CN113896531B - 一种温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种高品质因数、频率温度系数稳定的复合微波介质陶瓷材料及其制备方法，该陶瓷材料由成本相对低廉的铌基复合钙钛矿Ba(Mg1/3Nb2/3)O3和镁橄榄石Mg2SiO4复合而成，且该陶瓷的组成表达式为(1‑x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3‑xMg2SiO4（x=0.25~0.5）。本发明克服了Ba(Mg1/ 3Nb2/3)O3陶瓷的正频率温度系数和Mg2SiO4的负频率温度系数均偏大的缺点，且两相的复合材料保持了较高的品质因数，可作为各种微波元器件的关键材料使用。本发明的陶瓷材料采用固相烧结方法，两相复合减少了Nb2O5使用量，具有制备简单、成本低的特点。

Description

一种温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷及其制备方法
技术领域
本发明属于电子陶瓷技术领域，涉及一种温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷及其制备方法。
背景技术
作为制造介质谐振器、滤波器等微波通讯器件的关键材料，微波介质陶瓷需具备适当的介电常数εr、高的品质因数Q×f(低的介电损耗)以及近零的谐振频率温度系数τf，以保证信息传输的高效性、清晰性及准确性。随着民用微波通信产业向微波高频段发展，不仅要求微波介质陶瓷在高频下具有优良的介电性能，同时也要求产品必须具有低廉的价格。
广泛应用于高频段的钽基复合钙钛矿Ba(B′1/3Ta2/3)O3(B′＝Zn,Mg,Co)陶瓷虽具有较高的品质因数(10GHz时Q>10 000)和较小的谐振频率温度系数(τf<5ppm/℃)，但其高昂的生产成本难以满足日益增长的民用微波器件的需求。在这一应用背景下，生产成本相对低廉的铌基复合钙钛矿Ba(B′1/3Nb2/3)O3受到越来越多的关注。理论研究表明，当不同阳离子占据B′位时，在有序度相同的情况下，Ba(Mg1/3Nb2/3)O3的理论Q值最高，是最有希望替代钽酸盐复合钙钛矿的下一代高频应用型微波介质材料。采用传统固相反应法制备的BMN陶瓷的微波介电性能为：εr＝32，Q×f＝56 000GHz，τf＝+33ppm/℃，可见其品质因数Q×f不够高，频率温度系数τf偏大，不能满足实际应用的要求。对Ba(Mg1/3Nb2/3)O3进行改性的方法之一是采用具有负温度系数的材料与Ba(Mg1/3Nb2/3)O3形成多相复合材料，且要求高温烧成时不能发生化学反应，以免生成杂相恶化材料的介电性能。
镁橄榄石Mg2SiO4具有低的介电常数(εr＝6～7)、高的Q×f值(可达到240000GHz)，是比较适合作为低介电常数介质谐振器的一种微波介质材料，从而在微波高频段获得应用，但其负频率温度系数(τf＝-60～70ppm/℃)严重偏大，不能满足实际应用的要求。Mg2SiO4可以与钙钛矿结构的(Ca,Sr)TiO3在高温下共存而不发生化学反应，因此，Mg2SiO4有望与Ba(Mg1/3Nb2/3)O3互为温度系数补偿材料，从而获得性能优异且价格低廉的微波介质材料。
发明内容
发明要解决的问题如下。
本发明提供一种温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷及其制备方法，用以解决现有技术中Ba(Mg1/3Nb2/3)O3、Mg2SiO4频率温度系数τf严重偏大的问题，进一步提高铌基复合钙钛矿Ba(Mg1/3Nb2/3)O3的品质因数，使其能够成为替代钽酸盐复合钙钛矿的下一代高频应用型微波介质材料，满足当前迫切开发工艺简单、原材料成本低同时满足频率温度稳定的低损耗微波介质陶瓷的需要，进而达到微波通讯行业的应用要求。
为达到上述目的，本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷以复合钙钛矿陶瓷与镁橄榄石相复合而成，二者在高温烧成时不发生化学反应、温度系数互补，组成表达式为(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4(x＝0.25～0.5)。
所述陶瓷材料的介电常数εr＝16.42～23.62，较高的Q×f＝89 400GHz～111000GHz，谐振频率温度系数τf＝-2.8～9ppm/℃。
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷的制备方法包括以下步骤。
(1)制备Mg2SiO4陶瓷粉末；
按照Mg2SiO4的化学计量比，将MgO与SiO2装入尼龙球磨罐，以氧化锆球为研磨球、无水乙醇作为球磨介质，充分混合球磨，在75～85℃下干燥后过筛、煅烧，制成Mg2SiO4陶瓷粉末。
(2)制备Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末；
按照Ba(Mg1/3Nb2/3)O3的化学计量比，将BaCO3、MgO、Nb2O5装入尼龙球磨罐，以氧化锆球、无水乙醇作为球磨介质，充分混合球磨，在75～85℃下干燥后过筛、煅烧，制成Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末。
(3)制备(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4复合微波介质陶瓷。
按(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4的设计配比，其中x＝0.25～0.5，称量步骤(1)和(2)中的Mg2SiO4、Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末并充分混合球磨，在75～85℃下干燥后过筛、造粒并压制成块体后在一定温度下烧结。
步骤(1-3)中球磨的具体工艺为：按照料：无水乙醇：球＝1：2：2的质量比球磨4小时，所述球磨转速为250r/min；
步骤(1)中的煅烧温度为1200～1300℃，保温时间为4小时；
步骤(2)中的煅烧温度为1150～1250℃，保温时间为4小时；
步骤(3)中的烧结温度为1400～1460℃，保温4小时后冷却。
本发明具有以下有益结果。
本发明在制备温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料时主要以正谐振频率温度系数的复合钙钛矿Ba(Mg1/3Nb2/3)O3为主相，引入结构不同、高Q值和负谐振频率温度系数的镁橄榄石Mg2SiO4，两相共存使谐振频率温度系数互相补偿以达到近零的效果，同时还保持了适中的介电常数和较高的品质因数；引入Mg2SiO4降低了Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷的烧结温度(>1550℃)，在1400～1460℃温度范围内烧结出致密且具备优良性能的微波介质陶瓷材料；Mg2SiO4的原材料在国内充足，价格低廉，与Ba(Mg1/3Nb2/3)O3复合后减少了Nb2O5用量，降低了制备成本，可用于5G介质滤波器、射频多层陶瓷电容器、片式微波陶瓷介质谐振器、微波基板等5G关键微波元器件制造。
附图说明
图1是实施例2和实施例4制备的微波介质陶瓷材料的XRD图。
图2是实施例2制备的微波介质陶瓷材料的SEM图片和EDS能谱。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明做进一步详细说明。
实施例1
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料由镁橄榄石相和复合钙钛矿相复合而成，且该陶瓷材料的组成表达式为(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4，其中x＝0.25。
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料的制备方法包括以下步骤。
(1)制备Mg2SiO4陶瓷粉末；
按照Mg2SiO4的化学计量比，称取MgO、SiO2后依次进行球磨4h、干燥、过筛，在1300℃下保温煅烧4h，制成Mg2SiO4陶瓷粉末。
(2)制备Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末；
按照Ba(Mg1/3Nb2/3)O3的化学计量比，称取BaCO3、MgO和Nb2O5后依次进行球磨4h，干燥、过筛，在1200℃下保温煅烧4h，制成Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末。
(3)制备(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4复合微波介质陶瓷。
按0.75Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-0.25Mg2SiO4的设计配比，称取步骤(1)和步骤(2)中的Mg2SiO4和Ba(Mg1/3Nb2/3)O3依次进行球磨4h，干燥、过筛、造粒、压制成型，在1400～1460℃下保温烧结4h，得到温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料。
该组陶瓷材料的性能达到如下指标。
在1400～1460℃空气中烧结成瓷，在微波频段下测得介电常数εr＝23.62(8.98GHz)，品质因数Q×f＝102 000GHz，谐振频率温度系数τf＝9ppm/℃。
实施例2
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料由镁橄榄石相和复合钙钛矿相复合而成，且该陶瓷材料的组成表达式为(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4，其中x＝0.3。
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料的制备方法包括以下步骤。
(1)制备Mg2SiO4陶瓷粉末；
按照Mg2SiO4的化学计量比，称取MgO、SiO2后依次进行球磨4h、干燥、过筛，在1300℃下保温煅烧4h，制成Mg2SiO4陶瓷粉末。
(2)制备Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末；
按照Ba(Mg1/3Nb2/3)O3的化学计量比，称取BaCO3、MgO和Nb2O5后依次进行球磨4h，干燥、过筛，在1200℃下保温煅烧4h，制成Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末。
(3)制备(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4复合微波介质陶瓷。
按0.7Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-0.3Mg2SiO4的设计配比，称取步骤(1)和步骤(2)中的Mg2SiO4和Ba(Mg1/3Nb2/3)O3依次进行球磨4h，干燥、过筛、造粒、压制成型，在1400～1460℃下保温烧结4h，得到温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料。
该组陶瓷材料的性能达到如下指标。
在1400～1460℃空气中烧结成瓷，在微波频段下测得介电常数εr＝21.87(9.30GHz)，品质因数Q×f＝111 000GHz，谐振频率温度系数τf＝6.1ppm/℃。
实施例3
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料由镁橄榄石相和复合钙钛矿相复合而成，且该陶瓷材料的组成表达式为(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4，其中x＝0.35。
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料的制备方法包括以下步骤。
(1)制备Mg2SiO4陶瓷粉末；
按照Mg2SiO4的化学计量比，称取MgO、SiO2后依次进行球磨4h、干燥、过筛，在1300℃下保温煅烧4h，制成Mg2SiO4陶瓷粉末。
(2)制备Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末；
按照Ba(Mg1/3Nb2/3)O3的化学计量比，称取BaCO3、MgO和Nb2O5后依次进行球磨4h，干燥、过筛，在1200℃下保温煅烧4h，制成Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末。
(3)制备(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4复合微波介质陶瓷。
按0.65Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-0.35Mg2SiO4的设计配比，称取步骤(1)和步骤(2)中的Mg2SiO4和Ba(Mg1/3Nb2/3)O3依次进行球磨4h，干燥、过筛、造粒、压制成型，在1400～1460℃下保温烧结4h，得到温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料。
该组陶瓷材料的性能达到如下指标。
在1400～1460℃空气中烧结成瓷，在微波频段下测得介电常数εr＝20.59(9.560GHz)，品质因数Q×f＝99 400GHz，谐振频率温度系数τf＝4.6ppm/℃。
实施例4
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料由镁橄榄石相和复合钙钛矿相复合而成，且该陶瓷材料的组成表达式为(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4，其中x＝0.4。
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料的制备方法包括以下步骤。
(1)制备Mg2SiO4陶瓷粉末；
按照Mg2SiO4的化学计量比，称取MgO、SiO2后依次进行球磨4h、干燥、过筛，在1300℃下保温煅烧4h，制成Mg2SiO4陶瓷粉末。
(2)制备Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末；
按照Ba(Mg1/3Nb2/3)O3的化学计量比，称取BaCO3、MgO和Nb2O5后依次进行球磨4h，干燥、过筛，在1200℃下保温煅烧4h，制成Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末。
(3)制备(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4复合微波介质陶瓷
按0.6Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-0.4Mg2SiO4的设计配比，称取步骤(1)和步骤(2)中的Mg2SiO4和Ba(Mg1/3Nb2/3)O3依次进行球磨4h，干燥、过筛、造粒、压制成型，在1400～1460℃下保温烧结4h，得到温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料。
该组陶瓷材料的性能达到如下指标。
在1400～1460℃空气中烧结成瓷，在微波频段下测得介电常数εr＝18.92(9.90GHz)，品质因数Q×f＝91 200GHz，谐振频率温度系数τf＝2.6ppm/℃。
实施例5
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料由镁橄榄石相和复合钙钛矿相复合而成，且该陶瓷材料的组成表达式为(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4，其中x＝0.5。
本发明所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料的制备方法包括以下步骤。
(1)制备Mg2SiO4陶瓷粉末；
按照Mg2SiO4的化学计量比，称取MgO、SiO2后依次进行球磨4h、干燥、过筛，在1300℃下保温煅烧4h，制成Mg2SiO4陶瓷粉末。
(2)制备Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末；
按照Ba(Mg1/3Nb2/3)O3的化学计量比，称取BaCO3、MgO和Nb2O5后依次进行球磨4h，干燥、过筛，在1200℃下保温煅烧4h，制成Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末。
(3)制备(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4复合微波介质陶瓷。
按0.5Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-0.5Mg2SiO4的设计配比，称取步骤(1)和步骤(2)中的Mg2SiO4和Ba(Mg1/3Nb2/3)O3依次进行球磨4h，干燥、过筛、造粒、压制成型，在1400～1460℃下保温烧结4h，得到温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料。
该组陶瓷材料的性能达到如下指标。
在1400～1460℃空气中烧结成瓷，在微波频段下测得介电常数εr＝16.42(10.750GHz)，品质因数Q×f＝89 400GHz，谐振频率温度系数τf＝-2.8ppm/℃。
本发明通过简单有效的固相反应烧结的方法，获得了一种温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷材料。由图1和图2所见，陶瓷材料的物相组成为Ba(Mg1/3Nb2/3)O3和Mg2SiO4，且无其他杂相。随着Mg2SiO4相含量变化，分别对应实施例1-5的复合陶瓷样品的相对介电常数εr在16.42～23.62之间，谐振频率温度系数τf在-2.8～9ppm/℃之间，并且能够保持较高的品质因数Q×f＝89 400～111 000GHz，烧结温度在1400～1460℃之间，能够满足5G陶瓷介质滤波器、谐振器高频化、低成本的发展要求。

Claims (6)

1.一种温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷，其特征在于，该陶瓷由镁橄榄石相和复合钙钛矿相复合而成，化学式为(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4，x = 0.25 ~ 0.5，其介电常数ε r= 16.42 ~ 23.62，Q×f = 89 400 ~ 111 000 GHz，谐振频率温度系数τ f 在‒2.8 ~ 9ppm/℃之间可调。
2.一种根据权利要求1所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于：
（1）制备Mg2SiO4陶瓷粉末
按照Mg2SiO4的化学计量比，将MgO与SiO2装入尼龙球磨罐，以氧化锆球为研磨球、无水乙醇作为球磨介质，充分混合球磨，在75 ~ 85℃下干燥后过筛、煅烧，制成Mg2SiO4陶瓷粉末；
（2）制备Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末
按照Ba(Mg1/3Nb2/3)O3的化学计量比，将BaCO3、MgO、Nb2O5装入尼龙球磨罐，以氧化锆球、无水乙醇作为球磨介质，充分混合球磨，在75 ~ 85℃下干燥后过筛、煅烧，制成Ba(Mg1/ 3Nb2/3)O3陶瓷粉末；
（3）制备(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4复合微波介质陶瓷
按(1-x)Ba(Mg1/3Nb2/3)O3-xMg2SiO4的设计配比，其中x = 0.25 ~ 0.5，称量步骤（1）和（2）中的Mg2SiO4、Ba(Mg1/3Nb2/3)O3陶瓷粉末并充分混合球磨，在75 ~ 85℃下干燥后过筛、造粒并压制成块体后在一定温度下烧结。
3.根据权利要求2所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤（1）~（3）中所述的球磨具体工艺为：按照料：无水乙醇：球 = 1：2：2的质量比球磨4小时，所述球磨转速为250 r/min。
4.根据权利要求2所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤（1）中所述的煅烧温度为1200 ~ 1300℃，保温时间为4小时。
5.根据权利要求2所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤（2）中所述的煅烧温度为1150 ~ 1250℃，保温时间为4小时。
6.根据权利要求2所述的温度稳定的低损耗复合微波介质陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤（3）中所述的烧结温度为1400 ~ 1460℃，保温4小时后冷却。
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