CN112801936A - 一种x射线荧光光谱自适应本底扣除方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种X射线荧光光谱自适应本底扣除方法,涉及X射线荧光光谱分析领域。本发明利用高斯卷积核与X射线荧光光谱进行离散卷积运算并通过不断迭代,直至达到较好的本底拟合及扣除效果。本底扣除效果利用若干标样中某一特定元素在谱图中的计数峰面积与样品中的实际含量线性回归后得出的拟合优度作为标准。融合遗传优化算法,优化迭代高斯卷积滤波器中的迭代次数与高斯卷积核中高斯函数的标准差参量,以获得更好的拟合优度,从而使本底扣除效果达到最优。本发明适用于X射线荧光光谱分析。
Description
技术领域
本发明涉及X射线荧光光谱分析领域,特别涉及基于遗传优化迭代高斯卷积滤波器的X射线荧光光谱本底扣除方法。
背景技术
X射线荧光(X-Ray fluorescence,XRF)分析技术是利用初级X射线光子或其他微观粒子激发待测样品中的原子,使之产生荧光(次级X射线)而进行物质成分分析和化学形态研究的方法。其作为一种分析样品各元素组分的技术,被广泛应用于化学分析及元素分析领域,具有分析速度快,分析样品范围广,分析样品浓度范围宽等优点。然而,实际应用中,由于宇宙射线,样品辐射,探测器中电子元器件等因素产生的干扰,原谱图会额外叠加上低频的本底。此本底对元素含量预测具有一定影响,因此寻找合适的方法扣除光谱中的本底成了一项必要的工作。
为了扣除本底,除了从物理条件上尽量抑制干扰外,利用软件算法进行本底扣除也是可行的手段。目前用于本底扣除的方法有很多,多项式平滑法,傅里叶变换法,小波变换法等。多项式平滑法是利用高次多项式拟合由各通道计数率构成的谱图,经过多次迭代形成对谱图本底的估计,从而将本底扣除。傅里叶变换法是利用离散傅里叶变换,将谱图转换至频域,利用数字高通滤波器滤除低频本底。小波变换法是利用离散小波变换,提取原谱图的概貌信号,用概貌信号拟合本底进行扣除。
高斯滤波是一种线性平滑滤波,被广泛应用于信号的降噪处理。其中心思想是利用高斯函数定义高斯卷积核,与被滤波的信号进行卷积运算,即可滤除原信号中的高频部分。遗传算法是一种被广泛使用的优化算法,模拟达尔文自然选择学说中的物种进化过程,在不断进化的过程中寻求被优化函数的最优值。适用于多参数优化,能够较好地找到全局最优值。
发明内容
本发明要解决的技术问题是:提供一种基于遗传优化迭代高斯卷积滤波器的X射线荧光光谱本底扣除方法,用于提升根据X射线荧光光谱谱图数据进行样品元素含量预测的精度。
为实现上述目的,本发明采用的技术方案是:利用高斯卷积滤波器滤除X射线荧光光谱中的高频部分,留下低频分量,通过多次迭代最终利用低频分量估计原谱图的本底。在原谱图扣除本底后,有效提高了利用X射线荧光光谱预测样品元素含量的精度。
本发明将遗传优化算法(Genetic Algorithm,GA)融入迭代高斯卷积滤波方法中,通过GA优化算法自适应地获得最佳迭代高斯滤波器迭代次数N与高斯卷积函数中高斯函数的标准差值σ。利用本底扣除后某一特定元素在一批标样谱图中的峰面积与其实际含量线性拟合得到的拟合优度作为适应度函数评价本底扣除效果。除GA优化算法,本发明还可以选用蝗虫优化算法、狼群优化算法、蜂群优化算法等其他优化算法。
本发明的技术方案为一种X射线荧光光谱自适应本底扣除方法,具体步骤包括:
步骤1:通过X荧光分析仪器采集一批特定样品的X射线荧光光谱,并分别获得测量样品数据集S={fi,i=1,2,…,M},fi表示第i个样品谱图数据,其中M为样品个数;定义第i个样品的原始谱图数据为fi 0;定义第i个样品的第k次本底拟合滤波迭代后谱图本底近似值为fi k,1≤k≤N;定义fi k中第j个通道的计数率为fij k;N表示高斯卷积迭代次数;
步骤2:利用遗传优化算法优化高斯卷积迭代次数N和高斯函数的标准差值σ,并获得最优的迭代次数Nopt和标准差值σopt;
步骤3:采用步骤2得到的最优高斯卷积核参数σopt构建最优高斯卷积核K(σopt),并根据步骤2获得的最优迭代次数Nopt进行迭代高斯卷积滤波本底拟合,假设当前迭代次数为L,1≤L≤Nopt,拟合本底为fi L,上一次迭代拟合本底为fi L-1,为提高效率,预设接受误差值θ,若小于θ,则提前跳出迭代并返回最佳本底fi L,L≠Nopt;并且否则,经过Nopt次迭代获得近似拟合低频本底
进一步的,所述步骤2中遗传优化算法采用的适应度评价函数利用以下方式定义:针对任意元素E,设E为元素Cr,当前优化过程的参数值设为Np和σp,根据σp构建高斯卷积核K(σp),利用高斯卷积核K(σp)对M个样品的谱图分别进行Np次卷积滤波迭代,分别获得近似拟合本底1≤i≤M,并分别对M个样本进行本底扣除;计算本底扣除后M个样品所含元素Cr的特征峰面积A={A1,A2,…,AM},最后利用A和M个标准样品真实Cr元素含量矩阵C={C1,C2,…,CM}求A和C的线性拟合优度R2作为GA优化算法的适应度评价函数,具体表达式为:
采用该适应度评价函数的遗传优化算法对高斯卷积迭代次数N和高斯函数的标准差值σ进行优化。
具体的,所述步骤3中的迭代高斯卷积滤波器的滤波过程为:第k次迭代中第i个样品近似本底为fi k,1≤k≤Nopt,1≤i≤M;设第k-1次迭代的滤波本底为fi k-1,将fi k-1与高斯卷积核K(σp)进行离散卷积运算,公式表达为:
fi k'=fi k-1*K(σp)
其中,fi k'为高斯卷积滤波结果;舍弃滤波结果fi k'中的第一和最后一个元素,保证每次迭代后向量长度不变;将fi k'与fi k-1的每一个通道进行比较,取通道值对应计数率最小值构成第k次迭代中第i个样品j通道的本底具体表示为:
其中1≤j≤2048。
进一步的,所述步骤2中的高斯卷积核K(σopt)大小为3,其具体表达式为:
其中Gau(x)为高斯函数,σopt为高斯函数中最优标准差参量。
进一步的,所述步骤3中对本底的扣除可具体表达为:
其中fi correct表示第i个样品本底扣除后的结果。
进一步的,所述步骤2中对利用GA优化算法优化高斯迭代次数N和高斯卷积滤波器的高斯函数的标准差σ的过程中,第i个样品含元素Cr的特征峰面积的计算:假设第i个样品经过本底扣除后得到fi correct∈R1×2048,元素Cr在谱图fi correct对应的峰值通道为139,计算通道135到143之间谱图曲线围成的面积作为第i个样品元素Cr特征峰面积Ai。
本发明的有益效果是:本发明可以自适应地选择基于迭代高斯卷积滤波器本底扣除方法的迭代次数N和高斯卷积滤波器中高斯函数的标准差参数σ,使原X射线荧光光谱谱图经过本底扣除后,能够有效消除干扰的影响。利用基于遗传优化迭代高斯卷积滤波器的X射线荧光光谱本底扣除方法可以较好地消除谱图噪声,从而使经过扣除本底后的样品谱图能够更好地表示预测样品特点元素含量特征,从而提高后续基于谱图元素定性定量分析的精度。
附图说明
图1为实施例的流程图;
图2为实施例中原始某标准土壤XRF光谱图,经过GA优化迭代高斯卷积滤波后得到的拟合本底,以及本底扣除后的土壤X射线荧光光谱谱图;“原始谱图”曲线显示了其中名称为GBW08301.14的标样的测试谱图曲线。
图3为实施例中若干土壤标样中Cr元素峰面积与实际含量对应关系及线性拟合曲线在本底扣除前与扣除后的效果图;
图4为实施例中GA优化算法的优化过程拟合优度变化曲线图;
具体实施方式
本发明利用基于遗传优化迭代高斯卷积滤波器滤除X射线荧光光谱中的高频部分,留下低频分量,并不断迭代,直至低频部分有效拟合原谱图本底。原谱图经过本底扣除后,能够有效提高本底扣除后的谱图数据的元素含量预测精度。其中将GA优化算法融入上述迭代高斯卷积滤波本底扣除方法中,寻找最优的迭代次数N和高斯卷积滤波器中高斯函数标准差值σ的大小,得到最大的拟合优度。
基于上述思想,实施例提供了一种X射线荧光光谱的本底扣除方法,工作流程如图1所示,具体步骤如下:
步骤1:通过X荧光分析仪器采集某一批特定样品的X射线荧光光谱,并分别获得测量样品数据集S={fi∈R1×2048,i=1,2,…,M},fi表示第i个样品谱图数据,其中M为样品个数。定义第i个样品的原始谱图数据为fi 0;定义第i个样品的第k(1≤k≤N)次本底拟合滤波迭代后谱图本底近似值为fi k∈R1×2048;定义fi k中第j个通道的计数率为fij k∈R。N表示高斯卷积迭代次数;
步骤2:利用遗传优化算法(GA)优化迭代高斯卷积滤波器中的迭代次数N和高斯函数的标准差值σ,并获得最优的迭代次数Nopt和标准差值σopt。
GA优化算法采用的适应度评价函数利用以下函数定义:针对任意元素E,设E为元素Cr,当前优化过程的参数值设为Np和σp,根据σp构建高斯卷积核K(σp),利用高斯卷积核K(σp)对M个样品的谱图分别进行Np次卷积滤波迭代,分别获得近似拟合本底(1≤i≤M),并分别对M个样本进行本底扣除。计算本底扣除后M个样品所含元素Cr的特征峰面积A={A1,A2,…,AM},最后利用A和M个标准样品真实Cr元素含量矩阵C={C1,C2,…,CM}求A和C的线性拟合优度值R2作为GA优化算法的适应度评价函数,具体表达式为:
高斯卷积核K(σopt)大小为3,其具体表达式为:
其中Gau(x)为高斯函数,σopt为高斯函数中最优标准差参量;
M个样品所含元素Cr的特征峰面积A={A1,A2,…,AM}的计算:假设第i个样品经过本底扣除后得到fi correct∈R1×2048,元素Cr在谱图fi correct对应的峰值通道为139,计算通道135到143之间谱图曲线围成的面积作为第i个样品元素Cr特征峰面积Ai。最终分别计算M个样品的元素Cr的峰面积,得到A={A1,A2,…,AM}。
步骤3:采用步骤2得到的最优高斯卷积核参数σopt构建最优高斯卷积核K(σopt),并根据步骤2获得的最优迭代次数Nopt进行迭代高斯卷积滤波本底拟合。假设当前迭代次数为L(1≤L≤Nopt),拟合本底为fi L,上一次迭代拟合本底为fi L-1,若小于预设值θ,则提前跳出迭代并返回最佳本底fi L(L≠Nopt),并且否则,经过Nopt次迭代获得近似拟合低频本底
迭代高斯卷积滤波器的滤波过程为:第k(1≤k≤Nopt)次迭代中第i(1≤i≤M)个样品近似本底为fi k,设第k-1次迭代的滤波本底为fi k-1,将fi k-1与高斯卷积核K(σp)进行离散卷积运算,公式表达为:
fi k'=fi k-1*K(σp)
其中,fi k'为高斯卷积滤波结果。舍弃滤波结果fi k'中的第一和最后一个元素,保证每次迭代后向量长度不变。将fi k'与fi k-1的每一个通道进行比较,取通道值对应计数率最小值构成第k次迭代中第i个样品j通道的本底具体可表示为:
其中1≤j≤2048。
其中fi correct表示第i个样品本底扣除后的结果。
以下结合具体实例对一批土壤标样进行X射线荧光光谱本底扣除,对实施例进一步说明。测试条件如下表1所示:
表1 XRF光谱仪测试参数
第一步:在表1所示的测试条件下,利用XRF手持式X荧光分析仪采集得到59份标准土壤样品的XRF光谱数据。
第二步:利用GA优化算法,对迭代高斯卷积滤波器的迭代次数N及高斯滤波器中的高斯函数标准差值σ进行优化,设定种群数量为40,GA优化迭代次数为6000,优化过程如图4所示,证明了优化算法能够寻找出最优的迭代次数Nopt以及高斯函数中的标准差量σopt。
第三步:利用第二步获得的σopt构造高斯卷积滤波器,分别对采集获得的59个标准样品谱图利用GA优化迭代高斯卷积滤波器进行Nopt次迭代,获得59个标准样品谱图各自的拟合本底,同时分别对59个样品进行本底扣除。图2显示了59个样品中名为GBW08301.14的土壤标样的测试谱图曲线。
第四步:将59个经过本底扣除后的谱图,分别计算元素Cr的峰面积。根据标准样品元素含量表得到准确的元素Cr含量值。最后计算拟合曲线,如图3。可见,基于遗传优化迭代高斯卷积滤波器本底扣除方法能够有效提高元素峰面积与元素含量的相关性。
Claims (6)
1.一种X射线荧光光谱自适应本底扣除方法,具体步骤包括:
步骤1:通过X荧光分析仪器采集一批特定样品的X射线荧光光谱,并分别获得测量样品数据集S={fi,i=1,2,…,M},fi表示第i个样品谱图数据,其中M为样品个数;定义第i个样品的原始谱图数据为fi 0;定义第i个样品的第k次本底拟合滤波迭代后谱图本底近似值为fi k,1≤k≤N;定义fi k中第j个通道的计数率为fij k;N表示高斯卷积迭代次数;
步骤2:利用遗传优化算法优化高斯卷积迭代次数N和高斯函数的标准差值σ,并获得最优的迭代次数Nopt和标准差值σopt;
步骤3:采用步骤2得到的最优高斯卷积核参数σopt构建最优高斯卷积核K(σopt),并根据步骤2获得的最优迭代次数Nopt进行迭代高斯卷积滤波本底拟合,假设当前迭代次数为L,1≤L≤Nopt,拟合本底为fi L,上一次迭代拟合本底为fi L-1,为提高效率,预设接受误差值θ,若小于θ,则提前跳出迭代并返回最佳本底fi L,L≠Nopt;并且否则,经过Nopt次迭代获得近似拟合低频本底
2.如权利要求1所述的一种X射线荧光光谱自适应本底扣除方法,其特征在于,所述步骤2中遗传优化算法采用的适应度评价函数利用以下方式定义:针对任意元素E,设E为元素Cr,当前优化过程的参数值设为Np和σp,根据σp构建高斯卷积核K(σp),利用高斯卷积核K(σp)对M个样品的谱图分别进行Np次卷积滤波迭代,分别获得近似拟合本底1≤i≤M,并分别对M个样本进行本底扣除;计算本底扣除后M个样品所含元素Cr的特征峰面积A={A1,A2,…,AM},最后利用A和M个标准样品真实Cr元素含量矩阵C={C1,C2,…,CM}求A和C的线性拟合优度R2作为GA优化算法的适应度评价函数,具体表达式为:
采用该适应度评价函数的遗传优化算法对高斯卷积迭代次数N和高斯函数的标准差值σ进行优化。
5.如权利要求2所述的一种X射线荧光光谱自适应本底扣除方法,其特征在于,所述步骤2中对利用GA优化算法优化高斯迭代次数N和高斯卷积滤波器的高斯函数的标准差σ的过程中,第i个样品含元素Cr的特征峰面积的计算:假设第i个样品经过本底扣除后得到fi correct∈R1×2048,元素Cr在谱图fi correct对应的峰值通道为139,计算通道135到143之间谱图曲线围成的面积作为第i个样品元素Cr特征峰面积Ai。
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PB01 | Publication | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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