CN112615018A - 阴极催化层及其制备方法、膜电极和燃料电池 - Google Patents

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Abstract

本申请涉及燃料电池领域，公开一种阴极催化层及其制备方法、膜电极和燃料电池。一种用于燃料电池的阴极催化层，所述催化层中包括疏水性碳纳米纤维，所述疏水性碳纳米纤维的管径为100‑200nm，所述疏水性碳纳米纤维的长度为5‑10μm。利用该阴极催化层以解决大电流放电条件下，燃料电池阴极易被水淹的问题。

Description

阴极催化层及其制备方法、膜电极和燃料电池
技术领域
本申请涉及电池领域，特别涉及一种阴极催化层及其制备方法、膜电极和燃料电池。
背景技术
近年来，化石燃料短缺以及化石燃料燃烧造成的有害气体排放等问题引起了全球的广泛关注。为解决自然资源的短缺以及日益严重的环境和社会问题，新型能源技术的发展逐渐成为全球关注的焦点。其中，质子交换膜燃料电池由于能够避免化石燃料的燃烧，是备受关注的新一代能量转化技术之一。
燃料电池是一种能够通过电化学反应将化学能直接转换为电能的发电装置。燃料电池中的膜电极是其核心部件，主要由质子交换膜、阴阳极催化层和气体扩散层组成。通常，催化层的制备是将含Pt催化剂、质子传导离聚物和分散剂的催化剂浆料涂覆到质子交换膜两侧，干燥后形成催化层。因此催化剂浆料的均匀性对形成的催化层的微结构具有重要影响，直接影响所制备膜电极的孔结构、孔隙率、亲憎水性等性能。
在燃料电池工作过程中，在大电流条件下放电时，阴极产生的大量水通常会引起阴极水淹并导致气体传输阻力增加，进而降低燃料电池的性能。
发明内容
本申请公开了一种阴极催化层及其制备方法、膜电极和燃料电池，以解决大电流放电条件下，燃料电池阴极易被水淹的问题。
为达到上述目的，本申请提供以下技术方案：
一种用于燃料电池的阴极催化层，所述催化层中包括疏水性碳纳米纤维，所述疏水性碳纳米纤维的管径为100-200nm，所述疏水性碳纳米纤维的长度为5-10μm。
进一步地，所述疏水性碳纳米纤维占所述阴极催化层质量的5-15wt％。
进一步地，所述阴极催化层中包括催化剂，所述催化剂为含铂催化剂，所述阴极催化层中铂载量为0.35-0.45mg/cm2。
进一步地，所述含铂催化剂中铂载量为50-65wt％。
进一步地，所述阴极催化层中包括质子传导离聚物，所述质子传导离聚物占所述阴极催化层质量的25-30wt％。
一种阴极催化层的制备方法，包括以下步骤：
将含有疏水性碳纳米纤维的阴极催化层浆料涂覆于质子交换膜表面，干燥后在所述质子交换膜表面得到所述阴极催化层。
进一步地，将所述疏水性碳纳米纤维、所述催化剂和质子传导离聚物溶液溶于溶剂中，分散均匀后得到所述阴极催化层浆料。
进一步地，所述溶剂包括水和异丙醇，所述水和所述异丙醇的质量比为1:0.8-1:3。
一种膜电极包括质子交换膜、设置于所述质子交换膜一侧表面的阳极催化层和设置于所述质子交换膜另一侧表面的本申请的阴极催化层。
一种燃料电池，包括本申请的膜电极。
采用本申请的技术方案，产生的有益效果如下：
本申请提供的阴极催化层，包括疏水性碳纳米纤维，且疏水性碳纳米纤维的管径为100-200nm，长度为5-10μm。通过添加特定管径以及特定长度的疏水性碳纳米纤维，以对阴极催化层的孔隙结构进行设计，同时利用疏水性碳纳米纤维本身的疏水性能以及毛细效应使包含该阴极催化层的膜电极在大电流密度下具有良好的水排出能力，进而避免阴极水淹，提高气体传输，从而提高膜电极的性能。
附图说明
图1为不同实施例1和对比例5、对比例6的极化曲线I-V图；
图2为不同实施例1和对比例1、对比例2的极化曲线I-V图；
图3为不同实施例1和对比例3、对比例4的极化曲线I-V图。
具体实施方式
下面将结合本申请实施例，对本申请实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
需要说明的是：本申请中，如果没有特别的说明，本文所提到的所有实施方式以及优选实施方法可以相互组合形成新的技术方案。本申请中，如果没有特别的说明，本文所提到的所有技术特征以及优选特征可以相互组合形成新的技术方案。本申请中，如果没有特别的说明，百分数(％)或者份指的是相对于组合物的重量百分数或重量份。本申请中，如果没有特别的说明，所涉及的各组分或其优选组分可以相互组合形成新的技术方案。本申请中，除非有其他说明，数值范围“a～b”表示a到b之间的任意实数组合的缩略表示，其中a和b都是实数。例如数值范围“6～22”表示本文中已经全部列出了“6～22”之间的全部实数，“6～22”只是这些数值组合的缩略表示。本申请所公开的“范围”以下限和上限的形式，可以分别为一个或多个下限，和一个或多个上限。本申请中，除非另有说明，各个反应或操作步骤可以顺序进行，也可以按照顺序进行。优选地，本文中的反应方法是顺序进行的。
除非另有说明，本文中所用的专业与科学术语与本领域熟练人员所熟悉的意义相同。此外，任何与所记载内容相似或均等的方法或材料也可应用于本申请中。
第一方面，本申请实施例提供一种用于燃料电池的阴极催化层，所述催化层中包括疏水性碳纳米纤维，所述疏水性碳纳米纤维的管径为100-200nm，所述疏水性碳纳米纤维的长度为5-10μm。
本申请提供的阴极催化层，包括疏水性碳纳米纤维，且疏水性碳纳米纤维的管径为100-200nm，长度为5-10μm。通过添加特定管径以及特定长度的疏水性碳纳米纤维，以对阴极催化层的孔隙结构进行设计，同时利用疏水性碳纳米纤维本身的疏水性能以及毛细效应使包含该阴极催化层的膜电极在大电流密度下具有良好的水排出能力，进而避免阴极水淹，提高气体传输，从而提高膜电极的性能。
添加疏水性碳纳米纤维的作用是利用疏水性碳纳米纤维的毛细效应，加速阴极催化层的排水性能，同时不影响催化层本身的性能，过细或过粗的疏水性碳纳米纤维均不能达到理想的效果。过粗的疏水性碳纳米纤维不能有效起到毛细效应，过细的疏水性碳纳米纤维无法有效改善阴极催化层的结构，不利于形成有效的排水通道。
另外，阴极催化层自身的厚度约10um左右，因此过长的碳纳米管会增加疏水性碳纳米纤维的排水路径，过短的疏水性碳纳米纤维不能制造良好的排水通道。
其中，本申请实施例的疏水性碳纳米纤维的管径典型但非限制性的例如可以为100nm、110nm、120nm、130nm、140nm、150nm、160nm、170nm、180nm、190nm或200nm；长度典型但非限制性的例如可以为5μm、6μm、7μm、8μm、9μm或10μm。
在本申请的一种实施例中，所述疏水性碳纳米纤维占所述阴极催化层质量的5-15wt％。通过优化疏水性碳纳米纤维在阴极催化层中的质量占比，可以进一步提高排水效果。疏水性碳纳米纤维占阴极催化层质量的占比例如可以为5wt％、6wt％、7wt％、8wt％、9wt％、10wt％、11wt％、12wt％、13wt％、14wt％或15wt％。
在本申请的一种实施例中，所述阴极催化层中包括催化剂，所述催化剂为含铂催化剂，所述阴极催化层中铂载量为0.35-0.45mg/cm2。其中，在本申请一种实施例中，所述含铂催化剂中铂载量为50-65wt％。该范围的铂载量，既可以实现有效的催化作用，还可以与特定含量的疏水性碳纳米纤维相互配合，形成有效的排水通道。其中，阴极催化层中，铂载量例如可以为0.35mg/cm2、0.36mg/cm2、0.37mg/cm2、0.38mg/cm2、0.39mg/cm2、0.40mg/cm2、0.41mg/cm2、0.42mg/cm2、0.43mg/cm2、0.44mg/cm2或0.45mg/cm2。
在本申请一种实施例中，所述阴极催化层中包括质子传导离聚物，所述质子传导离聚物占所述阴极催化层质量的25-30wt％。通过在阴极催化层中添加特定含量的质子传导离聚物，可以提高阴极催化层对质子的传导能力，同时，该质子传导离聚物与疏水性碳纳米纤维相互配合，共同改善阴极催化层的孔隙结构，以构建排水通道。其中，质子传导离聚物例如可以为全氟磺酸型离聚物。
第二方面，本申请实施例提供一种阴极催化层的制备方法，包括以下步骤：
将含有疏水性碳纳米纤维的阴极催化层浆料涂覆于质子交换膜表面，干燥后在所述质子交换膜表面得到所述阴极催化层。
本申请实施例提供的阴极催化层的制备方法，以含有疏水性碳纳米纤维的阴极催化层浆料作为原料，经涂覆后在质子交换膜的表面形成该阴极催化层。利用该制备方法得到的阴极催化层，同样包含特定管径和长度的疏水性碳纳米纤维，利用疏水性碳纳米纤维本身的疏水性能以及毛细效应使包含该阴极催化层的膜电极在大电流密度下具有良好的水排出能力，进而避免阴极水淹，提高气体传输，从而提高膜电极的性能。
在本申请的一种实施例中，将所述疏水性碳纳米纤维、所述催化剂和质子传导离聚物溶液溶于溶剂中，分散均匀后得到所述阴极催化层浆料。
在本申请的一种实施例中，所述溶剂包括水和异丙醇，所述水和所述异丙醇的质量比为1:0.8-1:3。其中，水和异丙醇的质量比例如可以为1:0.8、1:1、1:1.2、1:1.4、1:1.6、1:1.8、1:2、1:2.2、1:2.4、1:2.6、1:2.8或1:3。
第三方面，本申请实施例提供一种膜电极包括质子交换膜、设置于所述质子交换膜一侧表面的阳极催化层和设置于所述质子交换膜另一侧表面的本申请的阴极催化层。
本申请提供的膜电极中，包括本申请第一方面实施例的阴极催化层，由于本申请实施的阴极催化层具有较好的排水能力，因此，利用本申请实施例的阴极催化层制备的膜电极，在大电流密度的放电情况下也具有较好的排水能力，以使膜电极保持较好的电性能。
第四方面，本申请实施例提供一种燃料电池，包括本申请的膜电极。
本申请提供的燃料电池，包含本申请第三方面实施例的膜电极，在大电流密度的放电情况下，仍具有较稳定的电力输出。
下面将结合具体实施例和对比例对本申请的阴极催化层的性能做进一步说明。
实施例1
本实施例为一种膜电极，该膜电极的制备方法包括以下步骤：
将60％的Pt/C(Johnson Matthey)，5wt％的Nafion溶液(Dupon)和异丙醇的水溶液混合得到阳极催化剂浆料，使用Primix分散机充分搅拌分散后，喷涂到NC700(Chemours)质子交换膜的一侧；
将60％的Pt/C(Johnson Matthey)，5wt％的Nafion溶液(Dupon)，碳纳米纤维，异丙醇的水溶液混合得到阴极催化剂浆料，使用Primix分散机充分搅拌分散后，喷涂到NC700(Chemours)质子交换膜的另一侧，制备得到膜电极CCM。其中，阴极催化剂浆料中疏水性碳纳米纤维的管径为100-200nm，长度为5-10um，其中阴极催化层中疏水性碳纳米纤维的含量为5wt％。
实施例2
本实施例的膜电极与实施例1的不同之处在于，阴极催化层中疏水性碳纳米纤维的含量为10wt％。其他与实施例1相同。
实施例3
本实施例的膜电极与实施例1的不同之处在于，阴极催化层中疏水性碳纳米纤维的含量为15wt％。其他与实施例1相同。
对比例1
本对比例的膜电极与实施例1的不同之处在于，阴极催化剂浆料中疏水性碳纳米纤维的管径为30-70nm，长度为5-10um，其他与实施例1相同。
对比例2
本对比例的膜电极与实施例1的不同之处在于，阴极催化剂浆料中疏水性碳纳米纤维的管径为250-350nm，长度为5-10um，其他与实施例1相同。
对比例3
本对比例的膜电极与实施例1的不同之处在于，阴极催化剂浆料中疏水性碳纳米纤维的管径为100-200nm，长度为1-3um，其他与实施例1相同。
对比例4
本对比例的膜电极与实施例1的不同之处在于，阴极催化剂浆料中疏水性碳纳米纤维的管径为100-200nm，长度为15-20um，其他与实施例1相同。
对比例5
本对比例的膜电极与实施例1的不同之处在于，阴极催化剂浆料中的碳纳米纤维的为非疏水性碳纳米纤维，其他与实施例1相同。
对比例6
本对比例的膜电极与实施例1的不同之处在于，阴极催化剂浆料中未添加任何碳纳米纤维，其他与实施例1相同。
分别取实施例1-3以及对比例1-6中的膜电极，与商业化气体扩散层(GDL)(JNTG)未经热压直接组装成电池，其中，垫片厚度为200um、组装压力为4Nm。分别测试不同实施例和对比例的电池在相同电流密度下的电压值，测试结果列于表1。
其中，电池测试条件：电池温度60℃，加湿温度70℃，电池出口背压(阴极空气侧，阳极氢气侧)0kPa，阳极氢气化学计量比1.5，阴极空气化学计量比2.5，电池活性面积25cm2。
表1
序号 1200mA/cm<sup>2</sup> 1400mA/cm<sup>2</sup> 1600mA/cm<sup>2</sup> 1800mA/cm<sup>2</sup> 2000mA/cm<sup>2</sup>
实施例1 0.635 0.581 0.511 0.417 0.296
实施例2 0.642 0.587 0.519 0.418 0.301
实施例3 0.645 0.586 0.518 0.407 0.294
对比例1 0.624 0.526 0.473 0.385 /
对比例2 0.583 0.517 0.451 0.353 /
对比例3 0.631 0.524 0.421 0.316 /
对比例4 0.628 0.531 0.434 0.331 /
对比例5 0.622 0.564 0.489 0.392 /
对比例6 0.590 0.525 0.426 0.310 /
从表1中的数据可知，疏水性碳纳米纤维的管径和长度均不在本申请的范围内时，在同样放电电流大小的条件下，均小于本申请所限定的技术方案，且当放电电流达到2000mA/cm2时，电压趋于零。
另外，实施例1、对比例5和对比例6对应的电池，活化完全后，进行膜电极的极化曲线I-V表征，所得I-V曲线图如图1所示。如图1所示，在相同的电流密度下，实施例1对应的电压更高，具有更好的放电性能和放电效率。实施例1、对比例1和对比例2对应的电池，活化完全后，进行膜电极的极化曲线I-V表征，所得I-V曲线图如图2所示。如图2所示，当疏水性碳纳米纤维的管径过粗或过细时，对应的电池在大电流放电下，电压较低。实施例1、对比例3和对比例4对应的电池，活化完全后，进行膜电极的极化曲线I-V表征，所得I-V曲线图如图3所示。如图3所示，当疏水性碳纳米纤维的长度过长或过短时，其对应的电池在大电流放电下，电压较低。
显然，本领域的技术人员可以对本申请实施例进行各种改动和变型而不脱离本申请的精神和范围。这样，倘若本申请的这些修改和变型属于本申请权利要求及其等同技术的范围之内，则本申请也意图包含这些改动和变型在内。

Claims (10)

1.一种用于燃料电池的阴极催化层，其特征在于，所述催化层中包括疏水性碳纳米纤维，所述疏水性碳纳米纤维的管径为100-200nm，所述疏水性碳纳米纤维的长度为5-10μm。
2.根据权利要求1所述的阴极催化层，其特征在于，所述疏水性碳纳米纤维占所述阴极催化层质量的5-15wt％。
3.根据权利要求1所述的阴极催化层，其特征在于，所述阴极催化层中包括催化剂，所述催化剂为含铂催化剂，所述阴极催化层中铂载量为0.35-0.45mg/cm2。
4.根据权利要求3所述的阴极催化层，其特征在于，所述含铂催化剂中铂载量为50-65wt％。
5.根据权利要求1-4任一项所述的阴极催化层，其特征在于，所述阴极催化层中包括质子传导离聚物，所述质子传导离聚物占所述阴极催化层质量的25-30wt％。
6.一种如权利要求1-5任一项所述的阴极催化层的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
将含有疏水性碳纳米纤维的阴极催化层浆料涂覆于质子交换膜表面，干燥后在所述质子交换膜表面得到所述阴极催化层。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，将所述疏水性碳纳米纤维、所述催化剂和质子传导离聚物溶液溶于溶剂中，分散均匀后得到所述阴极催化层浆料。
8.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述溶剂包括水和异丙醇，所述水和所述异丙醇的质量比为1:0.8-1:3。
9.一种膜电极，其特征在于，包括质子交换膜、设置于所述质子交换膜一侧表面的阳极催化层和设置于所述质子交换膜另一侧表面的权利要求1-5任一项所述的阴极催化层。
10.一种燃料电池，其特征在于，包括权利要求9所述的膜电极。
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