CN113166530A - 光学构件用聚碳酸酯树脂组合物 - Google Patents

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Abstract

提供：相溶性优异、具有良好的色相、且成型时的气体发生极其少的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物。一种光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，其特征在于，相对于芳香族聚碳酸酯树脂(A)100质量份，含有：用脂环式二醇(B2)键合聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)而成的化合物(B)0.1～3质量份、和磷系稳定剂(C)0.005～0.4质量份，化合物(B)中，脂环式二醇(B2)成分为20质量％以下，且除脂环式二醇(B2)成分之外的成分中的氧四亚甲基二醇单元的质量比率为55～80质量％，且化合物(B)的数均分子量为1000～2400。

Description

光学构件用聚碳酸酯树脂组合物
技术领域
本发明涉及光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，详细而言，涉及：相溶性优异、具有良好的色相、且成型时的气体发生极其少的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物。
背景技术
聚碳酸酯树脂的透明性、机械性质、热性质、电气性质和耐气候性等优异，被用于导光板等光学构件。然而，聚碳酸酯树脂的透光率低于聚甲基丙烯酸甲酯等，因此，使用了聚碳酸酯树脂的导光板的面状光源装置等中，存在亮度低的问题。因此，要求改善聚碳酸酯树脂制的导光板等中的亮度、透光率。
专利文献1中，出于提供在不有损芳香族聚碳酸酯树脂原本的特性的情况下进而无白浊、无透射率的降低、透射率和色相良好的、导光板用聚碳酸酯树脂组合物的目的，公开了一种导光板用芳香族聚碳酸酯树脂组合物，其是在芳香族聚碳酸酯树脂中含有聚亚烷基二醇0.01～1重量份而成的。
然而，聚亚烷基二醇与聚碳酸酯树脂的相溶性未必充分，因此，得到的导光板中存在容易产生白浊、透明性容易变差、色相也容易恶化的问题。
特别是，各种液晶显示装置中，薄壁化、大型薄壁化正以惊人的速度推进，并且已经采用允许光从直下型向横侧边缘射入导光板的边缘型，要求这种导光板等光学构件具有更高的透明性和色相。特别是在光路长较长的光学构件、例如具有50mm以上的光路长的光学构件的情况下该要求变得更加严格。
另外，将光学构件用聚碳酸酯树脂组合物成型时，成为模具附着物的发生大的问题。特别是高性能的导光构件的成型时，频繁地进行模具的清扫维护的要求会变强。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2004-051700号公报
发明内容
发明要解决的问题
本发明是鉴于上述实际情况而作出的，其目的(课题)在于，提供：在不有损聚碳酸酯树脂原本的特性的情况下相溶性优异、具有良好的色相、且成型时的气体发生极其少的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物。
用于解决问题的方案
本发明人为了达成上述课题，反复深入研究，结果发现：通过配混特定的数均分子量的化合物，该化合物是用脂环式二醇键合聚氧四亚甲基二醇系聚合物而成的、且脂环式二醇与氧四亚甲基二醇单元的含有比率为特定范围，从而可以解决上述课题，至此完成了本发明。
本发明涉及以下的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物和成型品。
[1]一种光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，其特征在于，相对于芳香族聚碳酸酯树脂(A)100质量份，含有：用脂环式二醇(B2)键合聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)而成的化合物(B)0.1～3质量份、和磷系稳定剂(C)0.005～0.4质量份，
化合物(B)中，脂环式二醇(B2)成分为20质量％以下，且除脂环式二醇(B2)成分之外的成分中的氧四亚甲基二醇单元的质量比率为55～80质量％，且化合物(B)的数均分子量为1000～2400。
[2]根据上述[1]所述的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，其中，聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)为含有氧四亚甲基二醇单元和除氧四亚甲基二醇以外的氧亚烷基二醇单元的共聚物。
[3]根据上述[1]或[2]所述的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，其中，相对于芳香族聚碳酸酯树脂(A)100质量份，还含有0.005～0.2质量份的环氧化合物和/或氧杂环丁烷化合物(D)。
[4]根据上述[1]～[3]中任一项所述的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，其中，脂环式二醇(B2)为氢化双酚A。
[5]一种光学构件用成型品，其是由上述[1]～[3]中任一项所述的聚碳酸酯树脂组合物形成的。
[6]根据上述[5]所述的成型品，其中，成型品为光学部件的光路长为50mm以上的、汽车车灯用的光导件、照明用光导件、或背光用导光板。
发明的效果
本发明的聚碳酸酯树脂组合物在不有损聚碳酸酯树脂原本的特性的情况下相溶性优异，具有良好的色相，且成型时的气体发生极其少，无模具污染的问题，可以适合于各种光学用构件。
附图说明
图1为实施例中的模具污染的评价中使用的水滴型模具的俯视图。
具体实施方式
以下，示出实施方式和示例物等对本发明详细地进行说明。
需要说明的是，本说明书中“～”只要没有特别限定就以其包含前后中记载的数值作为下限值和上限值的含义使用。
本发明的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物的特征在于，相对于芳香族聚碳酸酯树脂(A)100质量份，含有：用脂环式二醇(B2)键合聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)而成的化合物(B)0.1～3质量份、和磷系稳定剂(C)0.005～0.4质量份，
化合物(B)中，脂环式二醇(B2)成分为20质量％以下，且除脂环式二醇(B2)成分之外的成分中的氧四亚甲基二醇单元的质量比率为55～80质量％，且化合物(B)的数均分子量为1000～2400。
以下，对本发明详细地进行说明。
[芳香族聚碳酸酯树脂(A)]
本发明的聚碳酸酯树脂组合物含有芳香族聚碳酸酯树脂(A)。
芳香族聚碳酸酯树脂(A)是通过使芳香族羟基化合物与碳酰氯或碳酸的二酯反应而得到的芳香族聚碳酸酯聚合物。上述芳香族聚碳酸酯聚合物可以具有支链。芳香族聚碳酸酯树脂的制造方法没有特别限定，可以基于碳酰氯法(界面聚合法)、熔融法(酯交换法)等现有法。
作为芳香族二羟基化合物的代表性的例子，例如可以举出双(4-羟基苯基)甲烷、2,2-双(4-羟基苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3-甲基苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3-叔丁基苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3,5-二甲基苯基)丙烷、2,2-双(4-羟基-3,5-二溴苯基)丙烷、4,4-双(4-羟基苯基)庚烷、1,1-双(4-羟基苯基)环己烷、4,4’-二羟基联苯、3,3’,5,5’-四甲基-4,4’-二羟基联苯、双(4-羟基苯基)砜、双(4-羟基苯基)硫醚、双(4-羟基苯基)醚、双(4-羟基苯基)酮等。
上述芳香族二羟基化合物中，特别优选2,2-双(4-羟基苯基)丙烷(即，双酚A)。
另外，上述芳香族二羟基化合物可以单独使用1种，也可以混合2种以上而使用。
制造芳香族聚碳酸酯树脂(A)时，除上述芳香族二羟基化合物之外，还可以添加少量在分子中具有3个以上羟基的多元酚等。该情况下，芳香族聚碳酸酯树脂为具有支链的芳香族聚碳酸酯树脂。
作为上述具有3个以上羟基的多元酚，例如可以举出间苯三酚、4,6-二甲基-2,4,6-三(4-羟基苯基)庚烯-2、4,6-二甲基-2,4,6-三(4-羟基苯基)庚烷、2,6-二甲基-2,4,6-三(4-羟基苯基)庚烯-3、1,3,5-三(4-羟基苯基)苯、1,1,1-三(4-羟基苯基)乙烷等多羟基化合物、或者3,3-双(4-羟基芳基)氧吲哚(即，吲哚醌双酚)、5-氯吲哚醌、5,7-二氯吲哚醌、5-溴吲哚醌等。其中，优选1,1,1-三(4-羟基苯基)乙烷或1,3,5-三(4-羟基苯基)苯。将上述芳香族二羟基化合物作为基准(100摩尔％)，上述多元酚的用量优选成为0.01～10摩尔％的量、更优选成为0.1～2摩尔％的量。
基于酯交换法的聚合中，使用碳酸二酯代替碳酰氯作为单体。作为碳酸二酯的代表例，可以举出以碳酸二苯酯、碳酸二甲苯酯等为代表的碳酸取代二芳基酯、以碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二叔丁酯等为代表的碳酸二烷基酯。这些碳酸二酯可以单独使用1种，或混合2种以上而使用。其中，优选碳酸二苯酯、碳酸取代二苯酯。
另外，上述碳酸二酯优选其50摩尔％以下、进一步优选30摩尔％以下的量用二羧酸或二羧酸酯取代。作为代表性的二羧酸或二羧酸酯，可以举出对苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸二苯酯和间苯二甲酸二苯酯等。用这种二羧酸或二羧酸酯将碳酸二酯的一部分取代的情况下，可以得到聚酯碳酸酯。
通过酯交换法制造芳香族聚碳酸酯树脂时，通常使用催化剂。对催化剂种类没有限制，通常使用碱金属化合物、碱土金属化合物、碱性硼化合物、碱性磷化合物、碱性铵化合物、胺系化合物等碱性化合物。其中，特别优选碱金属化合物和/或碱土金属化合物。它们可以单独使用，也可以组合2种以上而使用。酯交换法中，通常使上述催化剂用对甲苯磺酸酯等失活。
芳香族聚碳酸酯树脂(A)的粘均分子量优选10000～30000。
液晶用背光等导光板中，优选10000～15000、更优选10500以上、进一步优选11000以上、特别优选11500以上、最优选12000以上、更优选14500以下。
另外，用于使汽车或者摩托车等车辆用前照灯(头灯)或者尾灯等中的来自LED等光源的光导光的光导件、透镜等中，优选15000～23000，从流动性/色相的方面出发，进一步优选17000～20000。
另外，照明用的光导件等中，优选15000～24000，从流动性/色相的方面出发，进一步优选17000～20000。
通过使粘均分子量为上述范围的下限值以上，从而可以进一步改善本发明的聚碳酸酯树脂组合物的机械强度，通过使粘均分子量为上述范围的上限值以下，从而可以抑制本发明的聚碳酸酯树脂组合物的流动性降低并改善，提高成型加工性，可以容易地进行成型加工。
需要说明的是，可以将粘均分子量不同的2种以上的芳香族聚碳酸酯树脂混合而使用，该情况下，也可以混合粘均分子量为上述适合的范围外的聚碳酸酯树脂。
需要说明的是，芳香族聚碳酸酯树脂(A)的粘均分子量[Mv]是指，使用二氯甲烷作为溶剂，用乌氏粘度计求出温度25℃下的特性粘度[η](单位dl/g)，由Schnell的粘度式、η＝1.23×10-4Mv0.83算出的值。另外，特性粘度[η]是指，测定各溶液浓度[C](g/dl)下的比粘度[ηsp]，通过下述式算出的值。
Figure BDA0003085510270000061
芳香族聚碳酸酯树脂(A)的末端羟基浓度是任意的，可以适宜选择而确定，通常为1000ppm以下，优选800ppm以下，更优选600ppm以下。由此，可以进一步改善聚碳酸酯树脂的滞留热稳定性和色调。另外，特别是对于用熔融酯交换法制造的聚碳酸酯树脂，其下限通常为10ppm以上、优选30ppm以上、更优选40ppm以上。由此，可以抑制分子量的降低，可以进一步改善树脂组合物的机械特性。
需要说明的是，末端羟基浓度的单位为以ppm表示末端羟基的质量相对于聚碳酸酯树脂的质量者。其测定方法为利用四氯化钛/乙酸法的比色定量(Macromol.Chem.88 215(1965)中记载的方法)。
芳香族聚碳酸酯树脂可以以聚碳酸酯树脂单独(聚碳酸酯树脂单独不限定于仅包含1种聚碳酸酯树脂的方案，例如以包括包含单体组成、分子量彼此不同的多种聚碳酸酯树脂的方案的含义使用)使用，也可以将聚碳酸酯树脂与其他热塑性树脂的合金(混合物)组合而使用。进而，例如，出于进一步提高阻燃性、耐冲击性的目的，可以使聚碳酸酯树脂形成与具有硅氧烷结构的低聚物或聚合物的共聚物的构成；出于进一步改善热氧化稳定性、阻燃性的目的，可以使聚碳酸酯树脂形成与具有磷原子的单体、低聚物或聚合物的共聚物的构成；出于改善热氧化稳定性的目的，可以使聚碳酸酯树脂形成与具有二羟基蒽醌结构的单体、低聚物或聚合物的共聚物的构成；为了改良光学性质，可以使聚碳酸酯树脂形成与聚苯乙烯等具有烯烃系结构的低聚物或聚合物的共聚物的构成；出于改善耐化学药品性的目的，可以使聚碳酸酯树脂形成与聚酯树脂低聚物或聚合物的共聚物的构成；等以聚碳酸酯树脂为主体的共聚物而构成。
另外，为了实现改善成型品的外观、改善流动性，芳香族聚碳酸酯树脂可以含有聚碳酸酯低聚物。该聚碳酸酯低聚物的粘均分子量[Mv]通常为1500以上、优选2000以上，另外，通常为9500以下、优选9000以下。进而，所含有的聚碳酸酯低聚物优选设为芳香族聚碳酸酯树脂(包含聚碳酸酯低聚物)的30质量％以下。
进一步芳香族聚碳酸酯树脂不仅可以为原始原料，也可以为由使用过的制品再生的聚碳酸酯树脂(所谓材料回收后的聚碳酸酯树脂)。
但是，再生后的聚碳酸酯树脂优选在芳香族聚碳酸酯树脂中为80质量％以下，其中更优选50质量％以下。这是由于，再生后的聚碳酸酯树脂受到热劣化、经年劣化等劣化的可能性高，因此，多于前述范围地使用这样的聚碳酸酯树脂的情况下，有使色相、机械物性降低的可能性。
[用脂环式二醇(B2)键合聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)而成的化合物(B)]
本发明的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物含有用脂环式二醇(B2)键合聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)而成的化合物(B)。
化合物(B)优选用下述式(1)表示。
Y-X-Y’ (1)
上述式(1)中，X为从脂环式二醇(B2)中去除了羟基的残基，Y和Y’为源自聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)的成分，任选分别相同或不同。
作为脂环式二醇(B2)，优选使用碳原子数4～30、更优选使用碳原子数6～20的脂环式二醇化合物。
作为脂环式二醇(B2)，具体而言，可以举出2,2,4,4-四甲基-1,3-环丁二醇等环丁二醇类、1,4-环己二醇、1,2-环己二醇、1,3-环己二醇、2-甲基-1,4-环己二醇等环己二醇类、1,2-环己烷二甲醇、1,3-环己烷二甲醇、1,4-环己烷二甲醇等环己烷二甲醇类、2,2-双(4-羟基环己基)丙烷(即、氢化双酚A)、2,3-降冰片烷二甲醇、2,5-降冰片烷二甲醇等降冰片烷二甲醇类、三环癸烷二甲醇、五环十五烷二甲醇、1,3-金刚烷二醇、2,2-金刚烷二醇、十氢萘二甲醇、3,9-双(2-羟基-1,1-二甲基乙基)-2,4,8,10-四氧杂螺[5.5]十一烷(即、螺二醇)等。它们可以为立体异构体，无顺式、反式的限制。
上述中，更优选2,2,4,4-四甲基-1,3-环丁二醇、上述环己二醇类、上述环己烷二甲醇类、2,2-双(4-羟基环己基)丙烷(即、氢化双酚A)，特别优选2,2-双(4-羟基环己基)丙烷(即、氢化双酚A)。
脂环式二醇(B2)可以使用1种或组合使用2种以上而使用。另外，脂环式二醇(B2)在不有损本发明的效果的范围内可以组合使用少量的脂肪族二醇化合物、芳香族二醇。
聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)是具有四亚甲基醚单元[-CH2CH2CH2CH2-O-]的聚合物。聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)优选为除四亚甲基醚单元以外还具有其他亚烷基醚单元的共聚物。
作为其他亚烷基醚单元，可以为直链型或者支链型的亚烷基醚单元中的任一者。作为亚烷基醚单元的碳数，优选2～20、更优选2～16、进一步优选2～12、特别优选2～10。
作为直链型的亚烷基醚单元的例子，如果列举其作为亚烷基二醇，则优选可以举出乙二醇、三亚甲基二醇、五亚甲基二醇、六亚甲基二醇，它们可以为单独1种，也可以为2种以上的混合。
上述中，更优选的是，乙二醇、三亚甲基二醇。
作为支链型的亚烷基醚单元的例子，如果列举其作为亚烷基二醇，则优选可以举出(2-甲基)乙二醇、(2-乙基)乙二醇、(2-甲基)三亚甲基二醇、(3-甲基)三亚甲基二醇、(2-乙基)三亚甲基二醇、(3-乙基)三乙二醇、(2,2-二甲基)三亚甲基二醇、(2,2-甲基乙基)三亚甲基二醇、(2,2-二乙基)三亚甲基二醇(即、新戊二醇)、二新戊二醇、(3,3-二甲基)三亚甲基二醇、(3,3-甲基乙基)三亚甲基二醇、(3,3-二乙基)三亚甲基二醇、(3-甲基)四亚甲基二醇、(4-甲基)四亚甲基二醇、(3-乙基)四亚甲基二醇、(4-乙基)四亚甲基二醇、(3,3-二甲基)四亚甲基二醇、(3,3-甲基乙基)四亚甲基二醇、(3,3-二乙基)四亚甲基二醇、(4,4-二甲基)四亚甲基二醇、(4,4-甲基乙基)四亚甲基二醇、(4,4-二乙基)四亚甲基二醇、(3-甲基)五亚甲基二醇、(4-甲基)五亚甲基二醇、(5-甲基)五亚甲基二醇、(3-乙基)五亚甲基二醇、(4-乙基)五亚甲基二醇、(5-乙基)五亚甲基二醇、(3,3-二甲基)五亚甲基二醇、(3,3-甲基乙基)五亚甲基二醇、(3,3-二乙基)五亚甲基二醇、(4,4-二甲基)五亚甲基二醇、(4,4-甲基乙基)五亚甲基二醇、(4,4-二乙基)五亚甲基二醇、(5,5-二甲基)五亚甲基二醇、(5,5-甲基乙基)五亚甲基二醇、(5,5-二乙基)五亚甲基二醇等。它们可以混合。
它们可以为单独1种，也可以为2种以上的混合。
上述中，更优选的是，(2-甲基)乙二醇、(2,2-二乙基)三亚甲基二醇(即、新戊二醇)、(3-甲基)四亚甲基二醇。
以上，方便起见以二醇为例记载了亚烷基醚单元，但不限定于这些二醇，也可以为它们的环氧烷、它们的成聚醚性衍生物。
聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)更优选由氧四亚甲基二醇单元和除氧四亚甲基二醇以外的乙二醇、(2-甲基)乙二醇、三亚甲基二醇、新戊二醇、(2-甲基)四亚甲基二醇形成的共聚物。
聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)可以为无规共聚物、嵌段共聚物，为无规共聚物时，抑制聚亚烷基二醇的结晶，因此，与芳香族聚碳酸酯树脂(A)的相溶性和操作性改善。而且通过用脂环式二醇(B2)键合聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)而成的化合物(B)，可以进一步改善与聚碳酸酯树脂的相溶性。
化合物(B)可以如下制造：在脂环式二醇(B2)的存在下，用例如日本特开2018-184557等中记载的公知的方法，将聚合开始前的1,4-丁二醇成分替换为脂环式二醇(B2)成分，在适当的反应条件下，使上述具有亚烷基醚单元的二醇、或者它们的环氧烷、成聚醚性衍生物进行聚合，从而可以制造。化合物(B)的聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)部分可以为嵌段共聚物或者无规共聚物，优选无规共聚物。
化合物(B)中，脂环式二醇(B2)成分为20质量％以下，且除脂环式二醇(B2)成分之外的成分中的氧四亚甲基二醇单元的质量比率为55～80质量％。
脂环式二醇(B2)成分为20质量％以下，从而化合物(B)的热稳定性变得良好，如果超过20质量％，则分子链长变短，因此，化合物(B)的热稳定性降低，大量产生模具附着物。脂环式二醇(B2)成分的量优选18质量％以下、更优选15质量％以下、优选3质量％以上、更优选4质量％以上、进一步优选5质量％以上、特别优选6质量％以上。
氧四亚甲基二醇单元的质量比率为55～80质量％，从而与芳香族聚碳酸酯树脂(A)的相溶性变良好，如果低于55质量％、或超过80质量％，则与芳香族聚碳酸酯树脂(A)的相溶性变差。氧四亚甲基二醇单元的量优选56质量％以上、更优选57质量％以上、优选75质量％以下、更优选70质量％以下、进一步优选65质量％以下、特别优选63质量％以下。
另外，除脂环式二醇(B2)成分之外的成分中的氧四亚甲基二醇以外的单元的质量比率优选20～47质量％、更优选30质量％以上、优选43质量％以下、更优选40质量％以下、特别优选38质量％以下。
需要说明的是，脂环式二醇(B2)成分、氧四亚甲基二醇单元和氧四亚甲基二醇单元的质量比率可以使用1H-NMR测定装置(具体地Brunker公司制的500MHz)、以氘代氯仿为溶剂而测定，从而求出。
化合物(B)的数均分子量为1000～2400。通过使数均分子量为1000～2400，从而可以兼顾与芳香族聚碳酸酯树脂(A)的相溶性和模具附着物抑制，如果低于1000，则成型时的模具附着物变得增加，如果超过2400，则与芳香族聚碳酸酯树脂(A)的相溶性降低，色相改善效果变差。数均分子量优选1500以上、更优选1800以上、进一步优选2000以上、优选2300以下、更优选2200以下。
需要说明的是，此处所谓化合物(B)的数均分子量是依据基于JIS K1577测得的羟值而算出的数均分子量Mn。
化合物(B)的含量相对于芳香族聚碳酸酯树脂(A)100质量份为0.1～3质量份。通过设为这种含量，从而色相和透明性变得优异。化合物(B)的优选的含量相对于芳香族聚碳酸酯树脂(A)100质量份，为0.2质量份以上、更优选0.3质量份以上、优选2.5质量份以下、更优选2质量份以下、进一步优选1.8质量份以下。
[磷系稳定剂(C)]
本发明的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物含有磷系稳定剂。通过含有磷系稳定剂，从而本发明的聚碳酸酯树脂组合物的色相进一步改善。
作为磷系稳定剂，可以使用公知的任意物质。如果列举具体例，则可以举出磷酸、膦酸、亚磷酸、次膦酸、多磷酸等磷的含氧酸；酸性焦磷酸钠、酸性焦磷酸钾、酸性焦磷酸钙等酸性焦磷酸金属盐；磷酸钾、磷酸钠、磷酸铯、磷酸锌等第1族或第2B族金属的磷酸盐；磷酸酯化合物、亚磷酸酯化合物、亚膦酸酯化合物等，特别优选亚磷酸酯化合物。通过选择亚磷酸酯化合物，从而可以得到具有更高的耐变色性和连续生产率的聚碳酸酯树脂组合物。
此处，亚磷酸酯化合物为通式：P(OR)3所示的3价的磷化合物，R表示1价或2价的有机基团。
作为这样的亚磷酸酯化合物，例如可以举出亚磷酸三苯酯、亚磷酸三(单壬基苯基)酯、亚磷酸三(单壬基/二壬基·苯基)酯、亚磷酸三(2,4-二叔丁基苯基)酯、亚磷酸单辛基二苯酯、亚磷酸二辛基单苯酯、亚磷酸单癸基二苯酯、亚磷酸二癸基单苯酯、亚磷酸三癸酯、亚磷酸三月桂酯、亚磷酸三硬脂酯、二硬脂基季戊四醇二亚磷酸酯、双(2,4-二叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇亚磷酸酯、亚磷酸双(2,6-二叔丁基苯基)辛酯、亚磷酸2,2-亚甲基双(4,6-二叔丁基苯基)辛酯、四(2,4-二叔丁基苯基)-4,4’-亚联苯基-二亚磷酸酯、6-[3-(3-叔丁基-羟基-5-甲基苯基)丙氧基]-2,4,8,10-四叔丁基二苯并[d,f][1,3,2]-二氧杂磷等。
这样的亚磷酸酯化合物中，下述式(2)或(3)所示的芳香族亚磷酸酯化合物有效地提高本发明的聚碳酸酯树脂组合物的耐热变色性，故更优选。
Figure BDA0003085510270000121
[式(2)中，R1、R2和R3可以分别相同也可以不同，表示碳数6以上且30以下的芳基。]
Figure BDA0003085510270000122
[式(3)中，R4和R5可以分别相同也可以不同，表示碳数6以上且30以下的芳基。]
作为上述式(2)所示的亚磷酸酯化合物，其中，优选三苯基亚磷酸酯、亚磷酸三(单壬基苯基)酯、亚磷酸三(2,4-二叔丁基苯基)酯等，其中，更优选亚磷酸三(2,4-二叔丁基苯基)酯。作为这样的有机亚磷酸酯化合物，具体而言例如可以举出株式会社ADEKA制“Adekastab 1178”、Sumitomo Chemical Co.,Ltd..制“Sumilizer TNP”、城北化学工业株式会社制“JP-351”、株式会社ADEKA制“Adekastab 2112”、BASF Corporation制“Irgafos168”、城北化学工业株式会社制“JP-650”等。
作为上述式(3)所示的亚磷酸酯化合物，其中，特别优选双(2,4-二叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、双(2,6-二叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、双(2,4-二枯基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯那样的具有季戊四醇二亚磷酸酯结构的物质。作为这样的有机亚磷酸酯化合物，具体而言例如可以优选举出株式会社ADEKA制“Adekastab PEP-36”、Dover Chemical Corporation制“Doverphos S-9228”等。
需要说明的是，磷系稳定剂可以含有1种，也可以以任意的组合和比率含有2种以上。
磷系稳定剂(C)的含量相对于芳香族聚碳酸酯树脂(A)100质量份为0.005～0.4质量份、优选0.007质量份以上、更优选0.008质量份以上、进一步优选0.01质量份以上，另外，优选0.3质量份以下、进一步优选0.2质量份以下、特别优选0.15质量份以下、最优选0.1质量份以下。磷系稳定剂(C)的含量低于前述范围的0.005质量份的情况下，色相、耐热变色性变得不充分，磷系稳定剂(C)的含量超过0.4质量份的情况下，不仅耐热变色性反而恶化，而且湿热稳定性也降低。
[环氧化合物、氧杂环丁烷化合物(D)]
本发明的树脂组合物优选含有环氧化合物和/或氧杂环丁烷化合物。
作为环氧化合物，使用在1分子中具有1个以上环氧基的化合物。具体而言，可以优选举出苯基缩水甘油醚、烯丙基缩水甘油醚、叔丁基苯基缩水甘油醚、3,4-环氧环己基甲基-3’,4’-环氧环己基羧酸酯、3,4-环氧-6-甲基环己基甲基-3’,4’-环氧-6’-甲基环己基羧酸酯、2,3-环氧环己基甲基-3’,4’-环氧环己基羧酸酯、4-(3,4-环氧-5-甲基环己基)丁基-3’,4’-环氧环己基羧酸酯、3,4-环氧环己基亚乙基氧化物、环己基甲基3,4-环氧环己基羧酸酯、3,4-环氧-6-甲基环己基甲基-6’-甲基环己基羧酸酯、双酚-A二缩水甘油醚、四溴双酚-A缩水甘油醚、邻苯二甲酸的二缩水甘油酯、六氢邻苯二甲酸的二缩水甘油酯、双-环氧二环戊二烯基醚、双-环氧乙二醇、双-环氧环己基己二酸酯、丁二烯二环氧化物、四苯基亚乙基环氧化物、辛基环氧邻苯二甲酸酯、环氧化聚丁二烯、3,4-二甲基-1,2-环氧环己烷、3,5-二甲基-1,2-环氧环己烷、3-甲基-5-叔丁基-1,2-环氧环己烷、十八烷基-2,2-二甲基-3,4-环氧环己基羧酸酯、N-丁基-2,2-二甲基-3,4-环氧环己基羧酸酯、环己基-2-甲基-3,4-环氧环己基羧酸酯、N-丁基-2-异丙基-3,4-环氧-5-甲基环己基羧酸酯、十八烷基-3,4-环氧环己基羧酸酯、2-乙基己基-3’,4’-环氧环己基羧酸酯、4,6-二甲基-2,3-环氧环己基-3’,4’-环氧环己基羧酸酯、4,5-环氧四氢邻苯二甲酸酐、3-叔丁基-4,5-环氧四氢邻苯二甲酸酐、二乙基4,5-环氧-顺式-1,2-环己基二羧酸酯、二-正丁基-3-叔丁基-4,5-环氧-顺式-1,2-环己基二羧酸酯、环氧化大豆油、环氧化亚麻子油等。
其中，特别优选3,4-环氧环己基甲基-3’,4’-环氧环己基羧酸酯、3,4-环氧-6-甲基环己基甲基-3’,4’-环氧-6’-甲基环己基羧酸酯、2,3-环氧环己基甲基-3’，4’-环氧环己基羧酸酯、4-(3,4-环氧-5-甲基环己基)丁基-3’,4’-环氧环己基羧酸酯等。
环氧化合物可以单独使用也可以组合2种以上使用。
环氧化合物的含量相对于芳香族聚碳酸酯树脂(A)100质量份，优选0.005～0.2质量份、更优选0.007质量份以上，另外，更优选0.15质量份以下、进一步优选0.1质量份以下、特别优选0.05质量份以下。环氧化合物的含量低于0.005质量份的情况下，色相、耐热变色性容易变得不充分，超过0.2质量份的情况下，不仅耐热变色性反而恶化，而且容易发生色相的降低、成型时的气体。
作为氧杂环丁烷化合物，只要为在分子内具有1个以上氧杂环丁烷基的化合物就均可以使用，在分子中具有1个氧杂环丁烷基的单氧杂环丁烷化合物和在分子中具有2个以上氧杂环丁烷基的2官能以上的聚氧杂环丁烷化合物均可以使用。
通过含有氧杂环丁烷化合物，从而可以进一步改善良好的色相和高度的耐热变色性。
作为单氧杂环丁烷化合物，可以优选示例下述的通式(I-a)、(I-b)或(II)所示的化合物等。
Figure BDA0003085510270000151
(式中，R1表示烷基，R2表示烷基或苯基，R3表示任选具有芳香环的2价的有机基团，n表示0或1。)
上述通式(I-a)、(I-b)和(II)中，R1为烷基，优选碳数1～6的烷基，优选甲基或乙基，特别优选乙基。
另外，R2为烷基或苯基，优选碳数2～10的烷基，可以为链状的烷基、支链的烷基或脂环式烷基中的任一者，或可以为在烷基链的中途具有醚键(醚系氧原子)的链状或支链状的烷基。作为R2的具体例，可以举出乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、2-乙基己基、壬基、癸基、3-氧戊基、环己基、苯基等。其中，R2优选2-乙基己基、苯基、环己基。
作为通式(I-a)的化合物的具体例，优选可以举出3-羟基甲基-3-甲基氧杂环丁烷、3-羟基甲基-3-乙基氧杂环丁烷、3-羟基甲基-3-丙基氧杂环丁烷、3-羟基甲基-3-正丁基氧杂环丁烷、3-羟基甲基-3-丙基氧杂环丁烷等。其中，特别优选3-羟基甲基-3-甲基氧杂环丁烷、3-羟基甲基-3-乙基氧杂环丁烷等。
作为通式(I-b)的化合物的具体例，特别优选3-乙基-3-(2-乙基己氧基甲基)氧杂环丁烷等。
通式(II)中，R3为任选具有芳香环的2价的有机基团，作为其例子，可以举出亚乙基、亚丙基、亚丁基、亚新戊基、亚正戊基、亚正己基等碳数1～12的直链状或支链状的亚烷基、亚苯基、式：-CH2-Ph-CH2-或-CH2-Ph-Ph-CH2-(此处，Ph表示苯基)所示的2价的基团、氢化双酚A残基、氢化双酚F残基、氢化双酚Z残基、环己烷二甲醇残基、三环癸烷二甲醇残基等。
作为通式(II)的化合物的具体例，特别优选可以举出双(3-甲基-3-氧杂环丁烷基甲基)醚、双(3-乙基-3-氧杂环丁烷基甲基)醚、双(3-丙基-3-氧杂环丁烷基甲基)醚、双(3-丁基-3-氧杂环丁烷基甲基)醚、1,4-双[(3-乙基-3-氧杂环丁烷基甲氧基)甲基]苯、3-乙基-3{[(3-乙基氧杂环丁烷-3-基)甲氧基]甲基}氧杂环丁烷、4,4’-双[(3-乙基-3-氧杂环丁烷基)甲氧基甲基]联苯、1,4-双[(3-乙基-3-氧杂环丁烷基)甲氧基甲基]苯等。
氧杂环丁烷化合物可以单独使用，也可以组合2种以上而使用。
氧杂环丁烷化合物的含量相对于聚碳酸酯树脂(A)100质量份，优选0.005～0.2质量份、进一步优选0.007质量份以上、特别优选0.01质量份以上，另外，更优选0.15质量份以下、进一步优选0.1质量份以下、特别优选0.05质量份以下。氧杂环丁烷化合物的含量低于0.005质量份的情况下，色相、耐热变色性容易变得不充分，超过0.2质量份的情况下，耐热变色性反而容易恶化，容易产生成型时的气体。
环氧化合物与氧杂环丁烷化合物也优选组合两者而含有，此时的总含量相对于聚碳酸酯树脂(A)100质量份，优选0.005～0.2质量份。
[添加剂等]
本发明的聚碳酸酯树脂组合物可以含有上述以外的其他添加剂、例如抗氧化剂、脱模剂、紫外线吸收剂、荧光增白剂、颜料、染料、聚碳酸酯树脂以外的其他聚合物、阻燃剂、耐冲击改良剂、抗静电剂、增塑剂、增容剂等添加剂。这些添加剂可以配混一种或二种以上。
作为除聚碳酸酯树脂以外的其他树脂，例如可以举出：具有芳香环结构的丙烯酸类树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂、聚对苯二甲酸丙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯树脂等热塑性聚酯树脂；聚苯乙烯树脂、高冲击聚苯乙烯树脂(HIPS)、丙烯腈-苯乙烯共聚物(AS树脂)、丙烯腈-苯乙烯-丙烯酸橡胶共聚物(ASA树脂)、丙烯腈-乙烯丙烯系橡胶-苯乙烯共聚物(AES树脂)等苯乙烯系树脂；聚酰胺树脂；聚酰亚胺树脂；聚醚酰亚胺树脂；聚苯醚树脂；聚苯硫醚树脂；聚砜树脂等。
其他树脂可以含有1种，也可以以任意的组合和比率含有2种以上。其中，含有其他树脂时的含量相对于聚碳酸酯树脂(A)100质量份，优选设为20质量份以下，更优选10质量份以下、进一步5质量份以下，其中优选设为3质量份以下，特别优选设为1质量份以下。
[聚碳酸酯树脂组合物的制造方法]
对本发明的聚碳酸酯树脂组合物的制造方法没有限制，可以广泛采用公知的聚碳酸酯树脂组合物的制造方法，可以举出如下方法：将芳香族聚碳酸酯树脂(A)、化合物(B)和磷系稳定剂(C)、以及根据需要配混的其他成分用例如滚筒混合机、亨舍尔混合机等各种混合机预先混合后，用班伯里密炼机、辊、Brabender、单螺杆混炼挤出机、双螺杆混炼挤出机、捏合机等混合机进行熔融混炼。需要说明的是，熔融混炼的温度没有特别限制，通常为240～320℃的范围。
[光学构件]
对于本发明的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，将上述聚碳酸酯树脂组合物造粒，将所得粒料用各种成型法成型，可以制造光学构件。而且，也可以不经由粒料，将在挤出机中熔融混炼后的树脂直接成型，形成光学构件。
本发明的聚碳酸酯树脂组合物的相溶性优异，在高温的加工温度下也具有良好的色相，且成型时的气体发生极其少，因此，特别适合用于通过注射成型法而成型为光学构件。
注射成型时的树脂温度根据目标成型品的大小、厚度、成型机的注射能力而确定。本发明的聚碳酸酯树脂组合物的成型中，通常在280℃～390℃、优选在280℃～360℃的范围内使用，只要填充性、成型应变的状态允许即可，但期望在低的温度下进行成型。使用现有的聚碳酸酯树脂组合物的情况下，如果提高成型时的树脂温度，则还有变得容易产生成型品的黄变的问题，但通过使用本发明的树脂组合物，从而即使为上述温度范围，也可以制造具有良好的色相的成型品、特别是光学构件。
需要说明的是，对于树脂温度难以进行直接测定的情况下，作为机筒设定温度来把握。
作为光学构件，可以举出直接或间接地利用LED、有机EL、白热电球、荧光灯、阴极管等光源的设备/器具的部件，示例导光板、面发光体用构件、照明用构件等作为代表例，特别是尤其适合于光路长长至50mm以上的光学部件。
导光板是在液晶背光单元、各种显示装置、照明装置中、用于使LED等光源的光导光的装置，使从侧面或背面等入射的光通过通常设置于表面的凹凸扩散，发出均匀的光。其形状通常为平板状，表面上可以具有凹凸也可以不具有凹凸。
导光板的成型通常优选通过注射成型法、超高速注射成型法、注射压缩成型法等来进行。
使用本发明的聚碳酸酯树脂组合物的导光板可以适合在液晶背光单元、各种显示装置、照明装置的领域中使用。作为这样的装置的例子，可以举出手机、移动笔记本、上网本、平板个人计算机、平板电脑、智能手机、平板电脑型终端等各种移动终端、相机、钟表、便携式电脑、各种显示器、照明设备等，特别是光路长长至50mm以上的情况下也可以适合使用。
另外，作为光学构件，车外照明用导光构件、例如汽车或者摩托车等的车辆用前照灯(头灯)或者尾灯、雾灯等中，用于使来自LED等光源的光导光的光导件、透镜等也是适合的，特别是光路长长至50mm以上的情况下，也可以适合使用。
实施例
以下，示出实施例对本发明进一步进行具体说明。但是，本发明不对以下的实施例作限定性解释。
以下的实施例和比较例中使用的原料如以下的表1所示。
表1中，“PTMG”是聚氧四亚甲基二醇的简称，“PPG”是聚(2-甲基)乙二醇的简称，“PEG”是聚乙二醇的简称，“HBPA”是氢化双酚A的简称，“BPA”是双酚A的简称。
[表1]
Figure BDA0003085510270000201
(实施例1～43、比较例1～8)
[树脂组合物粒料的制造]
将上述各成分以以下的表2所示的比率(质量份)进行配混，在滚筒混合机中混合20分钟后，利用螺杆直径40mm的带排气口的单螺杆挤出机(Tanabe Plastic Machine Co.,Ltd.制“VS-40”)，在机筒温度250℃、100rpm下进行熔融混炼，将排出的线料放入造粒机中，进行线料切割，得到粒料。
[相溶性的评价]
在将上述粒料制造工序中的自挤出机排出的线料放入造粒机前，从挤出机模头流出的树脂滴入地面约1分钟，得到厚度约18mm、直径150～180mm、重量约350±20g的圆盘状的块后，在室温下冷却。按照下述的4阶段以目视评价圆盘状的树脂块的透明性。
A：透明性非常优异
B：透明性优异
C：稍白浊
D：较大白浊
树脂块白浊时是指，所配混的(B)成分、其他聚亚烷基二醇的相溶性差，无法进行均质混合。
[色相(YI)的评价]
将上述中得到的粒料用热风循环式干燥机在120℃下干燥5～7小时后，利用注射成型机(Sodick公司制“HSP100A”)，在树脂温度340℃、模具温度80℃、循环40秒下成型为长光路成型品(300mm×7mm×4mm)。
对于该长光路成型品，在300mm的光路长下进行YI值(黄变度)的测定。测定中使用长光路光谱透过色度计(日本电色工业株式会社制“ASA 1”、C光源、2°视野)。
[模具污染性的评价(模垢)]
使上述中得到的粒料以120℃干燥5小时后，用注射成型机(住友重机械工业社制“SE-7M/C12”)，使用图1所示的水滴型模具，在机筒温度为340℃、成型循环为10秒、模具温度为40℃的条件下，进行100注射的注射成型，对于结束后的模具固定侧的金属镜面上产生的白色的附着物所导致的污染的状态，按以下的A、B、C这3阶段的基准、以目视评价判定。
A：附着物量少
B：附着物量在A与C之间
C：附着物量多
需要说明的是，图1的水滴型模具为：从浇口G导入树脂组合物，以产生气体在尖端P部分容易滑动的方式设计的模具。浇口G的宽度为1mm、厚度为1mm，图1中，宽度h1为14.5mm，长度h2为7mm，长度h3为27mm，成型部的厚度为3mm。
将以上的评价结果示于以下的表2。
[表2]
Figure BDA0003085510270000221
[表3]
Figure BDA0003085510270000231
[表4]
Figure BDA0003085510270000232
需要说明的是，上述表中，比较例6的成型品由于分解而变脆、无法进行连续成型。YI为能进行取样者的参考值。
[表5]
Figure BDA0003085510270000241
[表6]
Figure BDA0003085510270000251
[表7]
Figure BDA0003085510270000261
产业上的可利用性
本发明的聚碳酸酯树脂组合物为相溶性优异、具有良好的色相、且成型时的气体发生极其少的聚碳酸酯树脂组合物，因此，可以极适合用于各种光学构件，产业上的可利用性非常高。

Claims (6)

1.一种光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，其特征在于，相对于芳香族聚碳酸酯树脂(A)100质量份，含有：用脂环式二醇(B2)键合聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)而成的化合物(B)0.1～3质量份、和磷系稳定剂(C)0.005～0.4质量份，
化合物(B)中，脂环式二醇(B2)成分为20质量％以下，且除脂环式二醇(B2)成分之外的成分中的氧四亚甲基二醇单元的质量比率为55～80质量％，且化合物(B)的数均分子量为1000～2400。
2.根据权利要求1所述的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，其中，聚氧四亚甲基二醇系聚合物(B1)为含有氧四亚甲基二醇单元和除氧四亚甲基二醇以外的氧亚烷基二醇单元的共聚物。
3.根据权利要求1或2所述的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，其中，相对于芳香族聚碳酸酯树脂(A)100质量份，还含有0.005～0.2质量份的环氧化合物和/或氧杂环丁烷化合物(D)。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的光学构件用聚碳酸酯树脂组合物，其中，脂环式二醇(B2)为氢化双酚A。
5.一种光学构件用成型品，其是由权利要求1～3中任一项所述的聚碳酸酯树脂组合物形成的。
6.根据权利要求5所述的成型品，其中，成型品为光学部件的光路长为50mm以上的、汽车车灯用的光导件、照明用光导件、或背光用导光板。
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