CN114377524A - 二氧化碳回收系统和工作电极 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种能够对由电化学电池吸附的CO2的量随时间的推移而减少这一情况进行抑制的二氧化碳回收系统、以及该二氧化碳回收系统中使用的工作电极。提供一种包括工作电极和反电极的电化学电池。工作电极包括电极基材、CO2吸附剂和粘合剂。工作电极与反电极之间的施加电压使电子从反电极供给到工作电极，并且使CO2吸附剂在供给电子时与CO2结合。粘合剂具有导电性，并且通过粘合剂将CO2吸附剂保持在电极基材中。
Description
技术领域
本发明涉及一种从CO2含有气体中回收CO2的二氧化碳回收系统、以及该二氧化碳回收系统中使用的工作电极。
背景技术
在JP2018-533470A中，提出了一种通过电化学反应将CO2从CO2含有气体中分离的气体分离系统。在该气体分离系统中，电化学电池的工作电极设置有能够吸附CO2的CO2吸附剂。
CO2吸附剂是一种电活性物质，通过改变工作电极与反电极之间的电位差，可以通过CO2吸附剂在吸附与排放CO2之间切换。
然而，在如上所述的现有技术的构造中，工作电极的CO2吸附剂在长时间使用时可能会从电极基材剥离。因此，由电化学电池吸附的CO2的量可能会随着时间的推移而减少。
发明内容
鉴于上述这一点，本发明的目的在于提供一种能够对由电化学电池吸附的CO2的量随时间的推移而减少这一情况进行抑制的二氧化碳回收系统、以及该二氧化碳回收系统中使用的工作电极。
为了实现上述目的，根据本公开的一个方面的二氧化碳回收系统是通过电化学反应从含有CO2的CO2含有气体中分离CO2的二氧化碳回收系统，上述二氧化碳回收系统包括电化学电池(101)，该电化学电池具有工作电极(102)和反电极(103)，其中，工作电极包括电极基材(102a)、CO2吸附剂(102b)和粘合剂(102c)，工作电极与反电极之间的施加电压使电子从反电极供给到工作电极，并且使CO2吸附剂能够在供给电子时与CO2结合，并且粘合剂具有导电性，通过粘合剂将CO2吸附剂保持在电极基材中。
根据本公开的上述方面，通过使用粘合剂将CO2吸附剂保持在电极基材中。其结果是，CO2吸附剂不太可能会从电极基材剥离，并且可以对由电化学电池吸附的CO2的量随时间的推移而减少这一情况进行抑制。
上述每个组件后面的括号中的附图标记表示与以下实施方式中描述的特定装置的对应关系。根据本公开的发明不限于特定装置。
附图说明
在附图中：
图1是根据本发明的实施方式的二氧化碳回收系统的概念图；
图2是CO2回收装置的概念图；
图3是电化学电池的剖视图；
图4是示出负电极粘合剂的CO2选择渗透性和疏水性的图；
图5是示出电化学电池的负电极的表面附近的放大剖视图；
图6是用于描述CO2回收装置的CO2回收模式和CO2排放模式下的工作的图；
图7是电化学电池的变形例的图。
具体实施方式
以下，将使用附图对本发明的实施方式进行描述。如图1所示，本实施方式的二氧化碳回收系统10包括压缩机11、CO2回收装置100、流路切换阀12、CO2利用装置13和控制装置14。
压缩机11将CO2含有气体泵送至CO2回收装置100。CO2含有气体是含有CO2和除CO2以外的气体的混合气体。例如，可以使用空气或内燃机的排放气体。
CO2回收装置100是从CO2含有气体中分离和回收CO2的装置。CO2回收装置100排放从CO2含有气体中回收CO2之后的CO2去除气体、或排放从CO2含有气体中回收的CO2。稍后将详细描述CO2回收装置100的构造。
流路切换阀12是用于对从CO2回收装置100排放的气体的流路进行切换的三通阀。当从CO2回收装置100排放CO2去除气体时，流路切换阀12将排放气体的流路切换到大气侧。当从CO2回收装置100排放CO2时，排放气体的流路被切换到CO2利用装置13侧。
CO2利用装置13是利用CO2的装置。CO2利用装置13的示例包括存储CO2的储罐和将CO2转换为燃料的转换装置。转换装置可以使用将CO2转换为诸如甲烷的碳氢燃料的装置。碳氢燃料可以是常温常压下的气体燃料或者常温常压下的液体燃料。
控制装置14由包括CPU、ROM、RAM等的已知的微型计算机和该微型计算机的外围电路组成。控制装置14基于存储在ROM中的控制程序来执行各种计算和处理，并且控制各种受控装置的工作。本实施方式的控制装置14执行压缩机11的工作控制、CO2回收装置100的工作控制、流路切换阀12的流路切换控制等。
接着，将使用图2描述CO2回收装置100。如图2所示，CO2回收装置100包括电化学电池101。电化学电池101包括工作电极102、反电极103和绝缘层104。在图2所示的示例中，工作电极102、反电极103和绝缘层104分别呈板状。尽管在图2中以隔开间隔的状态示出了工作电极102、反电极103和绝缘层104，但是实际上这些部件被布置成彼此接触。
电化学电池101可以容纳在容器内(未示出)。容器可以包括气体入口和气体出口，上述气体入口用于允许CO2含有气体流入容器，上述气体出口用于允许CO2去除气体或CO2流出容器。
CO2回收装置100通过电化学反应吸附和脱附CO2，并且能够从CO2含有气体中分离和回收CO2。CO2回收装置100具有向工作电极102和反电极103施加预定电压的电源105，并且能够改变工作电极102与反电极103之间的电位差。工作电极102是负电极，反电极103是正电极。
电化学电池101通过改变工作电极102与反电极103之间的电位差在CO2回收模式(其中在工作电极102处回收CO2)与CO2排放模式(其中从工作电极102排放CO2)之间切换来工作。CO2回收模式是使电化学电池101充电的充电模式。CO2排放模式是使电化学电池101放电的放电模式。
在CO2回收模式下，在工作电极102与反电极103之间施加第一电压，并且从反电极103向工作电极102供给电子。在第一电压下，工作电极电位低于反电极电位。第一电压例如可以处于0.5到2.0V的范围内。
在CO2排放模式下，在工作电极102与反电极103之间施加第二电压，并且从工作电极102向反电极103供给电子。第二电压是低于第一电压的电压，并且工作电极电位与反电极电位之间的大小关系并未被限定。也就是说，在CO2排放模式下，工作电极电位可以低于反电极电位、工作电极电位可以等于反电极电位、或者工作电极电位可以高于反电极电位。
如图3所示，工作电极102包括工作电极基材(电极基材)102a和CO2吸附剂102b。为了方便起见，图3示出了CO2吸附剂102b位于工作电极基材102a的外侧。然而，实际上，CO2吸附剂102b设置在多孔的工作电极基材102a的内部。
工作电极基材102a是能够使CO2穿过的多孔且导电的材料。工作电极基材102a的示例包括碳质材料和金属材料。能用于形成工作电极基材102a的碳质材料的示例包括碳纸、碳布、无纺布碳垫和多孔的气体扩散层(GDL)。能用于形成工作电极基材102a的金属材料的示例包括金属(诸如，Al或Ni)加工成网状形式的结构。
CO2吸附剂102b具有氧化还原活性，并且含有能够可逆地引起氧化还原反应的电活性物质。CO2吸附剂102b能够在处于还原状态时结合和吸附CO2，并且在处于氧化状态时释放CO2。
CO2吸附剂102b具有与CO2结合的官能团。与CO2结合的官能团交换电子，并且用作CO2吸附点。与CO2结合的官能团的示例包括具有高电负性的原子(诸如，F、O、N、Cl和S)。例如，可以使用酮基(C＝O)。
在本实施方式中，将作为具有酮基的有机聚合物的聚蒽醌用作CO2吸附剂102b。聚蒽醌的示例包括聚(1，4-蒽醌)、聚(1，5-蒽醌)、聚(1，8-蒽醌)和聚(2，6-蒽醌)。在本实施方式中，更具体地，如下所示的聚(1，4-蒽醌)可以用作CO2吸附剂102b。
CO2吸附剂102b可以与诸如碳纳米管、炭黑或石墨烯的导电材料混合。也就是说，通过采用导电材料并使之与CO2吸附剂102b混合，导电材料能够形成通向CO2吸附剂102b的导电路径。
CO2吸附剂和导电材料的混合可以通过如下方式进行：通过例如将导电材料溶解在诸如NMP(N-甲基吡咯烷酮)的有机溶剂中，然后使分散在有机溶剂中的导电材料与CO2吸附剂102b接触。导电材料与CO2吸附剂102b之间的接触可以通过含有CO2吸附剂102b的工作电极基材102a浸入到已分散有导电材料的溶剂中的润浸涂布法等来实现。其结果是，导电材料可以均匀地与CO2吸附剂102b接触。
在工作电极基材102a与CO2吸附剂102b之间设置有工作电极粘合剂(粘合剂)102c。工作电极粘合剂102c具有粘附力，并且将CO2吸附剂102b保持在工作电极基材102a中。
工作电极粘合剂102c包含具有导电性的导电材料。其结果是，可以确保工作电极基材102a与CO2吸附剂102b之间的电子转移。
在本实施方式中，CO2吸附剂102b和工作电极粘合剂102c以混合物的形式使用。也就是说，CO2吸附剂102b以分散状态存在于工作电极粘合剂102c中。形成CO2吸附剂102b和工作电极粘合剂102c的混合物，并且该混合物作为CO2吸附剂102b和工作电极粘合剂102c的混合层而粘附于工作电极基材102a。CO2吸附剂102b处于保持在工作电极粘合剂102c的内部的状态，并且CO2吸附剂102b可以牢固地保持在工作电极粘合剂102c内。
在本实施方式中，工作电极粘合剂102c具有能够使CO2渗透的CO2渗透性。此外，本实施方式的工作电极粘合剂102c具有能够使CO2在CO2含有气体中所含的多种类型的气体中选择性地渗透的CO2选择渗透性。另外，本实施方式的工作电极粘合剂102c具有疏水性。
如图4所示，CO2含有气体中所含的CO2渗透过工作电极粘合剂102c，并且能够到达存在于工作电极粘合剂102c的内部的CO2吸附剂102b。另一方面，CO2含有气体中所含的CO2以外的气体(诸如N2和O2)不能渗透具有CO2选择渗透性的工作电极粘合剂102c。此外，当CO2含有气体中存在水分(H2O)时，水分不会渗透具有疏水性的工作电极粘合剂102c。
不具有流动性的非流体材料可以用作工作电极粘合剂102c。非流体材料的示例包括凝胶态材料和固态材料。凝胶态材料的示例包括离子液体凝胶。固态材料的示例包括固体电解质和导电树脂。
当将固体电解质用作工作电极粘合剂102c时，期望使用由聚合物电解质等制成的离聚物来增加与CO2吸附剂102b接触的面积。当将导电树脂用作工作电极粘合剂102c时，可以使用环氧树脂或含有银的诸如聚四氟乙烯(PTFE)或聚偏氟乙烯(PVDF)的氟树脂等作为导电填料。
工作电极粘合剂102c的原材料可以是具有流动性的液体物质。在这种情况下，CO2吸附剂102b可以分散到工作电极粘合剂102c的原材料中并与之混合，并且可以通过浸渍、涂覆等方式附着于工作电极基材102a。然后，工作电极粘合剂102c的原材料可以在预定条件下进行凝胶化或固化。预定条件可以是工作电极粘合剂102c的原材料经历凝胶化或变得固化的诸如特定压力、特定温度和特定时间的条件。
如图5所示，工作电极粘合剂102c进入并固定于工作电极基材102a中形成的孔和凹凸的空隙。由于锚定效应，可以在工作电极粘合剂102c与工作电极基材102a之间产生机械结合力。
在本实施方式中，由离子液体的凝胶化获得的离子液体凝胶可以用作工作电极粘合剂102c。离子液体凝胶是离子液体保持在聚合物网络结构中的凝胶态结构。
JP2015-25056A中公开的结构可以优选地用作离子液体凝胶。在该结构中，离子液体保持在由两种不同类型的聚合物链组成的三维网络结构中。该三维网络结构包括通过缩合聚合形成的第一网络结构和通过自由基聚合形成的第二网络结构。
正硅酸乙酯(TEOS)可以用作进行缩合聚合的单体。TEOS在缩合聚合中还用作交联剂。
N，N-二甲基丙烯酰胺(DMAAm)可以用作进行自由基聚合的单体。在自由基聚合中，N，N’-亚甲基双丙烯酰胺(MBAA)可以用作交联剂，2，2’-偶氮二异丁腈(AIBN)可以用作引发剂。
构成离子液体凝胶的离子液体用作用于构成第一网络结构的单体和构成第二网络结构的单体的溶剂。然后，在形成第一网络结构和第二网络结构之后，第一网络结构和第二网络结构彼此缠住，并且离子液体被包括在这些网络结构中。
构成离子液体凝胶的离子液体的示例包括1-乙基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰)酰亚胺([EMIM][Tf2N])、1-丁基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰)酰亚胺([BMIM])[Tf2N])和1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMIM][BF4])。
为了将疏水性赋予工作电极粘合剂102c，期望使用疏水性离子液体作为构成离子液体凝胶的离子液体。作为疏水性离子液体，可以使用[EMIM][Tf2N]或[BMIM][Tf2N]。
通过在离子液体中独立地进行构成第一网络结构的单体(例如，TEOS)的缩合聚合和构成第二网络结构的单体(例如，DMAAm)的自由基聚合，可以获得本实施方式中例示的离子液体凝胶。在本实施方式中，用于制备离子液体凝胶的方法包括：用于将构成第一网络结构的单体和构成第二网络结构的单体与离子液体混合的步骤；用于通过缩合聚合来形成第一网络结构的步骤；以及用于通过自由基聚合来形成第二网络结构的步骤。可以在缩合聚合之后进行自由基聚合、或者可以同时地进行缩合聚合和自由基聚合。
返回到图3，反电极103具有与工作电极102相同的构造，并且设置有反电极基材103a、电活性辅助材料103b和反电极粘合剂103c。
反电极基材103a是导电材料，并且可以使用与工作电极基材102a相同的材料、或者可以使用与之不同的材料。反电极粘合剂103c可以是能够将电活性辅助材料103b保持在反电极基材103a中且具有导电性的材料。反电极粘合剂103c可以使用与工作电极粘合剂102c相同的材料、或者可以使用与之不同的材料。
电活性辅助材料103b具有与CO2吸附剂102b相反的氧化还原状态，并且是与CO2吸附剂102b交换电子的辅助电活性物质。电活性辅助材料103b的示例包括通过改变金属离子的价态来实现电子转移的金属络合物。这种金属络合物的示例包括诸如二茂铁、二茂镍和二茂钴的环戊二烯基金属络合物、以及卟啉金属络合物。在本实施方式中，如下所示的聚乙烯二茂铁可以特定地用作电活性辅助材料103b。
绝缘层104布置在工作电极102与反电极103之间，并且将工作电极102和反电极103分离。绝缘层104防止工作电极102与反电极103之间的物理接触，并且抑制电短路。
作为绝缘层104，可以使用分离件或诸如空气的气体层。在本实施方式中，将多孔的分离件用作绝缘层104。分离件的材料的示例包括由纤维素膜、聚合物以及包含聚合物和陶瓷的复合材料制成的分离件。
如图3所示，在工作电极102与反电极103之间设置有离子导电构件106。离子导电构件106隔着绝缘层104设置在工作电极基材102a与反电极基材103a之间。
离子导电构件106与工作电极基材102a的内部的CO2吸附剂102b接触。离子导电构件106具有离子导电性，并且促进与CO2吸附剂102b的导电。离子导电构件106中所含的离子不会与同CO2结合的CO2吸附剂102b中所含的官能团直接反应。
不具有流动性的非流体材料可以优选地用作离子导电构件106。非流体材料的示例包括诸如离子液体凝胶和固体电解质的凝胶态材料和固态材料。离子导电构件106可以使用与工作电极粘合剂102c相同的材料、或者可以使用与工作电极粘合剂102c不同的材料。
接着，将对本实施方式的二氧化碳回收系统10的工作进行描述。如图6所示，二氧化碳回收系统10通过在CO2回收模式与CO2排放模式之间交替地切换来工作。二氧化碳回收系统10的工作由控制装置14控制。
首先，将对CO2回收模式进行描述。在CO2回收模式下，压缩机11工作以向CO2回收装置100供给CO2含有气体。在CO2回收装置100中，将施加在工作电极102与反电极103之间的电压设定为第一电压。其结果是，可以同时地实现反电极103的电活性辅助材料103b的电子供给和工作电极102的CO2吸附剂102b的电子吸引。
反电极103的电活性辅助材料103b释放电子而处于氧化状态，并且从反电极103向工作电极102供给电子。工作电极102的CO2吸附剂102b接收电子而处于还原状态。
处于还原状态的CO2吸附剂102b具有高CO2结合强度，并且结合并吸附CO2含有气体中所含的CO2。其结果是，CO2回收装置100能够从CO2含有气体中回收CO2。
在CO2由CO2回收装置100回收之后，CO2含有气体作为不含有CO2或其CO2浓度降低的CO2去除气体从CO2回收装置100排放。流路切换阀12将气体流路切换到大气侧，并且CO2去除气体从CO2回收装置100排放到大气中。
接着，将对CO2排放模式进行描述。在CO2排放模式下，压缩机11停止，并且停止向CO2回收装置100供给CO2含有气体。在CO2回收装置100中，将施加在工作电极102与反电极103之间的电压设定为第二电压。其结果是，可以同时地实现工作电极102的CO2吸附剂102b的电子供给和反电极103的电活性辅助材料103b的电子吸引。
工作电极102的CO2吸附剂102b排放电子而处于氧化状态。CO2吸附剂102b的CO2结合强度减小，CO2被脱附并排放。反电极103的电活性辅助材料103b接收电子而处于还原状态。
从CO2吸附剂102b排放的CO2从CO2回收装置100排放。流路切换阀12将气体流路切换到CO2利用装置13侧，并且从CO2回收装置100排放的CO2被供给到CO2利用装置13。
在如上所述的本实施方式的CO2回收装置100中，通过使用工作电极粘合剂102c将CO2吸附剂102b保持在工作电极基材102a中。其结果是，CO2吸附剂102b不太可能会从工作电极基材102a剥离，并且可以对由电化学电池101吸附的CO2的量随时间的推移而减少这一情况进行抑制。
此外，本实施方式的工作电极粘合剂102c具有导电性。因此，可以防止工作电极粘合剂102c阻碍工作电极基材102a与CO2吸附剂102b之间的电子流动。
此外，在本实施方式中，将凝胶态材料或固态材料用作工作电极粘合剂102c。因此，由于锚定效应，能够在工作电极粘合剂102c与在工作电极基材102a的表面上形成的孔及空隙之间产生机械结合力。
另外，在本实施方式中，将离子液体凝胶用作工作电极粘合剂102c。如上所述，通过使用凝胶态材料作为粘合剂102c，CO2吸附剂102b和粘合剂102c可以更容易地彼此接触，并且可以改善导电性。
此外，在本实施方式中，工作电极粘合剂102c具有CO2渗透性。因此，即使在CO2吸附剂102b设置在工作电极粘合剂102c的内部且不能与CO2含有气体直接接触时，CO2也能够渗透工作电极粘合剂102c并到达CO2吸附剂102b。其结果是，即使在CO2吸附剂102b存在于工作电极粘合剂102c的内部时，CO2也可以由CO2吸附剂102b回收。
此外，在本实施方式中，工作电极粘合剂102c具有CO2选择渗透性。因此，可以防止CO2含有气体中所含的CO2以外的气体(诸如，N2和O2)到达工作电极粘合剂102c。其结果是，可以增加到达CO2吸附剂102b的CO2浓度，并且可以增加由CO2吸附剂102b吸附的CO2的量。
此外，在本实施方式中，工作电极粘合剂102c具有疏水性。因此，即使在存在水分(H2O)的情况下，也可以防止H2O到达工作电极粘合剂102c。其结果是，可以防止H2O优先与CO2吸附剂102b反应，并且可以增加由CO2吸附剂102b吸附的CO2的量。
另外，在本实施方式中，CO2吸附剂102b和工作电极粘合剂102c以混合物的形式使用。其结果是，CO2吸附剂102b牢固地保持在工作电极粘合剂102c的内部，并且CO2吸附剂102b不太可能会从工作电极基材102a剥离。
此外，在本实施方式中，在工作电极102与反电极103之间设置有离子导电构件106，并且将凝胶态材料或固态材料用作离子导电构件106。如上所述，通过使用非流体材料作为离子导电构件106，可以防止离子导电构件106从工作电极102与反电极103之间洗脱。
(其他实施方式)
本发明不限于如上所述的实施方式，并且可以在不脱离本发明的精神的情况下如下地进行各种修改。此外，如上所述的实施方式中公开的装置可以在可行的范围内适当地组合。
例如，在如上所述的实施方式中，电化学电池101的工作电极102、反电极103和绝缘层104分别为板状构件。然而，如图7所示，工作电极102、反电极103和绝缘层104可以分别为圆柱形构件。在这种情况下，工作电极102可以布置在最内侧，反电极103可以布置在最外侧，并且绝缘层104可以布置在工作电极102与反电极103之间。其结果是，在工作电极102的内侧形成的空间可以用作供CO2含有气体穿过的气流路径。
此外，在如上所述的实施方式中，使用了具有疏水性的工作电极粘合剂102c。然而，工作电极粘合剂102c不一定必须具有疏水性。
此外，在如上所述的实施方式中，使用了选择性地允许CO2渗透的工作电极粘合剂102c。然而，工作电极粘合剂102c不一定必须具有CO2选择渗透性。
此外，在如上所述的实施方式中，使用了CO2吸附剂102b布置在工作电极粘合剂102c的内部的构造。然而，CO2吸附剂102b可以布置在工作电极粘合剂102c的表面上。在这种情况下，由于CO2吸附剂102b能够与CO2含有气体直接接触，因此，工作电极粘合剂102c不一定必须具有CO2渗透性。
Claims (9)
1.一种二氧化碳回收系统，所述二氧化碳回收系统通过电化学反应从含有CO2的CO2含有气体中分离CO2，包括：
电化学电池，所述电化学电池包括工作电极和反电极；其中
所述工作电极包括电极基材、CO2吸附剂和粘合剂，
所述工作电极与所述反电极之间的施加电压使电子从所述反电极供给到所述工作电极，并且使所述CO2吸附剂能够在供给电子时与CO2结合，
所述粘合剂具有导电性，并且通过所述粘合剂将所述CO2吸附剂保持在所述电极基材中。
2.如权利要求1所述的二氧化碳回收系统，其特征在于，
所述粘合剂是凝胶态材料或固态材料。
3.如权利要求2所述的二氧化碳回收系统，其特征在于，
所述粘合剂是能够由离子液体的凝胶化获得的离子液体凝胶。
4.如权利要求1所述的二氧化碳回收系统，其特征在于，
所述粘合剂具有CO2渗透性。
5.如权利要求4所述的二氧化碳回收系统，其特征在于，
所述CO2含有气体包含多种类型的气体，
所述粘合剂具有能够使CO2在CO2含有气体中所含的多种类型的气体中选择性地渗透的CO2选择渗透性。
6.如权利要求1所述的二氧化碳回收系统，其特征在于，
所述粘合剂具有疏水性。
7.如权利要求1所述的二氧化碳回收系统，其特征在于，
所述粘合剂和所述CO2吸附剂形成混合物，并且所述混合物保持在所述电极基材中。
8.如权利要求1至7中任一项所述的二氧化碳回收系统，其特征在于，
在所述工作电极与所述反电极之间设置有具有离子导电性的离子导电构件，并且所述离子导电构件是凝胶态材料或固态材料。
9.一种工作电极，在二氧化碳回收系统中使用，所述工作电极通过电化学反应将CO2从含有CO2的CO2含有气体中分离，所述二氧化碳回收系统包括电化学电池，所述电化学电池包括工作电极和反电极，其中
所述工作电极包括电极基材、CO2吸附剂和粘合剂，
所述工作电极与所述反电极之间的施加电压使电子从所述反电极供给到所述工作电极，并且使所述CO2吸附剂能够在供给电子时与CO2结合，
所述粘合剂具有导电性，并且通过所述粘合剂将所述CO2吸附剂保持在所述电极基材中。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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