CN114624271B - 一种基于变分模态分解的x射线荧光光谱本底扣除方法 - Google Patents

一种基于变分模态分解的x射线荧光光谱本底扣除方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种基于变分模态分解的X射线荧光光谱本底扣除方法，其特征在于，利用变分模态分解VMD算法对X射线荧光光谱XRF的原始光谱数据进行分解，分解后选择第一层分量进行处理；将处理后的第一层分量再进行迭代分解，直到达到VMD算法的停止条件，并将最后分解得到的第一层分量作为最终估计的本底；在原始光谱数据上减去本底分量得到扣除本底后的光谱数据。本发明具有效果不弱于当前所有已有的本底扣除方法，同时具有使用简单、自适应于所有谱图、效果稳定、无需根据谱图选择不同参数等优点。

Description

一种基于变分模态分解的X射线荧光光谱本底扣除方法
技术领域
本发明涉及X射线荧光光谱XRF的谱图预处理技术，特别涉及一种基于迭代变分模态分解的光谱本底扣除方法。
背景技术
在使用X荧光光谱对物质进行分析时，光谱中通常会包含连续谱本底、目标元素特征X射线谱峰、逃逸峰、和峰等。而连续谱本底一直被认为是显著干扰，本底的存在会使得净峰面积的估算结果过大和峰位估算结果偏移。为了准确获得目标元素特征X射线谱峰及其净峰面积，必须在解谱之前采用本底扣除方法，提高净峰面积的准确性，同时也可以校正吸收增强效应。
在所有光谱的本底扣除中，能量色散型X射线荧光光谱本底扣除尤为复杂，因为一些元素含量少，计数较低，过分的本底扣除对于含量较多的元素定量分析影响有限，但是对于相对含量较低的土壤重金属(例如Cd、Hg、As等)影响较大。为了扣除本底，研究人员已经提出了多种算法。一种方法是从硬件的角度出发，通过改进光路，如设计三角形光路结构抑制本底的产生，更多的研究是从软件的角度对已生成的光谱进行本底扣除，常采用多项式拟合、傅立叶变换、削峰法和神经网络，以及近几年研究较多的迭代小波变换等。目前在所有的本底扣除算法中，迭代小波变换是公认效果最好的算法。
小波变换是满足叠加性原理的线性时频分析手段，能够对信号进行多尺度分析，非常适合区分特征峰和本底。然而，小波变换非常依赖小波基的选择，在使用小波变换时，必须根据具体问题选择合适的小波基，否则难以达到满意的效果。同时，由于激励源的差异性，根本无法找到适用于所有信号成分的万能基函数。此外，用于本底扣除的迭代小波算法不仅需要针对谱图人工选择小波基，还需要设置合适的小波分解层数、迭代次数等指标，要取得良好的效果是一个复杂且有难度的事情。
发明内容
本发明要解决的技术问题是，提供一种具有使用简单、自适应于所有谱图、效果稳定、无需根据谱图选择不同参数的光谱的本底扣除方法。
本发明为解决上述技术问题所采用的技术方案是，一种基于变分模态分解的X射线荧光光谱本底扣除方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)利用变分模态分解VMD算法对X射线荧光光谱XRF的原始光谱数据进行分解，分解后选择第一层分量进行处理；将处理后的第一层分量再进行迭代分解，直到达到VMD算法的停止条件，并将最后分解得到的第一层分量作为最终估计的本底；
2)在原始光谱数据上减去本底分量得到扣除本底后的光谱数据。
变分模态分解VMD是一种新的自适应、完全非递归的信号分解方法，通过迭代搜寻变分模型最优解，来确定模态及其对应的中心频率和带宽，可以直接适用于各种信号的分解估计。VMD目前常用于设备的故障诊断领域中，可以用于从振动信号中提取对故障敏感的特征或去除振动信号的噪声干扰。例如通过分析信号与各模态分量间的相似程度来去除不相关的模态从而实现去噪。在VMD中采用局部重构，即将与原信号相似的模态就认为是信号，与原信号相差大的模态认为噪声。而在光谱信号处理中，本底扣除和去噪的目的是完全不同的。去噪的目的旨在去除与原始信号无关的、高频的噪声信号，而本底扣除的目的是去除光谱中通常呈现低频的本底成分，并且不能影响信号的细节谱峰信息。
本发明通过引入故障诊断领域中常用的变分模态分解(VMD)提出了一种新的本底扣除方法，通过迭代的方式让VMD分解估计出光谱中的本底成分，最后予以剔除即可获得真实的谱图，可以获得媲美迭代小波变换的效果。同时，由于VMD是一种自适应、完全非递归的信号分解方法，因此本方法可以直接适用于各种光谱信号，效果问题。并且方法的使用十分简单，只需要设置可容忍的最大误差即可。
为了获得一种使用简单、效果稳定且良好的本底扣除方法，本发明以变分模态分解VMD为基础，提出了一种新的本底扣除方法。本发明通过迭代的方式让VMD分解估计出光谱中的本底成分，最后予以剔除即可获得真实的谱图，可以获得媲美迭代小波变换的效果，同时使用简单，并且效果稳定。
具体的，申请人经过大量实验证明固定VMD分解模态数为2，选择第一层分量处理可以获得很好的结果。
本发明的有益效果是，具有效果不弱于当前所有已有的本底扣除方法，同时具有使用简单、自适应于所有谱图、效果稳定、无需根据谱图选择不同参数等优点。
附图说明
图1为实施例的流程图；
图2为实施例中的原始光谱图；
图3为实施例中对原始光谱图的VMD三层分解图；
图4为实施例中通过VMD算法去除本底的效果图，(左)原始谱图与最后一次估计得到的本底，(右)扣除本底后的结果图；
图5为实施例中的通过选择db4小波基下迭代小波变换去除本底的效果图；
图6为实施例中的通过选择coif4小波基下迭代小波变换去除本底的效果图。
具体实施方式
实施例提供了一种基于变分模态分解的X射线荧光光谱本底扣除方法，工作流程如图1所示，具体步骤如下：
步骤1：如图2所示，实施例采用便携式XRF光谱仪采集合金样品得到了带有明显本底的谱图；使用fm[i]表示经过m-1次迭代VMD处理后的光谱，其中，m表示迭代次数，m≥1，i表示光谱通道，f1[i]表示原始光谱数据；初始化m为1，初始化比较次数times为0，设置用于停止迭代的最小误差ε；
步骤2；针对光谱数据fm[i]，设置VMD的参数为分解模态数k＝2，可容忍最大误差为5,惩罚因子alpha＝2000，直流分量DC＝0，噪声容忍度tau＝10-7，然后使用VMD算法对fm[i]数据进行分解得到k层分量uk[i]；
步骤3：选择第1层分量u1[i]作为am[i],即am[i]＝u1[i],am[i]表示第m次估计的本底；
步骤4：如果m等于1，跳过步骤4，否则，计算|am[i]-am-1[i]|max＝errm，|am[i]-am-1[i]|max为取两组信号am[i]、am-1[i]在2048个通道中差值绝对值的最大值，errm表示第m次估计的误差，将errm和ε进行比较，比较次数由times进行索引。若errm＜ε，说明相邻两次所估计的本底足够一致，令times＝times+1，否则，重置times＝0；
步骤5：如果times＜N，比较fm[i]和am[i]的所有通道值，将两光谱中各通道的最小值为fm[i]赋值，即:
然后令m加1，跳至步骤2迭代执行；
如果times≥N，N为满足收敛条件的预设次数，说明连续N+1次经过VMD分解所得的估计本底足够一致，此时认为估计本底已经收敛，取最终一次VMD分解所得的估计本底am[i]作为最终估计的本底；
步骤6：从原光谱f1[i]中减去am[i]即可实现本底扣除。实施例设置N＝3。为了增加精度，将去除本底后的光谱中小于0的计数值修改为0。
按照步骤1到步骤6的方法处理合金样品谱图，最后在迭代46次后达到停止条件，基于VMD的本底扣除方法效果如图4所示。
可以看到，在经过46次迭代之后本方法基本完美的估计了光谱的本底，利用原始光谱减去估计的本底后得到了最终需要的谱图，实例证明通过本发明可以稳定有效的扣除光谱中的本底数据。
本发明方法的另一个好处在于，将VMD的分解层数直接设置为2层并选择第一层分量作为估计的本底继续处理，因此只需要设置极少的参数即可获得很好的效果，效果稳定，使用非常简单。
为了更好的说明该方法的可行性，对步骤1中原始光谱进行3层VMD分解，得到分解图如图3所示。可以看到，由于VMD分解的第一层分量主要包含了谱图的本底信息和部分峰信息，而第二层分量单纯是谱图的峰值信息，第三层分量是谱线上的微弱噪声。因此本方法在本底扣除中直接选择第一层分量进行估计本底处理，经过不断迭代最终获得接近于真实的本底。将分解层数固定为两层是为了进一步提高本底扣除方法的精度，让VMD的分解更加细致，虽然牺牲了一些性能的代价，但最终可以获得更加稳定且良好的效果。
为了进一步验证本发明的有效性，本实例利用当前本底扣除方法中公认效果最好的迭代小波变换来对比。通过调试后，选择小波分解层数为7层，迭代次数为30次，并分别选择最常见的db4小波基和coif4小波基作为小波基函数，两种小波基下本底扣除效果分别如图5和图6所示，其中虚线的长方形框标注了其效果不好的地方。从图5和图6可以明显看到两者的效果差别是不同的，说明迭代小波变换算法中小波基的选择是影响非常大的。在两种小波基中采用db4小波基的效果是相对较好的，因为采用coif小波基的本底扣除效果在光谱通道为300-500范围段出现了很大的问题，导致最终结果没有干净的扣除掉本底。而选择db4小波基的本底扣除效果在100-300、550-700的范围也出现了一些问题，整体来看本发明提出的本底扣除算法确实在效果上和迭代小波方法是不相上下的，甚至可以略好与迭代小波方法，也验证了本发明的本底扣除效果。

Claims (3)

1.一种基于变分模态分解的X射线荧光光谱本底扣除方法，其特征在于，包括以下步骤：
利用变分模态分解VMD算法对X射线荧光光谱XRF的原始光谱数据进行分解，分解后选择第一层分量再进行迭代分解直到达到VMD算法的停止条件，并将最后分解得到的第一层分量作为最终估计的本底；对原始光谱数据进行分解是采用的分解模态数为2；
在原始光谱数据上减去本底分量得到扣除本底后的光谱数据；
其中，对原始光谱数据进行分解得到最终估计的本底的具体步骤如下：
步骤1：得到带有本底的原始光谱数据f1[i]；使用fm[i]表示经过m-1次迭代变分模态分解VMD处理后的光谱数据，其中，m表示迭代次数，m≥1，i表示光谱通道；初始化m为1，初始化比较次数times为0，设置VMD的分解模态数k＝2、满足收敛条件的预设迭代次数N以及最小误差ε；
步骤2：使用VMD算法对光谱数据fm[i]进行分解得到2层分量u1[i]、u2[i]；
步骤3：选择第1层分量u1[i]赋值第m次估计的本底am[i]；
步骤4：判断m是否等于1，如是，则进入步骤5，否则先计算第m次估计的误差errm，errm＝|am[i]-am-1[i]|max，|·|max为取绝对值的最大值，将errm和ε进行比较，若errm＜ε，更新times＝times+1后进入步骤5，否则，重置times＝0后进入步骤5；
步骤5：判断是否times＜N，如是，比较fm[i]和am[i]的所有通道值，将两光谱中各通道的最小值为fm[i]赋值，再更新m＝m+1后返回步骤2继续迭代，否则取当前am[i]作为最终估计的本底。
2.如权利要求1所述方法，其特征在于，设置满足收敛条件的预设迭代次数N＝3。
3.如权利要求1所述方法，其特征在于，得到扣除本底后的光谱数据之后，再将扣除本底后的光谱数据中小于0的计数值修改为0。
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SE01 Entry into force of request for substantive examination
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GR01 Patent grant
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