CN108159862A - 一种组合助剂强化低温烟气同时脱硫脱硝的工艺 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种组合助剂强化低温烟气同时脱硫脱硝的工艺。烟气首先与臭氧混合，将其中的NO氧化为NO2。氧化后的烟气进入吸收塔，与含有钙基吸收剂和组合助剂的浆液接触，脱除其中的SO2和NOx。净化后的烟气经除雾器除雾后排放。组合助剂的加入显著提高了NOx脱除效率，促进NOx定向转化为亚硝酸盐，并且在亚硝酸根累积浓度很高的条件下仍然能够保持较高的脱硝率，有利于降低亚硝酸盐的资源化回收成本。该工艺具有臭氧用量少、NOx脱除率高、综合成本低等优势，适合于焦炉、烧结、工业锅炉等低温烟气的低成本脱硫脱硝。

Description

一种组合助剂强化低温烟气同时脱硫脱硝的工艺
技术领域
本发明属于烟气污染控制领域，涉及一种组合助剂强化低温烟气同时脱硫脱硝的工艺。
背景技术
近年来，我国钢铁、焦化、冶金等非电行业的烟气SO2、NOx的减排受到了人们的广泛关注。国家和地方政府不断出台日趋严格的排放标准，使得行业面临巨大的减排压力。以钢铁、焦化行业为例，烧结烟气、焦炉烟气是主要的SO2和NOx排放源。这些烟气的排放温度普遍较低(150-250℃)，无法满足传统SCR工艺的温度窗口，因此，电力行业已成熟应用的SCR脱硝技术无法直接应用。采用提升烟气温度的方法尽管能够实现与传统SCR技术的匹配，但能源消耗巨大，成本高昂。因此，钢铁、焦化等非电行业针对低温烟气的低成本脱硫脱硝技术需求十分迫切。
目前，针对低温烟气脱硝国内涌现了包括半干法脱硫串联低温SCR、活性炭/活性焦同时脱硫脱硝、臭氧氧化同时脱硫脱硝等多种技术路线，均已进入工业化应用阶段。其中，臭氧氧化脱硫脱硝技术具有氧化效率高、NO氧化选择性强、可耦合现有湿法脱硫技术实现硫硝同步脱除、投资成本低等优势，具有良好的发展前景。臭氧氧化同时脱硫脱硝通常是向烟气中喷入适量臭氧，将烟气中难溶于水的NO氧化为较易溶于水的NO2或更高价态的N2O5，然后耦合湿法脱硫过程，同时脱除烟气中的SO2和NOx。
然而，NO2在水中的溶解度远远小于SO2，导致在同一吸收过程中，SO2能够实现90％甚至更高的脱除率，但NO2的吸收效率较低，难以达到排放标准要求。如文献(Energy&Fuels,2016,30,2302-2308)报道了60000Nm3/h臭氧氧化耦合石灰石石膏法同时脱硫脱硝装置的运行情况。结果显示，当O3/NO＝1即主要氧化产物为NO2时，脱硫率90％以上，而脱硝率仅有30-40％。如果提高臭氧喷入量，将NO氧化为更易溶于水的N2O5，虽然可以提高NOx的脱除率，但由此带来的臭氧发生成本将大幅提升，导致技术缺乏经济性。此外，提高臭氧喷入量将导致臭氧利用率降低，臭氧逃逸浓度增大，带来二次污染。
因此，如何强化NO2的吸收，在不增加臭氧喷入量的前提下，提高NOx的脱除效率，是本专利解决的问题。
发明内容
针对臭氧氧化同时脱硫脱硝工艺中NO2难以有效吸收，脱硝率偏低，无法满足NOx排放标准的问题，本发明提供了一种组合助剂强化低温烟气脱硫脱硝的工艺。通过本发明所述的工艺，不仅可以大幅提高脱硝率，并且将烟气中的NOx转化为附加值更高的亚硝酸盐。此外，本发明中所使用的组合助剂可耐受亚硝酸根的累积，即在高浓度亚硝酸根存在的条件下依然保持效果。这一优势一方面可以显著降低废水的排放频率和排放量，降低提纯回收亚硝酸盐的蒸发能耗，另一方面也可以提高废水中亚硝酸盐与助剂的质量比，提升亚硝酸盐产品的纯度。
为达此目的，本发明采用以下技术方案：
所述方法包括以下步骤：
(1)烟气首先与一定量的臭氧混合进行氧化，将其中的NO转化为NO2。
(2)氧化后的烟气进入吸收塔1，与含有钙基吸收剂和组合助剂的吸收浆液接触，脱除其中的SO2和NOx。净化后的烟气经除雾器13除雾后排放。
(3)每隔一定时间，通过排料泵10将吸收塔中的部分吸收浆液打入到旋流器2浓缩，上清液返回至吸收塔1；经过浓缩后的吸收浆液进入氧化槽3，与来自于过滤机14的滤液混合后，加入硫酸调节至弱酸性，同时用鼓风机4向氧化槽3中通入空气进行氧化，使脱硫产物亚硫酸钙转化为硫酸钙。氧化结束后，经过过滤机14过滤，得到石膏尾渣，滤液返回氧化槽3循环使用。
(4)当来自旋流器2的上清液中亚硝酸盐累积到一定浓度时，将上清液排出工艺系统，用于制备亚硝酸盐。
本发明中，步骤(1)所述的臭氧用量为：臭氧与烟气中NOx的摩尔比为0.8-1.2，例如0.8、0.9、1.0、1.1、1.2等，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。优选的，臭氧与烟气中NOx的摩尔比为1.0。
本发明中，步骤(2)中所述钙基吸收剂为生石灰、石灰石、钢渣、造纸白泥、电石渣中的一种。
本发明中，通过吸收剂给料泵9间歇性向吸收塔1中补充新鲜的吸收剂料浆来维持步骤(2)所述吸收浆液的pH为5.5-8.5，例如5.5，6.5，7.5，8.5等，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
本发明中，步骤(2)所述组合助剂包含A、B两种组分，其中A组分为硫代硫酸钙、硫代硫酸钾、硫代硫酸钠中的一种；B组分为氨水、硫酸铵、硫酸氢铵、碳酸铵、碳酸氢铵、亚硫酸铵、亚硫酸氢铵、磷酸铵中的一种。
本发明中，组合助剂中A、B两种组分分别在A组分溶解槽6和B组分溶解槽7中与工艺水混合溶解制得相应的溶液备用。如B组分为氨水，则直接加入B组分溶解槽(7)即可。溶液中助剂的浓度低于其饱和浓度即可，不做特别限定。
本发明中，通过A组分给料泵12间歇性向吸收塔1中补充A组分，维持吸收浆液中A组分的质量浓度为0.5-5％，例如0.5％、、1％、2％、3％、4％、5％等，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
本发明中，通过B组分给料泵8间歇性向吸收塔1中补充B组分，维持吸收浆液中NH4 +离子的质量浓度维持在0.2-1％，例如0.2％、、0.5％、0.8％、1％等，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
本发明中，由于吸收浆液中含有还原性的组合助剂，常规的塔底空气强制氧化将不可避免的造成助剂的损失。因此，本发明采用塔外氧化的方法。步骤(3)所述经过旋流器2浓缩后的吸收浆液进入氧化槽3，与来自于过滤机14的滤液混合后，加入硫酸调节浆液pH至4-6。
本发明中，步骤(3)所述的用鼓风机4向氧化槽3中通入空气进行氧化，空气流量为50-300L/min/m3浆液，例如50L/min/m3浆液、100L/min/m3浆液、150L/min/m3浆液、200L/min/m3浆液、250L/min/m3浆液、300L/min/m3浆液等，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
本发明中，步骤(3)所述用鼓风机4向氧化槽3中通入空气进行氧化，通入空气反应的时间为1-10h，例如1h、3h、5h、7h、10h等，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
本发明中，步骤(4)所述来自旋流器2的上清液中亚硝酸根累积浓度范围为100-140g/L，例如100g/L、110g/L、120g/L、130g/L、140g/L等，但并不仅限于所列举的数值，该数值范围内其他未列举的数值同样适用。
排出工艺系统的上清液可用于制备亚硝酸盐。所制备的亚硝酸盐的种类根据使用的组合助剂中A组分的种类来确定。例如，组合助剂中的A组分如果是硫代硫酸钠，则后续得到的亚硝酸盐为亚硝酸钠。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
(1)加入本发明所述的组合助剂后，NOx脱除率由未加组合助剂前的30-40％大幅提升至70％左右，实现了低臭氧喷入量(O3/NO＝1)条件下NOx的高效脱除，降低了臭氧发生设备的投资和运行成本。
(2)在助剂的作用下，烟气中的NOx转化为亚硝酸盐。有望通过后续的净化、蒸发和结晶分离过程，可得到附加值更高的亚硝酸盐产品，进一步提高了工艺的经济性。
(3)本发明中所使用的组合助剂可耐受亚硝酸根的累积，即在高浓度亚硝酸根存在的条件下依然保持促进脱硝的效果。这一优势一方面可以显著降低废水的排放频率和排放量，大幅降低提纯回收亚硝酸盐过程的蒸发能耗，另一方面也可以提高废水中亚硝酸盐与助剂的质量比，提升亚硝酸盐产品的纯度。
附图说明
图1是本发明实施例1中所述组合助剂强化低温烟气同时脱硫脱硝工艺的流程图；
其中，1-吸收塔，2-旋流器，3-氧化槽，4-鼓风机，5-打浆槽，6-A组分溶解槽，7-B组分溶解槽，8-B组分给料泵，9-吸收剂给料泵，10-排料泵，11-循环泵，12-A组分给料泵，13-除雾器，14-过滤机
具体实施方式
为更好地说明本发明，便于理解本发明的技术方案，下面对本发明进一步详细说明。但下述的实施例仅仅是本发明的简易例子，并不代表或限制本发明的权利保护范围，本发明保护范围以权利要求书为准。
以下为本发明典型但非限制性实施例：
实施例1：
某焦炉烟气中SO2浓度500mg/Nm3，NOx浓度400mg/Nm3，温度为170℃。采用本发明所述工艺进行处理，具体的方法为：
(1)烟气首先与一定量的臭氧混合进行氧化，臭氧与烟气中NOx的摩尔比为1.1。
(2)氧化后的烟气进入吸收塔1，与含有钙基吸收剂和组合助剂的吸收浆液接触，脱除其中的SO2和NOx。吸收浆液的pH维持在5.5-6之间。其中，钙基吸收剂为石灰石，组合助剂中的A组分为硫代硫酸钠，B组分为氨水。硫代硫酸钠在A组分溶解槽6中与工艺水混合溶解制得溶液，氨水则直接加入B组分溶解槽7备用。硫代硫酸钠溶液和氨水分别通过A助剂给料泵12和B助剂给料泵8间歇性加入吸收塔1中以维持吸收浆液中硫代硫酸钠和NH4 +离子的质量浓度分别为2.5-3％和0.5-0.7％。净化后的烟气经除雾器13除雾后排放。
(3)每隔一定时间，通过排料泵10将吸收塔中的部分吸收浆液打入到旋流器2浓缩，上清液返回至吸收塔1；经过浓缩后的吸收浆液进入氧化槽3，与来自于过滤机14的滤液混合后，加入硫酸调节至4.5，同时用鼓风机4向氧化槽3中通入空气进行氧化，空气流量100L/min/m3浆液，氧化时间为6h，使脱硫产物亚硫酸钙转化为硫酸钙。氧化结束后，经过过滤机14过滤，得到石膏尾渣，滤液返回氧化槽3循环使用。
(4)当来自旋流器2的上清液中亚硝酸根浓度累积到120g/L时，将上清液排出工艺系统，用于制备亚硝酸钠。
经过上述工艺处理，烟气中SO2的脱除率为97％，NOx脱除率68％。
实施例2：
某烧结烟气中SO2浓度2000mg/Nm3，NOx浓度300mg/Nm3，温度为150℃。采用本发明所述工艺进行处理，具体的方法为：
(1)烟气首先与一定量的臭氧混合进行氧化，臭氧与烟气中NOx的摩尔比为1.0。
(2)氧化后的烟气进入吸收塔1，与含有钙基吸收剂和组合助剂的吸收浆液接触，脱除其中的SO2和NOx。吸收浆液的pH维持在6.5-7之间。其中，钙基吸收剂为生石灰，组合助剂中的A组分为硫代硫酸钾，B组分为硫酸铵。硫代硫酸钾和硫酸铵分别在A组分溶解槽6和B组分溶解槽8中与工艺水混合溶解制得溶液备用。硫代硫酸钾溶液和硫酸铵溶液分别通过A助剂给料泵12和B助剂给料泵8间歇性加入吸收塔1中以维持吸收浆液中硫代硫酸钾和NH4 +离子的质量浓度分别为3.5-4％和0.8-1％。净化后的烟气经除雾器13除雾后排放。
(3)每隔一定时间，通过排料泵10将吸收塔中的部分吸收浆液打入到旋流器2浓缩，上清液返回至吸收塔1；经过浓缩后的吸收浆液进入氧化槽3，与来自于过滤机14的滤液混合后，加入硫酸调节至5.5，同时用鼓风机4向氧化槽3中通入空气进行氧化，空气流量150L/min/m3浆液，氧化时间为5h，使脱硫产物亚硫酸钙转化为硫酸钙。氧化结束后，经过过滤机14过滤，得到石膏尾渣，滤液返回氧化槽3循环使用。
(4)当来自旋流器2的上清液中亚硝酸根浓度累积到100g/L时，将上清液排出工艺系统，用于制备亚硝酸钾。
经过上述工艺处理，烟气中SO2的脱除率为98.5％，NOx脱除率70％。
实施例3：
某燃煤锅炉烟气中SO2浓度3000mg/Nm3，NOx浓度250mg/Nm3，温度为130℃。采用本发明所述工艺进行处理，具体的方法为：
(1)烟气首先与一定量的臭氧混合进行氧化，臭氧与烟气中NOx的摩尔比为0.9。
(2)氧化后的烟气进入吸收塔1，与含有钙基吸收剂和组合助剂的吸收浆液接触，脱除其中的SO2和NOx。吸收浆液的pH维持在7-7.5。其中，钙基吸收剂为电石渣，组合助剂中的A组分为硫代硫酸钙，B组分为亚硫酸铵。硫代硫酸钙和亚硫酸铵分别在A组分溶解槽6和B组分溶解槽8中与工艺水混合溶解制得溶液备用。硫代硫酸钙溶液和亚硫酸铵溶液分别通过A助剂给料泵12和B助剂给料泵8间歇性加入吸收塔1中以维持吸收浆液中硫代硫酸钙和NH4 +离子的质量浓度分别为2-2.5％和0.6-0.8％。净化后的烟气经除雾器13除雾后排放。
(3)每隔一定时间，通过排料泵10将吸收塔中的部分吸收浆液打入到旋流器2浓缩，上清液返回至吸收塔1；经过浓缩后的吸收浆液进入氧化槽3，与来自于过滤机14的滤液混合后，加入硫酸调节至5，同时用鼓风机4向氧化槽3中通入空气进行氧化，空气流量300L/min/m3浆液，氧化时间为3h，使脱硫产物亚硫酸钙转化为硫酸钙。氧化结束后，经过过滤机14过滤，得到石膏尾渣，滤液返回氧化槽3循环使用。
(4)当来自旋流器2的上清液中亚硝酸根累积到110g/L时，将上清液排出工艺系统，用于制备亚硝酸钙。
经过上述工艺处理，烟气中SO2的脱除率为99％，NOx脱除率71％。
实施例4：
某焦炉烟气中SO2浓度300mg/Nm3，NOx浓度600mg/Nm3，温度为180℃。采用本发明所述工艺进行处理，具体的方法为：
(1)烟气首先与一定量的臭氧混合进行氧化，臭氧与烟气中NOx的摩尔比为1.2。
(2)氧化后的烟气进入吸收塔1，与含有钙基吸收剂和组合助剂的吸收浆液接触，脱除其中的SO2和NOx。吸收浆液的pH维持在8-8.5。其中，钙基吸收剂为钢渣，组合助剂中的A组分为硫代硫酸钠，B组分为碳酸铵。硫代硫酸钠和碳酸铵分别在A组分溶解槽6和B组分溶解槽8中与工艺水混合溶解制得溶液备用。硫代硫酸钠溶液和碳酸铵溶液分别通过A助剂给料泵12和B助剂给料泵8间歇性加入吸收塔1中以维持吸收浆液中硫代硫酸钠和NH4 +离子的质量浓度分别为2-2.5％和0.3-0.5％。净化后的烟气经除雾器13除雾后排放。
(3)每隔一定时间，通过排料泵10将吸收塔中的部分吸收浆液打入到旋流器2浓缩，上清液返回至吸收塔1；经过浓缩后的吸收浆液进入氧化槽3，与来自于过滤机14的滤液混合后，加入硫酸调节至5.5，同时用鼓风机4向氧化槽3中通入空气进行氧化，空气流量50L/min/m3浆液，氧化时间为8h，使脱硫产物亚硫酸钙转化为硫酸钙。氧化结束后，经过过滤机14过滤，得到石膏尾渣，滤液返回氧化槽3循环使用。
(4)当来自旋流器2的上清液中亚硝酸根累积到140g/L时，将上清液排出工艺系统，用于制备亚硝酸钠。
经过上述工艺处理，烟气中SO2的脱除率为95％，NOx脱除率72％。
对比例1：
除了不添加组合助剂之外，其他条件与实施例4相同。
经过处理，烟气中SO2脱除率为95％，而NOx脱除率只有40％。这说明组合助剂的加入确实能够有效提高脱硝率。
对比例2：
组合助剂只添加A组分，不添加B组分，其他条件与实施例4相同。
经过处理，烟气中SO2脱除率95％，初始阶段的NOx脱除率60％。但随着浆液中NO2 -的累积，脱硝率逐渐下降。当NO2 -累积浓度达到140g/L时，脱除率降低至45％。这一结果表明B组分的添加能够提高对NO2 -的耐受性。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的详细工艺设备和工艺流程，但本发明并不局限于上述详细工艺设备和工艺流程，即不意味着本发明必须依赖上述详细工艺设备和工艺流程才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

Claims (12)

1.一种组合助剂强化低温烟气同时脱硫脱硝的工艺，其特征在于包含以下几个步骤
(1)烟气首先与一定量的臭氧混合进行氧化，将其中的NO转化为NO2。
(2)氧化后的烟气进入吸收塔(1)，与含有钙基吸收剂和组合助剂的吸收浆液接触，脱除其中的SO2和NOx。净化后的烟气经除雾器(13)除雾后排放。
(3)每隔一定时间，通过排料泵(10)将吸收塔中的部分吸收浆液打入到旋流器(2)浓缩，上清液返回至吸收塔(1)；经过浓缩后的吸收浆液进入氧化槽(3)，与来自于过滤机(14)的滤液混合后，加入硫酸调节至弱酸性，同时用鼓风机(4)向氧化槽(3)中通入空气进行氧化，使脱硫产物亚硫酸钙转化为硫酸钙。氧化结束后，经过过滤机(14)过滤，得到石膏尾渣，滤液返回氧化槽(3)循环使用。
(4)当来自旋流器(2)的上清液中亚硝酸根累积到一定浓度时，将上清液排出工艺系统，用于制备亚硝酸盐。
2.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(1)所述的臭氧用量为：臭氧与烟气中NOx的摩尔比为0.8-1.2，优选的，臭氧与烟气中NOx的摩尔比为1.0。
3.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(2)中所述钙基吸收剂为生石灰、石灰石、钢渣、造纸白泥、电石渣中的一种。
4.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，通过吸收剂给料泵(9)间歇性向吸收塔(1)中补充新鲜的吸收剂料浆来维持步骤(2)所述吸收浆液的pH为5.5-8.5。
5.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(2)所述组合助剂包含A、B两种组分，其中A组分为硫代硫酸钙、硫代硫酸钾、硫代硫酸钠中的一种；B组分为氨水、硫酸铵、硫酸氢铵、碳酸铵、碳酸氢铵、亚硫酸铵、亚硫酸氢铵、磷酸铵中的一种。
6.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，组合助剂中A、B两种组分分别在A组分溶解槽(6)和B组分溶解槽(7)中与工艺水混合溶解制得相应的溶液备用。如B组分为氨水，则直接加入B组分溶解槽(7)即可。
7.根据权利要求1所述的工艺，其特种在于，通过A组分给料泵(12)间歇性向吸收塔(1)中补充A组分，维持吸收浆液中A组分的质量浓度为0.5-5％。
8.根据权利要求1所述的工艺，其特种在于，通过B组分给料泵(8)向间歇性吸收塔(1)中补充B组分，维持吸收浆液中NH4 +离子的质量浓度维持在0.2-1％。
9.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(3)所述经过旋流器(2)浓缩后的吸收浆液进入氧化槽(3)，与来自于过滤机(14)的滤液混合后，加入硫酸调节浆液pH至4-6。
10.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(3)所述用鼓风机(4)向氧化槽(3)中通入空气进行氧化，空气流量为50-300L/min/m3浆液。
11.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(3)所述用鼓风机(4)向氧化槽(3)中通入空气进行氧化，通入空气反应的时间为1-10h。
12.根据权利要求1所述的工艺，其特征在于，步骤(4)所述来自旋流器(2)的上清液中亚硝酸根浓度范围为100-140g/L。
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