CN114069043A - 一种锂离子电池电解液及含该电解液的锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种锂离子电池电解液及含该电解液的锂离子电池,包括锂盐、有机溶剂和添加剂,所述添加剂包括第一添加剂和第二添加剂,所述第二添加剂包括如式Ⅰ结构式的三嗪环类化合物、如式Ⅱ结构式的酰胺类化合物和氟代化合物;所述氟代化合物包括氟代碳酸乙烯酯、碳原子数为2~7的氟代羧酸酯、碳原子数为2~7的氟代醚中的任意一种。相比于现有技术,本发明通过三种功能性添加剂的协同使用,使得本发明的电解液有效降低了锂离子电池的SEI膜阻抗,同时还保证有良好的高温存储性能和循环寿命。
Description
技术领域
本发明涉及锂电池领域,具体涉及一种锂离子电池电解液及含该电解液的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池因其工作电压高、比能量大、循环寿命长及无记忆效应等特点而被人们广泛应用。而目前锂离子电池已经普遍应用于3C数码消费类电子产品以及动力电池等领域。电解液作为锂离子电池的“血脉”,是锂离子电池重要组成材料之一,其在正负极之间起到运输锂离子作用,对锂离子电池的性能起到至关重要的作用。
因此,开发一款性能更加优异的电解液显得愈加重要。
发明内容
本发明的目的之一在于:提供一种锂离子电池电解液,本发明的电解液可有效降低锂离子电池的SEI膜阻抗,同时还保证有良好的高温存储性能和循环寿命。
为了实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种锂离子电池电解液,包括锂盐、有机溶剂和添加剂,所述添加剂包括第一添加剂和第二添加剂,所述第二添加剂包括如式Ⅰ结构式的三嗪环类化合物、如式Ⅱ结构式的酰胺类化合物和氟代化合物;所述氟代化合物包括氟代碳酸乙烯酯、碳原子数为2~7的氟代羧酸酯、碳原子数为2~7的氟代醚中的任意一种;
其中,R1~R3各自独立的选自氢原子、氟原子、取代或未取代的C1~C3烷基、取代或未取代的C2~C4烯基、取代或未取代的C2~C3烯氧基、取代或未取代的C6~C10苯基、取代或未取代的C1~C3的氰基中的任意一种,其中经取代时,取代基为卤素;R4为取代或未取代的C1~C3烷基、取代或未取代的C6~C10苯基、取代或未取代的C6~C10杂环中的任意一种,其中经取代时,取代基为卤素;R5~R10各自独立的选自氟原子、取代或未取代的C1~C3烷基、取代或未取代的C2~C4烯基、取代或未取代的C6~C10苯基中的任意一种,其中经取代时,取代基为卤素。
优选的,所述三嗪环类化合物为以下结构式中的至少一种:
优选的,所述三嗪环类化合物的含量为电解液总质量的0.1~0.3wt%、0.3~0.5wt%、0.5~0.7wt%、0.7~1wt%、1~1.2wt%、1.2~1.5wt%、1.5~1.8wt%、1.8~2wt%。
优选的,所述酰胺类化合物为以下结构式中的至少一种:
优选的,所述酰胺类化合物的含量为电解液总质量的0.1~0.3wt%、0.3~0.5wt%、0.5~0.7wt%、0.7~1wt%、1~1.2wt%、1.2~1.5wt%、1.5~1.8wt%、1.8~2wt%、2~2.2wt%、2.2~2.5wt%、2.5~2.8wt%、2.8~3wt%。
优选的,所述氟代化合物为以下结构式中的至少一种:
优选的,所述氟代化合物的含量为电解液总质量的1~3wt%、3~5wt%、5~6wt%、6~8wt%、8~10wt%、10~12wt%、12~15wt%、或15~20wt%。
优选的,所述第一添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)、1,3-丙烷磺酸内酯(PS)、硫酸乙烯酯(DTD)、甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)、丙烯磺酸内酯(PST)、1,2,3-三(2-氰氧基)丙烷、丁二腈(SN)、已二腈(ADN)、乙二醇双(丙腈)醚(EGBE)、已烷三腈(HTCN)中的一种或几种;所述第一添加剂的总含量为所述电解液总质量的0.5~1wt%、1~3wt%、3~5wt%、5~6wt%、6~8wt%或8~10wt%。
优选的,所述有机溶剂为乙烯碳酸酯(EC)、丙烯碳酸酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)、乙酸乙酯(EA)、正丁酸乙酯(EB)和γ-丁内酯(GBL)中的至少一种;所述有机溶剂的含量可为所述电解液总质量的50~90wt%;所述锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6)、二氟磷酸锂(LiPF2O2)、二氟双草酸磷酸锂(LiPF2(C2O4)2)、四氟草酸磷酸锂(LiPF4C2O4)、草酸磷酸锂(LiPO2C2O4)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiODFB)、四氟硼酸锂(LiBF4)、双氟磺酰亚胺锂(LiTFSI)和双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)中的至少两种;所述锂盐的含量可为所述电解液总质量的8~20wt%。
本发明的目的之二在于,提供一种锂离子电池,包括正极片、负极片、间隔于所述正极片和所述负极片之间的隔膜及电解液,所述电解液为上述任一项所述的锂离子电池电解液。
相比于现有技术,本发明的有益效果在于:本发明提供的电解液,包括如式Ⅰ结构式的三嗪环类化合物添加剂、如式Ⅱ结构式的酰胺类化合物添加剂和氟代化合物添加剂。其中,如式Ⅰ三嗪环类化合物可有效在正极表面分解聚合形成致密保护层,稳定正负极的界面;而如式Ⅱ结构式的酰胺类化合物可优先在正负极表面反应成膜,所具有Si-O结构和Si-N结构使所形成的界面膜的致密性更强,同时还具有低阻抗特性;两者协同使用可降低锂离子电池SEI膜阻抗的同时保证良好的高温存储性能。而氟代化合物在循环过程中对SEI膜进行持续修复,可有效改善锂离子电池的循环寿命和高温存储性能。通过三种功能性添加剂的协同使用,使得本发明的电解液有效降低了锂离子电池的SEI膜阻抗,同时还保证有良好的高温存储性能和循环寿命。
具体实施方式
本发明一方面提供了一种锂离子电池电解液,包括锂盐、有机溶剂和添加剂,所述添加剂包括第一添加剂和第二添加剂,所述第二添加剂包括如式Ⅰ结构式的三嗪环类化合物、如式Ⅱ结构式的酰胺类化合物和氟代化合物;所述氟代化合物包括氟代碳酸乙烯酯、碳原子数为2~7的氟代羧酸酯、碳原子数为2~7的氟代醚中的任意一种;
其中,R1~R3各自独立的选自氢原子、氟原子、取代或未取代的C1~C3烷基、取代或未取代的C2~C4烯基、取代或未取代的C2~C3烯氧基、取代或未取代的C6~C10苯基、取代或未取代的C1~C3的氰基中的任意一种,其中经取代时,取代基为卤素;R4为取代或未取代的C1~C3烷基、取代或未取代的C6~C10苯基、取代或未取代的C6~C10杂环中的任意一种,其中经取代时,取代基为卤素;R5~R10各自独立的选自氟原子、取代或未取代的C1~C3烷基、取代或未取代的C2~C4烯基、取代或未取代的C6~C10苯基中的任意一种,其中经取代时,取代基为卤素。
在一些实施例中,对于式Ⅰ结构的三嗪环类化合物,当R1~R3的取代基为氟原子时,该三嗪环类化合物还可在SEI膜中形成LiF成分,保护正极负极界面,提升电解液在正负极界面的稳定性;而当R1~R3的取代基为氰基时,氰基可与正极材料中的过渡金属络合,从而稳定正极晶体结构,保护正极界面。
在一些实施例中,对于式Ⅱ结构的酰胺类化合物,当R5~R10的取代基为氟原子时,该酰胺类化合物同样可在正负极表面可形成低阻抗且致密的SEI膜,保护电解液与正负极之间的界面,提升界面稳定性;而当R5~R10的取代基为杂化时,该杂环结构可分解聚合保护正负极,所聚合形成的保护层结构紧密,能有效提升循环稳定性和高温性能。
进一步地,所述三嗪环类化合物为以下结构式中的至少一种:
进一步地,所述三嗪环类化合物的含量为电解液总质量的0.1~0.3wt%、0.3~0.5wt%、0.5~0.7wt%、0.7~1wt%、1~1.2wt%、1.2~1.5wt%、1.5~1.8wt%、1.8~2wt%。合适含量的三嗪环类化合物,可以有效在正极表面分解聚合形成致密保护层,稳定正负极的界面。如果该添加剂的含量添加较少,含量不足,则对于电池性能的改善有限;而如果含量较多,又会起到反作用,同样无法有效改善电池的性能。
进一步地,所述酰胺类化合物为以下结构式中的至少一种:
进一步地,所述酰胺类化合物的含量为电解液总质量的0.1~0.3wt%、0.3~0.5wt%、0.5~0.7wt%、0.7~1wt%、1~1.2wt%、1.2~1.5wt%、1.5~1.8wt%、1.8~2wt%、2~2.2wt%、2.2~2.5wt%、2.5~2.8wt%、2.8~3wt%。通过大量的实验验证,本发明人发现,该酰胺类化合物与前述的三嗪环类化合物的联用可以形成致密性更强、阻抗更低的SEI膜,对于电池各项性能的提升起到了1+1>2的效果。
进一步地,所述氟代化合物为以下结构式中的至少一种:
进一步地,所述氟代化合物的含量为电解液总质量的1~3wt%、3~5wt%、5~6wt%、6~8wt%、8~10wt%、10~12wt%、12~15wt%、或15~20wt%。该氟代化合物在循环过程中对SEI膜进行持续修复,与酰胺类化合物与三嗪环类化合物的联用,可进一步维持SEI膜的稳定,保证了锂离子电池良好的高温存储性能和循环寿命。
进一步地,所述第一添加剂为碳酸亚乙烯酯(VC)、1,3-丙烷磺酸内酯(PS)、硫酸乙烯酯(DTD)、甲烷二磺酸亚甲酯(MMDS)、丙烯磺酸内酯(PST)、1,2,3-三(2-氰氧基)丙烷、丁二腈(SN)、已二腈(ADN)、乙二醇双(丙腈)醚(EGBE)、已烷三腈(HTCN)中的一种或几种;所述第一添加剂的总含量为所述电解液总质量的0.5~1wt%、1~3wt%、3~5wt%、5~6wt%、6~8wt%或8~10wt%。该第一添加剂为常规的添加剂,与本发明的第二添加剂共同作用,可更进一步保证锂离子电池的电化学性能。
进一步地,所述有机溶剂为乙烯碳酸酯(EC)、丙烯碳酸酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)、乙酸乙酯(EA)、正丁酸乙酯(EB)和γ-丁内酯(GBL)中的至少一种;所述有机溶剂的含量可为所述电解液总质量的50~90wt%。
进一步地,所述锂盐为六氟磷酸锂(LiPF6)、二氟磷酸锂(LiPF2O2)、二氟双草酸磷酸锂(LiPF2(C2O4)2)、四氟草酸磷酸锂(LiPF4C2O4)、草酸磷酸锂(LiPO2C2O4)、双草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟草酸硼酸锂(LiODFB)、四氟硼酸锂(LiBF4)、双氟磺酰亚胺锂(LiTFSI)和双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)中的至少两种;所述锂盐的含量可为所述电解液总质量的8~20wt%。
本发明另一方面提供一种锂离子电池,包括正极片、负极片、间隔于所述正极片和所述负极片之间的隔膜及电解液,所述电解液为上述任一项所述的锂离子电池电解液。
其中,所述正极片包括正极集流体和涂覆于所述正极集流体的正极活性物质层,所述正极活性物质层包括正极活性物质、正极导电剂和正极粘结剂。所述正极活性物质可以是包括但不限于化学式如LiaNixCoyMzO2-bNb(其中0.95≤a≤1.2,x>0,y≥0,z≥0,且x+y+z=1,0≤b≤1,M选自Mn,Al中的一种或多种的组合,N选自F,P,S中的一种或多种的组合)所示的化合物中的一种或多种的组合,所述正极活性物质还可以是包括但不限于LiCoO2、LiNiO2、LiVO2、LiCrO2、LiMn2O4、LiCoMnO4、Li2NiMn3O8、LiNi0.5Mn1.5O4、LiCoPO4、LiMnPO4、LiFePO4、LiNiPO4、LiCoFSO4、CuS2、FeS2、MoS2、NiS、TiS2等中的一种或多种的组合。所述正极活性物质还可以经过改性处理,对正极活性物质进行改性处理的方法对于本领域技术人员来说应该是己知的,例如,可以采用包覆、掺杂等方法对正极活性物质进行改性,改性处理所使用的材料可以是包括但不限于Al,B,P、Zr、Si、Ti、Ge、Sn、Mg、Ce、W等中的一种或多种的组合。所述正极集流体通常是汇集电流的结构或零件,所述正极集流体可以是本领域各种适用于作为锂离子电池正极集流体的材料,例如,所述正极集流体可以是包括但不限于金属箔等,更具体可以是包括但不限于铝箔等。
所述负极片包括负极流体和涂覆于所述负极集流体的负极活性物质层,所述负极活性物质层包括负极活性物质、负极导电剂和负极粘结剂。所述负极活性物质可以是包括但不限于石墨、软碳、硬碳、碳纤维、中间相碳微球、硅基材料、锡基材料、钛酸锂或其他能与锂形成合金的金属等中的一种或几种。其中,所述石墨可选自人造石墨、天然石墨以及改性石墨中的一种或几种;所述硅基材料可选自单质硅、硅氧化合物、硅碳复合物、硅合金中的一种或几种;所述锡基材料可选自单质锡、锡氧化合物、锡合金中的一种或几种。所述负极集流体通常是汇集电流的结构或零件,所述负极集流体可以是本领域各种适用于作为锂离子电池负极集流体的材料,例如,所述负极集流体可以是包括但不限于金属箔等,更具体可以是包括但不限于铜箔等。
而所述隔膜可以是本领域各种适用于锂离子电池隔膜的材料,例如,可以是包括但不限于聚乙烯、聚丙烯、聚偏氟乙烯、芳纶、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚四氟乙烯、聚丙烯腈、聚酰亚胺,聚酰胺、聚酯和天然纤维等中的一种或多种的组合。
为使本发明的技术方案和优点更加清楚,下面将结合具体实施方式,对本发明及其有益效果作进一步详细的描述,但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
一种锂离子电池,包括正极片、负极片、间隔于所述正极片和所述负极片之间的隔膜及电解液,其中,正极片采用钴酸锂作为正极活性物质,负极片采用石墨作为负极活性物质,隔膜为聚丙烯隔膜。
电解液的制备:在充满氩气的手套箱中,水分含量<5ppm,氧气含量<5ppm,将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸甲乙酯(DEC)、丙酸丙酯(PP)按照1:1:1:2的质量比混合,得到有机溶剂,然后向有机溶剂缓慢加入基于电解液总重量14.38wt%的六氟磷酸锂(LiPF6),得到有机溶剂与六氟磷酸锂的混合物,最后加入基于电解液总重量0.2wt%的具有式Ⅰ所示结构三嗪环类化合物、1wt%式Ⅱ所示结构的酰胺类化合物、6wt%氟代碳酸乙烯酯(FEC)、3.0wt%1,3-丙烷磺酸内酯(PS)和1.0wt%已烷三腈(HTCN),搅拌均匀后得到本实施例的锂离子电池电解液。
软包电池的制备:将制得的正极片、隔膜、负极片按顺序叠好,使隔膜处于正负极片中间,卷绕得到裸电芯;将裸电芯至置铝塑膜外包装中,将上述制备的电解液注入到干燥后的电池中,封装、静置、化成、整形和分容,完成锂离子电池的制备。
按上述的制备方法制备实施例2~21和对比例1~5,与实施例1不同的是电解液的各物质含量,具体的物质及含量如下表1。
表1
性能测试
对上述实施例1~21和对比例1~5得到的锂离子电池及其电解液进行相关性能测试。
(1)循环性能测试:在25℃下,静置30分钟,使锂离子电池达到恒温;然后将达到恒温的锂离子电池按0.5C恒流恒压充至4.45V,截止电流0.05C,然后按0.5C恒流放电至3.0V,依此循环,充放电500次循环后计算第500周容量保持率,计算公式如下:
第500周循环容量保持率(%)=(第500周循环放电容量/首次循环放电容量)×100%。
(2)85℃12h高温存储测试:将锂离子电池以0.5C恒流充电至4.45V,再恒压充电至电流为0.05C,至满充状态。测试满充状态下锂离子电池的厚度THK1。将满充状态电芯置于85℃高温炉中存储12h,热测试电芯厚度THK2。
计算公式如下:
膨胀率=(THK2-THK1)/THK1。
测试结果见如下表2。
表2
由上述实施例1~21与对比例1~5的测试结果中可以看出,本发明提供的电解液因同时添加有如式Ⅰ结构式的三嗪环类化合物、如式Ⅱ结构式的酰胺类化合物和氟代化合物三种添加剂,有效降低了锂离子电池的SEI膜阻抗,同时还保证有良好的高温存储性能和循环寿命。
由实施例1~4、16~18的对比中可以看出,本发明的三嗪环类化合物加入的含量和种类不同会影响锂离子电池的高温性能和循环性能。同样的,由实施例2、5~9和13~15的对比中也可以看出,本发明的酰胺类化合物加入的含量和种类不同也会影响锂离子电池的电化学性能。另外,由实施例2、10~12及19~20的对比中可知氟代化合物添加的含量和种类也会存在影响。筛选出与锂离子电池更加匹配的添加剂及其含量可以将锂离子电池的电化学性能提升至较佳状态,本发明提供的三种添加剂,相互影响,相辅相成,使得本发明的电解液有效降低了锂离子电池的SEI膜阻抗,同时还保证有良好的高温存储性能和循环寿命。
根据上述说明书的揭示和教导,本发明所属领域的技术人员还能够对上述实施方式进行变更和修改。因此,本发明并不局限于上述的具体实施方式,凡是本领域技术人员在本发明的基础上所作出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本发明的保护范围。此外,尽管本说明书中使用了一些特定的术语,但这些术语只是为了方便说明,并不对本发明构成任何限制。
Claims (10)
1.一种锂离子电池电解液,其特征在于,包括锂盐、有机溶剂和添加剂,所述添加剂包括第一添加剂和第二添加剂,所述第二添加剂包括如式Ⅰ结构式的三嗪环类化合物、如式Ⅱ结构式的酰胺类化合物和氟代化合物;所述氟代化合物包括氟代碳酸乙烯酯、碳原子数为2~7的氟代羧酸酯、碳原子数为2~7的氟代醚中的任意一种;
其中,R1~R3各自独立的选自氢原子、氟原子、取代或未取代的C1~C3烷基、取代或未取代的C2~C4烯基、取代或未取代的C2~C3烯氧基、取代或未取代的C6~C10苯基、取代或未取代的C1~C3的氰基中的任意一种,其中经取代时,取代基为卤素;R4为取代或未取代的C1~C3烷基、取代或未取代的C6~C10苯基、取代或未取代的C6~C10杂环中的任意一种,其中经取代时,取代基为卤素;R5~R10各自独立的选自氟原子、取代或未取代的C1~C3烷基、取代或未取代的C2~C4烯基、取代或未取代的C6~C10苯基中的任意一种,其中经取代时,取代基为卤素。
3.根据权利要求1或2所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述三嗪环类化合物的质量为电解液总质量的0.1~2wt%。
5.根据权利要求1或4所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述酰胺类化合物的含量为电解液总质量的0.1~3wt%。
7.根据权利要求1或6所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述氟代化合物的含量为电解液总质量的1~20wt%。
8.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述第一添加剂为碳酸亚乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、硫酸乙烯酯、甲烷二磺酸亚甲酯、丙烯磺酸内酯、1,2,3-三(2-氰氧基)丙烷、丁二腈、已二腈、乙二醇双(丙腈)醚、已烷三腈中的一种或几种;所述第一添加剂的总含量为所述电解液总质量的0.5~10wt%。
9.根据权利要求1所述的锂离子电池电解液,其特征在于,所述有机溶剂为乙烯碳酸酯、丙烯碳酸酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、乙酸乙酯、正丁酸乙酯和γ-丁内酯中的至少一种;所述有机溶剂的含量为所述电解液总质量的50~90wt%;所述锂盐为六氟磷酸锂、二氟磷酸锂、二氟双草酸磷酸锂、四氟草酸磷酸锂、草酸磷酸锂、双草酸硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、四氟硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂和双氟磺酰亚胺锂中的至少一种;所述锂盐的含量为所述电解液总质量的8~20wt%。
10.一种锂离子电池,包括正极片、负极片、间隔于所述正极片和所述负极片之间的隔膜及电解液,其特征在于,所述电解液为权利要求1~9任一项所述的锂离子电池电解液。
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