CN113716951A - 一种大尺寸薄片复合结构yag基透明陶瓷的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，首先按照化学式(Yx,RE1‑x)3Al5O12或Y3(Alx,RE1‑x)5O12分别制备两种YAG基粉体，然后将一种YAG基原料粉体水基流延成型得到YAG基陶瓷素坯，再配制另一种YAG基原料粉体水基凝胶流延成型浆料，在YAG陶瓷素坯上进行流延成型，得到复合结构YAG基瓷素坯，干燥、排胶；将排胶后的素坯真空烧结退火，即得复合结构透明陶瓷。本发明提供的制备工艺有效避免了传统制备复合结构薄片材料制备工艺中存在的界面溶融现象、双体系浆料的长扩散距离等现象，能够直接实现大于1mm的素坯制备，适合YAG基透明陶瓷工业化生产。

Description

一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法
技术领域
本发明属于先进功能陶瓷制备技术领域，具体涉及一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法。
背景技术
1960年1月18日，美国加利福尼亚休斯实验室的西奥多·梅曼研制出了世界上第一台红宝石激光器。从此，激光技术取得了飞速的发展，被广泛应用于军事、医疗、通信等领域。目前，市场上主要有四大类激光器，分别是固体激光器、气体激光器、半导体激光器和染料激光器；其中，固体激光器以其峰值功率大、输出能量高、结构简单、体积小等优势引领激光技术发展。
薄片激光器以其热透镜效应小、输出功率高、光束质量优异、光-光转化效率高等优点成为一类具有广阔发展前景的高功率固体激光器，被广泛应用于工业、国防、医疗等重点应用领域。但是，围绕高功率的激光输出，薄片激光器存在大量亟待突破的关键技术。其中，高掺杂浓度的薄片激光增益介质一直是制约高功率薄片激光器发展的重要因素。
作为理想激光增益介质，钇铝石榴石(YAG)透明陶瓷具有立方结构，无双折射效应，高温蠕变小，光学性质和力学性能优异等特点能够满足高功率激光输出的应用要求。目前，YAG透明陶瓷主要采用粉末烧结制备方法，要达到高透明度，需要充分排除陶瓷中的气孔和杂质相、完全致密且晶界极薄，对原料、设备、成型和烧结工艺有极其苛刻的要求，比如需要高纯、高分散性的纳米粉体原料、热等静压和真空烧结等，晶粒在长时间高温烧结过程中容易长大。CN112500162A公开了一种YAG透明陶瓷及其致密化烧结方法，解决的技术问题是无需采用烧结助剂实现高质量陶瓷的制备，但是，该专利需使用热等静压在196Mpa氩气介质下烧结制备出透明陶瓷。CN111253153A公开了一种基于Isobam凝胶体系制备增韧大尺寸超薄YAG透明陶瓷素坯的方法，解决的技术问题是大尺寸透明陶瓷制备难题，但是，无法实现复杂形状、复合结构透明陶瓷的制备，无法满足高功率薄片激光器增益介质的应用要求。
发明内容
为了解决复合结构陶瓷制备过程中存在的扩散界面长、界面结合强度差的问题，本发明提供一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，包括以下步骤：
(1)按照化学式(Yx,RE1-x)3Al5O12或Y3(Alx,RE1-x)5O12，0.0005<x<0.3中各元素化学计量比分别称量Y2O3、RE2O3和Al2O3粉体作为陶瓷粉体，其中RE为稀土元素铈、镨、钕、钐、铕、铽、镝、钬、铒、铥或镱中的一种；将称量好的陶瓷粉体、分散剂A、烧结助剂、无水乙醇按一定比例混合后加入行星式球磨罐中，球磨得混合浆料；将所述混合浆料过滤干燥，过筛，然后将过筛后的粉体置于马弗炉中煅烧，得到两种不同的YAG基原料粉体；
(2)将步骤(1)得到的一种YAG基原料粉体加入滚筒球磨罐中，加入分散剂B，水作为溶剂，调节浆料固含量60～65wt.％，球磨4～8h，转速为180～220r/min；加入增塑剂，球磨2～4h，转速为140～180r/min；加入粘结剂，球磨24～30h，转速为80～120r/min；加入耐水剂，球磨1～4h，转速为80～120r/min；将所得浆料进行过滤，真空除泡，流延成型，得到水基流延成型YAG基陶瓷素坯；
(3)将步骤(1)得到的另一种YAG基原料粉体加入滚筒球磨罐中，加入分散剂C、pH调节剂、单体丙烯酰胺、交联剂，加入水作为溶剂，调节浆料固含量为56～62vol.％，球磨6～12h，球磨转速为120～150r/min；将所得浆料过滤，真空除泡，加入催化剂过硫酸铵，然后将所得浆料在步骤(2)制备的YAG基陶瓷素坯上进行流延成型，得到复合结构YAG基陶瓷素坯；
(4)将步骤(3)得到的复合结构YAG基陶瓷素坯进行自定义裁剪，将素坯放入恒温恒湿箱，调节湿度80％，温度为30℃，干燥6～12h；调节湿度为70％，温度为30℃，干燥48～96h；调节湿度为60％，温度为30℃，干燥48～96h；调节湿度为60％，温度为40℃，干燥24～48h；然后将所得素坯烘干；
(5)将步骤(4)得到的YAG基陶瓷素坯放入马弗炉中排胶处理后，再置于真空烧结炉中烧结，最后置于马弗炉退火，即得到复合结构YAG基透明陶瓷。
步骤(1)中，所述分散剂A为聚醚酰亚胺(PEI)，分散剂A的加入量占陶瓷粉体总质量的0.01～0.05wt.％，所述烧结助剂为正硅酸乙酯(TEOS)和氧化镁(MgO)，正硅酸乙酯的加入量为陶瓷粉体总质量的0.03～0.08wt.％，氧化镁的加入量为原料粉体总质量的0.01～0.05wt.％。
步骤(1)中，所述球磨转速为160～190r/min，球磨时长为10～20h。
步骤(1)中，所述煅烧温度为600～1000℃，煅烧时长为3～10h。
步骤(2)中，所述分散剂B为聚丙烯酸(PAA)，分散剂B的加入量占YAG基原料粉体总质量的0.1～0.5wt.％；所述增塑剂为聚乙二醇(PEG)，增塑剂的加入量占YAG基原料粉体总质量的3.0～6.0wt.％；所述粘结剂为聚乙烯醇(PVA)，粘结剂的加入量占YAG基原料粉体总质量的3.0～6.0wt.％；所述耐水剂为醋酸，耐水剂的加入量占YAG基原料粉体总质量的0.1～2.0wt.％。
步骤(3)中，所述分散剂C为柠檬酸铵，分散剂C的加入量占YAG基粉体总质量的0.1～0.6wt.％，所述pH调节剂为氨水或四甲基氢氧化铵，所述交联剂为乙二甲基丙烯酸酯(EDMA)、二乙二醇二丙烯酸酯(DEGDA)或N,N’-亚甲基双丙烯酰胺(MBAM)中任一种，交联剂的加入量占YAG基原料粉体总质量的0.1～0.5wt.％，所述单体丙烯酰胺的加入量占YAG基原料粉体总质量的2～5wt.％。
步骤(4)中，所述烘干的温度为55℃，干燥时长为24～48h。
步骤(5)中，所述排胶的具体过程为：室温下以0.5～2℃/min的速率升温至800℃，保温24～72h。
步骤(5)中，所述真空烧结的具体参数为：烧结温度为1780℃，真空度为8×10-3Pa，保温时长为8h。
步骤(5)中，所述退火的具体参数为：退火温度为1200～1500℃，保温时长10～24h。
与现有技术相比，本发明具有如下有益效果：
(1)本发明制备的复合结构YAG基陶瓷素坯无需冷等静压、温等静压，有效避免双体系湿法成型干燥过程中存在的分层、开裂现象，且排胶后相对密度在52％以上，可直接用于后期的真空烧结进行制备高光学质量的YAG基透明陶瓷。
(2)本发明采用水系流延成型、凝胶流延成型制备复合结构YAG基透明陶瓷，制备过程绿色环保、节能高效、无毒性，适合YAG基透明陶瓷工业化生产。
(3)本发明采用的水基流延工艺制备YAG基透明陶瓷，有效避免传统制备复合结构薄片材料制备工艺中存在的界面溶融现象，双体系浆料的长扩散距离等现象，能够直接实现大于1mm的素坯制备。
附图说明
图1为复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷陶瓷素坯的实物图。
图2为复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷端面抛光后的实物图。
图3为复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷界面处的EPMA测试图。
图4为复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷断面SEM测试图。
图5为复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基透明陶瓷的实物图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步详细说明。
实施例1：制备复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷
(1)原料选取：Al原料选用市售高纯(99.99％及以上)纳米Al2O3粉体；Y、Ce、Cr原料选用市售高纯(99.999％及以上)纳米Y2O3、CeO2、Cr2O3粉体；选用市售高纯(99.99％及以上)氧化镁(MgO)和正硅酸乙酯(TEOS)作为YAG基透明陶瓷的共烧结助剂；选用聚丙烯酸(PAA)、聚乙烯醇(PVA)和聚乙二醇(PEG)分别作为水系流延成型中浆料组成的分散剂、粘结剂和增塑剂；选用柠檬酸铵、丙烯酰胺、N-N亚甲基双丙烯酰胺分别作为凝胶流延浆料组成的分散剂、单体和交联剂；选用市售超纯水为两种体系流延浆料中的溶剂；
(2)YAG基粉体制备：按照(Y0.999,Ce0.001)3Al5O12化学计量比配制125g Ce:YAG陶瓷粉体，分别加入0.04g PEI作为分散剂，加入0.625g TEOS和0.125g MgO作为烧结助剂，加入无水乙醇作为溶剂，采用行星式球磨，球磨转速为180r/min，球磨时长为15h。将所得陶瓷浆料过滤干燥，过筛，在800℃下煅烧3h，得到混合好的Ce:YAG原料粉体。按照Y3(Al0.999,Cr0.001)5O12化学计量比配制125g Cr:YAG陶瓷粉体，采用相同方法球磨混合，过滤、干燥、过筛、煅烧，得到混合好的Cr:YAG原料粉体。
(3)水系流延浆料制备：将步骤(2)制备的Ce:YAG原料粉体加入滚筒球磨罐中，加入0.375g PAA作为分散剂，水作为溶剂，调节浆料固含量60wt.％，进行球磨，时长为4h，转速为200r/min；加入增塑剂6.25g PEG，进行球磨，时长为4h，转速为160r/min；加入粘结剂6.25g PVA，球磨时长为24h，转速为110r/min；加入耐水剂0.625g醋酸，球磨为3h，转速为100r/min；将所得浆料进行过滤，真空除泡，流延成型，得到水基流延成型Ce:YAG基陶瓷素坯。
(4)水基凝胶流延成型浆料制备：将步骤(2)制备的Cr:YAG原料粉体加入滚筒球磨罐中，加入0.375g柠檬酸铵作为分散剂，加入氨水调节pH值到11，加入3.75g单体丙烯酰胺，加入0.125g交联剂N,N亚甲基双丙烯酰胺，加入水作为溶剂，调节浆料固含量为56vol.％，进行球磨，球磨时长为8h，球磨转速为140r/min；将所得浆料过滤，真空除泡，加入0.0125g催化剂过硫酸铵，将所得浆料在步骤(3)制备的Ce:YAG陶瓷素坯上进行流延成型，得到复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基瓷素坯。
(5)复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基陶瓷素坯干燥：将步骤(4)制备的复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基陶瓷素坯进行自定义裁剪，将素坯放入恒温恒湿箱，调节湿度80％，温度为30℃，干燥时长为8h；调节湿度为70％，温度为30℃，干燥时长为48h；调节湿度为60％，温度为30℃，干燥时长为48h；调节湿度为60％，温度为40℃，干燥时长为24h；然后将所得素坯加入鼓风式干燥箱，温度为55℃，干燥时长为24h；
(6)复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基陶瓷素坯排胶：将步骤(4)得到的Ce:YAG/Cr:YAG基陶瓷素坯放入马弗炉中排胶，排胶升温速率为0.5℃/min，温度为800℃，时长36h。
(7)复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基陶瓷烧结：将步骤(6)得到的YAG基陶瓷素坯放入真空烧结炉中烧结，烧结温度为1780℃，真空度为8×10-3Pa，保温时长为8h，得到复合结构CeYAG/Cr:YAG基透明陶瓷。
(8)复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷退火：将步骤(7)得到的YAG基透明陶瓷放入马弗炉中退火，退火温度为1400℃，保温时长24h，即可得到目标产品复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷。
图1为复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷陶瓷素坯的实物图，从图中可以看出素坯成型质量良好、表面无起皮、褶皱等缺陷。
图2为复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷端面抛光后的实物图，从图中出样品分界面清晰可见，样品具有良好的光学质量。
图3为复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷界面处的EPMA测试图，从图中可以清晰的看出样品的扩散距离较小。
图4为复合结构Ce:YAG/Cr:YAG基透明陶瓷断面SEM测试图，从图中看出不同结构的YAG陶瓷样品的显微结构不同。
实施例2：制备复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基透明陶瓷
(1)原料选取：Al原料选用市售高纯(99.99％及以上)纳米Al2O3粉体；Y、Ce、Mn原料选用市售高纯(99.999％及以上)纳米Y2O3、CeO2、MnCO3粉体；选用市售高纯(99.99％及以上)氧化镁(MgO)和正硅酸乙酯(TEOS)作为YAG基透明陶瓷的共烧结助剂；选用聚丙烯酸(PAA)、聚乙烯醇(PVA)和聚乙二醇(PEG)分别作为水系流延成型中浆料组成的分散剂、粘结剂和增塑剂；选用柠檬酸铵、丙烯酰胺、N-N亚甲基双丙烯酰胺分别作为凝胶流延浆料组成的分散剂、单体和交联剂；选用市售超纯水为两种体系流延浆料中的溶剂；
(2)YAG基粉体制备：按照(Y0.999,Ce0.001)3Al5O12化学计量比配制125g Ce:YAG陶瓷粉体，加入0.04g PEI作为分散剂，加入0.625g TEOS和0.125g MgO作为烧结助剂，加入无水乙醇作为溶剂，采用行星式球磨，球磨转速为180r/min，球磨时长为15h；将所得陶瓷浆料过滤干燥，过筛，在800℃下煅烧3h，得到混合好的Ce:YAG原料粉体。按照Y3(Al0.999,Mn0.001)5O12化学计量比配置125gMn:YAG陶瓷粉体，采用相同方法球磨混合，过滤、干燥、过筛、煅烧，得到混合好的Mn:YAG原料粉体；
(3)水系流延浆料制备：将步骤(2)制备的Ce:YAG原料粉体加入滚筒球磨罐中，加入0.375g PAA作为分散剂，水作为溶剂，调节浆料固含量60wt.％，进行球磨，时长为4h，转速为200r/min；加入增塑剂6.25g PEG，进行球磨，时长为4h，转速为160r/min；加入粘结剂6.25gPVA，球磨时长为24h，转速为110r/min；加入耐水剂0.625g醋酸，球磨为3h，转速为100r/min；将所得浆料进行过滤，真空除泡，流延成型，得到水基流延成型Ce:YAG基陶瓷素坯。
(4)水基凝胶流延成型浆料制备：将步骤(2)制备的Mn:YAG原料粉体加入滚筒球磨罐中，加入0.375g柠檬酸铵作为分散剂，加入四甲基氢氧化铵调节pH值到11，加入3.75g单体丙烯酰胺，加入0.125g交联剂N,N亚甲基双丙烯酰胺，加入水作为溶剂，调节浆料固含量为56vol.％，进行球磨，球磨时长为8h，球磨转速为140r/min；将所得浆料过滤，真空除泡，加入0.0125g催化剂过硫酸铵，将所得浆料在步骤(3)制备的Ce:YAG陶瓷素坯上进行流延成型，得到复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基瓷素坯。
(5)复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基陶瓷素坯干燥：将步骤(4)制备的复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基陶瓷素坯进行自定义裁剪，将素坯放入恒温恒湿箱，调节湿度80％，温度为30℃，干燥时长为8h；调节湿度为70％，温度为30℃，干燥时长为48h；调节湿度为60％，温度为30℃，干燥时长为48h；调节湿度为60％，温度为40℃，干燥时长为24h；然后将所得素坯加入鼓风式干燥箱，温度为55℃，干燥时长为24h；
(6)复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基陶瓷素坯排胶：将步骤(4)得到的Ce:YAG/Mn:YAG基陶瓷素坯放入马弗炉中排胶，排胶升温速率为0.5℃/min，温度为800℃，时长36h。
(7)复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基陶瓷烧结：将步骤(6)得到的YAG基陶瓷素坯放入真空烧结炉中烧结，烧结温度为1780℃，真空度为8×10-3Pa，保温时长为8h，得到复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基透明陶瓷。
(8)复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基透明陶瓷退火：将步骤(7)得到的YAG基透明陶瓷放入马弗炉中退火，退火温度为1400℃，保温时长24h，即可得到目标产品复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基透明陶瓷。
图5为复合结构Ce:YAG/Mn:YAG基透明陶瓷陶瓷实物图，为红色透明陶瓷。

Claims (10)

1.一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)按照化学式(Yx,RE1-x)3Al5O12或Y3(Alx,RE1-x)5O12，0.0005<x<0.3中各元素化学计量比分别称量Y2O3、RE2O3和Al2O3粉体作为陶瓷粉体，其中RE为稀土元素铈、镨、钕、钐、铕、铽、镝、钬、铒、铥或镱中的一种；将称量好的陶瓷粉体、分散剂A、烧结助剂、无水乙醇按一定比例混合后加入行星式球磨罐中，球磨得混合浆料；将所述混合浆料过滤干燥，过筛，然后将过筛后的粉体置于马弗炉中煅烧，得到两种不同的YAG基原料粉体；
(2)将步骤(1)得到的一种YAG基原料粉体加入滚筒球磨罐中，加入分散剂B，水作为溶剂，调节浆料固含量60～65wt.％，球磨4～8h，转速为180～220r/min；加入增塑剂，球磨2～4h，转速为140～180r/min；加入粘结剂，球磨24～30h，转速为80～120r/min；加入耐水剂，球磨1～4h，转速为80～120r/min；将所得浆料进行过滤，真空除泡，流延成型，得到水基流延成型YAG基陶瓷素坯；
(3)将步骤(1)得到的另一种YAG基原料粉体加入滚筒球磨罐中，加入分散剂C、pH调节剂、单体丙烯酰胺、交联剂，加入水作为溶剂，调节浆料固含量为56～62vol.％，球磨6～12h，球磨转速为120～150r/min；将所得浆料过滤，真空除泡，加入催化剂过硫酸铵，然后将所得浆料在步骤(2)制备的YAG基陶瓷素坯上进行流延成型，得到复合结构YAG基陶瓷素坯；
(4)将步骤(3)得到的复合结构YAG基陶瓷素坯进行自定义裁剪，将素坯放入恒温恒湿箱，调节湿度80％，温度为30℃，干燥6～12h；调节湿度为70％，温度为30℃，干燥48～96h；调节湿度为60％，温度为30℃，干燥48～96h；调节湿度为60％，温度为40℃，干燥24～48h；然后将所得素坯烘干；
(5)将步骤(4)得到的YAG基陶瓷素坯放入马弗炉中排胶处理后，再置于真空烧结炉中烧结，最后置于马弗炉退火，即得到复合结构YAG基透明陶瓷。
2.根据权利要求1所述的一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述分散剂A为聚醚酰亚胺，分散剂A的加入量占陶瓷粉体总质量的0.01～0.05wt.％，所述烧结助剂为正硅酸乙酯和氧化镁，正硅酸乙酯的加入量为陶瓷粉体总质量的0.03～0.08wt.％，氧化镁的加入量为陶瓷粉体总质量的0.01～0.05wt.％。
3.根据权利要求1所述的一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述球磨转速为160～190r/min，球磨时长为10～20h。
4.根据权利要求1所述的一种复合结构大尺寸薄片YAG基透明陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，所述煅烧温度为600～1000℃，煅烧时长为3～10h。
5.根据权利要求1所述的一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，所述分散剂B为聚丙烯酸，分散剂B的加入量占YAG基原料粉体总质量的0.1～0.5wt.％；所述增塑剂为聚乙二醇，增塑剂的加入量占YAG基原料粉体总质量的3.0～6.0wt.％；所述粘结剂为聚乙烯醇，粘结剂的加入量占YAG基原料粉体总质量的3.0～6.0wt.％；所述耐水剂为醋酸，耐水剂的加入量占YAG基原料粉体总质量的0.1～2.0wt.％。
6.根据权利要求1所述的一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤(3)中，所述分散剂C为柠檬酸铵，分散剂C的加入量占YAG基粉体总质量的0.1～0.6wt.％，所述pH调节剂为氨水或四甲基氢氧化铵，所述交联剂为乙二甲基丙烯酸酯、二乙二醇二丙烯酸酯或N,N’-亚甲基双丙烯酰胺中任一种，交联剂的加入量占YAG基原料粉体总质量的0.1～0.5wt.％，所述单体丙烯酰胺的加入量占YAG基原料粉体总质量的2～5wt.％。
7.根据权利要求1所述的一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤(4)中，所述烘干的温度为55℃，干燥时长为24～48h。
8.根据权利要求1所述的一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤(5)中，所述排胶的具体过程为：室温下以0.5～2℃/min的速率升温至800℃，保温24～72h。
9.根据权利要求1所述的一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤(5)中，所述真空烧结的具体参数为：烧结温度为1780℃，真空度为8×10-3Pa，保温时长为8h。
10.根据权利要求1所述的一种大尺寸薄片复合结构YAG基透明陶瓷的制备方法，其特征在于，步骤(5)中，所述退火的具体参数为：退火温度为1200～1500℃，保温时长10～24h。
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