CN113786852A - 以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂及其制备方法和应用，包括以下步骤：步骤一，取SiC，加入去离子水，超声溶解，使其充分散；步骤二，将称好的锰盐溶解于去离子水中，将其逐滴加入到超声溶解的SiC溶液中，得到混合前驱体溶液；步骤三，将混合前驱体溶液暴露在空气中搅干，在烘箱中干燥，得到干燥后的前驱体；步骤四，将干燥后的前驱体进行煅烧，得到成品催化剂。与现有技术相比，本发明通过在SiC上负载金属锰扩大了催化剂的温度窗口，增大了比表面积和孔径，提高了催化剂的低温活性和催化性能，探究出了最佳负载量，最大限度地优化催化剂。
Description
技术领域
本发明涉及低温SCR脱硝领域，尤其是涉及一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂及其制备方法和应用。
背景技术
我国的能源结构以煤炭为主，因此国内大部分发电站以燃烧化石燃料的火力发电为主，但伴随化石燃料的燃烧生成氮氧化物排放到大气也在逐年增长，会造成光化学烟雾、酸雨等问题。选择性催化还原法是目前最高效、应用最广的处理方法。选择性氧化还原反应简称为SCR反应，即在催化剂的作用下，以NH3为还原剂，有选择性的将烟气中的污染性气体NOx还原为无毒害的N2。
在NH3-SCR脱硝体系中，脱硝催化剂的研发是其核心关键。催化剂的性能决定了脱硝反应的效率，目前商用催化剂主要是钒基催化剂，但它存在反应温度过高、抗毒害性能差、价格昂贵且有毒害等一系列弊端，因此开发反应温度窗口低、抗毒害性能好、价格低廉的催化剂至关重要。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂及其制备方法和应用，提供了一种反应温度窗口大，低温催化活性高，抗水、稳定性强，且无毒无污染的以SiC为载体的脱硝催化剂。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
本发明的第一个目的是保护一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂的制备方法，包括以下步骤：
步骤一，取SiC，加入去离子水，超声溶解，使其充分散；
步骤二，将称好的锰盐溶解于去离子水中，将其逐滴加入到超声溶解的SiC溶液中，得到混合前驱体溶液；
步骤三，将混合前驱体溶液暴露在空气中搅干，在烘箱中干燥，得到干燥后的前驱体；
步骤四，将干燥后的前驱体进行煅烧，得到成品催化剂。
进一步地，步骤一中，采用SiC粉末加入去离子水。
进一步地，步骤二中，所述锰盐为醋酸锰。
进一步地，步骤三中，烘箱中干燥温度为120℃，干燥时间为12h。
进一步地，步骤四中，煅烧温度为500℃，煅烧时间为6h。
进一步地，Mn的负载量为5wt％～15wt％。
进一步优选地，Mn的负载量为10wt％。
本发明的第二个目的是保护一种上述制备方法得到的SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂。
本发明的第三个目的是保护一种上述催化剂在低温SCR脱硝中的应用。
进一步优选地，负载量为10wt％Mn/SiC催化剂在空速40000h-1、NO浓度500mg/m3、温度为225℃时，取得最高催化活性为98％，T80的温度窗口为160-320℃。
本技术方案中的负载量为SiC上负载Mn元素的质量百分比。
与现有技术相比，本发明具有以下技术优势：
(1)本申请通过在SiC上负载金属锰扩大了催化剂的温度窗口，增大了比表面积和孔径，提高了催化剂的低温活性和催化性能，探究出最佳负载量，最大限度地优化催化剂。
(2)催化剂在反应中更加稳定，催化剂寿命得到了提高；也使得气相体系中的反应物可以更好的吸附于催化剂表面活性位上，提高催化活性。
附图说明
图1：实施例中SiC负载锰SCR催化剂的脱硝性能图。
图2：实施例中SiC负载锰SCR催化剂的抗水性能图。
图3：实施例中SiC负载锰SCR催化剂的稳定性能图。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明进行具体的描述。在描述之前，有必要明示的是，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，并不能理解为限制本发明的保护范围。因此，该领域的技术人员可以在不偏离本发明精神范围的情况下，对其作出其他等价或改进方式。
研究表明，除了钒基催化剂之外，其他过渡金属(Fe、Co、Ni等)在NH3-SCR反应中也具有一定的催化活性，但简单合成单组分、双组分或是多组分催化剂并不能取得一个优异的SCR催化活性，合理而且有效的设计催化剂结构能极大的提升催化剂性能。
经过长期的尝试，发现采用SiC作为催化剂载体负载金属来参与脱硝反应的气体的吸附、活化、反应、脱附等过程具有较为理想的效果。碳化硅由于化学性能稳定、导热系数高、热膨胀系数小、耐磨性能好。经过长时间研究发现将其作为载体应用于脱硝催化剂具有广泛的前景。
基于此，本申请的发明目的在于提供一种反应温度窗口大,低温催化活性高，抗水、稳定性强，且无毒无污染的以SiC为载体的脱硝催化剂。
具体的实验部分如下：
实施例1：
(1)在烧杯中取SiC，加入适量去离子水，超声溶解，充分溶解后。
(2)将称好的定量醋酸锰溶解于去离子水中，将其逐滴加入到超声溶解的SiC溶液中。
(3)将混合好的溶液暴露在空气中搅干，放入烘箱120℃干燥12h。
(4)将干燥好的样品放入马弗炉中500℃煅烧6h，得到催化剂。
该催化剂的活性评价结果：
负载5％Mn催化剂在当空速40000h-1、NO浓度500mg/m3、温度为250℃时取得最高催化活性为82％，T80的温度窗口为225-275℃，温度窗口范围较窄。
实施例2：
(1)在烧杯中取SiC，加入适量去离子水，超声溶解，充分溶解后。
(2)将称好的定量醋酸锰溶解于去离子水中，将其逐滴加入到超声溶解的SiC溶液中。
(3)将混合好的溶液暴露在空气中搅干，放入烘箱120℃干燥12h。
(4)将干燥好的样品放入马弗炉中500℃煅烧6h，得到催化剂。
该催化剂的活性评价结果：
负载10％Mn催化剂在当空速40000h-1、NO浓度500mg/m3、温度为225℃时取得最高催化活性为98％，T80的温度窗口为160-320℃，温度窗口范围较宽。
参见图2和图3，负载10％Mn催化剂二在当空速40000h-1、NO浓度500mg/m3、温度为225℃时，通入5vol％H2O并且在长达2.25h的时间内一直保持稳定在脱硝率98％，并且在停止通水后仍能回到脱硝率98％。且本实施例中催化剂在150h内转化率较为稳定。
实施例3：
(1)在烧杯中取SiC，加入适量去离子水，超声溶解，充分溶解后。
(2)将称好的定量醋酸锰溶解于去离子水中，将其逐滴加入到超声溶解的SiC溶液中。
(3)将混合好的溶液暴露在空气中搅干，放入烘箱120℃干燥12h。
(4)将干燥好的样品放入马弗炉中500℃煅烧6h，得到催化剂。
该催化剂的活性评价结果：
负载15％Mn催化剂在当空速40000h-1、NO浓度500mg/m3、温度为200℃时取得最高催化活性为97％，T80的温度窗口为160-320℃，温度窗口范围较宽。
上述的对实施例的描述是为便于该技术领域的普通技术人员能理解和使用发明。熟悉本领域技术的人员显然可以容易地对这些实施例做出各种修改，并把在此说明的一般原理应用到其他实施例中而不必经过创造性的劳动。因此，本发明不限于上述实施例，本领域技术人员根据本发明的揭示，不脱离本发明范畴所做出的改进和修改都应该在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一，取SiC，加入去离子水，超声溶解，使其充分散；
步骤二，将称好的锰盐溶解于去离子水中，将其逐滴加入到超声溶解的SiC溶液中，得到混合前驱体溶液；
步骤三，将混合前驱体溶液暴露在空气中搅干，在烘箱中干燥，得到干燥后的前驱体；
步骤四，将干燥后的前驱体进行煅烧，得到成品催化剂。
2.根据权利要求1所述的一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂的制备方法，其特征在于，步骤一中，采用SiC粉末加入去离子水。
3.根据权利要求1所述的一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂的制备方法，其特征在于，步骤二中，所述锰盐为醋酸锰。
4.根据权利要求1所述的一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂的制备方法，其特征在于，步骤三中，烘箱中干燥温度为120℃，干燥时间为12h。
5.根据权利要求1所述的一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂的制备方法，其特征在于，步骤四中，煅烧温度为500℃，煅烧时间为6h。
6.根据权利要求1所述的一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂的制备方法，其特征在于，Mn的负载量为5wt％～15wt％。
7.根据权利要求6所述的一种以SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂的制备方法，其特征在于，Mn的负载量为10wt％。
8.一种如权利要求1至7中任意一项所述制备方法得到的SiC为载体的低温SCR脱硝催化剂。
9.一种如权利要求8中所述催化剂在低温SCR脱硝中的应用。
10.根据权利要求9所述的一种催化剂在低温SCR脱硝中的应用，其特征在于，负载量为10wt％Mn/SiC催化剂在空速40000h-1、NO浓度500mg/m3、温度为225℃时，取得最高催化活性为98％，T80的温度窗口为160-320℃。
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