CN113474160A - 叠层片 - Google Patents

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CN113474160A
CN113474160A CN202080014026.5A CN202080014026A CN113474160A CN 113474160 A CN113474160 A CN 113474160A CN 202080014026 A CN202080014026 A CN 202080014026A CN 113474160 A CN113474160 A CN 113474160A
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metal
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CN202080014026.5A
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村上淳之介
增泽健二
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Sekisui Chemical Co Ltd
Original Assignee
Sekisui Chemical Co Ltd
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Abstract

本发明的问题是提供可赋予金属光泽并且变色进一步降低的、针对织物基材的着色技术，该问题的解决方案是提供一种具有纤维基材和含金属元素或准金属元素的层的叠层片，并且所述纤维基材保持填充材料。

Description

叠层片
技术领域
本发明涉及叠层片等。
背景技术
纤维基材、碳质基材、通过压纹加工赋予其表面凹凸等而得到的树脂基材等的基材被用于要求设计性的各种领域中。例如，这些基材与树脂一起构成复合材料(碳纤维强化塑料等)，被广泛用于从航空器的机身等的比较大型的物品，到运动用品、车内部/外部包装材料等的比较小型的身边的物品。因此，有时会对这些基材进行着色以提高其设计性。
以往，这些基材的着色通常通过涂布包含染料、颜料等的涂料进行(专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开第2010-229587号公报
发明内容
发明所解决的技术问题
本发明在进行研究的过程中发现，通过在基材上配置含金属元素或准金属元素的层，可在着色的同时赋予金属光泽，进一步提高设计性。然而，在进一步研究的过程中发现，将该着色技术应用于纤维基材时，会发生变色。
因此，本发明的课题是提供一种能够赋予金属光泽并且进一步降低变色的、针对纤维基材的着色技术。
解决问题的技术手段
本发明人鉴于所述问题而进行研究的过程中发现，变色是因物理性的力而引起的。就纤维基材而言，在着色工序、着色后的加工工序等的各种阶段中，可能发生滚筒输送等的被施加物理性的力的情况，因此，可以说所述变色对纤维基材而言是重要的问题。之后，本发明人继续进行分析，发现物理性的力会导致纤维基材发生错位，从而使未被着色的部分露出，导致从整体上看时会变色。
本发明人基于这些发现而进行了深入研究，结果发现，如果是具有纤维基材和含金属元素或准金属元素的层并且所述纤维基材保持填充材料的叠层片，则能够解决所述问题。本发明人基于这些发现而进行了进一步研究的结果，完成了本发明。
即，本发明包含下述的形式。
项1、一种叠层片，其具有纤维基材和含金属元素或准金属元素的层，并且所述纤维基材保持填充材料。
项2、根据项1所述的叠层片，其中，所述纤维基材为织物。
项3、根据项2所述的叠层片，其中，所述织物为碳纤维织物。
项4、根据项1～3中任一项所述的叠层片，其中，所述含金属元素或准金属元素的层包含选自铝、铜、铁、银、金、铂、铬、镍、钼、钛、硅、锗和镓中的至少1种。
项5、根据项1～4中任一项所述的叠层片，其中，所述填充材料配置在所述纤维基材的与所述含金属元素或准金属元素的层侧相反侧的表面上。
项6、根据项1～5中任一项所述的叠层片，其中，所述填充材料为树脂无纺布。
项7、根据项1～6中任一项所述的叠层片，其至少具有树脂无纺布、纤维基材、金属层、准金属层，并且它们依该顺序叠层。
项8、根据项6或7所述的叠层片，其中，构成所述树脂无纺布的原材料为聚酰胺树脂。
项9、一种复合材料，其具有项1～8中任一项所述的叠层片和树脂。
项10、根据项9所述的复合材料，其用作车辆内外装饰用材料。
项11、一种移动体，其具有项9或10所述的复合材料。
项12、一种叠层片，其具有织物；以30质量％以上且小于100质量％的含量含有金属元素或准金属元素的含金属元素或准金属元素的层；以及热塑性树脂无纺布，
并且热塑性树脂无纺布、织物、含金属元素或准金属元素的层依该顺序叠层。
项13、根据项9所述的复合材料的使用，其用作车辆内外装饰用材料。
项14、根据叠层片的制造方法，其包含：在具有填充材料的织物上，使含金属元素或准金属元素的层成膜的工序。
项15、一种无纺布的使用方法，其用于抑制具有织物和含金属元素或准金属元素的层的叠层片的织线的错位。
发明效果
根据本发明，可提供一种具有金属光泽并且变色进一步降低的着色叠层片。
附图说明
[图1]是表示本发明的叠层片的一个实例的示意图。
[图2]是表示本发明的叠层片的一个实例的示意图。
具体实施方式
本说明书中，“含有”和“包含”等表达包含：“含有”、“包含”、“实质上由…构成”和“仅包含”这样的概念。
1.叠层片
本发明在其一个形式中涉及：具有纤维基材和含金属元素或准金属元素的层，并且所述纤维基材保持填充材料的叠层片(本说明书中，也称为“本发明的叠层片”)。在下文中，对其进行说明。
<1-1.纤维基材>
纤维基材是包含纤维或纤维束作为原材料的基材，只要是片状的，就没有特别限定。在不显著损害本发明的效果的范围内，纤维基材可以包含纤维和纤维束以外的成分。该情况下，纤维基材中的纤维和纤维束的总量例如为80质量％以上，优选为90质量％以上，更优选为95质量％以上，进一步优选为99质量％以上，通常小于100质量％。作为纤维基材，例如可举出：织物、编织物、无纺布等。其中，从表面的凹凸形状比较大，能够进一步提高本发明的叠层片的设计性的观点、以及容易产生错位、能够进一步提高本发明的降低变色的效果的观点出发，优选为织物，编织物等，更优选为织物。
织物是包含纤维或纤维束作为原材料的织物，只要是片状的，就没有特别限定。在不显著损害本发明的效果的范围内，织物可以包含纤维和纤维束以外的成分。该情况下，织物中的纤维和纤维束的总量例如为80质量％以上，优选为90质量％以上，更优选为95质量％以上，进一步优选为99质量％以上，通常小于100质量％。
作为织物，没有特别制限，例如可举出：平织、斜织(斜纹织)、缎纹织(繻子織)、经缎织(朱子織)、非织物(NCF，Non-Crimp Favrics)、多重织(例如横向2重织、3重织、角互锁编织(Angle Interlock Woven)等)、多层织、多轴织(例如3轴织、4轴织、正交角联锁织等)等的织物。其中，从用于树脂复合材料时的强度和设计性优异的观点出发，优选为平织、斜织、NCF等。织物可以是经过防水(Cirer)处理或者轧光处理的。通过采用织物中使用的纤维的平滑性更高的织物，可进一步提高本发明的纤维片的金属感。
织物的层构成没有特别限定。织物可以单独由1种织物构成，也可以由2种以上的织物多层组合而成。
作为构成织物的纤维，没有特别限制，例如可广泛使用：合成纤维(例如尼龙纤维、聚酯纤维、腈纶纤维、维尼纶纤维、聚烯烃纤维、聚乙烯纤维、聚丙烯纤维、聚氨酯纤维等)、再生纤维(例如人造丝、虎木棉、铜氨纤维、莱赛尔、醋酸等)、植物纤维(例如棉纤维、麻纤维、亚麻纤维、人造丝纤维、虎木棉纤维、铜氨纤维、莱赛尔纤维、醋酸纤维等)、动物纤维(例如羊毛、桑蚕丝、天蚕丝、安哥拉山羊毛、克什米尔羊毛、驼毛、美洲驼毛、羊驼毛、骆羊毛、安哥拉兔毛、蜘蛛丝等)等的有机纤维；碳纤维(例如PAN类碳纤维、沥青类碳纤维、碳纳米管等)、玻璃纤维(例如玻璃棉、玻璃纤维等)、矿物纤维(例如温石棉、白石棉、青石棉、铁石棉、直闪石石棉、透闪石石棉、阳起石石棉等)、人造矿物纤维(例如岩棉、陶瓷纤维等)、金属纤维(例如不锈钢纤维、铝纤维、铁纤维、镍纤维、铜纤维等)等的无机纤维等。
就织物而言，从强度和设计性的观点出发，优选为碳纤维织物。
纤维的形态可以是以下任一种：连续长纤维、剪切连续长纤维而得到的短纤维、粉碎成粉末状的粉状丝等。
纤维可以是单独一种，也可以是两种以上的组合。
纤维束只要是包含多个纤维的，就没有特别限定。构成纤维束的纤维的根数，例如为5以上，10以上，20以上，50以上，另一方面，例如为50000以下，20000以下，15000以下，2000以下。这些上限值和下限值可任意组合。
织物的厚度根据纤维的种类而变化，没有特别限定。织物基材的厚度，例如为3～600μm，优选为10～500μm。
所述织物为碳纤维织物的情况下，所述碳纤维织物的单位面积重量，没有特别限定，优选为50g/m2以上，更优选为100g/m2以上，优选为700g/m2以下，更优选为500g/m2以下。
所述织物为碳纤维织物的情况下，构成碳纤维织物中的织线的纤维的长丝直径，没有特别限定，优选为1μm以上，更优选为2μm以上，进一步优选为5μm以上，优选为50μm以下，更优选为20μm以下。
所述织物为碳纤维织物的情况下，构成碳纤维织物的碳纤维织线优选为纤维束。纤维束优选包含300根以上的长丝(原丝)，更优选为500以上，进一步优选为1000根以上。构成纤维束的长丝(原丝)的根数的上限没有特别限定，优选为24000根以下，更优选为12000根以下，进一步优选为6000根以下。
所述织物为碳纤维织物的情况下，构成碳纤维织物的织线(纤维束)的密度，没有特别限定，优选为1根/英寸以上，更优选为2根/英寸以上，进一步优选为10根/英寸以上，优选为50根/英寸以下，更优选为20根/英寸以下。
可以将阻燃剂、吸水剂、防水剂、柔软剂、蓄热剂、紫外线屏蔽剂、抗静电剂、抗菌剂、消臭剂、防虫剂、防蚊剂、蓄光剂、逆反射剂、集束剂等公知的织物整理剂附着在所述纤维、纤维束或织物基材上。
<1-2.填充材料>
填充材料只要是可以抑制因物理性的力导致的织物基材的错位的样态、原材料(填充材料中，含量最高的成分/材料。例如，相对于填充材料100质量％，例如为60质量％以上，70质量％以上，80质量％以上，90质量％以上，95质量％以上，99质量％以上的成分/材料)，就没有特别限定。
本发明中，所述纤维基材保持填充材料。作为保持的方式，没有特别限制，例如可举出：将填充材料配置在纤维基材的表面上的方式、使填充材料的一部分或全部浸入在纤维基材中的方式、使填充材料的一部分或全部与纤维基材熔接或粘接的方式等。
作为填充材料的原材料，没有特别限制，例如可举出：树脂、粘接剂、无机材料等。
作为树脂，没有特别限制，例如可举出：聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯、改性聚酯等的聚酯类树脂、聚乙烯(PE)树脂、聚丙烯(PP)树脂、聚苯乙烯树脂、环状烯烃类树脂等的聚烯烃类树脂、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯等的乙烯基类树脂、聚乙烯醇缩丁醛(PVB)等的聚乙烯醇缩醛树脂、聚醚醚酮(PEEK)树脂、聚砜(PSF)树脂、聚醚砜(PES)树脂、聚碳酸酯(PC)树脂、聚酰胺树脂、聚酰亚胺树脂、丙烯酸类树脂、聚氨酯树脂、三乙酸纤维素(TAC)树脂、环氧树脂、酚醛树脂等。其中，从高耐热性的观点出发，可优选举出聚酰亚胺树脂、环氧树脂、酚醛树脂等。树脂可以是单独一种，也可以是两种以上的组合。
作为粘接剂，没有特别限制，例如可举出：丙烯酸类粘接剂、氨基甲酸酯类粘接剂、聚烯烃类粘接剂、聚酯类粘接剂、乙烯基烷基醚类粘接剂、聚酰胺类粘接剂、橡胶类粘接剂、聚硅氧烷类粘接剂、氟类粘接剂等。粘接剂可以是单独一种，也可以是两种以上的组合。
作为无机材料，没有特别限制，例如可举出：玻璃、氧化铝等的陶瓷、铜、铝这样的金属等。无机材料可以是玻璃纤维、金属纤维这样的纤维状的材料，也可以作为金属箔、陶瓷膜进行涂布，也可以与纤维基材一体成型。
填充材料的形态，没有特别限制，例如可举出：无纺布、粘合胶带、不定形树脂结构体等。其中，从可进一步降低本发明的变色问题的观点出发，优选无纺布。作为无纺布，优选为树脂无纺布，更优选为原材料为热塑性树脂的无纺布，进一步优选为原材料为聚酰胺树脂的树脂无纺布。作为本发明优选的一种形式，可举出一种叠层片，该叠层片具有织物、含有30质量％以上且小于100质量％的金属元素或准金属元素的含金属元素或准金属元素的层以及热塑性树脂无纺布，热塑性树脂无纺布、织物、含金属元素或准金属元素的层依该顺序叠层。
此外，在本发明中，填充材料(优选为无纺布)可抑制具有纤维基材(优选为织物)和含金属元素或准金属元素的层的叠层片的纤维(优选为织线)的错位。从该观点出发，作为本发明的一种形式，本发明包含一种无纺布的使用方法，该方法用于抑制具有织物和含金属元素或准金属元素的层的叠层片的织线的错位。
无纺布的单位面积重量，例如为1～100g/m2，优选为1～50g/m2，更优选为1～30g/m2，进一步优选为1～10g/m2。
在本发明一个优选的形式中，填充材料被配置在纤维基材的表面上。在该形式中，更优选填充材料被配置在纤维基材的、与含金属元素或准金属元素的层侧相反侧的表面上。在该更优选的形式中，如果本发明的叠层片包含后述的金属层和准金属层，则进一步优选其至少具有填充材料(优选为树脂无纺布)、纤维基材、金属层、准金属层，并且它们依该顺序叠层。
保持填充材料的纤维基材可通过各种方法，例如根据或按照公知的方法获得。例如，在填充材料为树脂无纺布的情况下，可举出将树脂无纺布热压合形成在纤维基材表面上的方法。此外，在填充材料为粘合胶带的情况下，可举出将粘合胶带粘贴在纤维基材表面上的方法。此外，在填充材料为不定形树脂结构体的情况下，可举出用液体状的树脂浸渍纤维基材后使其固化的方法。
填充材料可以是单独一种，也可以是两种以上的组合。
纤维基材中的填充材料的保持量只要是可以抑制因物理性的力导致的纤维基材的错位的程度的量即可，就该保持量而言，例如相对于纤维基材100质量份，例如为0.01～500质量份，优选为0.1～100质量份。
<1-3.含金属元素或准金属元素的层>
含金属元素或准金属元素的层是配置在纤维基材上(优选为纤维基材的表面上)的层。
含金属元素或准金属元素的层只要是包含金属元素或准金属元素作为原材料的层，就没有特别限定。在不显著损害本发明的效果的范围内，含金属元素或准金属元素的层可以包含金属元素或准金属元素以外的成分。该情况下，含金属元素或准金属元素的层中的金属元素或准金属元素的含量，例如为30质量％以上，优选为50质量％以上，更优选为75质量％以上，进一步优选为80质量％以上，更进一步优选为90质量％以上，特别优选为95质量％以上，非常优选为99质量％以上，通常小于100质量％。
作为构成含金属元素或准金属元素的层的金属元素和准金属元素，没有特别限制，例如可举出：铝、铜、铁、银、金、铂、铬、镍、钼、钛、硅、锗、镓等。其中，从金属光泽感、色彩的彩度和明度的观点、耐变色性等的耐久性的观点等出发，优选为铝、铜、银、金、铂、钛、硅等，更优选为铝、钛、硅等。
金属元素和准金属元素可以是单独一种，也可以是两种以上的组合。
含金属元素或准金属元素的层的厚度，没有特别限制，例如为1～200nm。从增大色彩的明度·彩度的观点等出发，该厚度优选为3～150nm，更优选为5～100nm。
优选含金属元素或准金属元素的层的至少1层为金属层。此外，优选含金属元素或准金属元素的层的至少1层为色调调整层(优选为准金属层)。在本发明的一个优选的形式中，本发明的叠层片至少具有纤维基材、金属层、色调调整层(优选为准金属层)，并且它们依该顺序叠层。在下文中，将对它们进行说明。
<1-3-1.金属层>
金属层配置在纤维基材上，换言之，配置在纤维基材所具有的两个主表面中的至少一个表面上。通过金属层，可进一步提高光泽感、耐变色性、色彩的鲜艳度等。金属层主要可通过光学干涉、光的反射来调整色彩中的明度。金属层与纤维基材之间可以具备其他层。
金属层只要是包含金属作为原材料的层，就没有特别限定。金属层可以包含金属以外的成分。该情况下，金属层中的金属量，例如为80质量％以上，优选为90质量％以上，更优选为95质量％以上，进一步优选为99质量％以上，通常小于100质量％。
作为构成金属层的金属，没有特别限制，例如可举出：铝、铜、铁、银、金、铂、铬、镍、钼、钛、镓等。其中，从金属光泽感、色彩的彩度和明度的观点、耐变色性等的耐久性的观点等出发，可优选地举出铝、铜、银、金、铂、钛等，可更优选地举出铝，钛等。
金属可以是单独一种，也可以是两种以上的组合。
金属层的厚度，没有特别限制，例如为1～200nm。从增大金属光泽感、色彩的明度、彩度的观点等出发，该厚度优选为20～200nm，更优选为40～200nm。
金属层的层构成，没有特别限定。金属层可以是包含1层的单层，也可以是具有相同或不同组成的多个层。此外，就金属层而言，其两个主表面中的一个或者两个表面可以由氧化膜等的膜构成。
<1-3-2.色调调整层>
色调调整层通常配置在金属层上。换言之，配置在金属层的与纤维基材相反侧的表面上。色调调整层与金属层之间可以具备其他层。
色调调整层优选为包含金属元素或准金属元素作为原材料的层。色调调整层可以包含金属元素和准金属元素以外的成分。该情况下，色调调整层中的金属元素和准金属元素的含量，例如为30质量％以上，优选为50质量％以上，更优选为75质量％以上，进一步优选为80质量％以上，更进一步优选为90质量％以上，特别优选为95质量％以上，非常优选为99质量％以上，通常小于100质量％。
作为构成色调调整层的金属和/或准金属，没有特别限制，例如可举出：铝、铜、铁、银、金、铂、铬、镍、钼、钛、硅、锗、镓等。其中，从增大色彩的明度·彩度的观点等出发，可优选地举出硅、锗等，可更优选地举出硅。
金属元素和准金属元素可以是单独一种，也可以是两种以上的组合。
色调调整层可以由金属元素或准金属元素所构成的金属、准金属或合金构成，可以由包含金属元素或准金属元素的化合物构成，或可以由它们的混合物构成。作为包含金属元素或准金属元素的化合物，例如可举出氧化物、氮化物和氮氧化物等。
作为所述氧化物，例如可举出MOX[式中，X为满足式：n/100≤X≤n/2(n为准金属的价数)的数，M为金属元素或准金属元素]表示的化合物。
作为所述氮化物，例如可举出MNy[式中，Y为满足式：n/100≤Y≤n/3(n为准金属的价数)的数，M为金属元素或准金属元素]表示的化合物。
作为所述氮氧化物，例如可举出MOXNy[式中，X和Y满足n/100≤X，n/100≤Y，并且，X+Y≤n/2(n为金属或准金属的价数)，M为金属元素或准金属元素]表示的化合物。
关于所述氧化物或氮氧化物的氧化数X，例如可通过FE-TEM-EDX(例如，日本电子公司制造的“JEM-ARM200F”)对包含MOx或MOxNy的层的截面进行元素分析，根据包含MOx或MOxNy的层的截面的平均每面积的M与O的元素比例计算出X，来计算氧原子的价数。
关于所述氮化物或氮氧化物的氮化数Y，例如可通过FE-TEM-EDX(例如，日本电子公司制造的“JEM-ARM200F”)对包含MNy或MOxNy的层的截面进行元素分析，根据包含MNy或MOxNy的层的截面的平均每面积的M与N的元素比例计算出Y，来计算氮原子的价数。
色调调整层优选具有包含MOx或MNy的层(MOx的情况下，M表示n价的金属或准金属，并且X表示0以上且小于n/2的数。MNy的情况下，M表示n价的金属或准金属，并且Y表示0以上且小于n/3的数)。在这种情况下，M分别优选为钛、硅或锗。MOx中的x和MNx中的x分别可以为0，也可以大于0。在X为0的情况下，包含MOx的层表示包含金属或准金属单体的层。在X为0的情况下，包含MNx的层表示包含金属或准金属单体的层。在X大于0的情况下，包含MOx的层表示包含金属或准金属的氧化物的层。在X大于0的情况下，包含MNx的层表示包含金属或准金属的氮化物的层。MOx中的x优选为n/4以下，更优选为n/8以下，进一步优选为n/16以下。在MOx中的M为硅的情况下，x优选表示小于1的数，更优选表示小于0.5的数。在MNx中的M为硅的情况下，x优选表示4/3以下的数。
色调调整层可以是包含MOx和MNx双方的层。该情况下，MOx和MNx中的M分别可以是相同的金属或准金属，也可以是不同的金属或准金属。此外，MOx和MNx中的x分别可以是相同的数，也可以是不同的数。
色调调整层优选含有准金属元素，更优选是以准金属为主要成分(例如为80质量％以上，优选为90质量％以上，更优选为95质量％以上，进一步优选为99质量％以上)的准金属层。作为准金属元素，例如可举出：硅、锗、锑、碲、硼、砷、铋、硒等。
色调调整层优选含有氧化铟或氧化铟锡(以下称为ITO)。所述ITO的含量在色调调整层层中，例如为50质量％以上，优选为70质量％以上，更优选为90质量％以上，进一步优选为95质量％以上，通常小于100质量％。
色调调整层的厚度，没有特别限定，例如为3～200nm。从色彩的彩度·明度的观点等出发，该厚度优选为3～50nm，更优选为3～30nm。
色调调整层的层构成没有特别限定。色调调整层可以是包含1层的单层，也可以是具有相同或不同的组成的多个层。就色调调整层而言，其两个主表面中的一个或者两个表面可以由氧化膜等的膜构成。
<1-4.氧化物层>
本发明的叠层片优选在金属层或色调调整层的与纤维基材相反侧的表面上具有氧化物层。通过氧化物层，可进一步提高耐变色性等的耐久性。
氧化物层只要是包含金属或准金属的氧化物作为原材料的层，就没有特别限定。就氧化物层而言，在不显著损害本发明的效果的范围内，可以包含该氧化物以外的成分。该情况下，氧化物层中的该氧化物量，例如为80质量％以上，优选为90质量％以上，更优选为95质量％以上，进一步优选为99质量％以上，通常小于100质量％。
作为构成氧化物层的准金属氧化物，没有特别限制，例如可举出：硅、锗、锑、铋、碲、硼、砷、硒等的准金属(优选为硅)的氧化物。更具体而言，作为准金属氧化物，可举出AOX[式中，X为满足式：n/2.5≤X≤n/2(n为准金属的价数)的数，A为选自硅、锗、锑、铋、碲、硼、砷和硒中的准金属]表示的化合物。在所述式中的A为准金属元素的情况下，从可良好地调整叠层片的色调的观点出发，A优选为硅，更优选准金属氧化物为SiO2。准金属氧化物可以是单独一种，也可以是两种以上的组合。
作为构成氧化物层的金属氧化物，没有特别限制，例如可举出：钛、锌、铝、铌、钴、镍等的金属(优选为钛、锌和铝)的氧化物。更具体而言，作为金属氧化物，可举出AOX[式中，X为满足式：n/2.5≤X≤n/2(n为金属的价数)的数，A为选自钛、铝、铌、钴和镍中的金属]表示的化合物。在所述式中的A为金属元素的情况下，从可良好地调整叠层片的色调的观点出发，A优选为钛和铝，更优选金属氧化物为TiO2、ZnO和Al2O5。金属氧化物可以是单独一种，也可以是两种以上的组合。
从使耐变色性等的耐久性、透明性和色彩的调整更容易的观点出发，所述式中的X优选为n/2.4以上n/2以下，更优选为n/2.3以上n/2以下，进一步优选为n/2.2以上n/2以下，特别优选为n/2.1以上n/2以下。
氧化物层的厚度，没有特别限制，例如为1～50nm。从能够同时达成耐变色性等的耐久性和透明性的提高、以及易于调整色彩的观点出发，该厚度优选为2～20nm，更优选为3～10nm。
氧化物层的层构成没有特别限定。氧化物层可以是包含1层的单层，也可以是具有相同或不同的组成的多个层。
<1-5.制造方法>
本发明的叠层片可通过包含使含金属元素或准金属元素的层在纤维基材的表面上形成或成膜的工序的方法来获得。此外，在包含氧化物层的情况下，例如，可通过包含使氧化物层形成在纤维基材或含金属元素或准金属元素的层的表面上的工序的方法来获得。在本发明的一个优选的形式中，可举出一种叠层片的制造方法，该方法包含：使含金属元素或准金属元素的层在具有填充材料的织物上成膜的工序。
虽然没有特别限定，所述形成可通过例如溅射法、真空蒸镀法、离子镀法、化学蒸镀法、脉冲激光沉积法等进行。其中，从膜厚控制性的观点出发，优选为溅射法。
作为溅射法，没有特别限定，例如可举出直流磁控溅射、高频磁控溅射和离子束溅射等。此外，溅射装置可以是分批式的，也可以是卷对卷式的。
2.用途
由于本发明的叠层片具有优异的色彩的角度依赖性，因此可作为设计性进一步提高的叠层片、发挥特征设计性的叠层片而在各种领域中被运用，例如可用作与树脂的复合材料。
从该观点出发，在本发明的一种形式中，涉及含有本发明的叠层片和树脂的复合材料(本说明书中，也表示为“本发明的复合材料”)。在下文中，将对此进行说明。
本发明的复合材料只要含有本发明的叠层片和树脂，就没有特别限定。优选本发明的复合材料为纤维强化塑料，其中本发明的叠层片被包含在作为基材的树脂中。
作为树脂，没有特别限制，可采用各种各样的树脂。需要说明的是，作为树脂，例如可举出：聚酰胺类树脂(例如，尼龙)、聚苯醚、聚甲醛、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚碳酸酯、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚苯乙烯、聚丙烯、聚醚酰亚胺、聚醚砜、聚氯乙烯、环氧树脂、酚醛树脂等。
本发明的复合材料可根据常规方法制造，可用于各种用途，例如用于制造车辆(特别是车辆的内外装)、航空器、运动相关制品(高尔夫球杆、网球拍、羽毛球拍、钓鱼竿、滑雪板、滑雪板(snow board)、球棒、洋弓、自行车、船、独木舟、帆船、帆板等)、医疗器具、建筑部件、电子机器(个人电脑等的壳体、扬声器锥体)等的结构材料等。其中，本发明的复合材料可适宜地用作车辆内外装用材料。
具有本发明的叠层片或复合材料的移动体也是本发明之一。作为移动体，只要是其自身可移动的机器或机械，就没有特别限制，包含自动式和操纵式中的任一种，还包含无人式和有人式中的任一种。作为移动体，例如可举出：无人移动体、有人移动体、陆地移动体、海上移动体、飞行体等。更具体而言，例如可举出：车辆、三轮车、二轮车、自行车、航空器、船舶等的交通工具、无人机等。
实施例
在下文中，基于实施例对本发明进行详细说明，但本发明不限于这些实施例。
(1)叠层片的制造
(实施例1)
作为基材，使用在采用斜纹编织的碳纤维(单位面积重量240g/m2，长丝直径7μm，密度15根/英寸)织物的表面上配置有作为填充材料的热塑性(聚酰胺)树脂无纺布的基材(MITSUBISHI CHEMICAL公司制造的“TR35AB MTGL”)。
将基材设置在真空装置内，抽真空至5.0×10-4Pa以下。接着，导入氩气，通过DC磁控溅射法，在基材的与填充材料侧相反侧的表面上形成作为金属层的Al层(平均厚度50nm)，得到按照填充材料、纤维基材(织物)、金属层的顺序叠层而成的叠层片。
(实施例2)
作为基材，使用在采用斜纹编织的碳纤维(单位面积重量240g/m2，长丝直径7μm，密度15根/英寸)织物的表面上配置有作为填充材料的热塑性(聚酰胺)树脂无纺布的基材(MITSUBISHI CHEMICAL公司制造的“TR35AB MTGL”)。
以与实施例1同样的方式，得到按照填充材料、纤维基材(织物)、金属层的顺序叠层而成的叠层体1。
将叠层体1设置在真空装置内，抽真空至5.0×10-4Pa以下。
接着，导入氩气，通过DC磁控溅射法，在金属层的与织物侧相反侧的表面上形成作为准金属层的Si层(平均厚度10nm)，得到按照填充材料、纤维基材(织物)、金属层、准金属层的顺序叠层而成的叠层片。
(实施例3)
作为基材，使用在采用斜纹编织的碳纤维(单位面积重量240g/m2，长丝直径7μm，密度15根/英寸)织物(MITSUBISHI CHEMICAL公司制造“TR3524M”)的表面上配置有作为填充材料的聚酰亚胺膜胶带(电子通商制造“ST-830JP”)的基材，除此之外，以与实施例1同样的方式得到叠层片。
(实施例4)
作为基材，使用在采用斜纹编织的碳纤维(单位面积重量240g/m2，长丝直径7μm，密度15根/英寸)织物(MITSUBISHI CHEMICAL公司制造“TR3524M”)的表面上配置有作为填充材料的聚酰亚胺膜胶带(电子通商制造“ST-830JP”)的基材，除此之外，以与实施例2同样的方式得到叠层片。
(比较例1)
作为基材，使用不保持有填充材料的织物(碳纤维(单位面积重量240g/m2，长丝直径7μm，密度15根/英寸)采用斜纹编织的织物(MITSUBISHI CHEMICAL公司制造“TR3524M”))，除此之外，以与实施例1同样的方式得到叠层片。
(比较例2)
作为基材，使用不保持有填充材料的织物(碳纤维(单位面积重量240g/m2，长丝直径7μm，密度15根/英寸)采用斜纹编织的织物(MITSUBISHI CHEMICAL公司制造“TR3524M”))，除此之外，以与实施例2同样的方式得到叠层片。
(实施例5)
将金属层设为Ti，除此之外，以与实施例1同样的方式得到叠层片。
(实施例6)
将金属层设为Ti，除此之外，以与实施例2同样的方式得到叠层片。
(实施例7)
作为基材，使用在采用斜纹编织的碳纤维(单位面积重量240g/m2，长丝直径7μm，密度15根/英寸)织物的表面上配置有作为填充材料的热塑性(聚酰胺)树脂无纺布的基材(MITSUBISHI CHEMICAL公司制造“TR35AB MTGL”)。
将基材设置在真空装置内，抽真空至5.0×10-4Pa以下。接着，导入氩气，通过DC磁控溅射法，在基材的与填充材料侧相反侧的表面上形成作为氧化物的含有7wt％SnO2的ITO层(平均厚度80nm)，得到按照填充材料、纤维基材(织物)、ITO层的顺序叠层而成的叠层片。
(比较例3)
将金属层设为Ti，除此之外，以与比较例1同样的方式得到叠层片。
(比较例4)
将金属层设为Ti，除此之外，以与比较例2同样的方式得到叠层片。
(实施例8)
将实施例6中制备的叠层片设置在真空装置内，抽真空至5.0×10-4Pa以下。接着，导入氩气与氧的混合气体，通过MF磁控溅射法，在基材的与填充材料侧相反侧的表面上形成作为氧化物层的TiO2层(平均厚度5nm)，得到按照填充材料、纤维基材(织物)、金属层、准金属层、氧化物层的顺序叠层而成的叠层片。
(2)评价
(2-1)颜色和色差的测定
使用分光测色计(柯尼卡美能达公司制造“CM-2500d”)，基于JIS Z8781-4(2013)，对叠层片的含金属元素或准金属元素的层侧的表面和纤维基材的表面的在L*a*b*表色系统中的L*、a*、b*进行测定。
(2-2)卷绕试验
将叠层片剪切成100mm×100mm见方的尺寸，卷绕在直径10mm的SUS管上，保持3秒后展开。重复10次，对卷绕前后的叠层片的含金属元素或准金属元素的层侧的表面的在L*a*b*表色系统中的L*、a*、b*进行测定，求出卷绕试验前后的色差ΔE*ab。
对于变色的程度，根据以下的基准进行判定。
◎：ΔE*ab小于3
○：ΔE*ab小于6且为3以上
×：ΔE*ab为6以上。
(2―3)高温高湿试验中的变色性的测定
使用分光测色计(柯尼卡美能达公司制造“CM-2500d”)，基于JIS Z8781-4(2013)，对叠层片的含金属元素或准金属元素的层侧的表面的在L*a*b*表色系统中的L*、a*、b*进行测定。测定后，将叠层片放入高温高湿腔室中，在85℃、85％湿度的条件下，静置240hr，然后，同样地对叠层片的含金属元素或准金属元素的层侧的表面的在L*a*b*表色系统中的L*、a*、b*进行测定。根据高温高湿试验前后的L*、a*、b*，基于JIS Z8781-4(2013)，求出色差ΔE*ab。
(3)结果
结果示于表1～3。
Figure BDA0003208471090000161
Figure BDA0003208471090000171
[表3]
Figure BDA0003208471090000181
符号说明
1 含金属元素或准金属元素的层
2 纤维基材
3 填充材料
4 准金属层
5 金属层
6 树脂无纺布

Claims (12)

1.一种叠层片，其具有：
纤维基材、和
含金属元素或准金属元素的层，并且
所述纤维基材保持填充材料。
2.根据权利要求1所述的叠层片，其中，
所述纤维基材为织物。
3.根据权利要求2所述的叠层片，其中，
所述织物为碳纤维织物。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的叠层片，其中，
所述含金属元素或准金属元素的层包含选自铝、铜、铁、银、金、铂、铬、镍、钼、钛、硅、锗和镓中的至少1种。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的叠层片，其中，
所述填充材料配置在所述纤维基材的与所述含金属元素或准金属元素的层侧相反侧的表面上。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的叠层片，其中，
所述填充材料为树脂无纺布。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的叠层片，其至少具有树脂无纺布、纤维基材、金属层、准金属层，并且它们依该顺序叠层。
8.根据权利要求6或7所述的叠层片，其中，
构成所述树脂无纺布的原材料为聚酰胺树脂。
9.一种复合材料，其具有权利要求1～8中任一项所述的叠层片和树脂。
10.根据权利要求9所述的复合材料，其用作车辆内外装饰用材料。
11.一种移动体，其具有权利要求9或10所述的复合材料。
12.一种叠层片，其具有：
织物；
以30质量％以上且小于100质量％的含量含有金属元素或准金属元素的含金属元素或准金属元素的层；以及
热塑性树脂无纺布，并且
热塑性树脂无纺布、织物、含金属元素或准金属元素的层依该顺序叠层。
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