CN113582208A - 用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，包括以下步骤：(ⅰ)利用可再生能源驱动制备氢气；(ⅱ)将步骤(ⅰ)所得氢气作为还原反应气与金属碳酸盐共热处理，得到金属氧化物，并原位完成二氧化碳加氢制备合成气。本发明将通过可再生能源所制备的绿氢与金属碳酸盐反应，高效制备金属氧化物以及合成气，实现碳的零排放，缓解温室效应，大幅度降低碳酸盐分解温度，实现水泥和耐材等行业的碳减排，又可破解二氧化碳加氢高成本的难题，同时可得到具有高附加值的合成气，直接投入使用或通过费托合成反应制备其他高值化学品，进一步提高了氧化物制备的经济效益，具有广阔的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于碳酸盐制备金属氧化物技术领域，具体涉及一种用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法。
背景技术
金属氧化物由于具有热稳定性优良和化学稳定性好的特点受到人们的关注，并广泛应用于制作水泥、钢铁、耐火材料、催化剂、磁性材料、荧光材料等。目前，工业上最常见的制备金属氧化物的方式是通过金属碳酸盐热解得到金属氧化物。但在此过程通常涉及高温等极端条件，不仅提高了生产成本，还会排放大量的二氧化碳，对全球生态环境造成严重的影响。开发无二氧化碳排放的金属氧化物制备方法，是实现可持续发展的有效途径之一，已成为相关行业亟需攻克的关键科学和技术问题，此外，如何通过优化生产条件来降低制备成本还面临巨大挑战。
发明内容
本发明是为了克服传统碳酸盐分解制备氧化物成本较高、且过程产生二氧化碳的缺点而提出的，其目的是提供一种用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法。
本发明是通过以下技术方案实现的：
一种用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，包括以下步骤：
(ⅰ)利用可再生能源驱动制备氢气；
(ⅱ)将步骤(ⅰ)所得氢气作为反应气与金属碳酸盐混合进行热解处理，得到金属氧化物，并原位完成二氧化碳加氢制备合成气。
在上述技术方案中，所述可再生能源包括风能或太阳能。
在上述技术方案中，所述步骤(ⅰ)氢气的制备技术为电解水制氢、光解水制氢或光电解水制氢中的任意一种或几种。
在上述技术方案中，所述步骤(ⅱ)的反应气为步骤(ⅰ)所得的氢气与氮气、氩气中的一种或两种混合，其中氢气体积浓度为1％～100％。
在上述技术方案中，所述金属碳酸盐为碳酸钙、碳酸镁、碳酸铁、碳酸钡、碳酸镉、碳酸锌、碳酸铅或碳酸铜中的任意一种或多种。
在上述技术方案中，所述步骤(ⅱ)中碳酸盐的用量与氢气用量的摩尔比为1/100～1/1。
在上述技术方案中，所述步骤(ⅱ)热解处理过程中反应气的气流速度为1mL/min～1000mL/min，气体压强为常压至10MPa。
在上述技术方案中，所述步骤(ⅱ)热解处理的热解温度为100℃～1500℃，升温速率为1℃/min～100℃/min，反应时间为1min～1000min。
本发明的有益效果是：
本发明提供了一种用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，将通过可再生能源所制备的绿氢与金属碳酸盐反应，高效制备金属氧化物以及合成气，相比于传统的碳酸盐分解制备氧化物过程，此种方法不产生二氧化碳，实现碳的零排放，缓解温室效应，同时大幅度降低碳酸盐分解温度，从而实现水泥和耐材等行业的碳减排，又可破解二氧化碳加氢高成本的难题。此外，本发明在制备氧化物的同时，还可以得到具有高附加值的合成气，可直接投入使用或通过费托合成反应制备其他高值化学品，进一步提高了氧化物制备的经济效益，具有广阔的应用前景。
附图说明
图1是本发明用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法的原理示意图；
图2是本发明实施例1中碳酸钙的扫描电镜照片；
图3是本发明实施例1中氧化钙的扫描电镜照片；
图4是本发明实施例1中碳酸钙及氧化钙的X射线衍射图；
图5是本发明实施例2中产物气相色谱分析图。
对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，可以根据以上附图获得其他的相关附图。
具体实施方式
为了使本技术领域的人员更好地理解本发明技术方案，下面结合说明书附图并通过具体实施方式来进一步说明本发明用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法的技术方案。
实施例1
如图1所示，
以本发明方法进行碳酸钙加氢炼制氧化钙联产合成气的具体步骤如下：
以镍铁水滑石为阳极，商业Pt/C催化剂为阴极，施加电压为2V，通过电解水技术实现氢气的制备。所制备的气体经过回收系统、过滤系统后直接连接管式炉，氢气的气流速度设置为100mL/min；取10g碳酸钙平铺置于管式炉中，设置热解温度为800℃，升温速率为10℃/min，反应时间为60min，焙烧之后得到氧化钙产物，合成气中H2与CO比例为2：1。通过调控氢气气流速度，可控制所得合成气中H2与CO比例范围在(1：4)～(4：1)之间。
图2是所制备的碳酸钙的扫描电子显微镜照片；图3是所制备的氧化钙的扫描电子显微镜照片。从两图中可以看出，经过800℃焙烧之后，由于CO2释放导致样品表面变得多孔粗糙。图4中自下而上的四条数据线分别为方解石相碳酸钙的标准X射线衍射曲线、实施例1中未通氢气处理的碳酸钙的X射线衍射曲线、氧化钙的标准X射线衍射曲线、实施例1中制备的氧化钙的X射线衍射曲线。通过对比可以看出经过加氢焙烧之后，实施例所采用的制备原料碳酸钙由方解石相的碳酸钙完全转变为氧化钙。
实施例2
以本发明方法进行碳酸钙/二氧化硅加氢炼制硅酸钙联产合成气的具体步骤如下：
以钴铁水滑石为阳极，商业Pt/C催化剂为阴极，施加电压为2V，通过电解水技术实现氢气的制备。所制备的气体经过回收系统、过滤系统后直接连接管式炉，氢气的气流速度设置为200mL/min；取50g碳酸钙/二氧化硅混合材料(摩尔比为1/1)平铺置于管式炉中，设置热解温度为850℃，升温速率为5℃/min，反应时间为200min，焙烧之后得到硅酸钙产物，合成气中H2与CO比例为1/1。通过调控氢气气流速度，可控制所得合成气中H2与CO比例范围在(1：4)～(4：1)之间。
图5是本发明实施例2中产物的气相色谱分析图，从图中可以看出，产物合成气中H2与CO比例接近1/1。
实施例3
以本发明方法进行碳酸镁加氢炼制氧化镁联产合成气的具体步骤如下：
以镍铁水滑石为阳极，商业Pt/C催化剂为阴极，光照强度为100mW cm-2，施加电压为0.6V，通过光电解水技术实现氢气的制备。所制备的气体经过回收系统、过滤系统后直接连接管式炉，氢气的气流速度设置为100mL/min；取20g碳酸镁平铺置于管式炉中，设置热解温度为900℃，升温速率为20℃/min，反应时间为100min，焙烧之后得到氧化镁产物，合成气中H2与CO比例为1/1。通过调控氢气气流速度，可控制所得合成气中H2与CO比例范围在(1：4)～(4：1)之间。
本发明的原理：
通过绿氢制备系统制备氢气，将氢气输入至碳酸盐加氢炼制氧化物系统中，反应物发生如下化学反应，进而获得氧化物与合成气，同时实现碳的零排放。
反应系统中的化学反应为：
MCO3→MO+CO2
CO2+H2→CO+H2O
其中，M＝Ca，Mg，Fe，Cu，Ba……。
本发明首次提出了将通过可再生能源所制备的绿氢与金属碳酸盐反应，高效制备金属氧化物以及合成气。相比于传统的碳酸盐分解制备氧化物过程，此种方法不产生二氧化碳，实现碳的零排放，缓解温室效应。此外，本发明技术在制备氧化物的同时，还可以得到具有高附加值的合成气，可直接投入使用或用于其他高值化学品的制备，进一步提高了氧化物制备的经济效益，具有广阔的应用前景。
需要说明的是，在不冲突的情况下，本发明中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
申请人声明，以上所述仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，所属技术领域的技术人员应该明了，任何属于本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
Claims (8)
1.一种用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，其特征在于：包括以下步骤：
(ⅰ)利用可再生能源驱动制备氢气；
(ⅱ)将步骤(ⅰ)所得氢气作为还原反应气与金属碳酸盐共热处理，得到金属氧化物，并原位完成二氧化碳加氢制备合成气。
2.根据权利要求1所述的用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，其特征在于：所述可再生能源包括风能或太阳能。
3.根据权利要求1所述的用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，其特征在于：所述步骤(ⅰ)氢气的制备技术为电解水制氢、光解水制氢或光电解水制氢中的任意一种或几种。
4.根据权利要求1所述的用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，其特征在于：所述步骤(ⅱ)的反应气为步骤(ⅰ)所得的氢气与氮气、氩气中的一种或两种混合，其中氢气体积浓度为1％～100％。
5.根据权利要求1所述的用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，其特征在于：所述金属碳酸盐为碳酸钙、碳酸镁、碳酸铁、碳酸钡、碳酸镉、碳酸锌、碳酸铅或碳酸铜中的任意一种或多种。
6.根据权利要求1所述的用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，其特征在于：所述步骤(ⅱ)中碳酸盐的用量与氢气用量的摩尔比为1/100～1/1。
7.根据权利要求1所述的用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，其特征在于：所述步骤(ⅱ)热解处理过程中反应气的气流速度为1mL/min～1000mL/min，气体压强为常压至10MPa。
8.根据权利要求1所述的用于二氧化碳减排的碳酸盐加氢炼制联产合成气的方法，其特征在于：所述步骤(ⅱ)热解处理的热解温度为100℃～1500℃，升温速率为1℃/min～100℃/min，反应时间为1min～1000min。
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