CN114503312A - 具有形成在接片上的导电防腐层的正极集电器、包括其的正极、和锂二次电池 - Google Patents

具有形成在接片上的导电防腐层的正极集电器、包括其的正极、和锂二次电池 Download PDF

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Abstract

本公开内容涉及一种用于锂二次电池的正极集电器，所述正极集电器包括从正极集电器基板延伸的接片，其中由选自由底漆层、导电聚合物层、和导电环氧树脂层构成的群组中的一种制成的防腐层形成在所述接片的整个表面上方；包括其的正极；和锂二次电池。

Description

具有形成在接片上的导电防腐层的正极集电器、包括其的正 极、和锂二次电池
技术领域
相关申请的交叉引用
本申请要求于2020年3月19日在韩国知识产权局递交的韩国专利申请第10-2020-0034072号和于2021年1月8日在韩国知识产权局递交的韩国专利申请第10-2021-0002734号的权益，通过引用将上述专利申请的公开内容以其整体并入本文中。
本公开内容涉及一种具有形成在接片上的导电防腐层的正极集电器、包括其的正极、和锂二次电池。
背景技术
由于化石燃料使用的迅速增加，对于使用替代能源或清洁能源的需求正在增加，并且作为其一部分，正在最积极研究的领域是使用电化学的电力生成和电力存储领域。
当前，二次电池是利用这种电化学能的电化学装置的代表性示例，并且使用其的范围倾向于逐步扩大。
近来，随着技术发展的增加和对于诸如便携式计算机、便携式电话、和摄像机之类的移动装置的需求，对于作为能量来源的二次电池的需求迅速增加。在这些二次电池之中，已对表现出高充电/放电特性和寿命特性且环境友好的锂二次电池进行了许多研究，并且已被商品化且广泛使用。
这种锂二次电池具有在其中非水电解质浸渍在由正极、负极、和多孔隔板构成的电极组件中的结构。正极通常通过用包括正极活性材料的正极混合物涂布铝箔来制造，而负极通过用包括负极活性材料的负极混合物涂布铜箔来制造。
然而，一般而言，被用作正极集电器的铝箔可导致与锂非水电解质的锂盐或非水溶剂的副反应。特别是，当酰亚胺基锂盐被用作锂非水电解质的锂盐时，铝箔与酰亚胺盐反应形成Al盐，而这种Al盐溶解在非水溶剂中并造成了Al的腐蚀。
因此，这种Al腐蚀在铝箔直接暴露于锂非水电解质的部分中变得越来越严重。
因此，非常需要可解决以上问题并因此有效防止作为正极集电器的Al箔的腐蚀的技术。
发明内容
技术问题
因此，已做出本公开内容以解决以上问题和尚待解决的其他技术问题。
具体而言，本公开内容的发明目的在于提供一种正极集电器，在其中防腐层形成在所述正极集电器中腐蚀发生最频繁的整个接片表面上，由此能够防止在正极集电器的接片部分中频繁发生的腐蚀。
技术方案
根据本公开内容的一个实施方式，提供了用于一种用于锂二次电池的正极集电器，所述正极集电器包括从正极集电器基板延伸的接片，其中由选自由底漆层、导电聚合物层、和导电环氧树脂层构成的群组中的一种制成的防腐层形成在所述接片的整个表面上方。
在另一实施方式中，所述正极集电器包括进一步形成在所述正极集电器基板的至少一个表面中的一部分或全部上的由选自由底漆层、导电聚合物层、和导电环氧树脂层构成的群组中的一种制成的防腐层。
其中，所述底漆层可包括选自由天然石墨、人工石墨、石墨烯、炭黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、热炭黑、碳纳米管、石墨纳米纤维、碳纳米纤维、铝、镍、和聚苯撑衍生物构成的群组中的至少一种导电材料、和粘合材料。
其中，所述粘合材料可以是选自由聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯基吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元聚合物(EPDM)、磺化的EPDM、丁苯橡胶、和氟橡胶构成的群组中的至少一者。
进一步地，所述导电材料和所述粘合材料可以以1：99至99：1的重量比被包括。
所述导电聚合物层可包括选自由聚(3,4-乙烯二氧噻吩)/聚(4-苯乙烯磺酸)(PEDOT/PSS；poly(3,4-ethylenedioxythiophene)/poly(4-styrene sulfonate)、聚苯胺(PANI；poly aniline)、聚吡咯(PPy；polypyrrole)、聚噻吩(PT；polythiophene)、聚乙炔(PA；acetylene)、和聚对苯乙烯撑(PPV；poly para-phenylene vinylene)构成的群组中的至少一种导电聚合物。
所述导电环氧树脂层可包括选自由金、铂、银、铜、或镍的金属粉末、碳或碳纤维、石墨、和复合粉末构成的群组中的至少一种导电填料、和粘合剂。
其中，所述粘合剂可以是选自由丙烯酸基、环氧基、聚氨酯基、硅基、聚酰亚胺基、酚基、聚酯基聚合物材料、复合聚合物树脂、和低熔点玻璃构成的群组中的至少一者。
所述导电填料和所述粘合剂可以以1：99至99：1的重量比被包括。
形成所述防腐层的厚度可为0.1μm至100μm。
同时，所述正极集电器可包括Al。
根据本公开内容的又一实施方式，提供了一种正极，所述正极具有形成在所述正极集电器的至少一个表面上的正极混合物层，并且也提供了一种锂二次电池，所述锂二次电池具有在其中电极组件用锂非水电解质浸渍的结构，所述电极组件包括：所述正极；具有形成在负极集电器的至少一个表面上的负极混合物层的负极；和插置在所述正极和所述负极之间的隔板。
所述锂非水电解质可包括锂盐和非水溶剂。当锂盐已包括酰亚胺基锂盐时更积极地发生正极集电器的腐蚀，并因此，更优选的是防腐层用这种组合物来形成。因此，根据本公开内容的锂非水电解质中的锂盐可包括选自由双(氟磺酰基)亚胺锂(LiFSI)、双(三氟甲磺酰基)亚胺锂(LiTFSI)、双(全氟乙基磺酰基)亚胺锂(LiBETI)、(氟磺酰基)(全氟丁基磺酰基)亚胺锂(LiFNFSI)、(氟磺酰基)(三氟甲磺酰基)亚胺锂(LiFTI或LiFTA)构成的群组中的酰亚胺基盐。
同时，所述锂二次电池可以是锂离子电池、锂聚合物电池、锂金属电池、或无锂电池。
具体实施方式
在下文中，将更详细地描述本公开内容以更好地理解本公开内容。
本说明书和权利要求书中使用的术语和词语不应被解读为受限于常用含义或字典含义，而是应当基于发明人可适当定义术语的概念以便以最佳方式适当地描述他们自己的公开内容的原则用与本公开内容的技术构思一致的含义和概念进行解读。
根据本公开内容的一个实施方式，提供了用于一种用于锂二次电池的正极集电器，所述正极集电器包括从正极集电器基板延伸的接片，其中由选自由底漆层、导电聚合物层、和导电环氧树脂层构成的群组中的一种制成的防腐层形成在所述接片的整个表面上方。
包括正极集电器基板和接片的正极集电器通常被制造成3μm至500μm的厚度。正极集电器没有特别的限制，只要相应的电池具有高导电性且没有在电池中导致化学变化即可，并且例如，可使用不锈钢、铝、镍、铜、钨、钛、钛、或用碳、镍、钛、银、或类似者表面处理铝或不锈钢的表面而形成的材料，且具体而言，可使用包含铝(Al)的那些。包含Al的那些可由铝(其可包括杂质)制成，或者可以是Al和其他金属的合金。集电器可具有形成在其表面上的突起和凹陷以增加正极活性材料的粘附性，并且可以诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫主体、和无纺织物结构之类的各种形式形成。
接片可通过焊接附接至正极集电器基板，并且当制造正极时，其可通过藉由以单位电极间隔的模具而对涂布有正极集电器基板的活性材料的连续的正极片刻痕来整体地形成。
如上所述，在锂二次电池的制造过程期间，正极集电器随后用锂非水电解质填充，并且这些反应可导致副反应。
特别是，当包括Al的正极集电器被用作正极集电器并且锂非水电解质包括亚胺基盐时，正极集电器的腐蚀加速，使得可发生短路并且二次电池的安全性成为问题。
因此，在本公开内容中，为了解决这些问题，用于物理性阻断与电解质接触的防腐层可形成在正极接片的表面上，正极接片是正极集电器中未形成有正极混合物层且暴露于外部的部分。
此时，如果防腐层仅形成在正极接片的一部分上，在未形成有防腐层的区域中，腐蚀的可能性仍然很高，腐蚀反而可能加速，这并非优选。
然而，常规地，诸如绝缘层或保护层之类的涂层仅形成在正极接片的一部分上，并且该正极接片的端部并未形成涂层。这是因为，当涂层随后形成在正极接片被焊接至正极引线的部分上时，这种涂层可充当大的电阻层。
另一方面，根据本公开内容，如果涂布了接片的整个表面，则因在与正极引线焊接的随后工序中的焊接导致的电阻增加可被最小化。因此，为了更优选地防止正极集电器腐蚀，防腐层可形成在正极接片的整个表面上方。
而且，根据本公开内容的另一实施方式，为了进一保护正极集电器免于与电解质接触，由选自由底漆层、导电聚合物层、和导电环氧树脂层构成的群组中的一种制成的防腐层可进一步形成在正极集电器基板的至少一个表面中的一部分或全部上，且具体而言，其可形成在包括接片和正极集电器基板的正极集电器的整个表面上方。
防腐层可具有导电性以如上所述形成在接片或正极集电器上作为一个整体，且具体而言，可由选自由底漆层、导电聚合物层、和导电环氧树脂层构成的群组中的一种制成。
具体而言，底漆层可包括导电材料和粘合材料。
在此，导电材料不限于以上材料，只要其是能够保持导电性的组分即可，并且例如，其可包括选自由天然石墨、人工石墨、石墨烯、炭黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、热炭黑、碳纳米管、石墨纳米纤维、碳纳米纤维、铝、镍、和聚苯撑衍生物构成的群组中的至少一种导电材料。
粘合材料用于在集电器和底漆层之间粘合，且没有限制只要其具有通常的粘合组分即可，并且例如，粘合材料可以是选自由聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯基吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元聚合物(EPDM)、磺化的EPDM、丁苯橡胶、和氟橡胶构成的群组中的至少一者。
在这种情况下，所述导电材料和所述粘合材料可以以1：99至99：1的重量比被包括。
当导电材料的含量低至在以上范围外时，随着内阻增加而操作特性劣化。相反，当粘合材料的含量太低时，不能获得底漆层充分的粘合强度，这并非优选。
对于这种底漆层，可使用本领域中通常使用的涂膜形成方法。例如，底漆层可通过湿涂法，诸如凹版(gravure)涂布、狭缝(slot die)涂布、旋涂、喷涂、杆涂、和浸涂；或干涂法，诸如热蒸镀(thermal evaporation)、电子束蒸镀(E-beam evaporation)、化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition)、和溅射(sputtering)来形成。
对于导电聚合物层，可使用通常已知为导电聚合物的聚合物。例如，所述导电聚合物层可包括选自由聚(3,4-乙烯二氧噻吩)/聚(4-苯乙烯磺酸)(PEDOT/PSS；poly(3,4-ethylenedioxythiophene)/poly(4-styrene sulfonate)、聚苯胺(PANI；poly aniline)、聚吡咯(PPy；polypyrrole)、聚噻吩(PT；polythiophene)、聚乙炔(PA；acetylene)、和聚对苯乙烯撑(PPV；poly para-phenylene vinylene)构成的群组中的至少一种导电聚合物。
导电聚合物层可通过制备导电聚合物熔体或在其中这些溶解在溶剂中的混合溶液并将其进行如在底漆层的涂布方法中描述的各种湿涂法。此时，当导电聚合物混合有溶剂时，该溶剂可以是极性有机溶剂，并且例如，可提及氯仿、二氯甲烷、间甲苯酚、四氢呋喃(THF)、和二甲基甲酰胺(DMF)以及类似者。
另一方面，导电聚合物无需单独的粘合剂材料和类似者因为该聚合物自身表现出粘合力。
然而，为了更加牢固的粘合，其可额外地包括如在底漆层中所公开的粘合材料，其中其含量可以是基于导电聚合物层的总重量的0.1重量％至10重量％。
导电环氧树脂层可包括导电填料和粘合剂。
在此，导电填料可包括选自由金、铂、银、铜、或镍的金属粉末、碳或碳纤维、石墨、和复合粉末构成的群组中的至少一种。
粘合剂是粘合导电填料的组分，且没有限制。例如，粘合剂可以是选自由丙烯酸基、环氧基、聚氨酯基、硅基、聚酰亚胺基、酚基、聚酯基聚合物材料、复合聚合物树脂、和低熔点玻璃构成的群组中的至少一者。
同时，导电环氧树脂层可基于制造方法而被分为室温干燥型、室温固化型、热固化型、高温烧结型、和UV固化型。
室温干燥型可通过将导电填料并入诸如丙烯酸基之类的粘合剂和溶剂中、并在室温下干燥来形成，而室温固化型是两组分型且可通过额外包括高反应性固化剂并使包括导电填料和粘合剂的溶剂固化来形成。
进一步地，热固化型可通过将热量施加至包括导电填料的溶剂来形成，主要使用环氧基粘合剂，而高温烧结型可通过藉由在高温下的热处理而固化来形成，UV可固化型可通过藉由用UV辐照而固化来形成。
在这种情况下，所述导电填料和所述粘合剂可以以1：99至99：1的重量比、具体地以7：3至3：7的重量比被包括。
当导电填料的含量太低而在以上范围外时，导电性下降并因此电阻增加，而当粘合剂的含量太低时，不能获得导电填料的粘附力，这并非优选。
同时，形成防腐层的厚度可以是0.1μm至100μm、具体地0.1μm至30μm、更具体地1μm至20μm、且最具体地5μm至20μm。
当防腐层的厚度太薄而在以上范围外时，难以充分抑制接片和正极集电器腐蚀，并且可能无法获得良好的导电性，而当防腐层的厚度太厚时，其可能比电极厚度更厚，并因此使得电芯组装困难，这并非优选。
根据本公开内容的另一实施方式，提供了一种在其中正极混合物层形成在正极集电器的至少一个表面上的正极。
一般而言，在正极中，包括正极活性材料、粘合剂、导电材料和类似者的正极混合物层形成在正极集电器上。
正极活性材料可以是，例如，诸如锂钴氧化物(LiCoO2)或锂镍氧化物(LiNiO2)的层状化合物或用一种或多种过渡金属取代的化合物；Li1+xMn2-xO4(x＝0～0.33)、LiMnO3、LiMn2O3、LiMnO2的锂锰氧化物；锂铜氧化物(Li2CuO2)；诸如LiV3O8、LiFe3O4、V2O5、和Cu2V2O7之类的钒氧化物；由式LiNi1-xMxO2(其中M＝Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B、或Ga，x＝0.01～0.3)表示的Ni位点型锂镍氧化物；由式LiMn2-xMxO2(其中M＝Co、Ni、Fe、Cr、Zn、或Ta，x＝0.01～0.1)或Li2Mn3MO8(其中M＝Fe、Co、Ni、Cu、或Zn)表示的锂锰复合氧化物；用碱土金属离子取代式中Li部分的LiMn2O4；二硫化合物；Fe2(MoO4)3，和类似者，但不限于此。
一般而言，导电材料以基于正极混合物层的总重量的0.1重量％至30重量％、具体地1重量％至10重量％、且更具体地1重量％至5重量％的量进行添加。导电材料没有特别的限制，只要相应的电池具有高导电性且没有在电池中导致化学变化即可，并且例如，可使用诸如天然石墨和人工石墨之类的石墨；诸如炭黑、乙炔黑、科琴黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、和热炭黑之类的炭黑；诸如碳纤维和金属纤维之类的导电纤维；诸如氟化碳粉末、铝粉和镍粉之类的金属粉末；诸如氧化锌和钛酸钾之类的导电晶须；诸如氧化钛之类的导电金属氧化物；和诸如聚苯撑衍生物之类的导电材料。
粘合剂是辅助活性材料、导电材料、和类似者的耦连、以及辅助集电器的耦连的组分，并且典型地，可以以以基于正极混合物层的总重量的0.1重量％至30重量％、具体地1重量％至10重量％、更具体地1重量％至5重量％的量进行添加。粘合剂的示例包括聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯基吡咯烷酮、四氟乙烯、聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元聚合物(EPDM)、磺化的EPDM、丁苯橡胶、氟橡胶、各种共聚物、或类似者。
根据本公开内容的又一实施方式，提供了一种锂二次电池，所述锂二次电池具有在其中电极组件用锂非水电解质浸渍的结构，所述电极组件包括：所述正极；具有形成在负极集电器的至少一个表面上的负极混合物层的负极；和插置在所述正极和所述负极之间的隔板。
一般而言，在负极中，包括负极活性材料、粘合剂、导电材料，和类似者的负极混合物层形成在负极集电器上。
负极集电器通常被制造成3μm至500μm的厚度。负极集电器没有特别限制，只要相应的电池具有高导电性且没有在电池中导致化学变化即可。例如，负极集电器可由铜、不锈钢、铝、镍、钛、煅烧碳、或用碳、镍、钛、银、或类似者表面处理铜或不锈钢的表面而形成的材料制成，或者可使用铝镉合金或类似者。除此之外，类似于正极集电器，负极集电器可具有形成在其表面上的细微突起和凹陷以增加负极活性材料的粘附性，并且可以诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体、和无纺织物结构之类的各种形式形成。
负极活性材料的示例可包括诸如难以石墨化的碳和石墨基碳之类的碳；诸如LixFe2O3(0≤x≤1)、LixWO2(0≤x≤1)、SnxMe1-xMe’yOz(Me：Mn、Fe、Pb、Ge；Me’：Al、B、P、Si、周期表中1族、2族或3族元素、卤素；0＜x≤1；1≤y≤3；1≤z≤8)、或类似者之类的金属复合氧化物；锂金属；锂合金；硅基合金；锡基合金、诸如SnO、SnO2、PbO、PbO2、Pb2O3、Pb3O4、Sb2O3、Sb2O4、Sb2O5、GeO、GeO2、Bi2O3、Bi2O4、和Bi2O5之类的金属氧化物；诸如聚乙炔之类的导电聚合物；Li-Co-Ni型材料和类似者。
进一步地，负极可仅由锂金属制成而没有集电器，其中锂金属同时充当集电器和活性材料。
包括由锂金属制成的负极或在如上所述的集电器中包括锂金属作为活性材料的负极的锂二次电池被称为锂金属电池。
或者，负极可如上所述简单地仅由集电器制成。
这种负极随着锂二次电池充电而从正极接收锂，并在集电器上形成锂金属。包括如上所述的仅集电器形式的负极的锂二次电池被称为无锂电池。
同时，插置在正极和负极之间的隔板是具有高离子渗透性和机械强度的绝缘性薄膜。隔板的孔径通常是0.01μm至10μm，并且厚度通常是5μm至300μm。作为这种隔板，例如，使用诸如聚丙烯之类的抗化学性且疏水性烯烃基聚合物；由玻璃纤维或聚乙烯制成的片或无纺织物。当诸如聚合物之类的固体电解质被用作电解质时，该固体电解质也可充当隔板。
进一步地，隔板可以是安全性增强隔板(Safety Reinforced Separator,SRS)。安全性增强隔板(SRS)具有在其中有机/无机复合多孔涂层被涂布到聚烯烃基隔板基底上的结构。
构成安全性增强隔板(SRS)的有机/无机复合多孔涂层的无机颗粒和粘合剂聚合物类似于上述的那些，并且通过引用将申请人的专利申请第10-2009-0018123号并入本文中。
所述锂非水电解质通常包括锂盐和非水溶剂。作为非水溶剂，使用非水有机溶剂、有机固体电解质、无机固体电解质、或类似者，但不限于此。
作为非水电解质的示例，可提及非质子有机溶剂，诸如N-甲基-2-吡咯烷酮、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、伽马-丁内酯、1,2-二甲氧基乙烷、四羟基呋喃(furan)、2-甲基四氢呋喃、二甲亚砜、1,3-二氧戊环、甲酰胺、二甲基甲酰胺、二氧戊环、乙腈、硝基甲烷、甲酸甲酯、乙酸甲酯、磷酸三酯、三甲氧基甲烷、二氧戊环衍生物、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、碳酸丙烯酯衍生物、四氢呋喃衍生物、醚、丙酸甲酯、和丙酸乙酯。
有机固体电解质的示例包括聚乙烯衍生物、聚环氧乙烷衍生物、聚环氧丙烷衍生物、磷酸酯聚合物、聚搅拌赖氨酸(agitation lysine)、聚酯硫化物、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯、和包括离子解离基团的聚合物。
无机固体电解质的示例包括锂(Li)的氮化物、卤化物、和硫酸盐，诸如Li3N、LiI、Li5NI2、Li3N-LiI-LiOH、LiSiO4、LiSiO4-LiI-LiOH、Li2SiS3、Li4SiO4、Li4SiO4-LiI-LiOH、Li3PO4-Li2S-SiS2。
锂盐是可在以上提及的非水电解质中迅速溶解的材料。锂盐可包括，例如，LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、氯硼烷锂、低级脂肪族羧酸锂、四苯硼酸锂、和酰亚胺。
此时，根据本公开内容的防腐层在酰亚胺基锂盐作为锂盐被包括时更加有效。如上所述，这是由于当酰亚胺基锂盐作为锂盐被包括时，铝集电器的腐蚀被加深。
因此，具体而言，锂盐可包括选自由双(氟磺酰基)亚胺锂(LiFSI)、双(三氟甲磺酰基)亚胺锂(LiTFSI)、双(全氟乙基磺酰基)亚胺锂(LiBETI)、(氟磺酰基)(全氟丁基磺酰基)亚胺锂(LiFNFSI)、(氟磺酰基)(三氟甲磺酰基)亚胺锂(LiFTI或LiFTA)构成的群组中的酰亚胺基盐。除此之外，为了改善充电/放电特性和阻燃性，例如，可将吡啶、亚磷酸三乙酯、三乙醇胺、环醚、乙二胺、n-乙二醇二甲醚(glyme)、六磷酸三酰胺、硝基苯衍生物、硫、醌亚胺染料、N取代的恶唑烷酮、N,N取代的咪唑烷酮、乙二醇二烷基醚、铵盐、吡咯、2-甲氧基乙醇、三氯化铝、或类似者添加至非水电解质中。在一些情况下，为了赋予不燃性，电解质可进一步包括包括卤素的溶剂，诸如四氯化碳和三氟乙烯。而且，为了改善高温保持特性，电解质可进一步包括二氧化碳气体。除此之外，其可进一步包括氟代碳酸乙烯酯(Fluoro-Ethylene Carbonate,FEC)、丙烯磺内酯(Propene sultone,PRS)、和类似者。
锂二次电池可以是包括除锂之外的各种材料作为负极活性材料的锂离子电池或锂聚合物电池、包括锂金属作为负极活性材料的锂金属电池、或不单独包括负极活性材料且在放电时接收并析出来自正极的锂离子的无锂电池。
锂二次电池可被用作装置的电源，且该装置可以是，例如，笔记本计算机、上网本、平板PC、移动电话、MP3、可穿戴电子装置、电动工具(power tool)、电动汽车(ElectricVehicle,EV)、混合电动汽车(Hybrid Electric Vehicle,HEV)、插电式混合电动汽车(Plug-in Hybrid Electric Vehicle,PHEV)、电动自行车(E-bike)、电动滑板车(E-scooter)、电动高尔夫球车(electric golf cart)、或电力存储系统、但不限于此。
在下文中，将参照实施例描述本公开内容，但这些实施例是为了容易理解本发明，并且本公开内容的范围不限于此。
<制备例1>(底漆层前体溶液)
将10g作为导电材料的CNT(碳纳米管)放入200g的NMP溶剂中，然后通过施加H-NBR分散剂进行分散，并混合5g作为粘合剂的PVdF以制备底漆层前体溶液。
<制备例2>(导电聚合物层前体溶液)
将10g的作为导电聚合物的聚吡咯与100g的溶剂二甲基甲酰胺(DMF)混合，并将该混合物用磁棒进行搅拌(40℃)48小时以制备导电聚合物层前体溶液。
<制备例3>(导电环氧树脂层前体溶液)
使用可购自MG Chemicals的8331S(包括银的两组分导电性环氧树脂粘合剂)。
<制备例4>
制备绝缘胶带(聚酰亚胺膜，TAIMIDE，TL-012，厚度：10μm)。
<制备例5>(安全性增强隔板(SRS)的生产)
将约5重量％的聚偏二氟乙烯-三氟氯乙烯共聚物(PVdF-CTFE)聚合物添加至丙酮中，然后将该混合物在50℃下溶解约12小时或更久以制备聚合物溶液。将BaTiO3粉末添加至这一聚合物溶液中使得BaTiO3/PVdF-CTFE的比例为90/10(重量％)，并利用球磨(ballmill)法将BaTiO3粉末碾压和粉碎12小时或更久以生产浆料。这样生产的浆料的BaTiO3粒径可根据球磨法中使用的珠粒的尺寸(粒径)和球磨法的施加时间进行控制，但在实施例1中，执行粉碎至约400nm以生产浆料。利用浸(dip)涂法将这样生产的浆料涂布至厚度为18μm(孔隙度45％)的聚乙烯隔板上，并将涂布厚度调整至约3.5μm。将其在60℃下干燥以形成活性层，并作为利用孔度计(porosimeter)测量的结果，涂布在聚乙烯隔板上的活性层中的孔径和孔隙度分别为0.5μm和58％。
<实施例1>
将由95重量％的正极活性材料(LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2)、2.5重量％的Super-P(导电材料)、和2.5重量％的PVDF(粘合剂)构成的正极混合物加入至溶剂NMP(N-甲基-2-吡咯烷酮)中以制备正极浆料，然后涂布(100μm)到铝集电器基板上，并将铝接片缓解至该集电器的一侧以生产正极。
此时，通过喷涂法将制备例1中制备的底漆层前体溶液涂布到铝接片的整个表面上(厚度：10μm)并在60℃下干燥以形成防腐层。
除此之外，锂金属被用作负极，并将制备例5中获得的安全性增强隔板(SRS)插置在所生产的正极和锂金属负极之间以生产电极组件，将该电极组件放入袋型壳体中并将电极引线连接至接片。然后，将在其中溶解有1M的LiFSI的体积比为1：1的碳酸丙烯酯(PC)和碳酸二甲酯(DMC)的溶液作为电解质注入，然后进行密封以组装单电芯，然后在60℃下存储1小时，并执行电解液浸渍以制造单电芯。
<实施例2>
以与实施例1中相同的方式制造正极和单电芯，不同之处在于：在实施例1中，通过杆涂法将制备例2中制备的导电聚合物层前体溶液代替制备例1的底漆层前体溶液来涂布(厚度：10μm)到铝接片的整个表面上，并在60℃下干燥以形成防腐层。
<实施例3>
以与实施例1中相同的方式制造正极和单电芯，不同之处在于：在实施例1中，通过杆涂法将制备例3中制备的导电环氧树脂层前体溶液代替制备例1的底漆层前体溶液来涂布(厚度：10μm)到铝接片的整个表面上，并在60℃下干燥以形成防腐层。
<实施例4>
以与实施例1中相同的方式制造正极和单电芯，不同之处在于：在实施例1中，将铝接片焊接至铝集电器基板的一侧，将制备例3中制备的导电环氧树脂层前体溶液涂布(厚度：10μm)到其整个表面上，并在65℃下固化以形成防腐层。
<比较例1>
以与实施例1中相同的方式制造正极和单电芯，不同之处在于：在实施例1中，没有处理施加至铝接片的表面。
<比较例2>
以与实施例1中相同的方式制造正极和单电芯，不同之处在于：在实施例1中，代替将制备例1的底漆层前体溶液涂布到铝接片的整个表面上，将制备例4中制备的绝缘胶带附接至其上。
<比较例3>
以与实施例1中相同的方式制造正极和单电芯，不同之处在于：在实施例1中，通过杆涂法将制备例2中制备的导电聚合物层前体溶液涂布(厚度：10μm)到铝集电器的整个表面上，并在60℃下干燥以形成防腐层，并将铝接片焊接至一侧。
<比较例4>
以与实施例1中相同的方式制造正极和单电芯，不同之处在于：在实施例1中，没有处理施加至铝接片的表面，并且以与实施例1中相同的方式制造单电芯，不同之处在于：在其中溶解有1M的LiPF6的体积比为1：1的碳酸丙烯酯(PC)和碳酸二甲酯(DMC)的溶液被用作电解质。
<实验例1>
将实施例1至4和比较例1至4中制造的单电芯在25℃下留置1天，在3V的下限电压、4.5V的上限电压、和0.1C的电流下进行一次充电和放电，然后确认初始充电/放电容量和初始效率，并示出在下表1中。
[表1]
Figure BDA0003580370280000141
参照表1，可以确认的是，在实施例1至4的情况下，与比较例相比，初始效率得到改善。
进一步地，根据本公开内容的防腐层示出了导电性，并因此，如已所提及，即使在如已所提及连接接片和引线时涂布区域和导电层的焊接区域交叠，电阻也未增加，这被视为更优选的。另一方面，在比较例1至3的情况下，确认了在充电期间发生Al腐蚀的同时充电容量迅速增加。注意到比较例3，可推测Al腐蚀在接片部分中非常突出。
另一方面，回顾比较例4(未使用酰亚胺盐)的情况，可以看出，在将酰亚胺基盐应用于电解质的电池的情况下，防腐层在接片部分中特别有必要。
基于以上公开内容，本领域技术人员所要理解的是，在本公开内容的范围内可作出各种应用和改进。
工业实用性
如上所述，由于根据本公开内容的正极集电器具有形成在接片的整个表面上的导电防腐层，因而即使其与锂非水电解质接触也可防止腐蚀并因此确保电池安全性。
除此之外，如果防腐层形成在接片的整个表面上，其示出了导电性并因此即使在将引线焊接至该接片时也未充当电阻层，由此能够防止电池性能的劣化。

Claims (15)

1.一种用于锂二次电池的正极集电器，所述正极集电器包括从正极集电器基板延伸的接片，
其中由选自由底漆层、导电聚合物层、和导电环氧树脂层构成的群组中的一种制成的防腐层形成在所述接片的整个表面上方。
2.根据权利要求1所述的正极集电器，其中所述正极集电器具有进一步形成在所述正极集电器基板的至少一个表面中的一部分或全部上的由选自由底漆层、导电聚合物层、和导电环氧树脂层构成的群组中的一种制成的防腐层。
3.根据权利要求1所述的正极集电器，其中所述底漆层包括选自由天然石墨、人工石墨、石墨烯、炭黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、热炭黑、碳纳米管、石墨纳米纤维、碳纳米纤维、铝、镍、和聚苯撑衍生物构成的群组中的至少一种导电材料、和粘合材料。
4.根据权利要求3所述的正极集电器，其中所述粘合材料是选自由聚偏二氟乙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯基吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元聚合物(EPDM)、磺化的EPDM、丁苯橡胶、和氟橡胶构成的群组中的至少一者。
5.根据权利要求3所述的正极集电器，其中所述导电材料和所述粘合材料以1：99至99：1的重量比被包括。
6.根据权利要求1所述的正极集电器，其中所述导电聚合物层包括选自由聚(3,4-乙烯二氧噻吩)/聚(4-苯乙烯磺酸)(PEDOT/PSS；poly(3,4-ethylenedioxythiophene)/poly(4-styrene sulfonate)、聚苯胺(PANI；poly aniline)、聚吡咯(PPy；polypyrrole)、聚噻吩(PT；polythiophene)、聚乙炔(PA；acetylene)、和聚对苯乙烯撑(PPV；poly para-phenylene vinylene)构成的群组中的至少一种导电聚合物。
7.根据权利要求1所述的正极集电器，其中所述导电环氧树脂层包括选自由金、铂、银、铜、或镍的金属粉末、碳或碳纤维、石墨、和复合粉末构成的群组中的至少一种导电填料、和粘合剂。
8.根据权利要求7所述的正极集电器，其中所述粘合剂是选自由丙烯酸基、环氧基、聚氨酯基、硅基、聚酰亚胺基、酚基、聚酯基聚合物材料、复合聚合物树脂、和低熔点玻璃构成的群组中的至少一者。
9.根据权利要求7所述的正极集电器，其中所述导电填料和所述粘合剂以1：99至99：1的重量比被包括。
10.根据权利要求1或2所述的正极集电器，其中形成所述防腐层的厚度为0.1μm至100μm。
11.根据权利要求1所述的正极集电器，其中所述正极集电器包括Al。
12.一种正极，所述正极具有形成在根据权利要求1所述的正极集电器的至少一个表面上的正极混合物层。
13.一种锂二次电池，所述锂二次电池具有在其中电极组件用锂非水电解质浸渍的结构，所述电极组件包括：
根据权利要求12所述的正极；
具有形成在负极集电器的至少一个表面上的负极混合物层的负极；和
插置在所述正极和所述负极之间的隔板。
14.根据权利要求13所述的锂二次电池，其中所述锂非水电解质包括锂盐和非水溶剂，并且所述锂盐包括选自由双(氟磺酰基)亚胺锂(LiFSI)、双(三氟甲磺酰基)亚胺锂(LiTFSI)、双(全氟乙基磺酰基)亚胺锂(LiBETI)、(氟磺酰基)(全氟丁基磺酰基)亚胺锂(LiFNFSI)、(氟磺酰基)(三氟甲磺酰基)亚胺锂(LiFTI或LiFTA)构成的群组中的酰亚胺基盐。
15.根据权利要求13所述的锂二次电池，其中所述锂二次电池是锂离子电池、锂聚合物电池、锂金属电池、或无(free)锂电池。
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