CN113828141A - 一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法，属于工业尾气脱硫脱硝领域。将烟气通入锰离子水溶液进行脱硫，所述烟气中含有O2、SO2和NOx，所述锰离子水溶液中含有Mn2+。Mn2+可显著降低S(IV)生成SO3·–的活化能，促进SO4·–、SO5·–、HSO5 –以及OH·活性氧化物质的形成，进而催化氧化S(IV)转化为S(VI)，烟气中存在的NOx与S(IV)反应可进一步诱发生成SO3·–，提高SO3·–的产率，进而诱发SO4·–等一系列活性物种将S(IV)氧化为S(VI)，从而提高脱硫率，与此同时，这些氧化性活性物种氧化NOx转化为HNO3。
Description
技术领域
本发明涉及工业尾气脱硫脱硝技术领域，尤其涉及一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法。
背景技术
我国资源禀赋决定了煤炭在一次能源供给中的主导地位，燃煤排放的二氧化硫（SO2）和氮氧化物（NOx）等烟气污染物导致环境问题频发。目前，湿法石灰石-石膏法是运用最为广泛的脱硫技术。该法虽然脱硫成本较低，但副产物石膏量巨大，每年约9500万吨，其大量堆存造成了新的环境污染，仅仅实现了污染物的二次转移。此外，石灰石分解过程中产生的一些离子溶解到水中，难以回收再利用，且需要对脱硫废水再处理后排放，增加脱硫成本。此外，氨法脱硫技术将SO2转化为硫酸铵再利用，虽然实现硫资源的循环利用，但其运行成本较高，硫酸铵少部分作为复混原料，大部分亏销售利用。钠法脱硫技术适用于有硫酸钠原料需求企业，该法对管道具有腐蚀性，运行成本高。高成本、低附加值副产物和副产物二次污染成为当前脱硫技术的一个共性问题。因此，发展绿色经济的脱硫技术迫在眉睫。
中国专利201610926562.8公开了一种软锰矿浆脱除烟气中SO2及其资源化利用的方法及装置，利用锰矿浆脱除烟气中的SO2，同时SO2与锰矿中的二氧化锰发生氧化还原反应生成硫酸锰，通过净化、蒸发结晶和母液碳化等工艺，获得高附加值的一水硫酸锰和碳酸锰，但该法受限于锰矿加工企业，且存在磨损等问题。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法。本发明提供的方法脱硫效率高。
为了实现上述发明目的，本发明提供以下技术方案：
本发明提供了一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法，包括以下步骤：
将烟气通入锰离子水溶液进行脱硫，所述烟气中含有O2、SO2和NOx，所述锰离子水溶液中含有Mn2+。
优选地，所述锰离子水溶液由锰盐与水制得，所述Mn2+在水中的浓度为0.001~2 g/L。
优选地，所述Mn2+在水中的浓度为0.005~0.1 g/L。
优选地，所述锰盐包括硝酸锰、硫酸锰和氯化锰中的一种或多种。
优选地，所述脱硫的温度为0~100 ℃。
优选地，所述脱硫的温度为20~65 ℃。
优选地，所述烟气中NOx的浓度为30~900 mg/Nm3。
优选地，所述烟气中NOx的浓度为50~200 mg/Nm3。
优选地，所述烟气中SO2的浓度优选为1200~2500 mg/Nm3。
优选地，所述烟气中O2的含量为5~12 vol%。
本发明提供了一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法，包括以下步骤：将烟气通入锰离子水溶液进行脱硫，所述烟气中含有SO2和NOx，所述锰离子水溶液中含有Mn2+。本发明中，Mn2+可显著降低S(IV)生成SO3·–的活化能，促进SO4·–、SO5·–、HSO5 –以及OH·活性氧化物质的形成，进而催化氧化S(IV)转化为S(VI)。与此同时，烟气中存在的NOx与S(IV)反应可进一步诱发生成SO3·–，降低S(IV)氧化生成SO3·–的活化能，提高SO3·–的产率，SO3·–又诱发生成更多的SO5·–、SO4·–、OH·和HSO5 –等活性物，这些物质均能促进S(IV)向S(VI)的转化，提高脱硫率。烟气中的NOx促进S(IV)向S(VI)的转化，是在脱硫率低于100%时，烟气中的NOx与SO2溶于水形成的活性硫物种反应，促进亚硫酸转化为硫酸，从而提高SO2脱除率，这些氧化性活性物也可进一步氧化NO、NO2和NO2 –转化为HNO3，实现部分NOx脱除。
本发明的优点如下：
（1）无固体废弃物产生，不存在管道的磨损及堵塞问题，脱硫后的废液可用于生产化工产品，锰离子可回收再利用，无二次污染。
（2）锰盐添加量少，成本低，效果好，且能回收硫酸，经济效益显著。
（3）锰离子水溶液吸收剂可由化工生产过程中产生含锰废液配制获得，例如，黄磷生产过程中的泥磷废液和冶金行业产生的含锰废液，可有效提高资源的循环利用。
具体实施方式
本发明提供了一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法，包括以下步骤：
将烟气通入锰离子水溶液进行脱硫，所述烟气中含有O2、SO2和NOx，所述锰离子水溶液中含有Mn2+。
本发明对所述烟气的来源没有特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的来源即可。
在本发明中，所述锰离子水溶液优选由锰盐与水制得，所述Mn2+在水中的浓度优选为0.001~2 g/L，更优选为0.005~0.1 g/L。本发明对所述锰离子水溶液的制备方法没有特殊的限定，采用本领域技术人员熟知的方式即可，具体的，如搅拌混合。
在本发明中，所述锰盐优选包括硝酸锰、硫酸锰和氯化锰中的一种或多种。
在本发明中，所述脱硫的温度优选为0~100 ℃，更优选为20~65 ℃。
在本发明中，所述烟气中NOx的浓度优选为30~900 mg/Nm3，更优选为50~200 mg/Nm3。
在本发明中，所述烟气中SO2的浓度优选为1200~2500 mg/Nm3。
在本发明中，所述烟气中O2的含量优选为5~12vol%，更优选为8~10 vol%。
为了进一步说明本发明，下面结合实例对本发明提供的锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法进行详细地描述，但不能将它们理解为对本发明保护范围的限定。
实施例一
一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法，包括以下步骤：
（1）称取一定质量的硫酸锰加入到装有250 mL水的鼓泡反应器中，通过搅拌混合均匀，使得Mn2+在水中的质量浓度为 0.005 g/L，配制成锰离子水溶液。
（2）燃煤烟气引入到鼓泡反应器，通过锰离子水溶液吸收。燃煤烟气进入鼓泡反应器前，SO2浓度为2000 mg/Nm3，氧气含量为8 vol%，NOX浓度为30 mg/Nm3，烟气总流量为 500mL/min，锰离子水溶液温度为65 ℃，搅拌强度为800 r/min。
（3）在鼓泡反应器出口测定烟气中的SO2和NOx的浓度，计算脱硫率和脱硝率。吸收反应时间为6小时后，脱硫率为86%，脱硝率为42%。
实施例二
一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法，包括以下步骤：
（1）称取一定质量的硫酸锰加入到装有250 mL水的鼓泡反应器中，通过搅拌混合均匀，使得Mn2+在水中的质量浓度为 0.1 g/L，配制成锰离子水溶液。
（2）燃煤烟气引入到鼓泡反应器，通过锰离子水溶液吸收。燃煤烟气进入鼓泡反应器前，SO2浓度为2500 mg/Nm3，氧气含量为10 vol%，NOX浓度为900 mg/Nm3，烟气总流量为500 mL/min，锰离子水溶液温度为45 ℃，搅拌强度为800 r/min。
（3）在鼓泡反应器出口测定烟气中的SO2和NOx的浓度，计算脱硫率和脱硝率。吸收反应时间为6小时后，脱硫率为99%，脱硝率为23%。
实施例三
一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法，包括以下步骤：
（1）称取一定质量的硫酸锰加入到装有250 mL水的鼓泡反应器中，通过搅拌混合均匀，使得Mn2+在水中的质量浓度为 0.8 g/L，配制成锰离子水溶液。
（2）燃煤烟气引入到鼓泡反应器，通过锰离子水溶液吸收。燃煤烟气进入鼓泡反应器前，SO2浓度为1200 mg/Nm3，氧气含量为10 vol%，NOX浓度为200 mg/Nm3，烟气总流量为500 mL/min，锰离子水溶液温度为20 ℃，搅拌强度为800 r/min。
（3）在鼓泡反应器出口测定烟气中的SO2和NOx的浓度，计算脱硫率和脱硝率。吸收反应时间为6小时后，脱硫率为99%，脱硝率为20%。
实施例四
一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法，包括以下步骤：
（1）称取一定质量的硫酸锰加入到装有250 mL水的鼓泡反应器中，通过搅拌混合均匀，使得Mn2+在水中的质量浓度为 0.05 g/L，配制成锰离子水溶液。
（2）燃煤烟气引入到鼓泡反应器，通过锰离子水溶液吸收。燃煤烟气进入鼓泡反应器前，SO2浓度为2500 mg/Nm3，氧气含量为10 vol%，NOX浓度为50 mg/Nm3，烟气总流量为500 mL/min，锰离子水溶液温度为60 ℃，搅拌强度为800 r/min。
（3）在鼓泡反应器出口测定烟气中的SO2和NOx的浓度，计算脱硫率和脱硝率。吸收反应时间为6小时后，脱硫率为98%，脱硝率为72%。
实施例五
一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法，包括以下步骤：
（1）称取一定质量的硫酸锰加入到装有250 mL水的鼓泡反应器中，通过搅拌混合均匀，使得Mn2+在水中的质量浓度为 0.05 g/L，配制成锰离子水溶液。
（2）燃煤烟气引入到鼓泡反应器，通过锰离子水溶液吸收。燃煤烟气进入鼓泡反应器前，SO2浓度为2500 mg/Nm3，氧气含量为10 vol%，烟气中不含有NOX，烟气总流量为 500mL/min，锰离子水溶液温度为60 ℃，搅拌强度为800 r/min。
（3）在鼓泡反应器出口测定烟气中的SO2的浓度，计算脱硫率。吸收反应时间为6小时后，脱硫率为82%。
以上所述仅是本发明的优选实施方式，并非对本发明作任何形式上的限制。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种锰离子水溶液联合NOx高效脱硫回收硫资源的方法，其特征在于，包括以下步骤：
将烟气通入锰离子水溶液进行脱硫，所述烟气中含有O2、SO2和NOx，所述锰离子水溶液中含有Mn2+。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述锰离子水溶液由锰盐与水制得，所述Mn2+在水中的浓度为0.001~2 g/L。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，所述锰盐包括硝酸锰、硫酸锰和氯化锰中的一种或多种。
4.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，所述Mn2+在水中的浓度为0.005~0.1 g/L。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述脱硫的温度为0~100 ℃。
6.根据权利要求1或5所述的方法，其特征在于，所述脱硫的温度为20~65 ℃。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述烟气中NOx的浓度为30~900 mg/Nm3。
8.根据权利要求1或7所述的方法，其特征在于，所述烟气中NOx的浓度为50~200 mg/Nm3。
9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述烟气中SO2的浓度为1200~2500 mg/Nm3。
10.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述烟气中O2的含量为5~12 vol%。
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