CN115133041A - 一种膜电极、燃料电池及其制备方法和应用 - Google Patents

一种膜电极、燃料电池及其制备方法和应用 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种膜电极、燃料电池及其制备方法和应用。所述膜电极包括阳极催化层、阴极催化层和质子交换膜；所述阳极催化层包括下列组分：Pt/C、亲水性碳纳米管和树脂；所述阴极催化层包括下列组分：Pt/C、亲水性碳纳米管和树脂；所述阴极催化层中，所述亲水性碳纳米管占阴极催化层总质量的质量分数为13％‑19％。本发明的膜电极应用于燃料电池时，具有很好的保水作用和良好的质子传导能力，使得放电性能和放电效率更好，电池性能大大提升。

Description

一种膜电极、燃料电池及其制备方法和应用
技术领域
本发明涉及一种膜电极、燃料电池及其制备方法和应用。
背景技术
近年来，化石燃料短缺以及化石燃料燃烧造成的有害气体排放等问题引起了全球在的广泛关注。新能源技术的发展已刻不容缓。其中，氢燃料质子交换膜电池由于能够避免化石燃料的燃烧，将燃料的化学能直接转化为电能，而且无需经过低效、易产生污染的燃烧过程，是一种高效清洁的能源技术。在氢燃料电池里膜电极(MEA)是质子交换膜燃料电池的核心部件，由质子交换膜、扩散层和催化层组成，是电化学反应发生的场所，其性能的好坏直接影响电池性能。在燃料电池工作过程中，通常需要对反应气体进行加湿以保证质子交换膜和催化层中的全氟磺酸聚合物保持良好的水合程度，从而维持燃料电池内部良好的质子传输效率。经过研究发现，通过调整膜电极的孔结构、优化催化层的亲水性能等方法可以提高质子交换膜燃料电池的水管理和气体传输性能，从而提高电池性能。
在催化层添加亲水性或吸水性物质(如SiO2，Al2O3等)制备的自增湿催化层能在一定程度上提高膜电极的自增湿性能，但提高幅度不大，且一定程度会提高催化层的电阻，降低电池性能。
发明内容
本发明为了克服现有技术中通过添加亲水性物质制备的自增湿膜电极导致的电池性能降低的问题，而提供了一种膜电极、燃料电池及其制备方法和应用。本发明的膜电极应用于燃料电池时，具有很好的保水作用和良好的质子传导能力，使得放电性能和放电效率更好，电池性能大大提升。
本发明主要是通过以下技术方案解决上述技术问题的。
本发明提供了一种膜电极，所述膜电极包括阳极催化层、阴极催化层和质子交换膜；
所述阳极催化层包括下列组分：Pt/C、亲水性碳纳米管和树脂；
所述阴极催化层包括下列组分：Pt/C、亲水性碳纳米管和树脂；
所述阴极催化层中，所述亲水性碳纳米管占阴极催化层总质量的质量分数为13％-19％。
本发明中，所述膜电极中，所述质子交换膜可为本领域常规的质子交换膜，优选为全氟磺酸酯质子交换膜。
本发明中，所述阳极催化层和所述阴极催化层中，所述树脂优选为 Nafion离聚物。
本发明中，所述阳极催化层和所述阴极催化层中，所述Pt/C中的Pt含量独立地可为50wt％-70wt％，优选为60wt％。
本发明中，所述阳极催化层和所述阴极催化层中，所述亲水性碳纳米管的管径独立地优选为10nm-20nm。所述亲水性碳纳米管的长度独立地优选为 5μm-10μm。
在一实施方案中，所述阳极催化层中，所述Pt/C占阳极催化层总质量的质量分数可为45％-55％，优选为47％-52％，例如为48.8％或50.9％。
在一实施方案中，所述阳极催化层中，所述亲水性碳纳米管占阳极催化层总质量的质量分数可为15％-22％，优选为17％-21％，例如为17.3％-20.7％。
在一实施方案中，所述阳极催化层中，所述树脂占阳极催化层总质量的质量分数可为25％-35％，优选为30％-32％，例如为31.8％或30.5％。
在一实施方案中，所述阳极催化层中的Pt载量可为0.05mg/cm2-0.15 mg/cm2，优选为0.08mg/cm2-0.12mg/cm2，例如为0.1mg/cm2。
在一实施方案中，所述阴极催化层中，所述Pt/C占阴极催化层总质量的质量分数可为58％-68％，优选为60％-65％，例如为61.5％或63.8％。
在一实施方案中，所述阴极催化层中，所述亲水性碳纳米管占阴极催化层总质量的质量分数优选为14％-18％，例如为14.7％-17.7％。
在一实施方案中，所述阴极催化层中，所述树脂占阴极催化层总质量的质量分数可为15％-25％，优选为20％-22％，例如为20.8％或21.5％。
在一实施方案中，所述阴极催化层中的Pt载量可为0.35mg/cm2-0.45 mg/cm2，优选为0.38mg/cm2-0.42mg/cm2，例如为0.4mg/cm2。
在一实施方案中，所述阳极催化层中的Pt/C和所述阴极催化层中的Pt/C 的质量比可为1:1.51-1:1.05，优选为1:1.38-1:1.15，例如为1:1.26或1:1.25。
在一实施方案中，所述阳极催化层中的亲水性碳纳米管和所述阴极催化层中的亲水性碳纳米管的质量比可为1:1.27-1:0.59，优选为1:1.06-1:0.67，例如为1:1.02-1:0.71。
在一实施方案中，所述阳极催化层中的树脂和所述阴极催化层中的树脂的质量比可为1:1-1:0.43，优选为1:0.73-1:0.625，例如为1:0.68或1:0.67。
在一实施方案中，所述阳极催化层中的Pd载量和所述阴极催化层中的 Pd载量之比可为1:9-1:2.33，优选为1:5.25～1:3.17，例如为1:4。
在一实施方案中，所述膜电极还可包括气体扩散层。
本发明还提供了一种所述膜电极的制备方法，其包括以下步骤：
步骤1：Pt/C、亲水性碳纳米管、树脂溶液与溶剂混合，分散后得阳极催化层浆料；
步骤2：Pt/C、亲水性碳纳米管、树脂溶液和溶剂混合，分散后得阴极催化层浆料；
步骤3：步骤1制得的阳极催化剂浆料和步骤2制得的阴极催化剂浆料分别分布于质子交换膜两侧，烘干后得到所述的膜电极；
上述步骤中，先进行步骤1再进行步骤2，或者先进行步骤2再进行步骤1，没有先后顺序。
本发明中，所述步骤1和步骤2中，所述亲水性碳纳米管的固含量独立地优选为4wt％-5wt％。
本发明中，所述步骤1和步骤2中，所述树脂溶液的质量浓度独立地可为4wt％-6wt％，优选为4.5wt％-5.5wt％，例如为5wt％。
本发明中，所述步骤1和步骤2中，所述树脂溶液的溶剂独立地可为本领域常规的溶剂，优选为乙醇和/或水，例如为乙醇和水的混合溶剂。所述乙醇和水的质量比独立地可为1:10-1:14，优选为1:11-1:13，例如为1:12。
本发明中，所述步骤1和步骤2中，所述溶剂独立地可为本领域常规的溶剂，优选为异丙醇和/或水，例如为异丙醇和水的混合溶剂。所述异丙醇和水的质量比独立地可为0.8:1-1.2:1，优选为0.9:1-1.1:1，例如为1:1。
本发明中，所述步骤1和步骤2中，所述分散独立地可为本领域常规的分散方式，例如使用高速分散机分散。所述高速分散机的运行速度独立地可为本领域常规的运行速度，优选为20-25m/s，例如为22m/s。所述高速分散机的运行时间独立地可为本领域常规的运行时间，优选为3min-6min，例如为5min。所述高速分散机的运行次数独立地可为本领域常规的运行次数，优选为3-5次，例如为4次。
在一实施方案中，所述步骤1中，所述溶剂的用量可为本领域常规的用量，例如，所述溶剂与所述Pd/C的质量比为70:1-100:1，优选为80:1-90:1，例如为85:1。
在一实施方案中，所述步骤2中，所述溶剂的用量可为本领域常规的用量，例如，所述溶剂与所述Pd/C的质量比为50:1-70:1，优选为55:1-60:1，例如为57.5:1。
在一实施方案中，所述步骤3中，所述分布可为本领域常规的分布方式，例如为喷涂分布。所述烘干的温度可为本领域常规的温度，优选为120℃- 160℃，例如为140℃。所述烘干的时间可为本领域常规的时间，优选为3- 5min。
在一实施方案中，所述膜电极的制备方法还包括步骤4：将步骤3制备得到所述膜电极与气体扩散层(GDL)组合得到处理后的膜电极。
本发明还提供了一种燃料电池，所述燃料电池包括如上所述的膜电极。
本发明还提供了一种如上所述的膜电极在制备燃料电池中的应用。
在符合本领域常识的基础上，上述各优选条件，可任意组合，即得本发明各较佳实例。
本发明所用试剂和原料均市售可得。
本发明的积极进步效果在于：通过分别在阴极催化层和阳极催化层中添加亲水性碳纳米管，制备自增湿膜电极，使得膜电极中的催化层的孔结构得到改善，促进了反应物空气扩散到催化层上参与反应，提高了催化层的利用率，能够在低湿度条件下维持膜电极中的水平衡，可以起到很好的保水的作用，将阴极催化层中反应产生的水分吸收保住，让质子交换膜充分湿润，保持其良好的质子传导能力，从而提高了电池性能。
附图说明
图1为由实施例1和对比例1分别制得的电池一和电池二的性能对比图。
具体实施方式
下面通过实施例的方式进一步说明本发明，但并不因此将本发明限制在所述的实施例范围之中。下列实施例中未注明具体条件的实验方法，按照常规方法和条件，或按照商品说明书选择。
下述实施例和对比例中，所使用的Nafion采购自日本旭硝子；所使用的气体扩散层型号为东丽XGL-R-055。
实施例1：膜电极的制备方法
将0.2g的Pt/C(Pt含量60％)，2.5g的Nafion溶液(质量浓度为5wt％，溶剂为乙醇和水，质量比为1:12)，1.7g亲水性碳纳米管(管径为10-20nm，长度为5-10μm，固含量为4-5wt％)，和19ml(17g)异丙醇的水溶液(异丙醇和水的质量比为1:1)混合得到阳极催化剂浆料，使用高速分散机(22m/s 的速度运行5min，重复4次)充分搅拌分散后，喷涂到全氟磺酸酯质子交换膜的一侧，于140℃下3-5min烘干后得到阳极催化层；
将0.4g的Pt/C(Pt含量60％)，2.7g的Nafion溶液(质量浓度为5wt％，溶剂为乙醇和水，质量比为1:12)，2.3g亲水性碳纳米管(管径为10-20nm，长度为5-10μm，固含量为4-5wt％)，和26ml(23g)异丙醇水溶液(异丙醇和水的质量比为1:1)混合得到阴极催化剂浆料，使用高速分散机(22m/s的速度运行5min，重复4次)充分搅拌分散后，喷涂到质子交换膜的另一侧，于140℃下3-5min烘干后得到阴极催化层；
将制备得到膜电极与气体扩散层(GDL)组合得到MEA。
对比例1：膜电极的制备方法
将0.2g的Pt/C(Pt含量60％)，2.5g的Nafion溶液(质量浓度为5wt％，溶剂为乙醇和水，质量比为1:12)，和23ml(20g)异丙醇的水溶液异丙醇和水的质量比为1:1)混合得到阳极催化剂浆料，使用高速分散机(22m/s的速度运行5min，重复4次)充分搅拌分散后，喷涂到质子交换膜的一侧，于 140℃下3-5min烘干后得到阳极催化层；
将0.4g的Pt/C(Pt含量60％)，2.5g的Nafion溶液(质量浓度为5wt％，溶剂为乙醇和水，质量比为1:12)，和25ml(22g)异丙醇的水溶液异丙醇和水的质量比为1:1)混合得到阴极催化剂浆料，使用高速分散机(22m/s的速度运行5min，重复4次)充分搅拌分散后，喷涂到质子交换膜的另一侧，于 140℃下3-5min烘干后得到阴极催化层；
将制备得到膜电极与气体扩散层组合得到MEA。
对比例2：膜电极的制备方法
将0.2g的Pt/C(Pt含量60％)，2.7g的Nafion溶液(质量浓度为5wt％，溶剂为乙醇和水，质量比为1:12)，2.4g的亲水性碳纳米管(管径为10-20nm，长度为5-10μm，固含量为4-5wt％)，和19ml(17g)异丙醇的水溶液(质量比为1:1)混合得到阳极催化剂浆料，使用高速分散机(22m/s的速度运行 5min，重复4次)充分搅拌分散后，喷涂到质子交换膜的一侧，于140℃下 3-5min烘干后得到阳极催化层；
将0.4g的Pt/C(Pt含量60％)，3.4g的Nafion溶液(质量浓度为5wt％，溶剂为乙醇和水，质量比为1:12)，3.4g的亲水性碳纳米管(管径为10-20nm，长度为5-10μm，固含量为4-5wt％)，和21ml(19g)异丙醇的水溶液混合得到阴极催化剂浆料，使用高速分散机(22m/s的速度运行5min，重复4次) 充分搅拌分散后，喷涂到质子交换膜的另一侧，于140℃下3-5min烘干后得到阴极催化层；
将制备得到膜电极与气体扩散层组合得到MEA。
效果实施例1：电性能测试
分别取实施例1、对比例1和对比例2中制备的MEA，垫片厚度为 100μm、组装压力为6Nm，得到电池一、电池二和电池三，取电池一、电池二和电池三活化完全后，进行膜电极的极化曲线I-V表征；
电池测试条件：电池温度70℃，加湿温度50℃，电池出口背压(阴极空气侧，阳极氢气侧)0kPa，阳极氢气化学计量比1.5，阴极空气化学计量比 2.5；电池活性面积25cm2。
表1
Figure BDA0003711234190000071
性能对比如图1和表1所示，在相同的电流密度下，电池一的电压比电池二和电池三的电压高，具有更好的放电性能和放电效率。

Claims (10)

1.一种膜电极，其特征在于，所述膜电极包括阳极催化层、阴极催化层和质子交换膜；
所述阳极催化层包括下列组分：Pt/C、亲水性碳纳米管和树脂；
所述阴极催化层包括下列组分：Pt/C、亲水性碳纳米管和树脂；
所述阴极催化层中，所述亲水性碳纳米管占阴极催化层总质量的质量分数为13％-19％。
2.如权利要求1所述的膜电极，其特征在于，满足以下条件中的一种或多种：
1)所述膜电极中，所述质子交换膜为全氟磺酸酯质子交换膜；
2)所述阳极催化层和所述阴极催化层中，所述树脂为Nafion离聚物；
3)所述阳极催化层和所述阴极催化层中，所述Pt/C中的Pt含量为50wt％-70wt％；
4)所述阳极催化层和所述阴极催化层中，所述亲水性碳纳米管的管径各自独立地为10-20nm；
5)所述阳极催化层和所述阴极催化层中，所述亲水性碳纳米管的长度独立地为5μm-10μm。
3.如权利要求2所述的膜电极，其特征在于，满足以下条件中的一种或多种：
1)所述阳极催化层中，所述Pt/C占阳极催化层总质量的质量分数为45％-55％，优选为47％-52％；
2)所述阳极催化层中，所述亲水性碳纳米管占阳极催化层总质量的质量分数为15％-22％，优选为17％-21％；
3)所述阳极催化层中，所述树脂占阳极催化层总质量的质量分数为25％-35％，优选为30％-32％；
4)所述阳极催化层中的Pt载量为0.05mg/cm2-0.15mg/cm2，优选为0.08mg/cm2-0.12mg/cm2；
5)所述阴极催化层中，所述Pt/C占阴极催化层总质量的质量分数为58％-68％，优选为60％-65％；
6)所述阴极催化层中，所述亲水性碳纳米管占阴极催化层总质量的质量分数为14％-18％，优选为14.7％-17.7％；
7)所述阴极催化层中，所述树脂占阴极催化层总质量的质量分数为15％-25％，优选为20％-22％；
8)所述阴极催化层中的Pt载量为0.35mg/cm2-0.45mg/cm2，优选为0.38mg/cm2-0.42mg/cm2。
4.如权利要求3所述的膜电极，其特征在于，满足以下条件中的一种或多种：
1)所述阳极催化层中的Pt/C和所述阴极催化层中的Pt/C的质量比为1:1.51-1:1.05，优选为1:1.38-1:1.15；
2)所述阳极催化层中的亲水性碳纳米管和所述阴极催化层中的亲水性碳纳米管的质量比为1:1.27-1:0.59，优选为1:1.06-1:0.67；
3)所述阳极催化层中的树脂和所述阴极催化层中的树脂的质量比为1:1-1:0.43，优选为1:0.73-1:0.625；
4)所述阳极催化层中的Pd载量和所述阴极催化层中的Pd载量之比为1:9-1:2.33，优选为1:5.25～1:3.17。
5.如权利要求1-4任一项所述的膜电极，其特征在于，所述的膜电极还包括气体扩散层。
6.一种如权利要求1-5任一项所述膜电极的制备方法，其特征在于，其包括以下步骤：
步骤1：Pt/C、亲水性碳纳米管、树脂溶液与溶剂混合，分散后得阳极催化层浆料；
步骤2：Pt/C、亲水性碳纳米管、树脂溶液和溶剂混合，分散后得阴极催化层浆料；
步骤3：步骤1制得的阳极催化剂浆料和步骤2制得的阴极催化剂浆料分别分布于质子交换膜两侧，烘干后得到所述的膜电极；
上述步骤1和步骤2没有先后顺序。
7.如权利要求6所述的制备方法，其特征在于，满足以下条件中的一种或多种：
1)所述步骤1和步骤2中，所述亲水性碳纳米管的固含量独立地为4wt％-5wt％；
2)所述步骤1和步骤2中，所述树脂溶液的质量浓度独立地为4wt％-6wt％，优选为4.5wt％-5.5wt％；
3)所述步骤1和步骤2中，所述树脂溶液的溶剂独立地为乙醇和/或水，
优选为乙醇和水的混合溶剂；所述乙醇和水的质量比独立地优选为1:10-1:14，更优选为1:11-1:13；
4)所述步骤1和步骤2中，所述溶剂独立地为异丙醇和/或水，优选为异丙醇和水的混合溶剂；所述异丙醇和水的质量比独立地优选为0.8:1-1.2:1，更优选为0.9:1-1.1:1；
5)所述步骤1和步骤2中，所述分散独立地为使用高速分散机分散；所述高速分散机的运行速度独立地优选为20-25m/s；所述高速分散机的运行时间独立地优选为3min-6min；所述高速分散机的运行次数独立地优选为3-5次；
6)所述步骤1中，所述溶剂与所述Pd/C的质量比为70:1-100:1，优选为80:1-90:1；
7)所述步骤2中，所述溶剂与所述Pd/C的质量比为50:1-70:1，优选为55:1-60:1；
8)所述步骤3中，所述分布的方式为喷涂分布；
9)所述步骤3中，所述烘干的温度为120℃-160℃；
10)所述步骤3中，所述烘干的时间为3-5min。
8.如权利要求6-7任一项所述的制备方法，其特征在于，所述制备方法还包括步骤4：将步骤3制得的所述膜电极与气体扩散层组合得到处理后的膜电极。
9.一种燃料电池，其特征在于，所述的燃料电池包括如权利要求1-5任一项所述的膜电极。
10.一种如权利要求1-5任一项所述的膜电极在制备燃料电池中的应用。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN115863717A (zh) * 2022-12-16 2023-03-28 中国科学院长春应用化学研究所 一种质子交换膜燃料电池膜电极及其制备方法、应用

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