CN114243131A - 一种补锂方法及其锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种补锂方法及其锂离子电池,所述补锂方法包括:导电壳体与电芯负极相连,注液后完成补锂;所述导电壳体内壁附有锂源。本发明采用仅在导电壳体内壁附带锂源的方法,通过锂源与负极的电势差,实现对负极的补锂,并且可实现在壳体附带锂源之后立即注液,提高了器件制作过程中的安全性,工艺简单且成本低;同时,无需对负极片制备过程中进行补锂,因此可使用现有的锂电池生产工艺进行器件生产,节约设备成本,并极大的提高了生产效率;采用本发明所述补锂方法制备的锂离子电池,其能量密度明显提升。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,涉及一种补锂方法,尤其涉及一种补锂方法及其锂离子电池。
背景技术
锂离子电池由于其能量密度高及循环性能好,已被广泛的应用在电子通讯、储能及动力电池等领域中。提升锂离子电池的能量密度是锂离子电池发展的重要方向。然而,现有锂离子电池在首次充电过程中,正极锂离子嵌入到负极石墨中,放电过程中嵌入的大部分锂离子能回到正极中,但有少量的锂离子留在石墨中,无法回到正极,该部分锂离子的消耗会导致电池容量的损失,降低了电池能量密度,造成了能量的浪费。
目前对补锂有以下几种途径:(1)电解液补锂法:使用高浓度锂盐电解液,多余的锂离子在首次充电过程中,在负极表面形成固态电解质膜,提高首次库伦效率;(2)负极补锂法:将金属锂粉末在溶剂中进行钝化处理,使粉末表面形成一层钝化膜,之后将锂粉均匀的喷涂于负极表面,再通过压制实现锂粉与负极结合,完成补锂;或者在惰性溶剂下将惰性锂粉与负极浆料进行混合并形成负极浆料,将浆料涂覆在金属箔材上形成电极;(3)正极补锂法:通过在正极中添加锂金属的添加剂进行补锂。
CN 112234160A公开了一种锂离子电池负极活性物质的补锂方法,所述补锂方法在于分两阶段将负极活性物质加入到有机锂溶液中,进而得到第二阶段补锂活性物质,然后将第二阶段补锂活性物质加入有机化合物溶液,进行煅烧和清洗,得到补锂活性物质产品;此法补锂的操作繁琐,难以工业化应用。
上述补锂法存在工艺复杂、环境要求严苛和工艺成本高的问题,例如电解液补锂法的补锂量较少,且成本高,只能作为辅助手段进行补锂;锂金属添加剂补锂法可在正极中添加锂金属的添加剂实现补锂,但是此方法会使制备器件中的锂金属化合物在脱锂后容易分解,分解产物溶于电解液对电化学器件的其他性能产生不利影响。
基于以上研究,如何提供一种生产效率高,安全性高,成本低廉,并能够使锂离子预掺杂均匀的补锂方法,成为了目前迫切需要解决的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种补锂方法及其锂离子电池,所述补锂方法能提高器件制作过程中的安全性,并且对补锂环境要求低,工艺简单,成本低,能直接实现对负极补锂,节约设备成本,并能极大的提高生产效率,并且补锂后的锂离子电池的能量密度能提高5~10%。
为达到此发明目的,本发明采用以下技术方案:
第一方面,本发明提供了一种补锂方法,所述补锂方法包括如下步骤:
导电壳体与电芯负极相连,注液后完成补锂;
所述导电壳体内壁附有锂源。
本发明所述导电壳体上附有金属锂源,在电解液中,金属锂源的电位为0V,负极材料的对锂电位大于0V,例如本领域常用负极碳材料的对锂电位约为3V,因此金属锂源通过导电壳体和负极相连,在电势差的驱动力下,金属锂源的电子将自发的从锂金属源上移动到负极,而金属锂源变为锂离子溶于电解液,由于负极富集电子所以会吸引电解液中的锂离子,由此完成锂离子嵌入负极的补锂过程;同时,锂金属溶解析出的锂离子对电解液进行锂离子补充,实现电解液中锂离子浓度稳定。
本发明所述电芯正极与外部器件的正极进行相连。
本发明所述电芯按照正极、隔膜和负极的顺序将组装而成,所述电芯为叠片或卷绕式。
优选地,所述导电壳体与电芯负极焊接相连。
优选地,所述锂源采用辊压设置于导电壳体内壁。
本发明在已有锂子电池的制备工艺基础上,在导电壳体处附带锂源,即可完成补锂,降低了环境成本。
优选地,所述锂源包括锂片、锂带或锂粉中的任意一种或至少两种的组合,典型但非限制的组合包括锂片和锂带的组合,或锂带和锂粉的组合。
优选地,所述补锂方法还包括注液后的封装和化成。
优选地,所述封装后静置20~100h后进行化成,例如可以是20h、50h或100h,但不限于所列举的数值,数值范围内其它未列举的数值同样适用。
优选地,所述化成的充放电次数为2~10次,例如可以是2次、5次或10次,但不限于所列举的数值,数值范围内其它未列举的正整数数值同样适用。
优选地,所述化成的充电电流为0.01~1A/g,例如可以是0.01A/g、0.1A/g、0.5A/g或1A/g,但不限于所列举的数值,数值范围内其它未列举的数值同样适用。
优选地,所述注液的露点温度小于-40℃,例如可以是-70℃、-60℃、-55℃、或-45℃,但不限于所列举的数值,数值范围内其它未列举的数值同样适用。
优选地,所述化成结束后在25~50℃下储存8~50h。
所述储存的温度为25~50℃,例如可以是25℃、40℃或50℃,但不限于所列举的数值,数值范围内其它未列举的数值同样适用。
所述储存的时间为8~50h,例如可以是8h、20h、30h、40h或50h,但不限于所列举的数值,数值范围内其它未列举的数值同样适用。
作为本发明所述补锂方法优选地技术方案,所述补锂方法包括如下步骤:
导电壳体与电芯负极相连,注液、封装、静置、化成和储存后完成补锂;
所述导电壳体内壁附有锂源,所述锂源采用露点温度在小于-40℃的条件,辊压设置于导电壳体内壁;
所述静置的时间为20~100h;
所述化成的放电截止电压为0~2.5V,充电电流为0.01~1A/g,所述化成结束后在25~50℃下储存8~50h。
第二方面,本发明提供了一种锂离子电池,所述锂离子电池采用如第一方面所述的补锂方法得到。
相对于现有技术,本发明具有以下有益效果:
本发明通过仅在导电壳体内壁附带锂源的方法,可实现在壳体附带锂源之后立即注液,可提高器件制作过程中的安全性,并且仅对导电壳体附带锂源的过程露点温度存在要求,工艺简单且成本低;无需对负极片制备过程中进行补锂,因此可使用现有的锂电池生产工艺进行器件生产,节约设备成本,并极大的提高了生产效率;采用本发明所述补锂方法制备的锂离子电池,其能量密度能提高5%~10%。
附图说明
图1是采用实施例1与对比例1所述补锂方法得到的锂离子电池,在25℃下1C/1C循环的容量保持率变化图。
图2是采用实施例1与对比例1所述补锂方法得到的锂离子电池,在45℃下1C/1C循环的容量保持率变化图。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了,所述实施例仅仅是帮助理解本发明,不应视为对本发明的具体限制。
以下实施例与对比例所述电芯包括正极、负极、聚乙烯隔膜,以及电解液,其中正极的活性材料采用三元811材料,LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2:聚偏氟乙烯:导电碳黑的质量比为95.5:3:1.5,正极集流体采用铝箔;负极包括质量比为95:5的石墨和硅,还包括聚偏氟乙烯和导电碳黑,负极集流体采用铝箔;电解液为1mol/L的LiPF6/EC+DMC+EMC(EC为碳酸乙烯酯,EMC为碳酸甲乙酯,DMC为碳酸二甲酯,EC、DMC和EMC的体积比为1:1:1),所述电芯与壳体组装成的锂离子电池为18650型号圆柱电池。
上述对于电芯材料及电池型号的限定是为了更加完整的阐述技术方案,不应视为是对本发明的具体限制。
实施例1
本实施例提供了一种补锂方法,所述补锂方法包括如下步骤:
导电壳体与电芯负极焊接相连,经过注液,封装,静置48h,化成,35℃储存30h后完成补锂;所述注液的露点温度为-45℃;
所述导电壳体内壁附有锂带,辊压设置于导电壳体内壁;
所述化成的放电截止电压为2.0V,充电电流为0.5A/g,充放电次数为5次。
采用本实施例所述补锂方法得到的锂离子电池,在25℃下1C/1C循环的容量保持率变化图如图1所示,在45℃下1C/1C循环的容量保持率变化图如图2所示。
实施例2
本实施例提供了一种补锂方法,所述补锂方法包括如下步骤:
导电壳体与电芯负极焊接相连,经过注液,封装,静置20h,化成,30℃储存40h后完成补锂;所述注液的露点温度为-45℃;
所述导电壳体内壁附有锂片,辊压设置于导电壳体内壁;
所述化成的放电截止电压为1V,充电电流为0.3A/g,充放电次数为6次。
实施例3
本实施例提供了一种补锂方法,所述补锂方法包括如下步骤:
导电壳体与电芯负极焊接相连,经过注液,封装,静置80h,化成,25℃储存8h后完成补锂;所述注液的露点温度为-55℃;
所述导电壳体内壁附有锂带,辊压设置于导电壳体内壁;
所述化成的放电截止电压为0V,充电电流为1A/g,充放电次数为2次。
实施例4
本实施例提供了一种补锂方法,所述补锂方法包括如下步骤:
导电壳体与电芯负极焊接相连,经过注液,封装,静置100h,化成,50℃储存50h后完成补锂;所述注液的露点温度为-40℃;
所述导电壳体内壁附有锂带,辊压设置于导电壳体内壁;
所述化成的放电截止电压为2.5V,充电电流为0.01A/g,充放电次数为10次。
实施例5
本实施例提供了一种补锂方法,所述补锂方法除所述静置时间为8h外,其余均与实施例1相同。
实施例6
本实施例提供了一种补锂方法,所述补锂方法除静置时间为15h外,其余均与实施例1相同。
实施例7
本实施例提供了一种补锂方法,所述补锂方法除静置时间为120h外,其余均与实施例1相同。
实施例8
本实施例提供了一种补锂方法,所述补锂方法除所述锂带采用粘接的方式设置于导电壳体的内壁,而非辊压的方式外,其余均与实施例1相同。
对比例1
本对比例提供了一种补锂方法,所述补锂方法包括如下步骤:
导电壳体与电芯负极焊接相连,经过注液,封装,静置50h,化成,-40℃储存30h;
本对比例所述导电壳体内壁未设置锂源;
所述化成的放电截止电压为1.5V,充电电流为0.5A/g。
采用本对比例所述方法得到的锂离子电池,在25℃下1C/1C循环的容量保持率变化图如图1所示,在45℃下1C/1C循环的容量保持率变化图如图2所示。
性能测试:
采用以上实施例和对比例所述补锂方法得到的锂离子电池,进行容量、首效与内阻测试。
所述测试方法如下:
首效测试:采用LAND电池测试系统对制备所得电池进行恒流充放电测试,在2.5-4.2V的电压窗口,0.5C的电流密度下,测定首次循环放电比容量。
容量测试:LAND电池测试系统对制备所得电池进行恒流恒压充电-恒流放电测试,在2.5V-4.2V的电压窗口,0.5C的电流密度下,充电截至电流0.05C,测试前3次循环放电容量,取3次容量平均值。
内阻测试:采用精密内阻测试仪,25℃下,在1kHz下,测定电池交流内阻值。
测试结果如表1所示:
表1
容量(Ah) | 首效(%) | 内阻(mohm) | |
实施例1 | 2.80 | 93.0 | 0.30 |
实施例2 | 2.73 | 91.2 | 0.35 |
实施例3 | 2.79 | 92.7 | 0.28 |
实施例4 | 2.80 | 93.2 | 0.33 |
实施例5 | 2.65 | 88.7 | 0.35 |
实施例6 | 2.68 | 89.2 | 0.33 |
实施例7 | 2.79 | 93.0 | 0.29 |
实施例8 | 2.79 | 92.8 | 0.30 |
对比例1 | 2.60 | 88.0 | 0.38 |
从表1可以看出以下几点:
(1)由实施例1与实施例5~7可知,实施例5~7所述静置时间为20h以下或100h以上,未在本发明所述静置时间的优选范围内,影响了负极补锂的效果;由此可知,本发明所述静置时间在优选范围内有利于提升补锂效果,从而提升得到的锂离子电池的电化学性能。
(2)由实施例1与实施例8可知,实施例8采用粘接的方式设置于导电壳体的内部,而非采用辊压的方式,相对于实施例1,实施例8的各项性能仅稍降低,说明本发明设置锂带的方式简便多样,对最终补锂效果影响较小。
(3)由实施例1与对比例1可知,区别仅在于对比例1在导电壳体内壁未进行设置起到补锂作用的锂带,相较于实施例1,对比例1得到的锂离子电池的电化学性能下降;由此可知,本发明所述补锂方法可使用现有的锂电池生产工艺进行器件生产,节约设备成本,并极大的提高了生产效率,并且能提升得到的锂离子电池的综合电化学性能。
(4)现有技术的负极补锂是锂带在涂布工序利用辊挤压到负极集流体上,一面涂锂带,一面涂布;涂布以及后续工序中的冷压、卷绕、组装、烘烤、注液需要保证至少-40℃的露点环境,才能达到与本发明实施例中相同的容量、首效和内阻,而本发明仅仅只需在注液时至少-40℃的露点环境,故本发明具有更好的应用效果。
综上所述,本发明提供一种补锂方法及其锂离子电池,所述补锂方法包括:导电壳体与电芯负极相连,注液后完成补锂;所述导电壳体内壁附有锂源。本发明采用仅在导电壳体内壁附带锂源的方法,通过锂源与负极的电势差,实现对负极的补锂,并且可实现在壳体附带锂源之后立即注液,提高了器件制作过程中的安全性,工艺简单且成本低;同时,无需对负极片制备过程中进行补锂,因此可使用现有的锂电池生产工艺进行器件生产,节约设备成本,并极大的提高了生产效率;采用本发明所述补锂方法制备的锂离子电池,其能量密度明显提升。
以上所述仅为本发明的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,所属技术领域的技术人员应该明了,任何属于本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,可轻易想到的变化或替换,均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
Claims (10)
1.一种补锂方法,其特征在于,所述补锂方法包括如下步骤:
导电壳体与电芯负极相连,注液后完成补锂;
所述导电壳体内壁附有锂源。
2.根据权利要求1所述的补锂方法,其特征在于,所述导电壳体与电芯负极焊接相连。
3.根据权利要求1或2所述的补锂方法,其特征在于,所述锂源采用辊压设置于导电壳体内壁。
4.根据权利要求1~3任一项所述的补锂方法,其特征在于,所述锂源包括锂片、锂带或锂粉中的任意一种或至少两种的组合。
5.根据权利要求1~4任一项所述的补锂方法,其特征在于,所述补锂方法还包括注液后的封装和化成。
6.根据权利要求5所述的补锂方法,其特征在于,所述封装后静置20~100h后进行化成。
7.根据权利要求5或6所述的补锂方法,其特征在于,所述化成的充放电次数为2~10次。
8.根据权利要求7所述的补锂方法,其特征在于,所述化成的放电截止电压为0~2.5V;
优选地,所述化成的充电电流为0.01~1A/g;
优选地,所述化成结束后在25~50℃下储存8~50h。
9.根据权利要求1~8任一项所述的补锂方法,其特征在于,所述补锂方法包括如下步骤:
导电壳体与电芯负极相连,注液、封装、静置、化成和储存后完成补锂;
所述导电壳体内壁附有锂源,辊压设置于导电壳体内壁;
所述静置的时间为20~100h;
所述化成的放电截止电压为0~2.5V,充电电流为0.01~1A/g,所述化成结束后在25~50℃下储存8~50h。
10.一种锂离子电池,其特征在于,所述锂离子电池采用如权利要求1~9任一项所述的补锂方法得到。
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