CN114289018A - 高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂及其制备方法，具体涉及大气污染物催化净化领域，该催化剂的活性组分为Ru，助剂为V，Cr中的一种或两种组合，金属氧化物载体为TiO2，Al2O3，CeZrOx中的一种或几种组合；其中，Ru的含量占整个催化剂重量的0.01‑0.1％，V和Cr的含量为0.5％‑20％，且(Cr+V)/Ru的原子比为10000‑10，其余为金属氧化物载体。本发明的催化剂具有高的HCl燃烧产物选择性，可以通过调控燃烧产物中HCl的选择性，可以有效抑制燃烧副产物中多氯代产物的形成，避免二次污染物问题。
Description
技术领域
本发明属于大气污染物催化净化领域，特别涉及高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂及其制备方法。
背景技术
含氯挥发性有机物(CVOCs)广泛应用于工业、农业、农药、医药、有机合成等领域。在其使用过程中通过挥发、泄漏、排放等途径进入环境中，会造成臭氧层的破坏，在近地面容易和NOx发生光化学反应生成臭氧。而CVOCs难生物降解，具有致癌、致畸、致突变的“三致”作用。因此，必须减少CVOCs的排放。
CVOCs减排可以通过化学法(热力焚烧、催化燃烧、光催化等)、物理法(吸附、吸收、冷凝等)去除。物理法主要是针对浓度高、组分单一的CVOCs；针对组分复杂的低浓CVOCs，通常采用化学的方法将其转化为CO2、H2O、HCl和Cl2。热力焚烧过程由于高的反应温度容易生成多氯联苯、二噁英等污染物；催化燃烧反应温度低，气体净化效率高，是最有效的CVOCs净化技术之一。同样，CVOCs在催化燃烧过程中也可能生成多氯副产物，同时，在燃烧过程中催化剂表面易发生氯沉积而导致催化剂失活。但目前研究的焦点是如何提高催化剂的耐卤素性能，对于燃烧产物中多氯联苯和二噁英的形成受检测要求的限制，报道的相关研究较少。
发明内容
为了克服现有技术的上述缺陷，本发明公开了高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂及其制备方法，通过调控燃烧产物中HCl的选择性，可以有效抑制燃烧副产物中多氯代产物的形成，避免二次污染物问题。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂，所述催化剂的活性组分为Ru，助剂为V，Cr中的一种或两种组合，金属氧化物载体为TiO2，Al2O3，CeZrOx中的一种或几种组合；其中，Ru的含量占整个催化剂重量的0.01-0.1％，V和Cr的含量为0.5％-20％，且(Cr+V)/Ru的原子比为10000-10，其余为金属氧化物载体；
所述催化剂的制备方法通过如下任一方法制得：
方法一：(1)将V和/或Cr的前驱体盐溶于去离子水中，制得一定浓度的前驱体盐溶液；然后，将其上述溶液与TiO2，Al2O3，CeZrOx中的一种或几种的组合，通过球磨制得浆料，将其涂覆在整体蜂窝表面，经60-150℃干燥，干燥时间2-48小时，优选80-120℃，干燥4-24小时；然后，在400-700℃下，焙烧时间为2-8小时，优选500-600℃，焙烧2-4小时，制得A；(2)然后，在A表面上浸渍Ru溶液，经60-150℃干燥，干燥时间2-48小时，优选80-120℃，干燥4-24小时；在400-600℃下焙烧2-6小时，优选400-500℃，焙烧2-4小时，焙烧制得氧化态催化剂B；(3)将氧化态催化剂B通过10％H2-90％N2或水合肼还原制得催化剂成品C；
方法二：(1)将TiO2，Al2O3，CeZrOx中的一种或几种的组合，通过球磨制得浆料，将其涂覆在整体蜂窝表面，经60-150℃干燥，干燥时间2-48小时，优选80-120℃，干燥4-24小时；在400-700℃下，焙烧时间为2-8小时，优选500-600℃，焙烧2-4小时，制得A；(2)然后在A表面浸渍Ru与V和/或Cr的前驱体盐溶液，经60-150℃干燥，干燥时间2-48小时，优选80-120℃，干燥4-24小时；在400-600℃下焙烧2-6小时，优选400-500℃，焙烧2-4小时，制得氧化态催化剂B；(3)将氧化态催化剂B通过10％H2-90％N2或水合肼还原制得催化剂成品C；
方法三：(1)将TiO2，Al2O3，CeZrOx中的一种或几种的组合，通过球磨制得浆料，将其涂覆在整体蜂窝表面，经60-150℃干燥，干燥时间2-48小时，优选80-120℃，干燥4-24小时；在400-700℃下，焙烧时间为2-8小时，优选500-600℃，焙烧2-4小时，制得A；(2)然后在A表面浸渍V和/或Cr的前驱体盐溶液，经60-150℃干燥，干燥时间2-48小时，优选80-120℃，干燥4-24小时；在400-600℃下焙烧2-6小时，优选400-500℃，焙烧2-4小时，制得B；(3)然后在B表面浸渍Ru的前驱体溶液，经60-150℃干燥，干燥时间2-48小时，优选80-120℃，干燥4-24小时；在400-600℃下焙烧2-6小时，优选400-500℃，焙烧2-4小时，制得氧化态催化剂C；(4)将氧化态催化剂C通过10％H2-90％N2或水合肼还原制得催化剂成品D。
与现有技术相比，本发明的技术效果和优点：
本发明的催化剂具有高的HCl燃烧产物选择性，可以通过调控燃烧产物中HCl的选择性，可以有效抑制燃烧副产物中多氯代产物的形成，避免二次污染物问题，本发明的催化剂可用于精细化工、合成药物等行业含氯VOCs的催化脱除，也可以用于燃煤复杂烟气、垃圾焚烧过程中，二噁英和氮氧化物的协同脱除。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1：
称取2.53g的偏钒酸铵，将其溶解在乙醇胺水溶液中，加热溶解；称取10gTiO2，将其混合加入球磨罐中，在500转/分钟下球磨30分钟，然后将其涂覆在整体蜂窝陶瓷表面，经100℃干燥过夜；然后，在600℃下，焙烧时间为4小时，制得A；然后，在A表面上浸渍Ru溶液，经100℃干燥，干燥20小时；在500℃下焙烧4小时，焙烧制得氧化态催化剂B；将氧化态催化剂B通过10％H2-90％N2气氛下，450℃还原2小时，制得催化剂成品0.01％Ru/3％V-27％TiO2/整体蜂窝。
实施例2：
将10gTiO2，加水15g，通过球磨制得浆料，将其涂覆在整体蜂窝表面，经120℃干燥，干燥过夜；在550℃下，焙烧4小时制得A；然后在A表面浸渍Ru与硝酸铬的前驱体盐溶液，经100℃干燥，干燥时间20小时；在500℃下焙烧4小时制得氧化态催化剂B；将氧化态催化剂B在水合肼溶液中，还原制得催化剂成品0.01％Ru-10％Cr/20％TiO2/整体蜂窝。
实施例3：
将10g CeZrOx，加水15g，通过球磨制得浆料，将其涂覆在整体蜂窝表面，经140℃干燥，干燥时间10小时；在700℃下，焙烧时间为3小时，制得A；然后，在A表面浸渍偏钒酸铵和硝酸铬的前驱体盐溶液，经100℃干燥，干燥时间10小时；在500℃下焙烧4小时，制得B；然后在B表面浸渍Ru的前驱体溶液，经80℃干燥，24小时；在500℃下焙烧3小时，制得氧化态催化剂C；将氧化态催化剂C通过10％H2-90％N2还原，制得催化剂成品0.02％Ru/5％V-5％Cr/25％CeZrOx/整体蜂窝。
催化剂评价条件：
活性评价条件：1000ppm氯苯，空气为平衡气，GHSV＝20000h-1，催化剂装填量为1ml，结果如下表所示。
下表为不同催化剂性能比较
本发明的催化剂具有高的HCl燃烧产物选择性，可以通过调控燃烧产物中HCl的选择性，可以有效抑制燃烧副产物中多氯代产物的形成，避免二次污染物问题，本发明的催化剂可用于精细化工、合成药物等行业含氯VOCs的催化脱除，也可以用于燃煤复杂烟气、垃圾焚烧过程中，二噁英和氮氧化物的协同脱除。
上面对本发明实施例进行了说明，但本发明不限于上述实施例，还可以根据本发明的发明创造的目的做出多种变化，凡依据本发明技术方案的精神实质和原理下做的改变、修饰、替代、组合或简化，均应为等效的置换方式，只要符合本发明的发明目的，只要不背离本发明能低温稳定净化含氯挥发性有机物的催化剂及其制备方法的技术原理和发明构思，都属于本发明的保护范围。
Claims (6)
1.高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂，其特征在于：所述催化剂的活性组分为Ru，助剂为V，Cr中的一种或两种组合，金属氧化物载体为TiO2，Al2O3，CeZrOx中的一种或几种组合；其中，Ru的含量占整个催化剂重量的0.01-0.1％，V和Cr的含量为0.5％-20％，且(Cr+V)/Ru的原子比为10000-10，其余为金属氧化物载体；
所述催化剂的制备方法通过如下任一方法制得：
方法一：(1)V和/或Cr的前驱体盐溶液与TiO2，Al2O3，CeZrOx中的一种或几种组合，通过球磨制得浆料，将其涂覆在整体蜂窝表面，经干燥、焙烧后，制得A；(2)在A表面上浸渍Ru溶液，经干燥、焙烧制得氧化态催化剂B；(3)将氧化态催化剂B通过氢气或水合肼还原制得催化剂成品C；
方法二：(1)将TiO2，Al2O3，CeZrOx中的一种或几种组合，通过球磨制得浆料，将其涂覆在整体蜂窝表面，经干燥、焙烧后，制得A；(2)在A表面浸渍Ru与V和/或Cr的前驱体盐溶液，经干燥，焙烧制得氧化态催化剂B；(3)将氧化态催化剂B通过氢气或水合肼还原制得催化剂成品C；
方法三：(1)将TiO2，Al2O3，CeZrOx中的一种或几种组合，通过球磨制得浆料，将其涂覆在整体蜂窝表面，经干燥、焙烧后，制得A；(2)在A表面浸渍V和/或Cr的前驱体盐溶液，经干燥，焙烧制得B；(3)在B表面浸渍Ru的前驱体溶液，经干燥，焙烧制得氧化态催化剂C；(4)将氧化态催化剂C通过氢气或水合肼还原制得催化剂成品D。
2.根据权利要求1所述的高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂，其特征在于：所述制备方法中的干燥温度为60-150℃，干燥时间2-48小时。
3.根据权利要求1所述的高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂，其特征在于：所述制备方法中的步骤(1)的焙烧温度为400-700℃，焙烧时间为2-8小时。
4.根据权利要求1所述的高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂，其特征在于：所述制备方法中的步骤(2)和步骤(3)的焙烧温度为400-600℃，焙烧时间为2-6小时。
5.根据权利要求1所述的高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂，其特征在于：所述催化剂组分涂覆在整体结构蜂窝表面，制得整体结构催化剂。
6.根据权利要求1所述的高HCl选择性的含氯有机物燃烧催化剂，其特征在于：所述催化剂用于垃圾焚烧过程中二噁英和氮氧化物的协同脱除。
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