CN114008849A - 电池用隔离件、非水电解质电池、电气设备和涂布剂 - Google Patents

电池用隔离件、非水电解质电池、电气设备和涂布剂 Download PDF

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Abstract

本发明的一种电池用隔离件(100)具有片状或膜状的多孔性的基材(20)、和覆盖基材(20)的一面或两面的含脂肪族聚碳酸酯的层(10)。根据该电池用隔离件，由于具有覆盖基材(20)的一面或两面的含脂肪族聚碳酸酯的层(10)，因此至少能够高准确度地防止或抑制因过放电而导致的电池特性的降低。此外，基材(20)与含脂肪族聚碳酸酯的层(10)一起构成电池用隔离件(100)，因此能够提高作为电池用隔离件的机械强度。

Description

电池用隔离件、非水电解质电池、电气设备和涂布剂
技术领域
本发明涉及电池用隔离件、非水电解质电池、电气设备和涂布剂。
背景技术
针对锂离子二次电池所代表的非水电解质电池，因过放电而导致发生电极的损伤或电池的发热等，导致电池特性的降低，一直以来要求解决这些技术课题。
针对该过放电的对策之一是，在二次电池中并入保护电路，所述保护电路如果放电时的电压到达规定的电压，则自动停止放电，由此防止过放电。该保护电路承担防止达到过放电的重要功能，但二次电池在日常生活中广泛使用而推进商品化的结果是，伴随利用该二次电池的设备的低价格化，强烈要求进一步削减该二次电池的制造成本。特别地，保护电路的价格在二次电池的价格之中占较大比例，因此要求实现保护电路的低价格化、或实现不具有保护电路的二次电池。
然而，例如在锂离子二次电池中，非常难以在不具有保护电路的情况下高准确度地防止过放电。该困难性的代表例是，如果长期保存锂离子二次电池，则自放电进行。此外，特别是在电池电压为0V附近过放电的情况下，负极处到达作为集电体的铜的溶解电位，铜在电解液中溶出。该溶出的铜在充电时在负极表面上析出，由此提高了该电池短路的可能性。此外，在正极中，从钴酸锂(LiCoO2)或锰酸锂(LiMn2O4)等正极活性物质溶解的钴(Co)、锰(Mn)如果在充电时在负极表面上析出，则该电池短路。
专利文献1提出了通过使用将与作为集电体的铜的氧化还原电位相比具有更高的电位的作为正极主活性物质的LiCoO2、和与作为集电体的铜的氧化还原电位相比具有更低的电位的作为正极副活性物质的LixMoO3(其中，0＜x＜2)等混合得到的正极活性物质，改善因过放电而导致的电池特性。
另一方面，作为利用除了正极或负极之外的二次电池的构成构件防止或减轻因过放电而导致的电池特性的降低的方法，专利文献2公开了一种非水系二次电池，其包含内包有网格状支撑体、且包含在电解液中溶胀而保持该电解液的有机高分子的多孔膜，以满足电池体系内的有效活性物质量与电池用隔离件的防过充电功能特性值之间的特定关系式的方式进行设计，由此防止过充电。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平2-265167号公报
专利文献2：WO2004/019433号公报
发明内容
发明要解决的课题
然而，即使采用专利文献1公开的技术，因过放电而导致的电池特性的改善也不充分。具体而言，如果使用专利文献1公开的技术，则在到达过放电的状态时，钴(Co)、钼(Mo)等从正极活性物质中溶解，因此在充电时在负极的表面上金属有可能析出。其结果是，无法高准确度地防止因过放电而导致的电池特性的降低。
此外，专利文献2的技术着眼于电池体系内的有效活性物质量与电池用隔离件的防过充电功能特性值之间的特定的关系式，因此不意图克服因电池用隔离件自身而导致的因过放电而导致的电池特性的降低。
因此，能够高准确度的抑制或防止作为电池特性降低的代表性原因的因过放电而导致的电池特性的降低的电池用隔离件(以下也简称为“隔离件”)、和具有该隔离件的非水电解质电池的研究和开发仍然在进行中。
用于解决课题的手段
本发明能够对高准确度地抑制或防止二次电池(代表性的是非水电解质电池)中的特别是因过放电而导致的电池特性的降低、进而电池的劣化作出显著贡献。
反复进行大量试错的结果是，本发明人等发现，通过在活用作为公知的隔离件的基材的多孔性基材的基础上，采用形成覆盖该基材的一面或两面的某种特定的树脂层这一非常简便的结构，能够高准确度地防止或抑制例如因过放电而导致的电池特性的降低。本发明基于上述见解而创造。
本发明之一的电池用隔离件具有片状或膜状的多孔性的基材、和覆盖该基材的一面或两面的含脂肪族聚碳酸酯的层。
根据该电池用隔离件，由于具有上述覆盖基材的一面或两面的含脂肪族聚碳酸酯的层，因此至少能够高准确度地防止或抑制因过放电而导致的电池特性的降低。此外，该基材与该含脂肪族聚碳酸酯的层一起构成电池用隔离件，因此能够提高作为电池用隔离件的机械强度。
应予说明，具有正极、负极、在该正极与该负极之间存在的电解质、和上述电池用隔离件的非水电解质电池是至少能够高准确度地防止或抑制因过放电而导致的电池特性的降低的非水电解质电池。此外，具有该非水电解质电池的电气设备至少高准确度地防止因过放电而导致的电池特性的降低，因此能够形成可靠性高的电气设备。
此外，本发明之一的涂布剂含有脂肪族聚碳酸酯。除此之外，该涂布剂用于覆盖具有片状或膜状的多孔性的基材的电池用隔离件的该基材的一面或两面。
根据该涂布剂，由于含有用于覆盖上述基材的一面或两面的脂肪族聚碳酸酯，因此采用该涂布剂的电池至少能够高准确度地防止或抑制因过放电而导致的电池特性的降低。此外，该涂布剂用于覆盖上述基材的一面或两面，因此能够提高作为电池用隔离件的机械强度。
然而，本申请中的“片状”和“膜状”的各用语的使用不因基材的厚度而受到限定。本申请中，“片状”的基材也可以是“膜状”的基材。相反，本申请中的“膜状”的基材也可以是“片状”的基材。除此之外，本申请中的“层”是不仅包括层，也包括膜的概念。此外，本申请中的“膜”是不仅包括膜，也包括层的概念。
除此之外，本申请中的“分子量”在没有特别提及的情况下，是指“质均分子量”。
发明效果
根据本发明之一的电池用隔离件，至少能够高准确度地防止或抑制因过放电而导致的电池特性的降低。此外，该基材与该含脂肪族聚碳酸酯的层一起构成电池用隔离件，因此能够提高作为电池用隔离件的机械强度。
此外，根据本发明之一的涂布剂，采用该涂布剂的电池至少能够高准确度地防止或抑制因过放电而导致的电池特性的降低。此外，该涂布剂用于覆盖上述基材的一面或两面，因此能够提高作为电池用隔离件的机械强度。
附图说明
图1是表示第一实施方式的电池用隔离件的截面示意图。
图2是作为第二实施方式的非水电解质电池的一例的锂离子二次电池的概要构成图。
图3是示出实施例(1至3)以及比较例(1和2)的锂离子二次电池的循环特性的一例的图。
图4是示出第一实施方式的变形例的电池用隔离件的截面示意图。
图5是示出第二实施方式的电气设备的一例的概略图。
图6是示出第二实施方式的电气设备的一例的概略图。
标号说明
10 含脂肪族聚碳酸酯的层
20 基材
100、200 电池用隔离件
900 非水电解质电池
900A 平板电脑
900B 空调
910 铝包材外装(容器)
912 负极
914 负极材料
916 正极
918 正极材料
930 电解质
940 电源
950 电阻
具体实施方式
基于附图详细描述本发明的实施方式的电池用隔离件、非水电解质电池、电气设备和涂布剂。应予说明，在该说明时，所有图在没有特别提及的情况下，对共通的部分赋予共通的参考标记。此外，在图中，各实施方式的要素未必保持彼此的比例尺而记载。进一步，为了容易观察各附图，可能省略部分标记。
＜第一实施方式＞
[本实施方式的电池用隔离件和其制造方法]
图1是表示本实施方式的电池用隔离件100的截面示意图。如图1所示那样，本实施方式的电池用隔离件100具有：片状或膜状的多孔性的基材20、和覆盖基材20的一面的含脂肪族聚碳酸酯的层10。应予说明，本实施方式的含脂肪族聚碳酸酯的层包含含脂肪族聚碳酸酯的溶液、或使该溶液中一部分的溶液蒸发时生成的凝胶状态的含脂肪族聚碳酸酯的物质。此外，该含脂肪族聚碳酸酯的层承担作为覆盖后述本实施方式的电池用隔离件中的基材(代表地，图1的基材20)的一部分或全部的涂布剂的功能。
(含脂肪族聚碳酸酯的溶液和其制造方法)
本实施方式的含脂肪族聚碳酸酯的溶液(可能包括不可避免的杂质；以下相同)是用于制造本实施方式的含脂肪族聚碳酸酯的层(可能包括不可避免的杂质；以下相同)的原料。以下，针对本实施方式的含脂肪族聚碳酸酯的溶液、和本实施方式的含脂肪族聚碳酸酯的层进行说明。
本实施方式的脂肪族聚碳酸酯的代表例是下述(a)～(c)所示的脂肪族聚碳酸酯。只要是能够实现本实施方式的电池用隔离件、非水电解质电池、电气设备、和涂布剂中任一者的效果的脂肪族聚碳酸酯，则也可以采用除了下述(a)～(c)所示的脂肪族聚碳酸酯之外的脂肪族聚碳酸酯。因此，例如除了下述的(a)～(c)所示的原料之外，还混合其他化合物和/或物质也是可以采用的变形例之一。
(a)使二氧化碳和环氧化物共聚而得到的脂肪族聚碳酸酯
(b)将脂肪族二醇与碳酸酯或光气混合后，通过缩聚而得到的脂肪族聚碳酸酯
(c)通过环状碳酸酯的开环聚合而得到的脂肪族聚碳酸酯
上述之中，从更高准确度地得到高分子量体的脂肪族聚碳酸酯的观点出发，采用通过使二氧化碳、和化学式I所示的环氧化物共聚而得到的脂肪族聚碳酸酯是一个优选方式。
[化1]
Figure BDA0003406959020000071
在此，上述化学式I中，R1和R2可以相同或不同。此外，R1和R2是氢原子、取代或未取代的碳原子数1以上且10以下的烷基、或者取代或未取代的碳原子数6以上且20以下的芳基。此外，通过R1与R2彼此键合而形成取代或未取代的环元数3以上且10以下的脂肪族环的情况也是本实施方式的一例。
除此之外，上述化学式I中，R1或R2所表示的烷基的碳原子数均为1以上且10以下。从所得脂肪族聚碳酸酯的处理的观点出发，更优选的该碳原子数为1以上且4以下。
此外，从在溶剂中的溶解性的观点出发，该烷基的优选的例子是直链或分支的、取代或未取代的烷基。更具体而言，该烷基的优选的例子包括甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、和/或正癸基。此外，作为该烷基，被选自包括烷氧基、酯基、甲硅烷基、硫烷基(スルファニル基)、氰基、硝基、磺基、甲酰基、芳基、卤素原子在内的组中的1种或2种以上的取代基取代而成的烷基也是能够采用的一个优选方式。
此外，上述化学式I中，R1或R2所表示的该芳基的碳原子数均为6以上且20以下。从实现高反应性的观点出发，更优选的该碳原子数为6以上且14以下。
此外，从实现高反应性的观点出发，该芳基的优选的例子包括苯基、茚基、萘基、四氢萘基。此外，作为该芳基，被选自包括烷基(甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、叔丁基等)、别的芳基(苯基、萘基等)、烷氧基、酯基、甲硅烷基、硫烷基、氰基、硝基、磺基、甲酰基、卤素原子在内的组中的1种或2种以上的取代基取代而成的芳基也是能够采用的一个优选方式。
此外，上述化学式I中的环氧化物的例子是选自包括环氧乙烷、环氧丙烷、1,2-环氧丁烷、2,3-环氧丁烷、氧化异丁烯、1-环氧戊烷、2-环氧戊烷、1-环氧己烷、1-环氧辛烷、1-环氧十二烷、环氧环戊烷、环氧环己烷、苯乙烯氧化物、乙烯基环己烷氧化物、3-苯基环氧丙烷、3,3,3-三氟环氧丙烷、3-萘基环氧丙烷、2-苯氧基环氧丙烷、3-萘氧基环氧丙烷、丁二烯一氧化物、3-乙烯基氧基环氧丙烷和3-三甲基甲硅烷基氧基环氧丙烷在内的组中的1种或2种以上。
此外，从实现更高准确度的反应性的观点出发，采用上述环氧化物之中的环氧乙烷、环氧丙烷、1,2-环氧丁烷、和/或环氧环己烷是一个优选方式。从前述的观点出发，进一步优选的例子是环氧乙烷和/或环氧丙烷。应予说明，如前述那样，该环氧化物不限于单独使用的情况，也可以采用混合使用2种以上。
上述环氧化物与二氧化碳的聚合反应优选在金属催化剂的存在下进行。该金属催化剂的例子包括锌系催化剂、铝系催化剂、铬系催化剂、和/或钴系催化剂。前述的例子之中，从在环氧化物与二氧化碳的聚合反应中实现更高准确度的活性的观点出发，采用锌系催化剂或钴系催化剂是优选的一个方式。另一方面，从更高准确度地得到高分子量体的脂肪族聚碳酸酯的观点出发而言，前述的例子之中，采用锌系催化剂是优选的一个方式。
此外，上述锌系催化剂的例子包括下述(1-1)～(1-2)，但本实施方式的锌系催化剂的例子不限于这些。
(1-1)选自包括乙酸锌、二乙基锌、和二丁基锌在内的组中的1种或2种以上的有机锌催化剂
(1-2)通过使选自包括伯胺、二元酚、芳族二羧酸、芳族羟基酸、脂肪族二羧酸、和脂肪族单羧酸在内的组中的1种或2种以上的化合物与锌化合物反应而得到的有机锌催化剂
应予说明，上述有机锌催化剂之中，从实现更高准确度的聚合活性的观点出发，优选采用通过使锌化合物、脂肪族二羧酸和脂肪族单羧酸反应而得到的有机锌催化剂。从前述的观点出发，进一步优选的例子是通过使氧化锌、戊二酸和乙酸反应而得到的有机锌催化剂。
从更高准确度地促进聚合反应的进行的观点出发，相对于环氧化物1摩尔的上述聚合反应中使用的金属催化剂的优选的使用量为0.001摩尔以上、更优选的使用量为0.005摩尔以上。此外，从实现量方面高效率使用金属催化剂的观点出发，该金属催化剂的优选的使用量为0.2摩尔以下、更优选的使用量为0.1摩尔以下。
此外，上述聚合反应中，根据需要可以使用反应溶剂。该反应溶剂的例子是各种各样的有机溶剂。
上述有机溶剂的代表例包含下述(2-1)～(2-7)，但本实施方式的有机溶剂的例子不限于此。
(2-1)选自包括戊烷、己烷、和环己烷等在内的组中的1种或2种以上的脂肪族烃系溶剂
(2-2)选自包括苯、甲苯、和二甲苯在内的组中的1种或2种以上的芳族烃系溶剂
(2-3)选自包括二氯甲烷、氯仿、四氯化碳、1,1-二氯乙烷、1,2-二氯乙烷、三氯乙烷、1-氯丙烷、2-氯丙烷、氯苯、和溴苯在内的组中的1种或2种以上的卤代烃系溶剂
(2-4)选自包括二甲氧基乙烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1,4-二氧杂环己烷、和1,3-二氧杂环戊烷在内的组中的1种或2种以上的醚系溶剂(2-5)选自包括乙酸乙酯、乙酸正丙酯、和乙酸异丙酯在内的组中的1种或2种以上的酯系溶剂
(2-6)选自包括N,N-二甲基甲酰胺、和N,N-二甲基乙酰胺在内的组中的1种或2种以上的酰胺系溶剂
(2-7)选自包括碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、和碳酸亚丙酯在内的组中的1种或2种以上的碳酸酯系溶剂
此外，从更高准确度地顺畅地进行反应的观点出发，相对于环氧化物100质量份的上述反应溶剂的优选的使用量为100质量份以上且10000质量份以下。
应予说明，使环氧化物与二氧化碳在金属催化剂的存在下进行聚合反应的方法的能够采用的一个方式是例如在高压釜中投入环氧化物、催化剂、反应溶剂等，混合后，通过压入二氧化碳使其反应的方法。
相对于环氧化物1摩尔的上述聚合反应中使用的二氧化碳的优选的使用量为0.5摩尔以上且10摩尔以下、更优选地为0.6摩尔以上且5摩尔以下、进一步优选地为0.7摩尔以上且3摩尔以下。
此外，上述二氧化碳的使用压力没有特别限定。应予说明，从更高准确度地顺畅地进行反应的观点出发，上述聚合反应中使用的二氧化碳的优选的使用压力为0.1MPa以上、更优选地为0.2MPa以上、进一步优选地为0.5MPa以上。另一方面，从实现在压力方面高效率使用二氧化碳的观点出发，二氧化碳的优选的使用压力为20MPa以下、更优选地为10MPa以下、进一步优选地为5MPa以下。
此外，上述聚合反应中的聚合反应温度没有特别限定。应予说明，从更高准确度地缩短反应时间的观点出发，优选的聚合反应温度为0℃以上、更优选地为20℃以上、进一步优选地为30℃以上。另一方面，从更高准确度地抑制副反应、提高收率的观点出发而言，优选的聚合反应温度为100℃以下、更优选地为80℃以下、进一步优选地为60℃以下。
此外，上述聚合反应时间可以通过聚合反应条件适当选择。应予说明，通常能够采用的优选的聚合反应时间为1小时以上且40小时左右以下。
通过上述制造方法得到的本实施方式的代表性脂肪族聚碳酸酯的质均分子量从更高准确度地提高处理的容易性的观点出发，优选的该质均分子量为5000以上、更优选地为10000以上、进一步优选地为100000以上。此外，从处理的容易性和/或机械强度的观点出发，优选的该质均分子量为2000000以下、更优选地为1000000以下、进一步优选地为500000以下。
应予说明，上述“机械强度”包括2种强度。“机械强度”之一是拉伸强度。具体而言，是制作电池用隔离件，组装电池时对抗对该隔离件施加的张力的强度(拉伸强度)。此外，“机械强度”的另一者是被称为突刺强度的强度。具体而言，是对抗因在充放电时在负极表面上形成的Li枝晶的产生而想要贯穿隔离件时的贯穿力的强度(突刺强度)。本实施方式中，在拉伸强度与突刺强度之中至少1种的强度中，可以得到优异的电池用隔离件100。
另外，从电池用隔离件的制造的容易性的观点出发，优选本实施方式的脂肪族聚碳酸酯选自聚碳酸亚乙酯(PEC)、聚碳酸亚丙酯(PPC)、和聚碳酸亚丁酯(PBC)中的至少1种。
(本实施方式的基材)
图1是表示本实施方式的电池用隔离件100的截面示意图。本实施方式的电池用隔离件100所具有的基材20例如由具有对非水电解质电池的电解液的耐性的材料形成。
具体而言，构成基材20的材料包括下述(3-1)～(3-3)。
(3-1)包含选自包括聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚酰胺(PA)、聚酰胺酰亚胺(PAI)、聚酰亚胺(PI)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、乙烯-丙烯共聚物(PE/PP)、和氟系树脂在内的组中的1种或2种以上的高分子材料的多孔性的片状构件或膜状构件
(3-2)包含选自包括纤维素、陶瓷、和玻璃(包括玻璃纤维)在内的组中的1种或2种以上的无机材料的多孔性的片状构件或膜状构件
(3-3)具有上述(3-1)所示的材料和上述(3-2)所示的材料的多孔性的片状构件或膜状构件
应予说明，上述(3-3)所示的本实施方式的电池用隔离件100所具有的基材20的代表例是包含芳香聚酰胺制的多孔基材的无纺布(JAPAN VILENE株式会社制)、涂布有无机氧化物的PET无纺布(基材)“NanoBase(注册商标)X”(三菱制纸株式会社制)、涂布有间位系芳香聚酰胺的聚乙烯制的基材“LIELSORT(注册商标)”(帝人株式会社制)、或将聚烯烃基材和芳香聚酰胺耐热层组合得到的基材“PERVIO(注册商标)”(住友化学株式会社制)等。
在此，从高效率地去除水分、溶剂的观点出发，采用熔点或玻璃化转变温度为140℃以上高分子(树脂)是优选的一个方式。应予说明，从高效率地去除水分、溶剂、抑制基材的变形的观点出发，更优选的熔点或玻璃化转变温度大于140℃、进一步优选地为145℃以上、非常优选地为150℃以上。
此外，如已经说明那样，本实施方式的基材20是多孔性的基材。基材20的孔隙率没有特别限定。从离子透过性和脂肪族聚碳酸酯的填充性的观点出发，基材20的优选的孔隙率为20％以上且80％以下、更优选地为40％以上且70％以下。
此外，如已经说明那样，本实施方式的电池用隔离件100所具有的基材20是片状或膜状的多孔性的基材。为了实现本实施方式的效果，能够实现更优选的多孔性的片状或膜状的基材的材料的例子是使聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、或陶瓷与粘合剂结合得到的复合材料。应予说明，即使在采用如纤维素那样由于机械强度弱而未积极采用作为构成电池用隔离件的材料的材料作为基材20的情况下，通过利用本实施方式的涂布剂覆盖基材20的一面，也能够提高至能够实用地耐受作为电池用隔离件的机械强度的程度。
(电池用隔离件100的制造方法)
接着，针对本实施方式的电池用隔离件100的制造方法进行说明。
本实施方式中，通过采用公知的各种方法，可以制造任意的形状或大小的电池用隔离件100。代表地，进行通过旋涂法、丝网印刷法、喷涂法、棒涂法、或凹版涂布法所代表的涂布法，使用作为本实施方式的涂布剂的含脂肪族聚碳酸酯的溶液，进行覆盖具有期望的大小和形状的片状或膜状的基材20的一面的工序(涂布工序)。应予说明，该涂布法可以考虑到最终得到的含脂肪族聚碳酸酯的层10的厚度和/或含脂肪族聚碳酸酯的溶液的处理的容易性而适当选择。
应予说明，本实施方式的涂布工序中，含脂肪族聚碳酸酯的溶液的溶剂优选为溶解脂肪族聚碳酸酯但基材20不溶解或难以溶解的溶剂。含脂肪族聚碳酸酯的溶液的溶剂的例子是选自包括乙腈、二甲基甲酰胺、NMP(N-甲基吡咯烷酮)、四氢呋喃、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、1,2-二氯乙烷、氯苯所代表的卤素系溶剂、1,4-二氧杂环己烷和1,3-二氧杂环戊烷在内的组中的1种。
此外，只要是得到对本实施方式的涂布工序而言优选的溶液特性(包括分散性)的方法，则制备含脂肪族聚碳酸酯的溶液的方法没有限定。含脂肪族聚碳酸酯的溶液的制备方法的例子是利用选自包括球磨法、珠磨法、均质器法、高速冲击磨法、超声分散法、和搅拌叶片法在内的组中的1种的机械搅拌的方法。
其后，从覆盖基材20的含脂肪族聚碳酸酯的溶液中去除溶剂(干燥工序)。应予说明，只要不实质上损害最终形成的本实施方式的电池用隔离件100的效果，则去除该溶剂的手段没有限定。去除该溶剂的手段的例子是利用公知的干燥方法、加热方法、或溶剂替代的方法。
通过经过上述工序，能够制造具有片状或膜状的多孔性的基材20、和覆盖基材20的一面的含脂肪族聚碳酸酯的层10的本实施方式的电池用隔离件100。
另外，本实施方式的电池用隔离件100的厚度只要不实质上损害后述的非水电解质电池的性能，则该厚度没有限定。从进一步控制电池的内部短路的观点出发，电池用隔离件100的厚度为2μm以上且100μm以下、更优选地为5μm以上且30μm以下。应予说明，本实施方式中，电池用隔离件100的厚度使用测微计测定。例如，表示使用株式会社Mitutoyo制的测微计(型号：MDC-75MX/75PX)测定的任意的3个部位的该厚度的平均值。
此外，电池用隔离件100中的含脂肪族聚碳酸酯的层10的厚度只要不实质上损害后述的非水电解质电池的性能，则该厚度没有限定。从离子透过性和隔离件中的电解液的保液性的观点出发，含脂肪族聚碳酸酯的层10的厚度为0.1μm以上且10μm以下、更优选地为1μm以上且5μm以下。应予说明，本实施方式中，电池用隔离件100的厚度使用测微计测定。例如，表示使用株式会社Mitutoyo制的测微计(型号：MDC-75MX/75PX)测定的任意的3个部位的该厚度的平均值。
＜第二实施方式＞
[本实施方式的非水电解质电池900和其制造方法]
接着，针对本实施方式的非水电解质电池900的代表例、即锂离子二次电池的制造方法进行说明。
锂离子二次电池含有锂离子，因此优选的电解盐为锂盐。锂盐的例子是选自包括六氟磷酸锂、高氯酸锂、四氟硼酸锂、三氟甲磺酸锂、和三氟甲磺酰亚胺锂在内的组中的1种或2种以上。因此，针对该电解质，除了仅使用1种的该电解质的情况之外，组合使用2种以上的该电解质的情况也是能够采用的一个方式。
此外，电解液的例子是选自包括碳酸亚丙酯、碳酸亚乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、和γ-丁内酯在内的组中的1种或2种以上。因此，针对该电解液，除了仅使用1种的该电解液的情况之外，组合使用2种以上的该电解液的情况也是能够采用的一个方式。从在基材中的浸液性的观点出发，采用碳酸亚丙酯单质、碳酸亚乙酯与碳酸二乙酯的混合物、或γ-丁内酯单质作为该电解液是优选的一个方式。应予说明，上述碳酸亚乙酯与碳酸二乙酯的混合物的混合比在一者的成分达到10～90体积％的范围内可以任意调整。
图2是作为本实施方式的非水电解质电池900的一例的锂离子二次电池的概要构成图。
如图2所示那样，本实施方式的非水电解质电池900在铝包材外装(容器)910内，具有下述(4-1)～(4-5)的构成。
(4-1)构成正极的、正极材料918和与正极材料918电连接的正极916
(4-2)构成负极的、负极材料914和与负极材料914电连接的负极912
(4-3)将正极与负极保持为非接触状态、换言之将正极与负极进行电绝缘的第一实施方式的隔离件100
(4-4)在正极与负极之间存在的电解质930
(4-5)为了实现充放电而将负极912与正极916电连接的具有电阻950和电源940的外部电路
应予说明，图2中，实心的箭头表示放电时的电子的运动，空心的箭头表示充电时的电子的运动。此外，本实施方式的电解液的溶剂是碳酸亚乙酯与碳酸二乙酯的混合溶剂(碳酸亚乙酯/碳酸二乙酯＝50/50(体积比))。此外，该电解液的电解质是浓度为1M的LiPF6。
(正极的制造)
本实施方式的非水电解质电池900的正极的一例可以通过下述(a1)～(a2)工序制造。
(a1)将作为构成正极材料918的正极活性物质的LiNi0.8Co0.15Al0.05O2 92份、作为粘合剂的PVDF(聚偏二氟乙烯，Solvay Specialty Polymers Japan株式会社制、商品名：5130)以固体成分换算量计4份、乙炔黑4份、和N-甲基吡咯烷酮20份通过行星混合机混合，由此得到正极用的合剂浆料。
(a2)将该正极用的合剂浆料在厚度10μm的不锈钢箔的单面上涂布，在150℃下干燥12小时后，辊压。
通过经过上述工序，得到整体厚度为70μm的具有电极活性物质层的正极。
(负极的制造)
本实施方式的非水电解质电池900的负极的一例可以通过下述(b1)～(b2)工序制造。
(b1)将作为构成负极材料914的负极活性物质的石墨85份、SiO 10份、作为粘合剂的聚丙烯酸钠以固体成分换算量计4.5份、SBR(苯乙烯-丁二烯橡胶)0.5份、和作为溶剂的水通过行星混合机混合，由此得到负极用的合剂浆料。
(b2)将该负极用的合剂浆料在厚度10μm的镀镍钢箔的单面上涂布，在150℃下干燥12小时后，辊压。
通过经过上述工序，得到整体厚度为60μm的具有电极活性物质层的负极。
其后，在隔着第一实施方式的电池用隔离件100使正极与负极对置的状态下容纳在铝包材外装(容器)910内，铝包材外装的开口部通过150℃的加热进行密封，由此进行密封。如上所述，制造了作为本实施方式的非水电解质电池900的一例的层压电池型的锂离子电池。
另外，本实施方式的非水电解质电池不限于上述非水电解质电池900。本领域技术人员可以理解到只要是采用将正极与负极保持为非接触状态的第一实施方式的隔离件100的非水电解质电池，则可以应用于具有与上述非水电解质电池900不同的公知结构的非水电解质电池。
如上所述，本实施方式的非水电解质电池900具有电池用隔离件100，其在基材20所具有的孔(孔隙)内的一部分、和基材20的表面上形成了含脂肪族聚碳酸酯的层。因此，能够高准确度地防止或抑制例如因过放电而导致的电池特性的降低。更具体而言，即使达到非水电解质电池900的电池电压变为0V那样的过放电的状态，也能够高准确度地防止或抑制例如Cu或Ni等在负极表面上析出，因此能够高准确度地防止或者推迟非水电解质电池900的电池特性的劣化。
＜应用非水电解质电池900的电气设备＞
本实施方式的电气设备至少具有非水电解质电池900。因此，本实施方式的电气设备是利用非水电解质电池900作为电源的电气设备，因此其应用对象广泛。
利用本实施方式的非水电解质电池900作为电源中的至少一部分的电气设备的例子除了包括图5所示的具有非水电解质电池900的平板电脑900A在内的个人电脑、或图6所示的具有非水电解质电池900的空调900B之外，还有具有非水电解质电池900的洗衣机、电视、冰箱、智能手机、电脑外部设备、音乐播放机、干电池、游戏机、剃刀、吸尘器、电子词典、钟表、摄像机、摩托车、玩具类、自行车、汽车、混合动力汽车、插电式混合动力汽车、铁道、船舶、飞机、紧急用蓄电池、或医疗器械等。
＜实施例＞
以下，为了更详细说明上述各实施方式，举出实施例进行说明，但上述实施方式不因这些例子而受到限定。
[催化剂制造例(有机锌催化剂的制造)]
本实施例中，在具有搅拌机、氮气导入管、温度计、回流冷却管的300mL(毫升)容积的四口烧瓶中，导入氧化锌8.1g(0.1mol)、戊二酸12.7g(0.096mol)、乙酸0.1g(0.002mol)、和甲苯130g。接着，将反应体系内置换为氮气氛围，升温至55℃后，进行4小时搅拌，由此在该烧瓶内使这些混合物反应。接着，使通过这些混合物的反应而生成的产物升温至110℃后，通过4小时的搅拌进行共沸脱水，去除水分。进一步，其后冷却至室温，得到包含有机锌催化剂的反应液。
[合成例1[脂肪族聚碳酸酯A(聚碳酸亚丙酯)]的制造]
将具有搅拌机、气体导入管、温度计的1L(升)容积的高压釜的体系内预先置换为氮气氛围后，导入包含上述有机锌催化剂的反应液8.0mL(包含有机锌催化剂1.0g)、己烷131g、环氧丙烷46.5g(0.8mol)。接着，在搅拌的同时，通过添加二氧化碳而将反应体系内置换为二氧化碳氛围后，填充二氧化碳直至反应体系内达到1.5MPa。接着，升温至60℃后，在补充通过这些混合物的反应而消耗的二氧化碳的同时，进行6小时聚合反应。聚合反应结束后，冷却高压釜而脱压后，进行过滤。其后，通过减压干燥，得到80.8g的脂肪族聚碳酸酯A(聚碳酸亚丙酯)。所得脂肪族聚碳酸酯A的质均分子量为350000。
[合成例2[脂肪族聚碳酸酯B(聚碳酸亚乙酯)]的制造]
将环氧丙烷替代为环氧乙烷35.2g(0.8mol)，除此之外，与上述合成例1同样地进行聚合反应。其结果是，得到68.4g的脂肪族聚碳酸酯B(聚碳酸亚乙酯)。所得脂肪族聚碳酸酯B的质均分子量为188000。
[合成例3[脂肪族聚碳酸酯C(聚碳酸亚丙酯-聚碳酸环己烯3元共聚物)]的制造]
使用环氧丙烷11.2g(0.2mol)和环氧环己烷58.8g(0.6mol)，除此之外，与上述合成例1同样地进行聚合反应。其结果是，得到脂肪族聚碳酸酯C(聚碳酸亚丙酯-聚碳酸环己烯3元共聚物)67.7g。所得脂肪族聚碳酸酯C的质均分子量为203000。此外，聚碳酸亚丙酯与聚碳酸环己烯的比率为25：75(摩尔比)。
应予说明，通过上述各合成例得到的脂肪族聚碳酸酯的质均分子量通过下述的方法测定。
[质均分子量的测定方法]
制备脂肪族聚碳酸酯浓度为0.2质量％的N,N-二甲基甲酰胺溶液。其后，使用高效液相色谱测定该溶液。通过将在同一条件下测定的质均分子量已知的聚苯乙烯与前述的测定结果进行比较，算出作为测定对象的脂肪族聚碳酸酯的质均分子量。
在此，测定条件如下所述。
·柱：GPC柱(昭和电工株式会社的商品名、Shodex OHPac SB-804、SB-805)
·柱温度：40℃
·洗脱液：LiBr-N,N-二甲基甲酰胺溶液5mmol/L
·流速：1.0mL/min
(1)隔离件的制造和评价
(隔离件的制造)
[实施例1]
相对于100质量份的脂肪族聚碳酸酯A，以固体成分浓度达到5质量％的方式混合N-甲基吡咯烷酮，由此得到隔离件涂布用浆料1。
以包含芳香聚酰胺制的多孔基材的无纺布(厚度17μm、Gurely值20s/100cc、孔隙率55％)作为基材20。以覆盖基材20的一面的方式，使用刮刀涂布脂肪族聚碳酸酯A。其后，使脂肪族聚碳酸酯A在70℃下干燥3分钟。其结果是，制造具有覆盖基材20的一面的含脂肪族聚碳酸酯A的层的电池用隔离件。
[实施例2]
将脂肪族聚碳酸酯A替代为脂肪族聚碳酸酯B，除此之外，与实施例1的电池用隔离件同样地制造，由此制造具有覆盖基材20的一面的含脂肪族聚碳酸酯B的层的实施例2的电池用隔离件。
[实施例3]
使用脂肪族聚碳酸酯C，并且将N-甲基吡咯烷酮替代为1,4-二氧杂环己烷，除此之外，与实施例1的电池用隔离件同样地制造，由此得到实施例3的电池用隔离件。
[比较例1]
将不涂布脂肪族聚碳酸酯的、实施例1中说明的包含芳香聚酰胺制的多孔基材的电池用隔离件(厚度17μm、Gurely值20s/100cc、孔隙率55％)用作比较例1。
[比较例2]
将脂肪族聚碳酸酯A替代为偏二氟乙烯(VDF)与六氟丙烯(HFP)的共聚物PVdF-HFP(Arkema公司制：KYNAR、商品名：FLEX 2851-00)，除此之外，与实施例1的电池用隔离件同样地制造，由此得到比较例2的电池用隔离件。
(隔离件的评价方法)
[Gurely值的评价]
使用株式会社安田精机制作所制的Gurely式透气度测定计，按照JIS-P8117Gurely试验机法，通过测定100cc的空气通过所耗费的时间(秒)，得到各测定对象(实施例1、实施例2、实施例3、比较例1、和比较例2)的Gurely值。表1示出Gurely值的测定结果。
[表1]
Figure BDA0003406959020000211
[隔离件强度的评价]
通过使用岛津制作所制的拉伸试验机(Autograph，型号：AGS-X)进行拉伸试验，测定各测定对象(实施例1、实施例2、实施例3、比较例1、和比较例2)的隔离件的强度。具体而言，在夹具间隔设为110mm、拉伸速度设为50mm/min的条件下进行拉伸试验，将各测定对象的样品断裂时对隔离件施加的最大应力评价为隔离件的拉伸强度。表2示出隔离件强度的测定结果。
[表2]
Figure BDA0003406959020000221
(正极/隔离件/负极的制作)
准备将第二实施方式中说明的成型为5cm×3cm的长方形的正极、第二实施方式中说明的成型为5.2cm×3.2cm的长方形的负极、和成型为5.6×3.6cm的长方形的实施例1、实施例2、实施例3、比较例1、和比较例2的各隔离件。其后，隔着该各隔离件，使正极与负极对置而配置，由此制作包含正极、隔离件、和负极的层叠材。
(过放电试验)
作为预备试验，为了确认放电容量，在理论容量(45mAh)的(1/10)C的电流值下，进行1次2.0V(放电)-4.2V(充电)的充放电试验(充放电循环试验)，由此确认各测定对象(实施例1、实施例2、实施例3、比较例1、和比较例2)的过放电试验前的放电容量(mAh/g)。
该试验中，以(1/5)C的电流值充电直至达到4.2V，其后以(1/5)C的电流值放电直至达到2V。进一步，其后以(1/20)C的电流值放电直至0V后，在开路电压下放置1小时。
其后，反复进行10次从0V(放电)-4.2V(充电)的过放电试验。接着，测定充电至4.2V后放电至2.0V时的各测定对象(实施例1、实施例2、实施例3、比较例1、和比较例2)的过放电试验后的放电容量(mAh/g)。表3示出过放电试验前(预备试验后)和过放电试验(本试验后)的放电容量的各测定结果。
[表3]
Figure BDA0003406959020000231
此外，图3是作为非水电解质电池900的一例的各测定对象(实施例1、实施例2、实施例3、比较例1、和比较例2)的层压电池型的锂离子电池的循环特性。纵轴表示至2V的放电容量(mAh/g)，横轴表示充放电循环数。
如图3所示那样，比较例1和比较例2均确认到随着充放电循环数的增加，过放电试验后的放电容量与该试验前相比降低。其可以推测为在比较例1和比较例2中，因过放电而导致内部短路推进。
＜其他实施方式＞
另外，第一实施方式中，采用具有片状或膜状的多孔性的基材20、和覆盖基材20的一面的含脂肪族聚碳酸酯的层10的电池用隔离件100，但具有覆盖基材20的两面的含脂肪族聚碳酸酯的层10的电池用隔离件也可以被采用作为第一实施方式的变形例。
图4是示出第一实施方式的变形例的电池用隔离件200的截面示意图。本变形例的电池用隔离件200具有片状或膜状的多孔性的基材20、和覆盖基材20的两面的含脂肪族聚碳酸酯的层10。应予说明，除了前述之外，本变形例的电池用隔离件200的构成和制造方法与第一实施方式的电池用隔离件100的相同，因此省略说明。
根据本变形例的电池用隔离件200，被含脂肪族聚碳酸酯的层10覆盖的基材20的两面所具有的孔(孔隙)内的一部分被含脂肪族聚碳酸酯的层10填埋，由此与第一实施方式的电池用隔离件100相比能够准确度更高地提高作为电池用隔离件的机械强度。此外，使用电池用隔离件200的锂离子电池所代表的非水电解质电池与第一实施方式的电池用隔离件100相比准确度更高，至少能够高准确度地防止或抑制因过放电而导致的电池特性的降低。
如上所述，上述各实施方式和变形例的公开是为了说明这些实施方式和变形例而记载的，不是为了限定本发明而记载的。除此之外，在包括各实施方式和变形例的其他组合的本发明的范围内存在的变形例也包括在专利请求保护的范围内。
产业上的可利用性
本发明作为涂布剂、电池用隔离件、具有该电池用隔离件的非水电解质电池、和/或具有该非水电解质电池的电气设备，能够在包括电器产业、信息产业、音乐产业、运输产业、医疗产业、和航空航天产业在内的各种产业领域中广泛利用。

Claims (7)

1.一种电池用隔离件，其具有：
片状或膜状的多孔性的基材、以及
覆盖该基材的一面或两面的含脂肪族聚碳酸酯的层。
2.根据权利要求1所述的电池用隔离件，其中，
所述含脂肪族聚碳酸酯的层包含选自聚碳酸亚乙酯、聚碳酸亚丙酯和聚碳酸亚丁酯中的至少1种。
3.根据权利要求1或2所述的电池用隔离件，其中，
所述基材的孔隙率为20％以上且80％以下。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的电池用隔离件，其中，
所述电池用隔离件的厚度为2μm以上且100μm以下。
5.一种非水电解质电池，其具有：
正极、
负极、
存在于所述正极与所述负极之间的电解质、以及
将该正极与该负极保持为非接触状态的权利要求1～4中任一项所述的电池用隔离件。
6.一种电气设备，其具有权利要求5所述的非水电解质电池。
7.一种涂布剂，其含有脂肪族聚碳酸酯，且
在具有片状或膜状的多孔性的基材的电池用隔离件中用于覆盖该基材的一面或两面。
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