CN115275106A - 一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及锂离子电池技术领域,具体涉及一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,包括负极活性材料、导电剂和粘结剂;所述负极活性材料包括微米合金活性物质;所述粘结剂通过聚丙烯酸锂化物与瓜尔胶交联聚合而成;所述导电剂为碳黑;所述负极活性物质、导电剂和粘结剂的质量比为6:2:2。本发明通过调节聚丙烯酸的锂化程度及其与瓜尔胶的比例,形成兼具各组分优势的交联网络结构,同时与负极材料颗粒表面形成氢键或共价键连接,实现稳定粘附,从而抑制高容量微米合金负极材料的粉碎与脱离,提高负极材料的循环稳定性,延长其使用寿命,最终提升基于微米合金负极的全电池的电化学性能。
Description
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域,具体涉及一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片。
背景技术
随着对具有高能量密度和低成本的锂离子电池的需求日渐迫切,传统石墨负极的理论比容量(372mAh g-1)已不能满足要求。微米合金负极由于在锂化过程中的合金化反应,具有远超石墨负极的理论比容量(如硅负极完全锂化时可达4200mAh g-1),被广泛认为是石墨负极的理想替代品。但合金化反应在带来超高容量的同时,也导致了合金负极在锂化/脱锂过程中较大的体积变化(>300%),从而引起电极的粉碎和脱离,中断了电极颗粒之间的电接触,最终导致容量的快速衰减和较差的循环稳定性。
近年来,国内外围绕缓解合金负极在循环过程中的体积变化,推动合金负极的实际应用进行了大量的科研工作。目前主要的改性方法是采用尺寸调控和结构设计,通过纳米化或构建蛋黄壳结构、核壳结构等策略缓解体积膨胀带来的电极粉碎,并已取得一定成效。但材料的反复膨胀收缩仍会使这些结构在循环中逐渐破裂失效,且对材料结构的设计往往工艺复杂,成本较高。本申请通过合成具有三维网状结构的自修复粘结剂,可以在循环过程中保持电极结构与导电碳网络的完整性,有助于提高合金负极的循环稳定性;且粘结剂材料的合成工艺简单、成本极低,是一种简便有效的方法。
发明内容
针对以上问题,本发明设计了一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,通过将力学性能良好、富羧基的聚丙烯酸及其锂化物与具有离子传输位点、富羟基的瓜尔胶进行热酯化聚合,得到兼具良好力学性能与离子电导率的三维网络结构粘结剂,同时与微米合金颗粒之间通过氢键或共价键形成稳定粘附,从而有效保持电极结构的完整性,使得采用该三维结构粘结剂,制备的锂离子电池负极极片具备优异的长期循环稳定性。
为了实现上述目的,本发明采用的技术方案如下:
一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,包括负极活性材料、导电剂和粘结剂;
所述负极活性材料包括微米合金活性物质;
所述粘结剂通过聚丙烯酸锂化物与瓜尔胶交联聚合而成;
所述导电剂为碳黑。
优选地,负极活性材料、导电剂和粘结剂均匀混合,溶于水,形成浆料,并涂覆于铜箔上。
优选地,所述负极活性物质、导电剂和粘结剂的质量比为6:2:2;所述聚丙烯酸锂化物与瓜尔胶的质量比为4:1-1:4。
优选地,在负极活性材料、导电剂和粘结剂中,负极活性材料的质量分数为50-95%,粘结剂的质量分数为5%-20%。
优选地,所述负极活性材料具体包括微米Si、Sn、Bi、Al或Ge中的至少任意一种。
优选地,所述负极活性材料中微米合金的粒径为1-50μm。
优选地,所述粘结剂中聚丙烯酸锂化物的锂化度为0-1。
优选地,所述聚丙烯酸锂化物与瓜尔胶交联过程通过热酯化完成,反应在80℃的真空条件下发生。
本发明具有以下益效果:
1、本发明通过不同锂化程度的聚丙烯酸锂与瓜尔胶的热酯化反应形成交联具有三维网络结构的粘结剂,其兼具聚丙烯酸锂良好的力学性能与瓜尔胶优异的离子传导能力。同时,该三维网络结构的粘结剂能在微米合金负极体积变化过程中提供较强的稳定作用,缓解电极颗粒的粉碎与脱离,从而提高微米合金负极的循环稳定性。
2、本发明通过调节聚丙烯酸锂的锂化程度及其与瓜尔胶的比例,可以调控粘结剂的交联程度,同时控制粘结剂中羟基与羧基的含量,从而在实现交联的同时使粘结剂与合金负极颗粒表面形成氢键或共价键稳定粘附,有利于保持电极与导电网络的完整性,提升微米合金基锂离子电池的电化学性能。
3、本发明的粘结剂合成方法简单,原料易得,具有较强的实用性。
具体实施方式
以下通过具体实施方式对本发明的技术方案进行进一步的说明和描述,但本发明的实施方式不限于此。
实施例1:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为未锂化的聚丙烯酸(PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比1:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例2:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为0.3的聚丙烯酸锂(Li0.3PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比1:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例3:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为0.5的聚丙烯酸锂(Li0.5PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比1:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例4:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为0.7的聚丙烯酸锂(Li0.7PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比1:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例5:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为1的聚丙烯酸锂(LiPAA)与瓜尔胶(GG)按质量比1:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例6:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为未锂化的聚丙烯酸(PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比2:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例7:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为0.3的聚丙烯酸锂(Li0.3PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比2:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例8:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为0.5的聚丙烯酸锂(Li0.5PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比2:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例9:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为0.7的聚丙烯酸锂(Li0.7PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比2:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例10:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为1的聚丙烯酸锂(LiPAA)与瓜尔胶(GG)按质量比2:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例11:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为未锂化的聚丙烯酸(PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比3:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例12:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为0.3的聚丙烯酸锂(Li0.3PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比3:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例13:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为0.5的聚丙烯酸锂(Li0.5PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比3:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例14:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为0.7的聚丙烯酸锂(Li0.7PAA)与瓜尔胶(GG)按质量比3:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
实施例15:
按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为锂化度为1的聚丙烯酸锂(LiPAA)与瓜尔胶(GG)按质量比3:1比例混合。用所得浆料涂覆极片,在温度设置为80℃的真空干燥箱中干燥12h完成交联过程。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
比较例1:
使用聚偏氟乙烯(PVDF)粘结剂进行对比。按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为PVDF。用所得浆料涂覆极片,在真空干燥箱中干燥12h。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
比较例2:
使用聚丙烯酸(PAA)粘结剂进行对比。按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为PAA。用所得浆料涂覆极片,在真空干燥箱中干燥12h。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
比较例3:
使用聚丙烯酸锂(LiPAA)粘结剂进行对比。按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为LiPAA。用所得浆料涂覆极片,在真空干燥箱中干燥12h。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
比较例4:
使用瓜尔胶(GG)粘结剂进行对比。按微米合金活性物质:导电剂:粘结剂=6:2:2的质量比混合浆料,微米合金活性物质采用5μm硅颗粒,导电剂为碳黑,粘结剂为GG。用所得浆料涂覆极片,在真空干燥箱中干燥12h。组装Si||Li半电池,测试微米硅负极的循环稳定性。
上述实施例及比较例的结果如下表1所示:
表1:
综上所述,本发明通过调节聚丙烯酸的锂化程度及其与瓜尔胶的比例,形成兼具各组分优势的交联网络结构,同时与负极材料颗粒表面形成氢键或共价键连接,实现稳定粘附,从而抑制高容量微米合金负极材料的粉碎与脱离,提高负极材料的循环稳定性,延长其使用寿命,最终提升基于微米合金负极的全电池的电化学性能。
需要说明的是,本发明未详述之处,均为本领域技术人员的公知技术。
上述实施例仅用来进一步说明本发明的具体实施方式,但本发明并不局限于上述实施例,凡是根据本发明的技术实质,对以上实施例所作的等同变化与修饰皆包括在本发明技术方案的保护范围内。
Claims (8)
1.一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,其特征在于,包括负极活性材料、导电剂和粘结剂;
所述负极活性材料包括微米合金活性物质;
所述粘结剂为聚丙烯酸锂化物与瓜尔胶交联聚合而成;
所述导电剂为碳黑。
2.根据权利要求1所述的一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,其特征在于,所述负极活性材料、导电剂和粘结剂均匀混合,溶于水,形成浆料,并涂覆于铜箔上。
3.根据权利要求1所述的一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,其特征在于,所述负极活性物质、导电剂和粘结剂的质量比为6:2:2;所述聚丙烯酸锂化物与瓜尔胶的质量比为4:1-1:4。
4.根据权利要求1所述的一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,其特征在于,在负极活性材料、导电剂和粘结剂中,负极活性材料的质量分数为50-95%,粘结剂的质量分数为5%-20%。
5.根据权利要求1所述的一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,其特征在于,所述负极活性材料具体包括微米Si、Sn、Bi、Al或Ge中的至少任意一种。
6.根据权利要求1所述的一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,其特征在于,所述负极活性材料中微米合金的粒径为1-50μm。
7.根据权利要求1所述的一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,其特征在于,所述粘结剂中聚丙烯酸锂化物的锂化度为0-1。
8.根据权利要求1所述的一种具有三维网络结构粘结剂的锂离子电池负极极片,其特征在于,所述聚丙烯酸锂化物与瓜尔胶交联过程通过热酯化完成,反应在80℃的真空条件下发生。
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