CN114460116B - 一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及X射线荧光仪(XRF)元素定量分析领域，特别涉及一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法。是基于在XRF光谱的元素定量分析中，特征和元素具有明确的对应关系这一特点，通过训练样本集构建SVR模型，再通过SVR模型和灵敏度分析方法获得高灵敏度元素，基于高灵敏度元素和训练样本集构建经过特征降维后的SVR*模型，来实现元素的定量分析。与现有技术相比，本发明通过改变现有模型的特征输入，观察改变前后输出的变化即可得到特征的灵敏度系数，分析过程计算简单，复杂度小，有利于工程实现。分析过程中，未改变数据结构，定量分析精度和泛化能力更高，可广泛应用于元素的XRF定量分析领域。

Description

一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析 方法
技术领域
本发明涉及X射线荧光仪(XRF)元素定量分析领域，特别涉及一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法。
背景技术
在基于XRF的元素定量分析中，理论上讲，土壤中元素的含量计算是通过测量元素对应的特征峰强度，建立校准曲线进行谱线强度与元素含量的拟合分析。如：偏最小二乘法(PLS)或曲线校正法这类常规的数学分析方法。由于XRF测量元素含量时，其测量是一个非线性过程，难以准确预测，PLS或曲线校这类方法难以准确拟合分析信号与研究参数之间的非线性关系，不能取得很好的结果。在这种情况下，一些非线性校准方法，如：支持向量机回归(SVR)、BP神经网络(Back Propagation(BP)Adaboost)等算法则可以提供更好的模型调整能力和预测结果。尤其是SVR算法相较于其他算法其泛化性能更高，即使使用小样本集也能提供良好的模型。
目前，基于SVR算法在XRF元素元素含量定量分析方法中，经过组分计算后的每个特征都对应着一种元素。受到基体效应的影响，被测元素的定量分析精度常常会因为重叠峰和逃逸峰等干扰而降低，因此将这些影响被测元素的特征交给SVR训练提高预测精度。但是，XRF元素中与被测元素无关的特征在训练中不仅无法起到帮助作用，其噪声数据还会导致预测精度的降低。其次，这些无关的特征无形中增加了变量，对于SVR而言，太多的变量会不利于建模，严重的变量间共线关系会影响模型的准确性和稳定性。因此，有必要对现有的基于SVR算法的元素含量定量分析方法进行改进，使其能更好的应用于基于XRF的元素定量分析中。
发明内容
本发明的目的在于：提供一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法，以解决现有基于SVR算法在XRF元素含量定量分析方法中存在的与被测元素无关的特征影响定量分析精度、模型的准确性和稳定性的问题。
为实现上述目的，本发明采用技术方案如下：
一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法，包括以下步骤：
步骤1、确定待测元素a；采集多个样本，通过光谱仪分别获取各样本的XRF光谱数据；
步骤2、基于步骤1获取的光谱数据创建训练样本集和待测样本集；选择部分常见元素或全部元素与光谱仪能够识别的全部元素的并集，作为元素集A；光谱仪能够识别的全部元素具体为元素周期表中12～92号元素；训练样本集中各元素的实际含量值通过样本的光谱数据确定；
步骤3、计算训练样本集中元素集A各元素的组分值，并将元素集A中所有元素的组分值作为输入特征集I，待测元素a在训练样本集中的实际含量值作为输出值；
步骤4、对步骤3得到输入特征集I进行归一化处理后，通过训练构建基于全特征的SVR模型；并在该SVR模型中采用灵敏度分析法对所有特征进行灵敏度分析；
步骤5、根据步骤4的分析结果筛选出灵敏度系数总和大于85％的所有元素，从而得到与待测元素定量分析最相关的元素集A*；利用训练样本集中对应元素的组分值计算得到新的输入特征集I*，以待测元素a在训练样本集中的实际元素含量值作为输出特征集，实现特征降维；
步骤6、将待测元素a在训练样本集中的实际含量值和I*代入到步骤4构建的SVR模型中对模型进行训练，得到实现待测元素a定量分析的SVR*模型。
进一步的，所述步骤4中的灵敏度分析过程为：
步骤4.1、在训练样本集中，假设元素集A中元素个数为l，针对元素集A中第i个元素c组分值Ic分别增大和减少10％后得到两个不同的输入特征集I1和I2；
步骤4.2、分别对两个特征集进行归一化处理后，利用步骤4构建的基于全特征的SVR模型分别预测输入特征集I1和I2得到输出结果集r1和r2,最后通过计算两个结果集的差值得到每个元素c的灵敏度系数Si，Si的计算公式如下：
Si＝abs(r1-r2) (1)
步骤4.3、对元素集A中所有元素重复步骤4.1和步骤4.2的操作，最终获得所有元素的灵敏度系数Si(1≤i≤l)，对所有元素的灵敏度系数按从大到小排序得到Si *(1≤i≤l)，选取灵敏度系数从大到小排列靠前的k个元素作为降维后的模型输入，从而提高模型精度，k满足：
Figure BDA0003445881730000021
进一步的，所述步骤3中，元素集A中各元素组分值的计算方法为：
取训练样本集中的所有样本，选取元素集A中任意元素，基于每个样本的光谱数据，再结合该元素对应的峰值通道以计算其净峰面积，获得其组分值；按此过程逐一计算，即可得到素集A中所有元素的组分值。
更进一步的，所述步骤1中各样本的XRF光谱数据是由ED-XRF荧光光谱仪测试得到。
本发明提供的一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法，是基于在XRF光谱的元素定量分析中特征和元素具有明确的对应关系这一特点，先对获取的XRF光谱数据进行处理创建出训练样本集，基于该训练样本集构建SVR模型，然后通过SVR模型和灵敏度分析方法获得与待测元素最相关的元素(为方便描述，此后将其简称为高灵敏度元素集)基于高灵敏度元素和训练样本集构建经过特征降维后的SVR*模型，通过该SVR*模型来实现元素的定量分析。受到基体效应的影响，待测元素的定量分析精度常常会因为重叠峰和逃逸峰等的干扰而降低，所以需要将影响待测元素的特征交给模型训练以提高精度。在此过程中，与待测元素无关的特征在训练中无法起到帮助作用，同时特征中的噪声数据反而会导致预测精度的降低，因此需要特征降维进行二次处理。当前常见的特征降维方法虽然去除了无用特征的噪声干扰，但改变了数据构成，使得特征失去具体的物理意义，为SVR模型学习基体效应的影响增加难度。为克服这一问题，本发明采用灵敏度分析筛选出与待测元素定量分析分析无关的元素特征，在不改变数据结构的情况下实现特征降维，从而提高模型的定量分析精度和泛化能力。
与现有技术相比，本发明通过改变现有模型的特征输入，观察改变前后输出的变化即可得到特征的灵敏度系数，分析过程计算简单，复杂度小，有利于工程实现。分析过程中，未改变数据结构，定量分析精度和泛化能力更高，可广泛应用于元素的XRF定量分析领域。
附图说明
图1为本发明的流程图；
图2为实施例中Cu元素的灵敏度分析结果；
图3为实施例中经过灵敏度特征降维优化前后的模型预测结果。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步的详细说明。
基于上述思想，实施例提供了一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法，并利用该方法对土壤元素含量进行定量分析。其分析过程如图1所示，具体步骤如下：
步骤1、首先确定待测元素，本实例中以土壤测量为例设置重金属Cu元素作为待测元素。然后采集多个样本，通过ED-XRF光谱仪测试出每个样本的XRF光谱数据。
步骤2、基于步骤1获取的XRF光谱数据创建训练样本集和待测样本集。本实例采用了55个国标土壤样品作为标准样品，分别为样本1、样本2......一直到样本55，样本中每个待测元素都具有足够宽的内容范围和适当的内容梯度，然后随机取其中13个样本作为待测样本集，其余42个样本作为训练集。然后确定ED-XRF荧光光谱仪能够识别的全部元素(元素周期表中12～92号元素)中的部分常见元素共29个元素作为元素集A，构成样品所含有的元素集，即得样本集中的元素集A，本实例中元素集A中包含的29个元素依次为K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Se、Sr、Y、Zr、Nb、Mo、Ag、Cd、Tn、Sn、Sb、Ho、Er、Yb、Ta、W、Pb等；训练样本集中各元素的实际含量值通过样本的光谱数据确定。
步骤3、本实例使用的设备是由泰克松德公司生产制造的手持式ED-XRF光谱仪，型号为TS-XH4000-SOIL，该设备的X射线管在45KV和25uA下正常工作。取训练样本集中的所有样本选取训元素集A中任意元素，通过ED-XRF荧光光谱仪测试每个样本元素集A中任意元素b的峰值信息，再结合该元素对应的峰值通道计算净峰面积，获得组分值Cb；按此过程逐一计算，即可得到元素集A中所有元素的组分值。然后将元素集A中所有元素的组分值作为输入特征集I，元素a的实际元素含量值作为输出。
步骤4、对步骤3得到的输入特征集I进行归一化处理，即将每个样本集中每个样本的组分值归一化到[-1,1]后训练得到全特征输入下的SVR模型。并在该模型中采用灵敏度分析法对所有特征进行灵敏度分析得到灵敏度表格。本实施例中29个元素的零敏度分析结果如图2所示。
步骤5、将灵敏度结果按降序排序后选择灵敏度总和大于85％的所有高灵敏度元素作为特征降维后的模型输入元素，从而筛选出与待测元素定量分析相关的高灵敏元素集A*，高灵敏元素集A*中包含Ca、Ti、Fe、Co、Cu、Sb等6中元素。基于步骤4中得到的高灵敏元素集A*，利用训练样本集中对应元素的组分值计算得到新的输入特征集I*，然后以元素a的实际元素含量值作为输出特征集，实现特征降维。
步骤6、将待测元素a在训练样本集中的实际含量值、步骤5得到的输入特征集I*代入到步骤4构建的SVR模型中对模型进行训练，得到实现待测元素a定量分析的SVR*模型。
为说明SVR*模型的可用性，本实施例中增加了步骤7和步骤8的验证过程：
步骤7、任取待测样本集中的一个土壤样本，根据确定的待测元素类型c，通过ED-XRF荧光光谱仪测量得到c对应的高灵敏元素集A*中所有元素的峰值信息，再结合高灵敏元素集A*中各元素对应的峰值通道计算净峰面积，从而实现对输入数据的组分信息求解和特征降维处理，从而得到该样本的模型输入数据x。
步骤8、将步骤7得到的输入数据数据归一化到[-1，1]的区间之后，利用步骤6获得的SVR*模型对x进行预测得到该样本待测元素a的实际含量,完成该样本的测量。
在本实例中，为了证明该方法的有效性，使用全部特征和步骤6计算得到的经过特征降维后的高灵敏度元素集作为输入特征，分别建立了预测土壤样品Cu元素含量的SVR定量预测模型。然后基于训练集样本分别训练得到了两种模型，利用这些模型对待测样本集和训练样本集数据中的Cu元素含量进行预测，预测结果如图3所示，两种模型的整体性能参数对比如表1所示,其中性能指标RMSEP和
Figure BDA0003445881730000052
代表使用待测样本集对模型进行训练后的均方根误差和决定系数，RMSEC和/>
Figure BDA0003445881730000053
分别代表使用训练样本集对模型进行训练后的均方根误差和决定系数。
表1Cu元素测量下SVR*,SVR两种模型的预测结果对比
Figure BDA0003445881730000051
表1中SVR*为本实例经过特征降维的SVR模型。由表1可见，对训练集数据进行直接预测时，采用全部特征作为输入的SVR模型取得了最好的效果，其预测结果和原数据几乎一致(
Figure BDA0003445881730000054
Figure BDA0003445881730000055
RMSEC＝6.9356)，基于4个高灵敏度特征作为输入的SVR*模型精度相比于全特征模型稍次一些(/>
Figure BDA0003445881730000056
RMSEC＝11.0334)，整体差别不大。
然而，对于测试集数据采用全部特征作为输入的SVR模型获得了非常差的结果(
Figure BDA0003445881730000057
Figure BDA0003445881730000058
RMSEP＝73.8296)，由图可以看到真实数据和预测数据的拟合曲线决定系数非常低，说明预测过程随机性较大，同时预测数据和真实数据间误差非常大，精度很差。这表明虽然使用全部输入特征为SVR提供了更多的信息，让模型可以尽可能的拟合训练集数据，但是由于很多特征对于Cu含量的测量是不相关的，并且含有很多噪声信息，这使得模型在预测其它数据时效果很差。因此需要特征降维来筛选出和Cu含量相关的特征，基于4个高灵敏度特征的SVR在预测测试集时获得了非常好的效果(/>
Figure BDA0003445881730000059
RMSEP＝22.8803)，预测数据的一致性较好，拟合曲线的决定系数很高，表明预测含量基本与实际含量一致。结果表明，输入特征通过基于灵敏度分析的特征降维处理后，元素定量模型的精度和可靠性等都得到了大幅度的提升，是基于XRF的元素定量分析中提高预测精度的一种可靠方法。/>

Claims (4)

1.一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法，其特征在于：包括以下步骤：
步骤1、确定待测元素a；采集多个样本，通过光谱仪分别获取各样本的XRF光谱数据；
步骤2、基于步骤1获取的光谱数据创建训练样本集和待测样本集；选择部分常见元素或全部元素与光谱仪能够识别的全部元素的并集，作为元素集A；光谱仪能够识别的全部元素具体为元素周期表中12～92号元素；训练样本集中各元素的实际含量值通过样本的光谱数据确定；
步骤3、计算训练样本集中元素集A各元素的组分值，并将元素集A中所有元素的组分值作为输入特征集I，待测元素a在训练样本集中的实际含量值作为输出值；
步骤4、对步骤3得到输入特征集I进行归一化处理后，通过训练构建基于全特征的SVR模型；并在该SVR模型中采用灵敏度分析法对所有特征进行灵敏度分析；
步骤5、根据步骤4的分析结果筛选出灵敏度系数总和大于85％的所有元素，从而得到与待测元素定量分析最相关的元素集A*；利用训练样本集中对应元素的组分值计算得到新的输入特征集I*，以待测元素a在训练样本集中的实际元素含量值作为输出特征集，实现特征降维；
步骤6、将待测元素a在训练样本集中的实际含量值和I*代入到步骤4构建的SVR模型中对模型进行训练，得到实现待测元素a定量分析的SVR*模型。
2.根据权利要求1所述的一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法，其特征在于：所述步骤4中的灵敏度分析过程为：
步骤4.1、在训练样本集中，假设元素集A中元素个数为l，针对元素集A中第i个元素c组分值Ic分别增大和减少10％后得到两个不同的输入特征集I1和I2；
步骤4.2、分别对两个特征集进行归一化处理后，利用步骤4构建的基于全特征的SVR模型分别预测输入特征集I1和I2得到输出结果集r1和r2,最后通过计算两个结果集的差值得到每个元素c的灵敏度系数Si，Si的计算公式如下：
Si＝abs(r1-r2) (1)
步骤4.3、对元素集A中所有元素重复步骤4.1和步骤4.2的操作，最终获得所有元素的灵敏度系数Si(1≤i≤l)，对所有元素的灵敏度系数按从大到小排序得到
Figure FDA0003445881720000012
选取灵敏度系数从大到小排列靠前的k个元素作为降维后的模型输入，从而提高模型精度，k满足：
Figure FDA0003445881720000011
。
3.根据权利要求1所述的一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法，其特征在于：所述步骤3中，元素集A中各元素组分值的计算方法为：
取训练样本集中的所有样本，选取元素集A中任意元素，基于每个样本的光谱数据，再结合该元素对应的峰值通道以计算其净峰面积，获得其组分值；按此过程逐一计算，即可得到素集A中所有元素的组分值。
4.根据权利要求3所述的一种支持向量机回归结合灵敏度分析的元素含量定量分析方法，其特征在于：所述步骤1中各样本的XRF光谱数据是由ED-XRF荧光光谱仪测试得到。
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