KR20160049822A - 내열성 보강층을 포함하는 이차전지용 케이스 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전극조립체의 형상에 대응하는 수납부가 형성되어 있는 이차전지용 케이스로서, 상기 전극조립체의 외면에 대응하는 케이스의 내면 중 적어도 일면에는 내열성 물질의 코팅 또는 내열성 접착테이프의 부착에 의한 내열성 보강층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스에 관한 것이다.

Description

내열성 보강층을 포함하는 이차전지용 케이스 및 이를 포함하는 리튬 이차전지{Case for Secondary Battery Comprising Insulating Layer and Lithium Secondary Battery Comprising the Same}
본 발명은 내열성 보강층을 포함하는 이차전지용 케이스 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지에 대해 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중에서도 높은 에너지 밀도와 작동 전위를 나타내고, 사이클 수명이 길며, 자기방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 널리 사용되고 있다.
리튬 이차전지는 집전체 상에 각각 활물질이 도포되어 있는 양극과 음극 사이에 다공성의 분리막이 개재된 전극조립체에 리튬염을 포함하는 비수계 전해질이 함침되어 있는 구조로 이루어져 있다. 양극 활물질은 주로 리튬 코발트계 산화물, 리튬 망간계 산화물, 리튬 니켈계 산화물, 리튬 복합 산화물 등으로 이루어져 있으며, 음극 산화물은 주로 탄소계 물질로 이루어져 있다.
그러나, 리튬 이차전지는 고온에서 양극 활물질인 리튬 전이금속 산화물과 전해액의 반응이 촉진되어 양극의 저항을 증가시키는 부산물을 생성함으로써, 고온에서의 저장 수명이 급격히 저하되는 문제점을 가지고 있다.
특히, 전해액에 LiPF6 리튬염이 포함되어 있는 경우, LiPF6는 Li+와 PF6 -의 이온 형태로 존재해야 하지만, 의도와는 달리 부반응이 일어나서 그 부산물로 불안정한 PF5가 생성되며, 이는 H2O와 반응하여 HF를 형성한다. HF는 SEI 층을 파괴시키며, 양극의 분해(dissolution)를 야기시키거나 전극간 공극(vacancy)을 만들고, 이러한 현상은 고온에서 더욱 현저하게 발생한다.또한, 이와 같은 반응에 의해 이차전지가 열적으로 불안정한 상태가 되거나, 고온에 일정 시간 이상 노출되는 경우에는, 분리막이 수축하여 양극과 음극의 단락을 유발하고, 반복되는 열발생과 분리막의 수축에 의해 단락구간이 늘어나 열폭주가 발생하거나 전지 내부를 구성하고 있는 양극, 음극 및 전해액이 서로 반응하거나 연소하게 되는데 이 반응은 매우 큰 발열 반응이므로 결국 전지가 발화되거나 폭발하게 된다.
이러한 문제를 해결하기 위해 전해액에 첨가제를 추가하거나, 분리막에 무기물 입자를 코팅하거나, 양극과 음극의 탭 부분에 절연 테이프를 부가하는 등 안전성을 확보하기 위한 방안은 계속하여 제안되어 왔다.
그러나, 파우치형 케이스에 전극조립체가 내장되는 폴리머 전지의 경우에는, 파우치를 구성하는 폴리올레핀계 수지가 고온에서 녹음으로 인해 전극조립체를 감싸고 있는 분리막 또는 전해질 분해에 따른 유, 무기물과의 열접착이 랜덤하게 발생하고 이에 따라 충방전 진행시 이차전지의 동시 다발적인 형태 변형이 유발된다.
이와 관련하여, 도 1 내지 도 3에는 종래 파우치형 케이스에 전극조립체가 내장되는 폴리머 전지들을 130℃에서 1시간, 140℃에서 10분, 150℃에서 10분동안 저장하고 미발화된 이차전지들을 분석한 사진들이 도시되어 있다.
먼저, 도 1을 참조하면, 130℃에서 1시간 저장시 파우치 케이스 내부에 분리막의 접착이 미세하게 일어나고, 분리막의 수축 및 전극 간 공극(vacancy)이 형성되어 약간의 전극 변형이 보이는 것을 확인할 수 있고, 도 2를 참조하면, 140℃에서 10분 저장시 파우치 케이스 내부에 분리막의 접착이 눈에 띄게 나타나며, 도 3를 참조하면, 150℃에서 10분 저장시에는 파우치 케이스 내면과 분리막 간에 강한 접착이 생겨 분리막의 많은 부분이 벗겨졌음을 확인할 수 있고, 분리막의 수축과 전극 간 공극이 심해져 전극 변형 또한 심해진 것을 확인할 수 있다.
그러나, 이러한 형태 변형이 심화되는 경우에는 최외각 전극이 분리막을 넘어가 추가적인 상대 전극과의 단락을 유발하게 되므로 상기 방법으로는 열폭주를 막을 수 없는 문제가 있다.
따라서, 상기 문제점을 해결하여 파우치형 이차전지에서도 전지의 안전성을 확보할 수 있는 리튬 이차전지의 개발이 절실히 요구되고 있는 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 이후 설명하는 바와 같이, 전극조립체의 외면에 대응하는 케이스의 내면 중 적어도 일면에는 내열성 물질의 코팅 또는 내열성 접착테이프의 부착에 의한 내열성 보강층을 형성하는 경우, 소망하는 효과를 달성할 수 있는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명에 따른 이차전지용 케이스는 전극조립체의 형상에 대응하는 수납부가 형성되어 있는 이차전지용 케이스로서,
상기 전극조립체의 외면에 대응하는 케이스의 내면 중 적어도 일면에는 내열성 물질의 코팅 또는 내열성 접착테이프의 부착에 의한 내열성 보강층이 형성되어 있는 것을 특징으로 한다.
여기서, 상기 케이스는 외부 피복층, 내부 실란트층, 및 베리어층을 포함하는 라미네이트 시트로 이루어질 수 있다.
상기 외부 피복층은 외부 환경으로부터 우수한 내성을 가져야 하므로, 소정의 인장 강도와 내후성을 가지는 내후성 고분자로 이루어지며, 상기 내후성 고분자는 폴리에틸렌프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 또는 나일론일 수 있다.
상기 베리어층은 가스, 습기 등 이물질의 유입 내지 누출을 방지하는 기능 이외에 케이스의 강도를 향상시키는 기능을 발휘할 수 있도록, 하나의 구체적인 예에서, 금속층일 수 있고, 상기 상기 금속층은, 예를 들어, 알루미늄(Al), 철(Fe), 구리(Cu), 주석(Sn), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag), 스테인레스(stainless steel), 탄소(C), 크롬(Cr), 망간(Mn), 및 티탄(Ti)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나의 금속 또는 이들의 합금일 수 있지만 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 내부 실란트층은 열융착성(열접착성)을 가지고, 전해액의 침입을 억제하기 위해 흡습성이 낮으며, 전해액에 의해 팽창하거나 침식되지 않는 열융착성 고분자로 이루어지며, 상기 열융착성 고분자는 폴리올레핀(polyolefin)계 수지일 수 있고, 더욱 상세하게는 무연신 폴리프로필렌(cPP) 수지일 수 있다.
본 출원의 발명자들은, 이와 같은 케이스를 사용하여 제조된 이차전지의 경우, 고온 환경에서 내부 실란트층을 이루는 폴리올레핀계 수지가 녹음으로 인해 전극조립체를 감싸고 있는 분리막 또는 전해질 분해에 따른 유, 무기물과의 열접착이 랜덤하게 발생하고 이에 따라 충방전 진행시 이차전지의 동시 다발적인 형태 변형이 유발됨을 확인하였다.
이에, 심도있는 연구를 거듭한 끝에, 상기와 같이 케이스의 내면에 내열성 보강층을 형성시키면, 내열성 보강층이 고온의 환경에서도 안정하여 케이스의 내부 실란트층을 보호해주는 바, 상기 문제를 해결할 수 있음을 발견하였다.
이러한 내열성 보강층은, 상기 정의된 바와 같이, 케이스의 내면에 형성되는 바, 예를 들어, 케이스의 밀봉을 위한 외주부(실링부위)를 제외한 부분이라면 한정되지 아니하고, 형성될 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, 상기 내열성 보강층은, 전극조립체의 수납 방향을 기준으로 케이스의 내면 상단 및/또는 내면 하단에 즉, 전극조립체의 가장 넓은 외면 부위인 상단면과 하단면에 각각 대면하는 케이스의 내면에 형성될 수 있다. 이는 이차전지가, 가스 발생시 전극조립체의 상단면과 하단면 방향으로 수축, 팽창되기 때문에 케이스와 전극조립체 외면의 분리막 또는 전해질 분해에 따른 유, 무기물과의 열접착이 케이스의 내면 상단 및 내면 하단에서 가장 많이 발생하기 때문이다.
물론, 상기 내열성 보강층은, 케이스의 내면 상단, 내면 하단, 및 내측면에 모두 형성되어 있을 수 있다.
이때, 상기 내열성 보강층의 두께는 0.1 마이크로미터 내지 500 마이크로미터일 수 있다. 상기 범위를 벗어나, 0.1 마이크로미터 미만인 경우에는 내열 기능에 한계가 있어, 본 발명이 소망하는, 내부 실란트층의 보호 효과를 발휘하기 어렵고, 500 마이크로미터를 초과하는 경우에는 케이스 내의 내부공간이 줄어들어 공간 효율성이 떨어지는 바, 전지 용량이 감소할 수 있어, 바람직하지 않다.
이러한 상기 내열성 보강층을 이루는 내열성 물질 및 내열성 접착테이프는, 내열 특성을 갖는 소재라면 한정되지 아니하나, 상세하게는, 폴리이미드(PI), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 방향족 폴리아마이드, 폴리아마이드(PA), 폴리카보네이트(PC), 폴리스티렌(PS), 폴리페닐렌설파이드(PPS), 열방성 액정고분자, 폴리술폰(PSF), 폴리에테르술폰(PES), 폴리에테르이미드(PEI), 폴리에테르케톤(PEK), 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 폴리아릴레이트, 폴리메틸메틸아크릴레이트(PMMA), 폴리비닐알코올(PVA), 폴리아크릴로니트릴-부타디엔스타이렌 공중합체(PAN-PB-PS), 폴리테트라메틸렌옥사이드-1,4-부탄디올 공중합체(폴리부틸렌테레프랄레이트 탄성체), 스티렌을 포함하는 공중합체, 불소계 수지, 폴리비닐클로라이드(PVC), 및 폴리아크릴로니트릴(PAN)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상으로 이루어질 수 있고, 더욱 상세하게는, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리페닐렌설파이드(PPS), 폴리이미드(PI) 및 폴리에테르이미드(PEI)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상으로 이루어질 수 있다.
이러한 내열성 보강층은 케이스의 제조 시 용이하게 적용시킬 수 있으며, 상세하게는, 케이스의 성형 후에, 해당 부위에 내열성 물질로 코팅하거나, 내열성 접착테이프를 부착함으로써 형성시킬 수 있다.
구체적으로, 케이스의 내면 중 적어도 일면에 내열성 물질을 코팅하는 경우, 그 방법은 한정되지 아니하나, 내열성 물질을 가열 용융하여 케이스의 내면에 도포한 후 냉각 고화시키는 방법; 또는 내열성 물질을 휘발성 용매에 용해시킨 후 케이스 내면에 도포하여 용매를 건조시켜 고체 상태의 피막을 형성시키는 방법; 등에 의해 이루어질 수 있고, 내열성 접착테이프는 한 쪽면에 전지의 작동에 영향을 미치지 않는 비반응성 접착제가 도포되어 있는 바, 단순히 케이스의 해당 부위에 접착 테이프를 부착함으로써 용이하게 내열성 보강층을 형성시킬 수 있다.
따라서, 본 발명은 또한, 상기 이차전지 케이스를 제조하는 방법을 제공한다.
구체적으로, 상기 제조방법은
(i) 상기 라미네이트 시트를 딥 드로잉 성형하여, 전극조립체와 전해질을 수납하는 수납부를 포함하는 케이스를 제조하는 과정; 및
(ii) 상기 전극조립체의 외면에 대응하는 케이스의 내면 중 적어도 일면에 내열성 물질로 코팅하거나, 내열성 접착테이프를 부착하는 과정;
을 포함할 수 있다.
이때, 상기 내열성 물질의 도포는 코팅 롤러를 이용하여 상기에서 설명한 바와 같은 방법, 즉, 내열성 물질을 가열 용융한 용액을 코팅 롤러에 묻혀 케이스의 내면에 도포한 후 냉각 고화시키커나, 내열성 물질을 휘발성 용매에 용해시킨 용액을 코팅 롤러에 묻혀 케이스 내면에 도포한 후 용매를 건조시켜 고체 상태의 피막을 형성시키는 방법으로 수행될 수 있다.
본 발명은 또한, 상기 이차전지용 케이스를 포함하는 이차전지를 제공한다.
이때, 상기 이차전지는 특별히 한정되지는 아니하나, 상세하게는 금속층과 수지층을 포함하는 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 전극조립체가 전해액에 함침되어 있는 상태로 내장되어 있는 파우치형 이차전지일 수 있다.
상기 전극조립체는 충방전이 가능할 수 있도록 양극과 음극으로 구성되어 있으며, 예를 들어, 양극과 음극이 분리막을 사이에 두고 적층된 구조의 스택형 전극조립체, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤형 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 분리필름으로 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체일 수 있고, 한정되지 아니하나, 분리막이 전극조립체의 외면을 감싸는 형태의 폴딩형 또는 스택/폴딩형 방식으로 이루어진 전극조립체에 더욱 바람직하다.
상기 양극은 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라서는 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; LiNixMn2-xO4로 표현되는 스피넬 구조의 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 30 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 상에 상기 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe’yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me’: Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, 및 Bi2O5 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 분리막 또는 분리필름은 양극과 음극 사이에 개재되며, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다. 분리막 또는 분리필름의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다. 이러한 분리막 또는 분리필름으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막 또는 분리필름을 겸할 수도 있다.
상기 전해액은 리튬염 함유 비수계 전해질일 수 있으며, 상기 리튬염 함유 비수계 전해질은 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있고, 비수 전해액으로는 비수계 유기용매, 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용되지만 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합제 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있으며, FEC(Fluoro-Ethylene Carbonate), PRS(Propene sultone) 등을 더 포함시킬 수 있다.
하나의 구체적인 예에서, LiPF6, LiClO4, LiBF4, LiN(SO2CF3)2 등의 리튬염을, 고유전성 용매인 EC 또는 PC의 환형 카보네이트와 저점도 용매인 DEC, DMC 또는 EMC의 선형 카보네이트의 혼합 용매에 첨가하여 리튬염 함유 비수계 전해액을 제조할 수 있다.
본 발명은, 상기 이차전지를 둘 이상 포함하고 있는 전지모듈을 제공하고, 상기 전지모듈을 포함하는 전지팩을 제공하며, 상기 전지팩을 전원으로 포함하고 있는 디바이스를 제공한다.
상기 디바이스의 구체적인 예로는 휴대폰, 휴대용 컴퓨터, 스마트폰, 태플릿 PC, 스마트 패드, 넷북, LEV(Light Electronic Vehicle), 전지적 모터에 의해 동력을 받아 움직이는 파워 툴(power tool); 전기자동차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기자동차(Hybrid Electric Vehicle, HEV), 플러그-인 하이브리드 전기자동차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV) 등을 포함하는 전기차; 전기 자전거(E-bike), 전기 스쿠터(E-scooter)를 포함하는 전기 이륜차; 전기 골프 카트(electric golf cart); 및 전력저장장치 등을 들 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이러한 디바이스의 구조 및 제작 방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 그에 대한 자세한 설명을 생략한다.
상기에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이차전지용 케이스는, 전극조립체의 외면에 대응하는 케이스의 내면 중 적어도 일면에는 내열성 물질의 코팅 또는 내열성 접착테이프의 부착에 의한 내열성 보강층이 형성되어 있는 바, 고온에서도 케이스와 전극조립체의 분리막 또는 전해질 분해에 따른 유, 무기물 간의 열접착을 방지하여 이로 인한 전극의 단락을 막음으로써 전지 안전성을 확보할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 130도에서 1시간동안 저장한 종래 미발화 셀의 분해 사진이다;
도 2는 140도에서 10분동안 저장한 종래 미발화 셀의 분해 사진이다;
도 3은 150도에서 10분동안 저장한 종래 미발화 셀의 분해 사진이다;
도 4는 본 발명에 따른 파우치형 이차전지의 분해 사시도이다;
도 5는 도 4의 파우치형 케이스를 제조하는 하나의 방법을 도시한 모식도이다.
이하에서는, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 4에는 본 발명에 따른 파우치형 이차전지의 구조가 분해 사시도로서 모식적으로 도시되어 있다.
도 4를 참조하면, 파우치형 이차전지(10)는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤형 전극조립체(20), 양극들과 음극들에 연결되어 있는 두 개의 전극 리드(30, 31), 및 전극 리드(30, 31)의 일부가 외부로 노출되도록 스택형 전극조립체(20)를 수납 및 밀봉하는 구조의 케이스(40)를 포함하는 것으로 구성되어 있다.
케이스(40)는 젤리-롤형 전극조립체(20)가 안착될 수 있는 오목한 형상의 수납부(41)를 포함하는 하부 케이스(42)와 그러한 하부 케이스(42)의 덮개로서 하부 케이스(42)에 연결되어 젤리-롤형 전극조립체(20)를 밀봉하는 상부 케이스(43)로 이루어져 있다. 상부 케이스(43)와 하부 케이스(42)는 젤리-롤형 전극조립체(20)을 내장한 상태에서 열융착되어 실링부를 형성한다.
이때, 케이스(40)의 내면 상단, 및 내면 하단이 되는 상부 케이스(43)와 하부 케이스(42)의 내면에는 고온에서도 케이스(40)와 젤리-롤형 전극조립체(20)의 분리막 또는 전해질 분해에 따른 유, 무기물 간의 열접착을 방지하기 위한 내열성 보강층(50)이 형성되어 있다. 이러한 내열성 보강층(50)은 내열성 물질을 코팅하거나, 내열성 접착테이프를 부착함으로써 형성할 수 있다.
따라서, 도 5에는 도 4에서 도시한 바와 같이 케이스(40)의 내면 상단에 및 내면 하단에 내열성 보강층(50)을 형성하기 위한 방법 중 하나의 예로서, 내열성 물질을 코팅하여 본 발명에 따른 케이스(40)를 제조하는 방법(100)이 모식적으로 도시되어 있다.
도 5를 도 4와 함께 참조하면, 케이스(40)는, 전극조립체(20)와 전해질(도시하지 않음)을 수납하는 수납부(41)를 형성하기 위해, 라미네이트 시트를 금형 지그(110)에 의해 딥 드로잉 성형함으로써 수납부(41)를 포함하는 하부 케이스(42)와 하부 케이스(42)의 덮개로서 하부 케이스(42)에 연결되어 추후 젤리-롤형 전극조립체(20)를 밀봉하는 상부 케이스(43)를 제조하는 과정(a), 하부 케이스(42)의 내면에 코팅 롤러(120)를 사용하여 내열성 물질을 코팅함으로써 내열성 보강층(50)을 형성하는 과정(b), 및 상부 케이스(43)의 내면에 코팅 롤러(120)를 사용하여 내열성 물질을 코팅함으로써 내열성 보강층(50)을 형성하는 과정(c)을 포함하여 제조된다.
이때, 코팅 롤러(120)를 사용한 내열성 물질의 코팅은 내열성 물질을 가열 용융한 용액을 코팅 롤러(120)에 묻혀 케이스(40)의 내면에 도포한 후 냉각 고화시키커나, 내열성 물질을 휘발성 용매에 용해시킨 용액을 코팅 롤러(120)에 묻혀 케이스(40) 내면에 도포한 후 용매를 건조시켜 고체 상태의 피막을 형성시키는 방법으로 수행될 수 있다.
물론, 도면에 도시하지는 않았지만, 내열성 보강층은 내열성 접착테이프를 케이스의 내면에 부착하여 형성할 수도 있고, 케이스의 내면 상단, 및 내면 하단 뿐 아니라, 측면들, 즉, 도 4 및 도 5에서 도시한 하부 케이스(42)에서 수납부(41)의 내측면들에도 형성될 수 있다.
또한, 도 4 및 도 5는, 젤리-롤형 전극조립체를 사용한 파우치형 이차전지를 도시하고 있으나, 스택형, 또는 스택/폴딩형 전극조립체를 사용하는 경우에도 상기와 같은 방법으로 제조될 수 있음은 물론이다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 상기 내용을 바탕을 본 발명의 범주 내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.

Claims (21)

  1. 전극조립체의 형상에 대응하는 수납부가 형성되어 있는 이차전지용 케이스로서,
    상기 전극조립체의 외면에 대응하는 케이스의 내면 중 적어도 일면에는 내열성 물질의 코팅 또는 내열성 접착테이프의 부착에 의한 내열성 보강층이 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 내열성 보강층은 전극조립체의 수납 방향을 기준으로 케이스의 내면 상단 및/또는 내면 하단에 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 내열성 보강층은 전극조립체의 수납 방향을 기준으로 케이스의 내면 상단, 내면 하단, 및 내측면에 각각 형성되어 있는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 내열성 물질 및 내열성 접착테이프는, 폴리이미드(PI), 폴리부틸렌테레프탈레이트(PBT), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 방향족 폴리아마이드, 폴리아마이드(PA), 폴리카보네이트(PC), 폴리스티렌(PS), 폴리페닐렌설파이드(PPS), 열방성 액정고분자, 폴리술폰(PSF), 폴리에테르술폰(PES), 폴리에테르이미드(PEI), 폴리에테르케톤(PEK), 폴리에테르에테르케톤(PEEK), 폴리아릴레이트, 폴리메틸메틸아크릴레이트(PMMA), 폴리비닐알코올(PVA), 폴리아크릴로니트릴-부타디엔스타이렌 공중합체(PAN-PB-PS), 폴리테트라메틸렌옥사이드-1,4-부탄디올 공중합체(폴리부틸렌테레프랄레이트 탄성체), 스티렌을 포함하는 공중합체, 불소계 수지, 폴리비닐클로라이드(PVC), 및 폴리아크릴로니트릴(PAN)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상으로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 내열성 물질 및 내열성 접착테이프는, 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리페닐렌설파이드(PPS), 폴리이미드(PI) 및 폴리에테르이미드(PEI)로 이루어진 군에서 선택되는 하나 이상으로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 내열성 물질의 코팅은,
    내열성 물질을 가열 용융하여 케이스의 내면에 도포한 후 냉각 고화시키는 방법; 또는
    내열성 물질을 휘발성 용매에 용해시킨 후 케이스 내면에 도포하여 용매를 건조시켜 고체 상태의 피막을 형성시키는 방법;
    에 의해 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 내열성 보강층의 두께는 0.1 마이크로미터 내지 500 마이크로미터인 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 케이스는 외부 피복층, 내부 실란트층, 및 베리어층을 포함하는 라미네이트 시트로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 외부 피복층은 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌나프탈레이트(PEN) 또는 나일론으로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  10. 제 8 항에 있어서, 상기 베리어층은 금속층인 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  11. 제 10 항에 있어서, 상기 금속층은, 알루미늄(Al), 철(Fe), 구리(Cu), 주석(Sn), 니켈(Ni), 코발트(Co), 은(Ag), 스테인레스(stainless steel), 탄소(C), 크롬(Cr), 망간(Mn), 및 티탄(Ti)으로 이루어진 군에서 선택되는 하나의 금속 또는 이들의 합금인 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  12. 제 8 항에 있어서, 상기 내부 실란트층은 폴리올레핀계 수지로 이루어진 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스.
  13. 제 1 항에 따른 이차전지용 케이스를 제조하는 방법으로서,
    (i) 상기 라미네이트 시트를 딥 드로잉 성형하여, 전극조립체와 전해질을 수납하는 수납부를 포함하는 케이스를 제조하는 과정; 및
    (ii) 상기 전극조립체의 외면에 대응하는 케이스의 내면 중 적어도 일면에 내열성 물질로 코팅하거나, 내열성 접착테이프를 부착하는 과정;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스의 제조방법.
  14. 제 13 항에 있어서, 상기 내열성 물질의 코팅은,
    내열성 물질을 가열 용융하여 케이스의 내면에 도포한 후 냉각 고화시키는 방법; 또는
    내열성 물질을 휘발성 용매에 용해시킨 후 케이스 내면에 도포하여 용매를 건조시켜 고체 상태의 피막을 형성시키는 방법;
    에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스의 제조방법.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 내열성 물질의 도포는 코팅 롤러를 이용하여 수행되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 케이스의 제조방법.
  16. 제 1 항에 따른 이차전지용 케이스를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  17. 제 16 항에 있어서, 상기 전지는 금속층과 수지층을 포함하는 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 전극조립체가 전해액에 함침되어 있는 상태로 내장되어 있는 파우치형 이차전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
  18. 제 16 항에 따른 이차전지를 둘 이상 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 전지모듈.
  19. 제 18 항에 따른 전지모듈을 포함하는 전지팩.
  20. 제 19 항에 따른 전지팩을 전원으로 포함하고 있는 것을 특징으로 하는 디바이스.
  21. 제 20 항에 있어서, 상기 디바이스는 휴대폰, 휴대용 컴퓨터, 스마트폰, 태플릿 PC, 스마트 패드, 넷북, LEV(Light Electronic Vehicle), 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차, 및 전력저장장치로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 디바이스.
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