CN114937814A - 一种降低电池内阻的锂二次电池电解液及锂二次电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及锂二次电池，具体涉及到一种降低电池内阻的锂二次电池电解液及锂二次电池。所述电解液包括非水有机溶剂、锂盐和添加剂，所述添加剂包括磺酰亚胺类化合物。本发明中磺酰亚胺化合物对能够明显降低电池内阻，电池的低温循环、大倍率常温循环，高温循环，高温存储后的膨胀都有显著的改善。
Description
技术领域
本发明涉及锂二次电池领域，尤其涉及一种降低电池内阻的锂二次电池电解液及锂二次电池。
背景技术
锂二次电池由于具有能量密度高、循环寿命长、无污染等特点，使其在消费类电子、动力汽车电池上及储能电源上具有广阔的应用前景。
近年来，随着全球石油能源的衰竭以及新能源技术的发展，应用于汽车动力上的锂二次电池技术迅速发展。对锂二次电池的性能提出了更高的要求。如电池需要有更长的使用寿命、需要能在极端温度下使用，需要能够进行快速的充放电(高倍率)，需要有更好的安全性。
电动车的电池组一般是由多个电池串联或者并联组成的，电池在正常工作时会产生一定的热量，整个电池组会使用一套电池热管理系统对电池进行热管理。电池的放电倍率越大或者电池内阻越大，电池的产热量也会越大。如果能降低电池的内阻，电池的产热量就能降低。同时电池的充放电倍率越大，电池的产热也会更大，如果能够降低电池内阻，也能降低高倍率充放电的电池产热。
由于电池组是由多个电池构成，单个电池的一致性决定了整个电池组的使用寿命，如能降低电池的阻抗，能很大程度提高电池的一致性，从而提高电池的使用寿命。
在电池的安全性方面，如果电池的内阻过大，电池在充电过程中电压会急速上升，电池存在过充的风险，电池一旦过充，可能会出现起火、爆炸。在解决电池过充的问题上，目前大部分的解决方案是在电池电解液中添加防过充添加剂，电池一旦过充，防过充添加剂会发生聚合反应，增加电池的内阻，阻断电池内部电流，防止电池起火爆炸。但是通过电解液中添加防过充添加剂的方式，虽然在一定程度上能提升安全性能，但是电池一旦过充，对电池的损伤是不可逆的。如果能从根本上降低电池阻抗，从源头上抑制电池出现过充的情况，对电池的使用寿命、安全性会更好。
发明内容
为了解决上述问题，本发明第一方面提供了一种降低电池内阻的锂二次电池电解液，其特征在于：所述电解液的成分包括非水有机溶剂，锂盐和添加剂；所述添加剂包括磺酰亚胺类化合物；
所述磺酰亚胺类化合物选自下式化合物中的任一种：
作为一种优选的方案，所述烃基包括烷烃基、烯烃基、炔烃基。
作为一种优选的方案，所述烷烃基为甲基、乙基、丙基中的任一种。
作为一种优选的方案，所述烯烃基为乙烯基或丙烯基。
作为一种优选的方案，所述炔烃基为乙炔基、丙炔基、丁炔基中的任一种。
作为一种优选的方案，所述R2和R3分别独自选自氟、三氟甲基、苯基、氟代苯基中的任一种。
作为一种优选的方案，所述磺酰亚胺类化合物占电解液总质量的0.5～5％。
作为一种优选的方案，所述添加剂还包括占电解液总质量的0.5～6％的第二添加剂；所述第二添加剂为碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、二氟磷酸锂、氟代碳酸乙烯酯、二氟草酸硼酸锂、三丙炔基磷酸酯、三烯丙基磷酸酯、三烯丙基异氰脲酸酯中的至少一种。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述第二添加剂为碳酸亚乙烯酯1％和1,3-丙烷磺酸内酯2％。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述第二添加剂为二氟磷酸锂1％。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述第二添加剂为碳酸亚乙烯酯0.5％和氟代碳酸乙烯酯3％。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述第二添加剂为二氟草酸硼酸锂0.5和氟代碳酸乙烯酯5％。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述第二添加剂为碳酸亚乙烯酯0.5％和三丙炔基磷酸酯2％。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述第二添加剂为三烯丙基磷酸酯1％和氟代碳酸乙烯酯3％。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述第二添加剂为三烯丙基异氰脲酸酯0.5％和二氟磷酸锂3％。
作为一种优选的方案，所述非水有机溶剂占电解液总质量的75～88％；所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯中的至少两种。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯，碳酸甲乙酯和碳酸二乙酯，三者的质量比为3:5:2。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯和碳酸甲乙酯，二者的质量比为1:2～3。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯和碳酸二乙酯，二者的质量比为1:2。
作为一种优选的方案，以占电解液总质量百分比计，所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯，碳酸丙烯酯和碳酸二乙酯，三者的质量比为4:1:5。
作为一种优选的方案，所述锂盐为六氟磷酸锂或双氟磺酰亚胺锂盐。
作为一种优选的方案，所述锂盐为六氟磷酸锂。
作为一种优选的方案，所述锂盐占电解液总质量的10～18％。
作为一种优选的方案，所述锂盐占电解液总质量的10～17.5％。
本发明第二方面提供了一种锂二次电池，所述锂二次电池所用的电解液为上述文中所述的电解液，所述锂二次电池为锂离子电池、锂硫电池、锂空气电池中的一种。
作为一种优选的方案，所述锂二次电池中的正极活性材料为Li1+a(NixCoyM1-x-y)O2、Li(NinMnmCo2-n-m)O4、LiMp(PO4)q中的至少一种，其中0≤a≤0.3，0≤x≤1，0≤y≤1，0≤x+y≤1，0≤n≤2，0≤m≤2，0≤n+m≤2，M为Al、Fe、Ni、Co、Mn或V，0＜p＜5，0＜q＜5。
作为一种优选的方案，所述锂二次电池中的负极活性材料为石墨、硅碳复合材料、钛酸锂中的任一种。
有益效果：
本申请提供的一种电解液及其包含该电解液的锂二次电池具有优异的循环性能，其能够通过磺酰亚胺化合物有效地降低电池电解液内阻，进而加强电池的低温循环、大倍率常温循环、高温循环性能并且高温存储后的膨胀亦有明显的改善。
具体实施方式
实施例中所述化合物：
实施例1
(1)锂二次电池的正极片的制备
将正极活性材料镍钴锰酸锂(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)、导电剂Super-P(导电碳黑)、粘接剂PVDF(聚偏氟乙烯)按质量比96:2.0:2.0溶于溶剂N-甲基吡咯烷酮(NMP)中混合均匀制成正极浆料，之后将正极浆料均匀涂布在集流体铝箔上，涂布量为0.018g/cm2，随后在85℃下烘干后进行冷压、切边、裁片、分条，之后在85℃真空条件下干燥4h，焊接极耳，制成满足要求的锂二次电池的正极片。
(2)锂二次电池的负极片的制备
将负极活性材料石墨、导电剂Super-P、增稠剂CMC(羧甲基纤维素)、粘接剂SBR(苯乙烯—丁二烯橡胶，其中苯乙烯：丁二烯＝1：1)按质量比96.5:1.0:1.0:1.5溶于溶剂去离子水中混合均匀制成负极浆料，之后将负极浆料均匀涂布在集流体铜箔上，涂布量为0.0089g/cm2，随后在85℃下烘干后进行冷压、切边、裁片、分条，之后在110℃真空条件下干燥4h，焊接极耳，制成满足要求的锂二次电池的负极片。
(3)锂二次电池的电解液的制备
锂二次电池的电解液以占电解液总质量12.5％的六氟磷酸锂为锂盐，以碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯的混合物为非水有机溶剂,占电解液总质量的81.5％，其中以碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯的质量比为3:5:2。此外，锂二次电解液中还含有添加剂，添加剂为占锂二次电池电解液总质量3.0％的化合物1。第二添加剂为碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯，分别占电解液总质量的1.0％、2.0％。
(4)锂二次电池的制备
将根据前述工艺制备的锂二次电池的正极片、负极片以及隔离膜经过卷绕工艺制作成厚度为8mm、宽度为60mm、长度为130mm的电芯，并在75℃下真空烘烤10h、注入电解液、静置24h，之后用0.1C(160mA)的恒定电流充电至4.2V，然后以4.2V恒压充电至电流下降到0.05C(80mA)，然后以0.1C(160mA)的恒定电流放电至3.0V，重复2次充放电，最后以0.1C(160mA)的恒定电流充电至3.8V，完成锂离电池的制备。
实施例2
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是锂二次电池的电解液以占电解液总质量10.0％的六氟磷酸锂为锂盐,非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯，占电解液总质量的87.0％,质量比为1:2。添加化合物2，占电解液总质量的1.0％。第二添加剂为二氟磷酸锂，占电解液总质量的1.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2。
实施例3
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯，占电解液总质量的83.0％,质量比为1:3。添加化合物3，占电解液总质量的1.0％。第二添加剂为碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯，分别占电解液总质量的0.5％、3.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiNi0.8Co0.15Al0.05O2。
实施例4
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯，占电解液总质量的84.0％,质量比为1:2。添加化合物4，占电解液总质量的2.5％。第二添加剂为二氟草酸硼酸锂、氟代碳酸乙烯酯，分别占电解液总质量的0.5％、5.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiCoO2，负极材料为硅碳复合材料。
实施例5
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是锂二次电池的电解液以占电解液总质量15％的六氟磷酸锂为锂盐,非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯，占电解液总质量的81.5％,质量比为4:1:5。添加化合物5，占电解液总质量的1.0％。第二添加剂为碳酸亚乙烯酯、三丙炔基磷酸酯，分别占电解液总质量的0.5％、2.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiNi0.8Co0.15Al0.05O2，负极材料为钛酸锂，锂二次电池的充电截止电压为2.7V。
实施例6
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是以碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯的混合物为非水有机溶剂,占电解液总质量的83.5％,质量比为3:5:2。添加化合物6，占电解液总质量的0.5％。第二添加剂为三烯丙基磷酸酯、氟代碳酸乙烯酯，分别占电解液总质量的1.0％、3.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiCoO2。
实施例7
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是锂二次电池的电解液以占电解液总质量17.5％的六氟磷酸锂为锂盐,以碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯的混合物为非水有机溶剂,占电解液总质量的78.0％,质量比为3:5:2,添加化合物7，占电解液总质量的4.0％。第二添加剂为二氟磷酸锂，占电解液总质量的0.5％。锂二次电池所用的正极材料为LiMn2O4，负极材料为钛酸锂。
实施例8
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是以碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯的混合物为非水有机溶剂,占电解液总质量的83.5％,质量比为3:5:2,添加化合物8，占电解液总质量的1.0％。第二添加剂为三烯丙基异氰脲酸酯、二氟磷酸锂，分别占电解液总质量的0.5％、3.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiMnO2。
实施例9
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是锂二次电池的电解液以占电解液总质量15％的六氟磷酸锂为锂盐,非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯，占电解液总质量的77.5％,质量比为4:1:5。添加化合物9，占电解液总质量的5.0％。第二添加剂为碳酸亚乙烯酯、三丙炔基磷酸酯，分别占电解液总质量的0.5％、2.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiNi0.8Co0.15Al0.05O2，负极材料为钛酸锂。锂二次电池的充电截止电压为2.7V。
实施例10
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯，占电解液总质量的83.0％,质量比为1:3。所用的锂盐为三氟甲烷磺酰亚胺锂，添加化合物10，占电解液总质量的1.0％。第二添加剂为碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯，分别占电解液总质量的0.5％、3.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiNi0.8Co0.15Al0.05O2。
实施例11
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸二乙酯，占电解液总质量的84.0％,质量比为1:2。所用的锂盐为三氟磺酰亚胺锂。添加化合物11，占电解液总质量的2.5％。第二添加剂为二氟草酸硼酸锂、氟代碳酸乙烯酯，分别占电解液总质量的0.5％、5.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiCoO2，负极材料为硅碳复合材料。
实施例12
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是锂二次电池的电解液以占电解液总质量15％的六氟磷酸锂为锂盐,非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸二乙酯，占电解液总质量的81.5％,质量比为4:1:5。添加化合物12，占电解液总质量的1.0％。第二添加剂为碳酸亚乙烯酯、三丙炔基磷酸酯，分别占电解液总质量的0.5％、2.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiNi0.8Co0.15Al0.05O2，负极材料为钛酸锂。锂二次电池的充电截止电压为2.7V。
实施例13
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是以碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯的混合物为非水有机溶剂,占电解液总质量的83.5％,质量比为3:5:2。所用的锂盐为三氟磺酰亚胺锂。添加化合物13，占电解液总质量的0.5％。第二添加剂为三烯丙基磷酸酯、氟代碳酸乙烯酯，分别占电解液总质量的1.0％、3.0％。锂二次电池所用的正极材料为LiCoO2。
实施例14
依照实施例1的方法制备锂二次电池，不同的是锂二次电池的电解液以占电解液总质量17.5％的六氟磷酸锂为锂盐,以碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯的混合物为非水有机溶剂,占电解液总质量的78.0％,质量比为3:5:2,所用的锂盐为三氟磺酰亚胺锂，添加化合物14，占电解液总质量的4.0％。第二添加剂为二氟磷酸锂，占电解液总质量的0.5％。锂二次电池所用的正极材料为LiMn2O4，负极材料为钛酸锂。
实施例15
依照实施例2的方法制备锂二次电池，不同的是不添加第二添加剂。
对比例1
依照实施例1的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物1。
对比例2
依照实施例2的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物2。
对比例3
依照实施例3的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物3。
对比例4
依照实施例4的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物4。
对比例5
依照实施例5的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物5。
对比例6
依照实施例6的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物6。
对比例7
依照实施例7的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物7。
对比例8
依照实施例8的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物8。
对比例9
依照实施例9的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物9。
对比例10
依照实施例10的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物10。
对比例11
依照实施例11的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物11。
对比例12
依照实施例12的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物12。
对比例13
依照实施例13的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物13。
对比例14
依照实施例14的方法制备锂二次电池，只是在锂二次电池电解液中不添加化合物14。
性能评价
最后说明根据本发明的锂二次电池及其电解液的测试过程以及测试结果。
对所有对比例1～14和所有实施例1～15所得电池进行如下实验：
循环实验：将对比例1～14和实施例1～15所得电池在分别在室温25℃测试电池的内阻；在25℃下以2CC/0.5CD的倍率进行充放电；在低温-10℃下以0.5CC/0.2CD的倍率进行充放电；在高温55℃下以0.5CC/0.5CD的充放电倍率进行充放电循环测试，分别记录最后一次循环放电容量并除以第1次循环放电容量即得容量保持率，记录结果如表1。
高温存储实验：将对比例1～14和实施例1～15的电池先在室温下以0.5C/0.5C的充放电倍率在3.0～4.2V充放电3次，再以0.5C充电至4.2V，记录电池的厚度。将电池放置在60℃烘箱中存储15天，记录电池的厚度。第二次记录电池的厚度除以第一次记录电池的厚度即为电池膨胀率。结果记录如表1。
表1
通过以上数据可以明显看出，磺酰亚胺化合物对能够明显降低电池内阻，电池的低温循环、大倍率常温循环，高温循环，高温存储后的膨胀都有显著的改善。实施例1～14明显优于其对比例，同时实施例15结果显示，在不含第二添加剂的情况下，电池也具有很低的内阻、很好的低温循环、大倍率常温循环，高温循环，以及明显抑制高温存储后的膨胀。因此使用本发明的电解液制备的电池能获得更低的内阻、更好的低温循环、大倍率常温循环，高温循环，更低的高温存储膨胀。
Claims (10)
1.一种降低电池内阻的锂二次电池电解液，其特征在于：所述电解液的成分包括非水有机溶剂，锂盐和添加剂；所述添加剂包括磺酰亚胺类化合物；
所述磺酰亚胺类化合物选自下式化合物中的任一种：
2.根据权利要求1所述的降低电池内阻的锂二次电池电解液，其特征在于：所述R2和R3分别独自选自氟、三氟甲基、苯基、氟代苯基中的任一种。
3.根据权利要求2所述的降低电池内阻的锂二次电池电解液，其特征在于：所述磺酰亚胺类化合物占电解液总质量的0.5～5％。
4.根据权利要求3所述的降低电池内阻的锂二次电池电解液，其特征在于：所述添加剂还包括占电解液总质量的0.5～6％的第二添加剂；所述第二添加剂为碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、二氟磷酸锂、氟代碳酸乙烯酯、二氟草酸硼酸锂、三丙炔基磷酸酯、三烯丙基磷酸酯、三烯丙基异氰脲酸酯中的至少一种。
5.根据权利要求4所述的降低电池内阻的锂二次电池电解液，其特征在于：所述非水有机溶剂占电解液总质量的75～88％；所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯中的至少两种。
6.根据权利要求5所述的降低电池内阻的锂二次电池电解液，其特征在于：所述锂盐为六氟磷酸锂或双氟磺酰亚胺锂盐。
7.根据权利要求6所述的降低电池内阻的锂二次电池电解液，其特征在于：所述锂盐占电解液总质量的10～18％。
8.一种锂二次电池，其特征在于，所述锂二次电池所用的电解液为如权利要求1～7任一所述的电解液，所述锂二次电池为锂离子电池、锂硫电池、锂空气电池中的一种。
9.根据权利要求8所述的锂二次电池，其特征在于：所述锂二次电池中的正极活性材料为Li1+a(NixCoyM1-x-y)O2、Li(NinMnmCo2-n-m)O4、LiMp(PO4)q中的至少一种，其中0≤a≤0.3，0≤x≤1，0≤y≤1，0≤x+y≤1，0≤n≤2，0≤m≤2，0≤n+m≤2，M为Al、Fe、Ni、Co、Mn或V，0＜p＜5，0＜q＜5。
10.根据权利要求9所述的锂二次电池，其特征在于：所述锂二次电池中的负极活性材料为石墨、硅碳复合材料、钛酸锂中的任一种。
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