征在于，上述聚合性杂五环环化合物为3，4-二羟基亚乙基噻吩，或其取代的衍生物。
10.根据权利要求2或3所述的电容器，其特征在于，单板电容器元件的数量在2～20的范围内。
11.根据权利要求2或3所述的电容器，其特征在于，将上述阳极部按照沿同一方向对齐，而以叠层的方式点焊固定于阳极侧引线框上。
12.根据权利要求1所述的单板电容器元件，其特征在于，上述阴极部基部的厚度与阴极部的前端部分的厚度的比在1.1～5.0的范围内。
13.根据权利要求1或12所述的单板电容器元件，其特征在于，阴极部的厚度按照扇形状的倾斜度变化，或阴极部的厚度呈台阶状增加，阴极部的前端部分的厚度大于阴极部基部的厚度。
14.根据权利要求1或12所述的单板电容器元件，其特征在于，在电介质氧化表膜层上形成绝缘层，通过该绝缘层，将阴极部与阳极部分离。
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