CN113782841A - 一种锌电池电解液及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种锌电池包括电解液，其特征在于，所述电解液包括锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐的至少一种，包括磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的至少一种，溶剂为水、乙腈、N‑甲基甲酰胺、N,N‑二甲基甲酰胺、γ‑丁内酯中的至少一种，所述电解液的pH值为2‑14。本发明还保护了一种锌电池电解液的制备方法。本发明提供的锌电池电解液及其制备方法使得锌负极材料枝晶问题得到控制，能够提高电池锌负极的循环寿命。

Description

一种锌电池电解液及其制备方法
技术领域
本发明属于电化学工程与工业装置领域，属于锌电池或锌离子电池的电解质方面，更具体的是涉及一种锌电池电解液及其制备方法，可用于以金属锌、氧化锌、磷酸锌等为负极材料的锌电池或锌离子电池。
背景技术
人类社会迈入工业化以来，对煤和石油等矿物能源的需求巨大，随着煤和石油等不可再生能源的巨大消耗而资源日益缺乏。二氧化碳排放加剧的温室效应和日渐严重的空气、生态环境的污染已经对我们赖以生活的地球家园构成了较为严峻的威胁。大力发展风能、太阳能等可再生能源是实现我国能源可持续发展的重要途径。可再生能源发电具有时差性和不稳定性，限制了其大规模并网利用。蓄电是解决可再生能源的不稳定性问题的一个有效方法，可实现可再生能源大规模应用。
化学蓄电池是电动工具、电动车、电网等储能的重要手段，是正在发展的储能技术，是智能电网、智能微网和能源互联网的关键技术之一。电池具有良好的电性能，且容易做到环保清洁无污染，因此竞争力很强，应用前景非常广阔。
锌基电池是化学蓄电池的重要分支，是化学电源的研发热点。锌的贮藏量丰富、价格便宜、比容量高，而且锌基电池的生产和使用不会对环境产生污染，是真正的绿色电池负极材料。由于具有这些优良特性，锌基电池如锌镍二次电池、锌镍液流电池、锌溴电池等，备受研究者关注，成为储能电池的重要研发方向。
采用碱性电解液是锌基电池的最大分支，应用最多。二次锌电极通常采用涂膏式的氧化锌(ZnO)电极，由于放电过程中形成的ZnO在碱液中具有较大的溶解度，其循环过程中易产生锌枝晶和锌板形变，使锌电极的寿命通常限制在300次左右。为改进循环寿命特性，人们曾尝试了机械再充式、第三电极充电式等技术方法，通过更换锌电极或电池外充电等方式达到提高锌电极循环性能的目的。机械可再充式简单易行，但也存在着更换负极操作繁杂、密封不严等问题。而采用第三电极充电，仍易产生锌枝晶和锌电极形变。近年有研究者采用活性物质与电解液的“体内外”循环的充电方式，以解决锌电极在充电过程中产生形变和枝晶的问题，但带有复杂的循环装置和电解液处理系统，使电池的比能量明显降低，且电池内阻大、维护困难。
锌离子电池作为一种多价离子电池主要采用中性电解液，是近年来兴起的一种新型二次电池。从有关水系锌离子电池正极材料报道看，以MnO2、Mn3O4及ZnMn2O4为主，此外还有V2O5、Na3V2(PO4)3、普鲁士蓝类、Co3O4和有机电极材料等。研究报道中，锌离子电池的电解液主要含硫酸锌、氯化锌、三氟甲基磺酸锌、硫酸锰等，锌离子浓度较高，充放电中仍易于产生形变和枝晶的问题。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是针对现有技术的不足，提供一种能够提高锌负极循环性能的电解液及其制备方法。
为解决上述技术问题，本发明采取如下技术方案：
本发明提供一种锌电池电解液包括电解液，其特征在于，所述电解液包括锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐的至少一种，包括磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的至少一种，溶剂为水、乙腈、N-甲基甲酰胺、N,N-二甲基甲酰胺、γ-丁内酯中的至少一种，所述电解液的pH值为2-14。
优选地，所述电解液的pH值为3-5。
优选地，所述锌电池的阳离子对应的阴离子为硫酸根、苯磺酸根、乙酸根、高氯酸根、四氟硼酸根、CF3SO3根、N(CF3SO2)2根、磷酸根、磷酸氢根、磷酸二氢根、焦磷酸根、焦磷酸氢根、焦磷酸二氢根中的一种以上。
优选地，将锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐中的一种以上溶解在溶剂中，用磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种以上调整该电解液的pH值为2-14。
优选地，将锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐中的一种以上溶解在溶剂中，用磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种以上调整该电解液的pH值为3-5或12-14。
本发明还保护了一种锌电池电解液的制备方法，将锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐中的一种以上溶解在溶剂中，用氧化锌或锌盐饱和，而后用磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种以上调整该电解液的pH值为2-14。
优选地，将锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐中的一种以上溶解在溶剂中，用氧化锌或锌盐饱和，而后用磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种以上调整该电解液的pH值为3-5或12-14。
优选地，盐的总浓度不小于0.5mol/L。
上述锌电池电解液及其制备方法，通过控制条件可以制备出含锌离子但锌离子浓度较低的电解液，能够抑制采用金属锌电极的电池反复充放电时产生枝晶的问题。该电解液中，钠盐、钾盐主要用于提高电解液的导电性，镁盐、锰盐、镓盐还具有改善锌电极性能的作用。通过用磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种以上调整该电解液的pH值，可以调整电解液与锌电极的相互作用，达到正负电极及电解液和锌电极的性能匹配的目的。
由于以上技术方案的实施，本发明与现有技术相比具有如下优势：
本发明提供的锌电池电解液及其制备方法使得锌负极材料枝晶问题得到控制，能够提高电池锌负极的循环寿命，操作简单、方便、易于工业化，且生产成本低、污染少，具有清洁环保等优点。本发明提供的锌电池电解液及其制备方法具备成本低的优点，可使采用该电解液的电池具有低成本优势，在电动工具、电动车、电网等储能方面有广阔的应用前景。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步描述。但本发明并不限于以下实施例。实施例中采用的实施条件可以根据具体使用的不同要求做进一步调整，未注明的实施条件为本行业中的常规条件。本发明各个实施方式中所涉及到的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
实施例1
称量磷酸二氢钠120g溶于约800ml去离子水中，加入三氟甲烷磺酸锌36.4g。用5mol/L的磷酸调整前述溶液到pH为2左右，定容到接近1000ml；再用5mol/L的磷酸调整溶液到pH为2，定容到1000ml。即得到本发明的锌电池电解液，盐浓度大于1mol/L，其中锌离子浓度为0.1mol/L，可用作锌电池电解液或锌离子电池电解液。例如以普鲁士蓝(KCu[Fe(CN)6])为正极、金属锌为负极、上述电解液作为电解质的电池具有1.7V左右的放电中值电压，可逆性好、循环性能高。本实施例提供的锌电池电解液含磷酸二氢钠和磷酸，是具有较强pH缓冲能力的缓冲溶液，可有效改善充放电过程中电池正极和负极区的pH变化，从而提高电池的循环稳定性；本实施例锌离子浓度可调，在缓冲溶液作用下能够抑制采用金属锌电极的电池反复充放电时产生枝晶的问题。如文献ACS Energy Lett.2018(3)2480(RecentAdvances in Aqueous Zinc-Ion Batteries)所述，锌离子电池的电解液构成有硫酸锌、硝酸锌、三氟甲烷磺酸锌、乙酸锌、硫酸钠等，锌离子浓度多是0.5mol/L以上，但均没有设计为缓冲溶液，充放电过程中电池正极和负极区的pH变化较大，易于产生氧化锌沉淀和金属锌枝晶。锌离子浓度大时溶液导电离子中锌离子占比高，这是产生金属锌枝晶的诱因之一。
实施例2
称量磷酸二氢钠120g溶于约800ml去离子水中，加入无水硫酸钠3g，加入三氟甲烷磺酸锌36.4g。用5mol/L的磷酸调整前述溶液到pH为2左右，定容到接近1000ml；再用5mol/L的磷酸调整溶液到pH为3，定容到1000ml。即得到本发明的锌电池电解液，盐浓度大于1mol/L，其中锌离子浓度为0.1mol/L，可用作锌电池电解液或锌离子电池电解液。例如以普鲁士蓝(KCu[Fe(CN)6])为正极、金属锌为负极、上述电解液作为电解质的电池具有1.7V左右的放电中值电压，可逆性好、循环性能高。
实施例3
称量磷酸二氢钠120g溶于约800ml去离子水中，加入无水硫酸钠3g，加入三氟甲烷磺酸锌36.4g。用5mol/L的磷酸调整前述溶液到pH为2左右；加入磷酸二氢锌至饱和并过量(溶液底部出现未溶的磷酸二氢锌)；再用5mol/L的磷酸调整溶液到pH为3，定容到1000ml。即得到本发明的锌电池电解液，盐浓度大于1mol/L，其中锌离子浓度约为0.1mol/L，可用作锌电池电解液或锌离子电池电解液。例如以普鲁士蓝(KCu[Fe(CN)6])为正极、金属锌为负极、上述电解液作为电解质的电池具有1.7V左右的放电中值电压，可逆性好、循环性能高。
实施例4
称量磷酸二氢钠120g溶于约800ml去离子水中，加入无水硫酸钠3g，加入三氟甲烷磺酸锌36.4g。用5mol/L的磷酸调整前述溶液到pH为2左右；加入磷酸二氢锌至饱和并过量(溶液底部出现未溶的磷酸二氢锌)；加入硫酸镓1g；再用5mol/L的磷酸调整溶液到pH为3，定容到1000ml。即得到本发明的锌电池电解液，盐浓度大于1mol/L，其中锌离子浓度约为0.1mol/L，可用作锌电池电解液或锌离子电池电解液。例如以普鲁士蓝(KCu[Fe(CN)6])为正极、金属锌为负极、上述电解液作为电解质的电池具有1.7V左右的放电中值电压，可逆性好、循环性能高。
实施例5
称量磷酸二氢钠105g、磷酸氢二钠19.0g溶于约800ml乙腈和水混合溶剂(乙腈和水体积比为1∶1)中，加入三氟甲烷磺酸锌36.4g。用5mol/L的磷酸调整前述溶液到pH为5左右，定容到接近1000ml；再用5mol/L的磷酸调整溶液到pH为5，定容到1000ml。即得到本发明的锌电池电解液，盐浓度大于1mol/L，其中锌离子浓度约为0.1mol/L，可用作锌电池电解液或锌离子电池电解液。例如以二氧化锰(α-MnO2)为正极、金属锌为负极、上述电解液作为电解质的电池具有1.3V左右的放电中值电压，可逆性好、循环性能高。
实施例6
称量磷酸二氢钠105g、磷酸氢二钠19.0g溶于约800ml去离子水中，加入四氟硼酸锌10g。用5mol/L的氢氧化钠调整前述溶液到pH为12，定容到接近1000ml；再用5mol/L的氢氧化钠调整溶液到pH为14，定容到1000ml。即得到本发明的锌电池电解液，盐浓度大于1mol/L，其中锌离子浓度约为0.05mol/L，可用作锌电池电解液或锌离子电池电解液。例如以二氧化锰(λ-MnO2)为正极、金属锌为负极、上述电解液作为电解质的电池具有1.5V左右的放电中值电压，可逆性好、循环性能高。
实施例7
称量磷酸二氢钠105g、磷酸氢二钠19.0g溶于约800ml去离子水中，加入焦磷酸二氢锌10g。用5mol/L的氢氧化钠调整前述溶液到pH为14；加入氧化锌至饱和并过量(溶液底部出现未溶的氧化锌)；再用5mol/L的氢氧化钠调整溶液到pH为14，定容到1000ml。即得到本发明的锌电池电解液，盐浓度大于1mol/L，其中锌离子浓度约为0.04mol/L，可用作锌电池电解液或锌离子电池电解液。例如以二氧化锰(λ-MnO2)为正极、金属锌为负极、上述电解液作为电解质的电池具有1.5V左右的放电中值电压，可逆性好、循环性能高。
实施例8
称量磷酸二氢钠105g、磷酸氢二钠19.0g溶于约800ml去离子水中，加入焦磷酸二氢锌10g。用5mol/L的氢氧化钠调整前述溶液到pH为14；加入氧化锌至饱和并过量(溶液底部出现未溶的氧化锌)；加入氢氧化镓1g；再用5mol/L的氢氧化钠调整溶液到pH为14，定容到1000ml。即得到本发明的锌电池电解液，盐浓度大于1mol/L，其中锌离子浓度约为0.04mol/L，可用作锌电池电解液或锌离子电池电解液。例如以二氧化锰(λ-MnO2)为正极、金属锌为负极、上述电解液作为电解质的电池具有1.5V左右的放电中值电压，可逆性好、循环性能高。
实施例9
称量磷酸二氢钠120g溶于约800ml去离子水中，加入三氟甲烷磺酸锌364g。用5mol/L的磷酸调整前述溶液到pH为2左右，定容到接近1000ml；再用5mol/L的磷酸调整溶液到pH为2，定容到1000ml。即得到本发明的锌电池电解液，盐浓度大于1mol/L，其中锌离子浓度为1mol/L，可用作锌电池电解液或锌离子电池电解液。例如以普鲁士蓝(KCu[Fe(CN)6])为正极、金属锌为负极、上述电解液作为电解质的电池具有1.7V左右的放电中值电压，可逆性好、循环性能高。本实施例提供的锌电池电解液中锌离子浓度可达1mol/L，因设计为缓冲溶液，充放电过程中电池正极和负极区的pH变化小，可抑制氧化锌沉淀和金属锌枝晶的发生。
实施例10
称量磷酸二氢钠105g、磷酸氢二钠19.0g溶于约800ml去离子水中，加入二水合磷酸二氢锌259g。用5mol/L的氢氧化钠调整前述溶液到pH为14；加入氢氧化镓1g；再用5mol/L的氢氧化钠调整溶液到pH为14，定容到1000ml。即得到本发明的锌电池电解液，盐浓度大于1mol/L，其中锌离子浓度为1mol/L，可用作锌电池电解液或锌离子电池电解液。例如以二氧化锰(λ-MnO2)为正极、金属锌为负极、上述电解液作为电解质的电池具有1.5V左右的放电中值电压，可逆性好、循环性能高。
本发明的锌电池电解液除了上述实施例中，包含钠盐和PH调整剂，也以是其他钠盐，也可以是其他盐类：锌盐、镁盐、钾盐、锰盐、镓盐，调整剂也可以焦磷酸、氢氧化钾等，溶剂也可以是水、乙腈、N-甲基甲酰胺、N,N-二甲基甲酰胺、γ-丁内酯等等。都可以实现本发明的目的。
本发明提供一种锌电池电解液及其制备方法，通过限制电解液中锌离子浓度可抑制锌电极在充电过程中产生形变和枝晶，锌电池的比能量和循环寿命，具有成本低、效用高的特点，在电动工具、电动车、电网等储能方面有广阔的应用前景。
以上对本发明做了详尽的描述，其目的在于让熟悉此领域技术的人士能够了解本发明的内容并加以实施，并不能以此限制本发明的保护范围，凡根据本发明的精神实质所作的等效变化或修饰，都应涵盖在本发明的保护范围内。

Claims (8)

1.一种锌电池，包括电解液，其特征在于，所述电解液包括锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐的至少一种，包括磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的至少一种，溶剂为水、乙腈、N-甲基甲酰胺、N,N-二甲基甲酰胺、γ-丁内酯中的至少一种，所述电解液的pH值为2-14。
2.根据权利要求1所述的一种锌电池，其特征在于，所述电解液的pH值为3-5。
3.根据权利要求1和2所述的一种锌电池，其特征在于，所述锌电池的阳离子对应的阴离子为硫酸根、苯磺酸根、乙酸根、高氯酸根、四氟硼酸根、CF3SO3根、N(CF3SO2)2根、磷酸根、磷酸氢根、磷酸二氢根、焦磷酸根、焦磷酸氢根、焦磷酸二氢根中的一种以上。
4.根据权利要求1所述的一种锌电池的电解液的制备方法，其特征在于，将锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐中的一种以上溶解在溶剂中，用磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种以上调整该电解液的pH值为2-14。
5.根据权利要求4所述的一种锌电池电解液的制备方法，其特征在于，将锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐中的一种以上溶解在溶剂中，用磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种以上调整该电解液的pH值为3-5或12-14。
6.根据权利要求4所述的一种锌电池电解液的制备方法，其特征在于将锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐中的一种以上溶解在溶剂中，用氧化锌或锌盐饱和，而后用磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种以上调整该电解液的pH值为2-14。
7.根据权利要求6所述的一种锌电池电解液的制备方法，其特征在于将锌盐、镁盐、钠盐、钾盐、锰盐、镓盐中的一种以上溶解在溶剂中，用氧化锌或锌盐饱和，而后用磷酸、焦磷酸、氢氧化钠、氢氧化钾中的一种以上调整该电解液的pH值为3-5或12-14。
8.根据权利要求4-7所述的一种锌电池电解液死亡制备方法，其特征在于，盐的总浓度不小于0.5mol/L。
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