CN113166344B - 氢化共聚物组合物、粘着粘结材料组合物和粘着粘结膜 - Google Patents
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Abstract
本发明的目的在于提供初期粘着力、粘着亢进的抑制性、粘着层的厚度不均的抑制性的平衡优异的氢化共聚物组合物等。上述目的可以通过下述氢化共聚物组合物来实现。一种氢化共聚物组合物，其包含成分(a)以及成分(b)，成分(a)包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段，成分(b)包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段，其中，上述成分(a)具有5万～12万的峰值分子量，上述成分(b)具有上述成分(a)的峰值分子量的1.8倍～3.8倍的峰值分子量，上述氢化共聚物组合物中包含的共轭二烯单体单元的双键的81mol％以上进行了氢化，以上述组合物为基准，上述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的含量为5～18质量％，上述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的嵌段率为75质量％以上，上述氢化共聚物组合物的熔体流动速率(MFR)为4g/10分钟～20g/10分钟，上述氢化共聚物组合物的毛细管粘度为300～600Pa·s，设上述毛细管粘度为C[Pa·s]、上述MFR为M[g/10分钟]的情况下，满足(式1)：C≦‑20.8M+754.2(式1)的关系。
Description
技术领域
本发明涉及氢化共聚物组合物、粘着粘结材料组合物和粘着粘结膜。
背景技术
由乙烯基芳香族单体单元和共轭二烯单体单元构成的嵌段共聚物即使不进行硫化，在常温下也具有与硫化的天然橡胶或合成橡胶同样的弹性，而且在高温下也具有与热塑性树脂同样的成型加工性，因此其广泛用于鞋类、塑料改性材料、沥青改性材料、粘着粘结材料等领域、家庭用产品、家电/工业部件等的包装材料、玩具等。另外，上述嵌段共聚物的氢化物的耐候性、耐热性优异，因此除了上述的用途领域以外，还广泛用于汽车部件、医疗器具等中。
特别是在作为粘着粘结剂使用的情况下，通过面向卫材或建材用途的热熔性、或对膜表面赋予粘着层而主要以标签或带、表面保护膜的形式使用。作为这样的膜的粘着层中使用的粘着粘结剂，一直以来主要使用丙烯酸系粘着粘结剂、以天然橡胶和聚异丁烯等橡胶作为主体的橡胶系粘着粘结剂。作为将这些粘着粘结剂涂布在规定的支撑体膜上的方法，使用了将粘着粘结剂溶解在溶剂中并将所得到的粘着粘结剂溶液用辊、喷雾等进行涂布的方法。这些方法具有能够将粘着粘结剂层均匀且薄薄地进行涂布的优点，但由于使用溶剂，因此具有从大气污染、火灾、制造时的劳动安全卫生性、经济性等方面出发不优选的问题。
出于这样的理由，最近适当地使用了将聚烯烃系树脂制的基材层与包含氢化苯乙烯系弹性体或烯烃系弹性体的粘着粘结剂层一体化而成的共挤出膜。
在这些用途中，除了与用途相应的粘着力以外，还要求抑制粘着亢进、改善成型加工性。例如，专利文献1中记载了一种旨在即使不混合赋粘剂也兼顾成型加工性和粘着性的粘着性膜，但其中并未提及粘着亢进性，仍有改善的余地。另外，专利文献2中记载了初期粘着性、低温粘着性、送出性、低粘着亢进性以及特性平衡优异的粘着性膜，但其中未提及成型性，仍有改善的余地。专利文献3中记载了以初期粘着力、低粘着亢进性、表面污染抑制、残胶抑制、粘滑抑制为目的的粘着剂组合物，由于其具有使用特定的粘着性树脂化合物的特征，因此实质上在利用氢化共聚物组合物解决这些课题的方面仍然有改良的余地。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第5158151号
专利文献2：日本特开2017-197609号公报
专利文献3：日本特开2014-114345号公报
发明内容
发明所要解决的课题
根据本发明人进行的研究，粘着层的厚度不均不仅在成型加工时被认为成为问题，而且还会对粘着力、粘着亢进带来影响。另外，在粘着层存在厚度不均时，会发生膜的拱起或残胶、或发生剥离时的粘滑，因此抑制该厚度不均特别重要。从高度平衡地兼具初期粘着力、粘着亢进的抑制性、粘着层厚度不均的抑制性的方面出发，现有的树脂组合物仍有改善的余地。
因此，鉴于上述现有技术的问题，本发明的目的在于提供一种作为粘着粘结材料使用时的初期粘着力、粘着亢进的抑制性、粘着层厚度不均的抑制性的平衡优异的氢化共聚物组合物、粘着粘结材料组合物和粘着粘结膜。
用于解决课题的手段
本发明人为了解决上述现有技术的课题反复进行了深入研究，结果发现，包含具有特定结构的两种成分的氢化共聚物组合物可有效地解决上述课题，从而完成了本发明。
即，本发明如下所述。
[1]
一种氢化共聚物组合物，其包含：
成分(a)，其包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段；以及
成分(b)，其包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段，
其中，
上述成分(a)具有5万～12万的峰值分子量，
上述成分(b)具有上述成分(a)的峰值分子量的1.8倍～3.8倍的峰值分子量，
上述氢化共聚物组合物中包含的共轭二烯单体单元的双键的81mol％以上进行了氢化，
以上述组合物为基准，上述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的含量为5～18质量％，
上述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的嵌段率为75质量％以上，
上述氢化共聚物组合物的熔体流动速率(MFR)为4～20g/10分钟，
上述氢化共聚物组合物的毛细管粘度为300～600Pa·s，
设上述毛细管粘度为C[Pa·s]、上述MFR为M[g/10分钟]的情况下，满足(式1)：
C≦-20.8M+754.2(式1)
的关系。
[2]
如[1]中所述的氢化共聚物组合物，其中，上述成分(a)/上述成分(b)以质量比例计为60/40～10/90。
[3]
如[1]或[2]中所述的氢化共聚物组合物，其中，上述氢化共聚物组合物中包含的共轭二烯单体单元的乙烯基化率为40mol％～70mol％。
[4]
如[3]中所述的氢化共聚物组合物，其中，上述乙烯基化率为40mol％～61.9mol％。
[5]
如[1]～[4]中任一项所述的氢化共聚物组合物，其中，上述成分(a)和上述成分(b)分别由下述式表示，
成分(a)：B2-A1-B1和/或B2-A1-B1-X
成分(b)：(B2-A1-B1)nX
[式中，
A1为以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段，
B1和B2各自独立地为以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段，
n为2以上的整数，
X为偶联剂的残基]。
[6]
如[5]中所述的氢化共聚物组合物，其中，以上述组合物为基准，上述氢化共聚物组合物中包含的B1的含量为3～10质量％。
[7]
一种粘着粘结材料组合物，其包含[1]～[6]中任一项所述的氢化共聚物组合物、以及赋粘剂树脂。
[8]
一种粘着粘结膜，其包含[7]中所述的粘着粘结材料组合物。
发明的效果
根据本发明，可得到作为粘着材料使用时的初期粘着力、粘着亢进的抑制性、粘着层厚度不均的抑制性的平衡高度优异的氢化共聚物组合物、粘着粘结材料组合物和粘着粘结膜。
具体实施方式
以下对本发明的具体实施方式(下文中称为“本实施方式”)进行详细说明，但本发明并不限于以下的记载，可以在其要点的范围内进行各种变形来实施。
[氢化共聚物]
本实施方式的氢化共聚物组合物包含：
成分(a)，其包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段；以及
成分(b)，其包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段，
上述成分(a)具有5万～12万的峰值分子量，
上述成分(b)具有上述成分(a)的峰值分子量的1.8倍～3.8倍的峰值分子量，
上述氢化共聚物组合物中包含的共轭二烯单体单元的双键的81mol％以上进行了氢化，
以上述组合物为基准，上述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的含量为5～18质量％，
上述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的嵌段率为75质量％以上，
上述氢化共聚物组合物的熔体流动速率(MFR)为4～20g/10分钟，
上述氢化共聚物组合物的毛细管粘度为300～600Pa·s，
设上述毛细管粘度为C[Pa·s]、上述MFR为M[g/10分钟]的情况下，满足(式1)：
C≦-20.8M+754.2(式1)
的关系。
本实施方式中，构成共聚物的各单体单元的命名依照作为该单体单元的来源的单体的命名。
例如，“乙烯基芳香族单体单元”是指将作为单体的乙烯基芳香族化合物进行聚合而产生的聚合物的结构单元。乙烯基芳香族单体单元利用乙烯基芳香族化合物的乙烯基与其他单体单元结合。
另外，“共轭二烯单体单元”是将作为单体的共轭二烯化合物进行聚合而产生的聚合物的结构单元。共轭二烯单体单元中，共轭二烯化合物的2个双键中的一者与其他单体单元结合(1,2-结合或3,4-结合)，或者共轭二烯化合物的2个双键中的两者与其他单体单元结合(1,4-结合)。
本实施方式的氢化共聚物组合物包含成分(a)和成分(b)。以氢化共聚物组合物为基准，成分(a)和成分(b)的总含量优选为90质量％以上、更优选为95质量％以上、进一步优选为100质量％。
成分(a)包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段A和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段B。成分(a)中包含的聚合物嵌段A和聚合物嵌段B的数目分别可以为1个、也可以为复数个。
以成分(a)为基准，成分(a)中包含的聚合物嵌段A的含量优选为4～16质量％、更优选为6～14质量％、进一步优选为8～12质量％。
以成分(a)为基准，成分(a)中包含的聚合物嵌段B的含量优选为84～96质量％、更优选为86～94质量％、进一步优选为88～92质量％。
以成分(a)为基准，成分(a)中包含的聚合物嵌段A和聚合物嵌段B的总含量优选为90质量％以上、更优选为95质量％以上、进一步优选为100质量％。
成分(a)中包含的聚合物嵌段A以乙烯基芳香族单体单元为主体。以聚合物嵌段A为基准，聚合物嵌段A中包含的乙烯基芳香族单体单元的量为75质量％以上、优选为80质量％以上、更优选为90质量％以上。
成分(a)中包含的聚合物嵌段B以共轭二烯单体单元为主体。以聚合物嵌段B为基准，聚合物嵌段B中包含的共轭二烯单体单元的量为90质量％以上、优选为96质量％以上、更优选为99质量％以上。
成分(b)包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段A和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段B。成分(b)中包含的聚合物嵌段A和聚合物嵌段B与成分(a)中包含的聚合物嵌段A和聚合物嵌段B分别可以相同、也可以不同。成分(b)中包含的聚合物嵌段A和聚合物嵌段B的数目分别可以为1个、也可以为复数个。
以成分(b)为基准，成分(b)中包含的聚合物嵌段A的含量优选为4～16质量％、更优选为6～14质量％、进一步优选为8～12质量％。
以成分(b)为基准，成分(b)中包含的聚合物嵌段B的含量优选为84～96质量％、更优选为86～94质量％、进一步优选为88～92质量％。
以成分(b)为基准，成分(b)中包含的聚合物嵌段A和聚合物嵌段B的总含量优选为90质量％以上、更优选为95质量％以上、进一步优选为100质量％。
成分(b)中包含的聚合物嵌段A以乙烯基芳香族单体单元为主体。以聚合物嵌段A为基准，聚合物嵌段A中包含的乙烯基芳香族单体单元的量为75质量％以上、优选为80质量％以上、更优选为90质量％以上。
成分(b)中包含的聚合物嵌段B以共轭二烯单体单元为主体。以聚合物嵌段B为基准，聚合物嵌段B中包含的共轭二烯单体单元的量为90质量％以上、优选为96质量％以上、更优选为99质量％以上。
作为构成“乙烯基芳香族单体单元”的“乙烯基芳香族化合物”，可以举出但不限于例如苯乙烯、α-甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯、二乙烯基苯、1,1-二苯基乙烯、N,N-二甲基对氨基乙基苯乙烯、N,N-二乙基对氨基乙基苯乙烯等。这些之中，从获得性和生产率的方面出发，优选苯乙烯、α-甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯。这些之中，特别优选苯乙烯。这些化合物可以仅单独使用一种，也可以将两种以上合用。
构成“共轭二烯单体单元”的“共轭二烯化合物”是具有1对共轭双键的二烯烃。作为共轭二烯化合物，可以举出但不限于例如1,3-丁二烯、2-甲基-1,3-丁二烯(异戊二烯)、2,3-二甲基-1,3-丁二烯、1,3-戊二烯、2-甲基-1,3-戊二烯、1,3-己二烯以及法呢烯。作为优选的二烯烃，可以举出1,3-丁二烯以及异戊二烯。这些化合物可以仅单独使用一种，也可以将两种以上合用。
成分(a)的峰值分子量为5万～12万、优选为6万～11万、更优选为7万～10万。成分(a)的峰值分子量为5万以上时，粘着亢进的抑制性、成型加工性优异。成分(a)的峰值分子量为12万以下时，粘着性、成型加工性优异。峰值分子量可以通过根据标准聚苯乙烯校正曲线求出由凝胶渗透色谱(GPC)(溶剂：四氢呋喃、温度：40℃)得到的峰的峰顶所对应的分子量来决定。
成分(b)的峰值分子量为成分(a)的峰值分子量的1.8倍～3.8倍、优选为1.9～3.7倍、更优选为2.0倍～3.6倍、特别是更优选为2.1倍～3.5倍。成分(b)的峰值分子量为上述范围内时，成型加工性优异。
成分(a)/成分(b)以质量比例计优选为60/40～10/90、更优选为55/45～20/80、进一步优选为50/50～30/70。成分(b)的质量比例为40以上时，粘着力、粘着亢进抑制性优异。成分(b)的质量比例为90质量以下时，成型加工性优异。
用于得到包含成分(a)和成分(b)的氢化共聚物组合物的方法没有特别限定。例如，可以将成分(a)和成分(b)分别聚合和氢化，将它们以适当的比例进行溶液共混、也可以进行干混。从生产率的方面出发，优选将成分(a)聚合，使成分(a)的一部分进行偶联反应，形成成分(b)，统一地得到包含成分(a)和成分(b)的共聚物组合物，将其氢化。
作为偶联剂，只要可得到成分(a)和成分(b)的上述峰值分子量和质量比例就没有特别限定，例如可以举出多烯基偶联剂等。作为合适的多烯基偶联剂，例如可以举出二乙烯基苯，优选间二乙烯基苯。另外，作为偶联剂，还可以举出例如四乙氧基硅烷和四甲氧基硅烷等四烷氧基硅烷、甲基三甲氧基硅烷等烷基三烷氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷等二烷基二烷氧基硅烷、苯甲酸乙酯、苯甲酸甲酯等羧酸酯化合物、以及由双酚A与环氧氯丙烷的反应衍生出的二缩水甘油醚等二缩水甘油基芳香族环氧化合物。
成分(a)和成分(b)优选各自独立地由下述式表示。
A1-B1、B2-A1-B1、A1-B1-A2、B2-A1-B1-A2、B2-A1-B1-X、(A1-B1)nX、或者(B2-A1-B1)nX
[式中，
A1和A2各自独立地为以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段，
B1和B2各自独立地为以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段，
n为2以上的整数，
X为偶联剂的残基。]
从粘着力、粘着亢进抑制性、成型加工性的方面出发，成分(a)和/或成分(b)优选具有偶联结构。从满足后述的毛细管粘度和熔体流动速率的关系式(1)的方面以及能够高度实现粘着力、粘着亢进抑制性、成型加工性的平衡的方面出发，成分(a)优选具有B2-A1-B1和/或B2-A1-B1-X所表示的结构，成分(b)优选具有(B2-A1-B1)nX所表示的结构。
n优选为2～4的整数、更优选为3或4。例如可以使用四乙氧基硅烷作为偶联剂，在桨型叶片等搅拌机条件下使添加时的温度为100℃以下进行搅拌时间的调整，由此能够将n控制为3或4。
成分(a)和/或成分(b)包含B2的情况下，从成型加工性的方面出发，以氢化共聚物组合物为基准，B2的含量优选为3～10质量％。B2的含量为10％以下时，具有粘着亢进抑制性优异的倾向。
关于本实施方式的氢化共聚物组合物中的乙烯基芳香族单体单元的含量，以上述组合物为基准为5～18质量％、优选为6～17质量％、更优选为8～12质量％。乙烯基芳香族单体单元的含量为18质量％以下时，粘着性、成型加工性变得更好。乙烯基芳香族单体单元的含量为5质量％以上时，具有能够抑制粘着亢进、成型加工性也良好的倾向。
如后述的实施例中所记载，本实施方式的氢化共聚物组合物中的乙烯基芳香族单体单元的含量可以利用紫外分光光度计进行测定。需要说明的是，由于乙烯基芳香族单体单元的含量在氢化前后大致相等，因此可以通过氢化前的共聚物中的乙烯基芳香族单体单元的含量来掌握。
氢化共聚物组合物中的乙烯基芳香族单体单元的含量可以通过调整聚合工序中的乙烯基芳香族化合物的添加量而控制在上述规定的数值范围中。
将相对于氢化共聚物组合物中的全部乙烯基芳香族单体单元含量的、氢化共聚物组合物中的乙烯基芳香族单体嵌段的含量称为“乙烯基芳香族单体嵌段率”，或者简称为“嵌段率”。需要说明的是，乙烯基芳香族单体嵌段是连续的3个以上的乙烯基芳香族单体单元的集合，其信号可以利用1H-NMR进行检测。本实施方式的氢化共聚物组合物的嵌段率为75质量％以上、优选为80质量％以上、更优选为90质量％以上。嵌段率为75质量％以上时，具有粘着亢进抑制性、成型加工性优异的倾向。嵌段率如实施例中所记载，可以通过1H-NMR进行测定。
关于本实施方式的氢化共聚物组合物中的共轭二烯单体单元的含量，以上述组合物为基准，优选为82～95质量％、更优选为83～94质量％、进一步优选为88～92质量％。
本实施方式的氢化共聚物组合物中，共轭二烯单体单元以1,2-结合、3,4-结合或1,4-结合的结合方式掺入到共聚物中。将以1,2-结合、3,4-结合或1,4-结合的结合方式掺入的共轭二烯单体单元的合计作为基准，以1,2-结合或3,4-结合的结合方式掺入的共轭二烯单体单元的合计比例优选为40～70mol％、更优选为45～65mol％。由于以1,2-结合或3,4-结合的结合方式掺入的共轭二烯单体单元具有乙烯基，因此将以1,2-结合或3,4-结合的结合方式掺入的共轭二烯单体单元的合计比例称为“乙烯基化率”。乙烯基化率为40mol％以上时，初期粘着力优异，能够表现出实用上有效的粘着性，成型加工性优异。乙烯基化率为70mol％以下时，具有粘着亢进抑制性优异的倾向。
乙烯基化率可以通过调整作为乙烯基化剂的路易斯碱(例如醚、胺等)、其用量、聚合温度来进行控制。乙烯基化率可以通过核磁共振光谱分析(1H-NMR)等进行测定。乙烯基化率可以根据氢化前和氢化后的任一状态进行测定。具体地说，可以通过后述实施例中记载的方法进行测定。
本实施方式的氢化共聚物组合物中包含的共轭二烯单体单元的双键进行了氢化。进行了氢化的共轭二烯单体单元的双键的比例(下文中称为“氢化率”)为81mol％以上、优选为85mol％以上、更优选为90mol％以上。氢化率为81％以上时，能够抑制粘着亢进，成型加工性优异，成型时的劣化得到抑制，能够抑制凝胶的产生。
上述氢化率例如可以通过调整氢化时的催化剂量、氢加料量来进行控制。需要说明的是，氢化速度例如可以通过调整氢化时的催化剂量、氢加料量、压力和温度等来进行控制。另外，上述氢化率可以通过后述实施例中记载的方法进行测定。
本实施方式的氢化共聚物组合物的熔体流动速率(下文中也称为“MFR”。依据ISO1133)在温度230℃、负荷2.16kg的条件下为4～20g/10分钟、优选为5～18g/10分钟、进一步优选为6～16g/10分钟。MFR为20g/10分钟以下时，粘着力与粘着亢进抑制性的平衡优异。MFR为4g/10分钟以上时，成型加工性优异。
氢化共聚物组合物的MFR可以通过调整单体添加量、聚合时间、温度、聚合引发剂等聚合条件来进行控制，可以通过后述实施例中记载的方法来进行测定。
关于本实施方式的氢化共聚物组合物的毛细管流变仪(Capillograph)测定粘度(下文中也称为“毛细管粘度”)，在温度230℃、剪切速度121.6sec-1的条件下为300～600Pa·s、优选为350～580Pa·s、进一步优选为370～560Pa·s。该毛细管粘度是依据ISO11443测定得到的值，但其是未进行Bagley修正、Rabinowitch修正的所谓“表观粘度”，测定值会由于测定装置条件而显著变化，因此如下指定测定装置的条件。关于下述数值的精度和下述未指定的条件，依据ISO11443。
·毛细管模头内径：Ф1.0mm
·毛细管模头长度：10.0mm
·流入角：180°
·活塞径：Ф9.510mm
·炉体径：Ф9.55mm
上述毛细管粘度为600Pa·s以下时，成型加工性优异；为300Pa·s以上时，粘着力与粘着亢进抑制性的平衡优异。
氢化共聚物组合物的毛细管粘度可以通过调整单体添加量、聚合时间、温度、聚合引发剂等聚合条件来进行控制，可以通过后述实施例中记载的方法进行测定。
本实施方式的氢化共聚物组合物的毛细管粘度(C)和MFR(M)满足下述式(1)的关系：
C≦-20.8M+754.2(式1)
式(1)是对于复数种氢化共聚物组合物的毛细管粘度和MFR与成型加工性的关系进行详细研究从而推导出的。MFR和毛细管粘度均是粘度的指标，因此当然具有相关性，但据知MFR反映低剪切，毛细管粘度通过在一定的条件(温度230℃、剪切速度121.6sec-1)下进行设定而反映高剪切时的粘度。本发明着眼于在组合物的成型加工时赋予高剪切，认为可通过降低毛细管粘度而抑制成型加工性厚度不均。另一方面，膜成型后所使用的环境与赋予低剪切的条件相近，认为MFR越低则粘着力越高，也越不容易引起粘着亢进。满足式(1)的关系意味着与作为静态粘度的指标的MFR相比，作为动态粘度的指标的毛细管粘度低至利用现有设计无法得到的程度。通过兼顾MFR和式(1)的关系，低剪切时和高剪时的粘度如上所述满足优选的范围，因此氢化共聚物组合物的成型加工性以及粘着粘结膜的粘着力、粘着亢进抑制性的平衡优异。具体地说，例如在使用膜挤出机的共挤出成型中，在粘着层不容易产生厚度不均，粘着粘结膜的粘着力、粘着亢进抑制性的平衡也良好。
为了满足上述式(1)，需要具有特定的聚合物结构，需要满足下述要素：
一种氢化共聚物组合物，其包含：
成分(a)，其包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段；以及
成分(b)，其包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段，
其中，
上述成分(a)具有5万～12万的峰值分子量，
上述成分(b)具有上述成分(a)的峰值分子量的1.8倍～3.8倍的峰值分子量，
上述氢化共聚物组合物中包含的共轭二烯单体单元的双键的81mol％以上进行了氢化，
以上述组合物为基准，上述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的含量为5～18质量％，
上述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的嵌段率为75质量％以上，但即使兼具这些要素，现有常见结构的聚合物也不能实现高剪切时和低剪切时的粘度的差距，因此优选从下述观点出发设计具体结构。
(设计例1)
在上述乙烯基芳香族单体量的范围内，在分子内设置复数个乙烯基芳香族单体嵌段，并且将乙烯基芳香族单体嵌段进行不同链长化。
由此，能够在同一分子链内形成乙烯基芳香族单体嵌段(大)和乙烯基芳香族单体嵌段(小)。关于MFR测定这样的低剪切下的粘度，由于乙烯基芳香族单体嵌段(小)的贡献大，因此可维持高粘度。另一方面，关于毛细管测定这样的高剪切下的粘度，乙烯基芳香族单体嵌段(小)的影响相对减小、呈低粘度化。其结果，可以期待在维持MFR的情况下仅降低毛细管粘度。
尽管也取决于分子量、氢化率等，但优选设定成苯乙烯嵌段(大)为10000～20000左右的分子量、并且与苯乙烯嵌段(小)相比具有5倍～10倍的分子量的程度。
(设计例2)
将不同分子间的乙烯基芳香族单体嵌段的大小不同的两种以上的聚合物混合。(同一分子链内的乙烯基芳香族单体嵌段的大小不同)
与设计例1同样地，在大小不同的乙烯基芳香族单体嵌段的影响下，可期待高剪切时与低剪切时的粘度不同的效果。
(设计例3)
向分子链中导入特殊的官能团，其在毛细管测定这样的高剪切条件下分子链暂且解离(开裂)，其后恢复原样。由此，能够在维持低剪切时的粘度的状态下期待仅降低高剪切时的粘度的效果。作为可发挥出这样的效果的官能团的示例，可以举出非共价键性的官能团，例如可以举出羟基、氨基、羧基、酰胺基、脲基、酰亚胺基、胍基等。
若粘着层的厚度存在不均，则与基材层的层厚度比例发生变化，由此在剥离时对剥离部分所施加的应力发生变化，因此会影响粘着力。同样地，由于与基材层的层厚度比例发生变化而使得由基材层部分带来的保持粘着层的力也发生变化，因此影响粘着亢进。此外，出于同样的理由，也会影响粘滑、残胶、膜的拱起。
[氢化共聚物组合物的制造方法]
本实施方式的氢化共聚物组合物例如可以如下来制造：在有机溶剂中以有机碱金属化合物作为聚合引发剂来进行聚合，得到共聚物后进行氢化反应，由此制造出该氢化共聚物组合物。
作为聚合的方式，可以为分批聚合，可以为连续聚合，也可以为它们的组合。从得到分子量分布窄的共聚物的方面出发，优选分批聚合方法。
聚合温度通常为0～150℃、优选为20～120℃、更优选为40～100℃、进一步优选为40～80℃。
聚合时间根据目标聚合物而不同，通常为24小时以内，优选为0.1～10小时。从得到分子量分布窄、具有高强度的共聚物的方面出发，更优选为0.5～3小时。
关于聚合体系的气氛，只要为足以将氮和溶剂维持在液相的压力范围即可，没有特别限定。
在聚合体系内优选不存在使聚合引发剂和活性聚合物失活的杂质(例如水、氧、二氧化碳等)。
作为有机溶剂没有特别限定，例如可以举出正丁烷、异丁烷、正戊烷、正己烷、正庚烷、正辛烷等脂肪族烃类；环己烷、环庚烷、甲基环戊烷等脂环式烃类；苯、二甲苯、甲苯、乙苯等芳香族烃。
作为聚合引发剂的有机碱金属化合物优选为有机锂化合物。
作为有机锂化合物，可以使用有机单锂化合物、有机二锂化合物、有机多锂化合物。作为有机锂化合物，可以举出但不限于例如乙基锂、正丙基锂、异丙基锂、正丁基锂、仲丁基锂、叔丁基锂、苯基锂、六亚甲基二锂、丁二烯基锂以及异丙烯基二锂等。这些之中，从聚合活性的方面出发、优选正丁基锂、仲丁基锂。
作为聚合引发剂的有机碱金属化合物的用量根据目标聚合物的分子量而不同，通常优选为0.01～0.5phm(相对于每100质量份单体的质量份)的范围、更优选为0.03～0.3phm的范围、进一步优选为0.05～0.15phm的范围。
氢化共聚物组合物中的共轭二烯单体单元的1,2-结合和1,4-结合的总量可以通过使用路易斯碱(例如醚、胺等)作为乙烯基化剂来进行控制。乙烯基化剂的用量根据目标乙烯基结合量进行调整。另外，通过分成2个以上的条件来添加乙烯基化剂和后述的金属醇盐，能够制造出在以共轭二烯单体单元为主体的聚合物中乙烯基结合量不同的聚合物。
作为乙烯基化剂，可以举出但不限于例如醚化合物、具有2个以上氧原子的醚系化合物以及叔胺系化合物等。
作为叔胺系化合物，可以举出但不限于例如吡啶、N,N,N’,N’-四甲基乙二胺、三丁胺、四甲基丙二胺、1,2-二哌啶基乙烷、双[2-(N,N-二甲氨基)乙基]醚等。它们可以仅单独使用一种，也可以将两种以上合用。
作为叔胺化合物，优选具有2个胺的化合物。此外，这些之中，更优选具有在分子内显示出对称性的结构的化合物，进一步优选N,N,N’,N’-四甲基乙二胺、双[2-(N,N-二甲氨基)乙基]醚、1,2-二哌啶基乙烷。
在本实施方式的氢化共聚物组合物的制造工序中，可以在上述的乙烯基化剂、有机锂化合物以及碱金属醇盐的共存下进行聚合。此处，碱金属醇盐是指由通式MOR(式中，M为碱金属、R为烷基)表示的化合物。
作为碱金属醇盐的碱金属，从乙烯基结合量高、分子量分布窄、聚合速度高以及嵌段率高的方面出发，优选为钠或钾。
作为碱金属醇盐，优选但不限于例如具有碳原子数2～12的烷基的钠醇盐、锂醇盐、钾醇盐，更优选具有碳原子数3～6的烷基的钠醇盐、钾醇盐，进一步优选叔丁醇钠、叔戊醇钠、叔丁醇钾、叔戊醇钾。
这些之中，更进一步优选作为钠醇盐的叔丁醇钠、叔戊醇钠。
本实施方式的氢化共聚物组合物的制造工序中，在乙烯基化剂、有机锂化合物以及碱金属醇盐的共存下进行聚合时，优选使乙烯基化剂与有机锂化合物的摩尔比(乙烯基化剂/有机锂化合物)以及碱金属醇盐与有机锂化合物的摩尔比(碱金属醇盐/有机锂化合物)以下述摩尔比的形式共存。
乙烯基化剂/有机锂化合物为0.2～小于3.0
碱金属醇盐/有机锂化合物为0.3以下
关于聚合工序中的乙烯基化剂/有机锂化合物的摩尔比，从乙烯基结合量高和聚合速度高的方面出发更优选为0.5以上，从分子量分布窄和氢化活性高的方面出发更优选为2.5以下、进一步优选为0.8以上2.0以下的范围。
另外，从分子量分布窄、氢化活性高的方面出发，碱金属醇盐/有机锂化合物的摩尔比更优选为0.2以下、进一步优选为0.1以下、进而更优选为0.08以下。
此外，从可实现窄分子量分布、且可得到高氢化活性的方面出发，碱金属醇盐/乙烯基化剂的摩尔比更优选为0.1以下、进一步优选为0.08以下、进而更优选为0.06以下、更进一步优选为0.05以下。
本实施方式的氢化共聚物组合物中，在包含以共轭二烯单体单元为主体的聚合物的情况下，作为制造该以共轭二烯单体单元为主体的聚合物中的乙烯基结合量不同的聚合物的方法，还可以举出使用针对乙烯基化剂的失活剂的方法。
作为失活剂，可以举出但不限于例如烷基金属化合物，从每一个烷基取代基具有1～20个碳原子的烷基铝、烷基锌和烷基镁以及这些的混合物中进行选择。
本实施方式的氢化共聚物组合物的制造工序中，对氢化的方法没有特别限定，例如，对于上述得到的共聚物在氢化催化剂的存在下供给氢而进行氢化，由此能够得到共轭二烯单体单元的双键残基被氢化的氢化共聚物。
另外，可以通过将按上述得到的氢化共聚物组合物进行粒料化而制造氢化共聚物组合物的粒料。
作为粒料化的方法，例如可以举出：将氢化共聚物从单螺杆或双螺杆挤出机中以线料状挤出，利用设置在模头部前面的旋转刀片在水中切断的方法；将氢化共聚物组合物从单螺杆或双螺杆挤出机中以线料状挤出，在水冷或空气冷却后，利用线料切粒机切断的方法；在利用开炼机、班伯里混炼机熔融混合后，利用辊成型为片状，进而将该片切割成长条状，之后利用造粒机切断成立方状粒料的方法；等等。
需要说明的是，氢化共聚物组合物的粒料成型体的大小、形状没有特别限定。
本实施方式的氢化共聚物组合物中，可以根据需要在该粒料中混配粒料防粘连剂以防止粒料的粘连。
作为粒料防粘连剂，可以举出但不限于例如硬脂酸钙、硬脂酸镁、硬脂酸锌、聚乙烯、聚丙烯、乙撑双硬脂酰胺、滑石、无定形氧化硅等。
从将氢化共聚物组合物成型而得到的粘着粘结性膜的粘着性的方面出发，粒料防粘连剂优选聚乙烯以及乙撑双硬脂酰胺、硬脂酸钙。
作为粒料防粘连剂的混配量，优选相对于氢化共聚物组合物为500～10000ppm，更优选相对于氢化共聚物组合物为1000～7000ppm。粒料防粘连剂优选以附着于粒料表面的状态进行混配，但也可以在粒料内部包含一部分。
[粘着粘结材料组合物]
本实施方式的粘着粘结材料组合物包含本实施方式的氢化共聚物组合物。
本实施方式的粘着粘结材料组合物可以包含赋粘树脂。
作为赋粘树脂，只要是可对本实施方式的粘着粘结材料组合物赋予粘性的树脂就没有特别限定，例如可以举出松香系萜烯系树脂、氢化松香系萜烯系树脂、苯并呋喃系树脂、萜烯树脂、氢化萜烯树脂、酚系树脂、萜烯-酚系树脂、芳香族烃树脂、脂肪族烃树脂等公知的赋粘树脂。
赋粘树脂可以单独使用仅一种，也可以混合使用两种以上。
作为赋粘树脂的具体例，可以使用《ゴム·プラスチック配合薬品》(橡胶/塑料混配化学药品)(Rubber Digest社编)中记载的赋粘剂。通过使用赋粘树脂，可实现粘着力的改良。
关于本实施方式的粘着粘结材料组合物中的赋粘树脂的含量，在设氢化共聚物组合物的合计质量为100质量份时，该赋粘树脂的含量优选为100质量份以下、更优选为80质量份以下、进一步优选为60质量份以下。
赋粘树脂的含量为100质量份以下时，具有能够有效地抑制粘着亢进的倾向，因而优选。
本实施方式的粘着粘结材料组合物可以进一步含有具有上述本实施方式的氢化共聚物组合物以外的结构的氢化苯乙烯系弹性体。
作为上述氢化苯乙烯系弹性体，可以举出但不限于例如将苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(SBS)、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯通过加氢而饱和得到的苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯(SEBS)、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯(SEPS)作为代表性的氢化苯乙烯系弹性体。
此外，还可以举出苯乙烯-乙烯-丁烯(SEB)、苯乙烯-乙烯-丙烯(SEP)等结构的弹性体。
另外，在上述氢化苯乙烯系弹性体中可以使用赋予了各种官能团的反应性弹性体。
作为上述官能团，可以举出但不限于例如羟基、羧基、羰基、硫代羰基、酰卤基、酸酐基、硫代羧酸基、醛基、硫醛基、羧酸酯基、酰胺基、磺酸基、磺酸酯基、磷酸基、磷酸酯基、氨基、亚氨基、腈基、吡啶基、喹啉基、环氧基、硫代环氧基、硫醚基、异氰酸酯基、异硫氰酸酯基、卤化硅基、烷氧基硅基、卤化锡基、硼酸基、含硼基、硼酸盐基、烷氧基锡基、苯基锡基。
本实施方式的粘着粘结材料组合物可以进一步含有乙烯乙酸乙烯酯共聚物。
对乙烯乙酸乙烯酯共聚物没有特别限定，例如可以通过使乙烯和乙酸乙烯酯在高温、高压条件下进行自由基共聚来制造。乙烯乙酸乙烯酯共聚物的性质根据乙酸乙烯酯的含量而不同，但关于该乙酸乙烯酯的含量没有特别限定。
本实施方式的粘着粘结材料组合物可以进一步含有丙烯酸系共聚物。
丙烯酸系共聚物可以举出但不限于例如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸甲酯、丙烯腈等与乙酸乙烯酯、氯乙烯、苯乙烯等的共聚物。
实施方式的粘着粘结材料组合物可以进一步含有软化剂。
作为软化剂，可以举出但不限于例如矿物油系软化剂和合成树脂系软化剂。
作为矿物油系软化剂，通常可以举出芳香族系烃、环烷烃系烃和链烷烃系烃的混合物。需要说明的是，链烷烃系烃的碳原子数占全部碳原子中的50％以上的物质被称为链烷烃系油，环烷烃系烃的碳原子为30～45％的物质被称为环烷烃系油，另外，芳香族系烃的碳原子为35％以上的物质被称为芳香族系油。
作为矿物油系软化剂，优选作为橡胶用软化剂的链烷烃系油，作为合成树脂系软化剂，优选聚丁烯、低分子量聚丁二烯等。
通过含有软化剂，本实施方式的粘着粘结材料组合物具有粘着性进一步得到改善的倾向。
关于本实施方式的粘着粘结材料组合物中的软化剂的含量，从抑制软化剂的渗出、在本实施方式的粘着粘结材料组合物中确保实用上充分的粘着力的方面出发，将本实施方式的氢化共聚物组合物的质量设为100质量份时，该软化剂的含量优选为100质量份以下、更优选为80质量份以下。
本实施方式的粘着粘结材料组合物中可以进一步添加抗氧化剂、光稳定剂等稳定剂。
作为抗氧化剂，可以举出但不限于例如2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚、正十八烷基-3-(4’-羟基-3’,5’-二叔丁基苯基)丙酸酯、2,2’-亚甲基双(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、2,2’-亚甲基双(4-乙基-6-叔丁基苯酚)、2,4-双[(辛硫基)甲基]-邻甲酚、2-叔丁基-6-(3-叔丁基-2-羟基-5-甲基苄基)-4-甲基苯基丙烯酸酯、2,4-二叔戊基-6-[1-(3,5-二叔戊基-2-羟基苯基)乙基]苯基丙烯酸苯酯、2-[1-(2-羟基-3,5-二叔戊基苯基)]丙烯酸酯等受阻酚系抗氧化剂；硫代二丙酸二月桂酯、硫代二丙酸月桂基硬脂酯、季戊四醇-四(β-月桂基硫代丙酸酯)等硫系抗氧化剂；亚磷酸三(壬基苯基)酯、三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯等磷系抗氧化剂。
作为光稳定剂，可以举出但不限于例如2-(2’-羟基-5’-甲基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’,5’-叔丁基苯基)苯并三唑、2-(2’-羟基-3’,5’-二叔丁基苯基)-5-氯苯并三唑等苯并三唑系紫外线吸收剂、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮等二苯甲酮系紫外线吸收剂、或者受阻胺系光稳定剂。
本实施方式的粘着粘结材料组合物中，除了上述各种材料以外，还可以根据需要添加各种添加剂。
作为上述添加剂，可以举出但不限于例如氧化铁红、二氧化钛等颜料；固体石蜡、微晶蜡、低分子量聚乙烯蜡等蜡类；无定形聚烯烃、乙烯-丙烯酸乙酯共聚物等聚烯烃系或低分子量的乙烯基芳香族系热塑性树脂；天然橡胶；聚异戊二烯橡胶、聚丁二烯橡胶、苯乙烯-丁二烯橡胶、乙烯-丙烯橡胶、氯丁橡胶、丙烯酸类橡胶、异戊二烯-异丁烯橡胶、聚戊烯橡胶等合成橡胶。
作为上述合成橡胶，具体地说，可以举出《ゴム·プラスチック配合薬品》(RubberDigest社编)等中记载的合成橡胶。
(粘着粘结材料组合物的制造方法)
作为本实施方式的粘着粘结材料组合物的制造方法没有特别限定，可以通过现有公知方法制造。
作为粘着粘结材料组合物的制造方法，例如可以举出：使用班伯里混炼机、单螺杆挤出机、双螺杆挤出机、蜗杆捏和机、多螺杆挤出机等通常的混合机的熔融混炼方法；将各成分溶解或分散混合后，利用涂布机等涂布至规定的基材膜，之后加热除去溶剂的方法；等等。
为了实现轻量化、柔软化和密合性的提高效果，可以对本实施方式的粘着粘结材料组合物实施发泡处理。
作为发泡处理方法，包括但不限于例如化学方法、物理方法、热膨胀型微球的应用等。通过各无机系发泡剂、有机系发泡剂等化学发泡剂、物理发泡剂等的添加、热膨胀型微球的添加等能够使气泡分布在材料内部。另外，也可以通过添加中空填料(已膨胀中空球)来实现轻量化、柔软化、密合性的提高。
[粘着粘结膜]
本实施方式的粘着粘结膜包含本实施方式的氢化共聚物组合物或者粘着粘结材料组合物。
本实施方式的粘着粘结膜优选具有以层积在特定基材膜上而形成的粘着层的形式具备上述本实施方式中的氢化共聚物组合物或粘着粘结材料组合物的构成。
作为基材膜的材料没有特别限定，可以使用非极性树脂和极性树脂中的任一种。从性能、价格方面等出发，作为非极性树脂，优选聚乙烯、均聚聚丙烯或嵌段聚丙烯，作为极性树脂，优选聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯系树脂、聚酰胺系树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物及其水解物等。
本实施方式的粘着粘结膜为在规定的基材膜上具备粘着层的构成的情况下，该粘着层的厚度优选为1.0μm以上100μm以下、更优选为2.0μm以上100μm以下。
粘着层的厚度为100μm以下时，具有操作性更为优异的倾向，在经济性上也优选。另外，该厚度为1μm以上时，具有密合性更为优异的倾向，并且具有容易得到均匀的厚度的倾向。
基材膜的厚度优选为5.0mm以下、更优选为3.0mm以下、进一步优选为1.0mm以下、进而更优选为300μm以下、更进一步优选为10μm以上200μm以下。通常将厚度超过300μm的基材膜称为“片”，但本说明书中，将它们也包括在内记载为膜。
(粘着粘结膜的制造方法)
作为本实施方式的粘着粘结膜的制造方法，可以举出但不限于例如将本实施方式的氢化共聚物组合物或粘着粘结材料组合物的溶液或熔融物涂布在上述特定的基材膜上的方法、使用膜挤出机将基材层和粘着层共挤出的方法等。
在使用本实施方式的粘着粘结材料组合物的情况下，可以单独使用组合物的溶液或熔融物，也可以混合氢化共聚物组合物的溶液或熔融物。
在将本实施方式的氢化共聚物组合物或粘着粘结材料组合物的溶液进行涂布的方法中，例如可以将上述组合物溶解在可溶解它们的溶剂中，使用涂布机等涂布在基材膜上，将溶剂加热干燥等，由此制造粘着粘结膜，但并不限于该方法。
在将本实施方式的氢化共聚物组合物或粘着粘结材料组合物熔融来进行涂布的方法中，例如可以使用热熔涂布机等在基材膜上涂布经熔融的本实施方式的氢化共聚物组合物或粘着粘结材料组合物等，由此制造粘着粘结膜，但并不限于该方法。
在使用该方法的情况下，优选使用具有高于涂布温度的玻璃化转变温度、熔点或软化点的基材膜。
在上述使用膜挤出机的方法中，例如可以将包含本实施方式的氢化共聚物组合物或粘着粘结材料组合物的接合剂层的成分与可构成基材膜层的热塑性树脂等成分利用熔融共挤出机形成为两股流体、即粘着层形成用流体和基材膜形成用流体，将上述两股流体在模具口内合流形成单一流体并挤出，将粘着层与树脂膜层复合，由此来制造粘着粘结膜，但并不限于该方法。
在应用使用膜挤出机的方法的情况下，本实施方式的粘着粘结材料组合物还可以通过预先将氢化共聚物组合物或粘着粘结材料组合物的各成分进行干混来制造，因此该方法为生产率优异的方法。另外，在通过挤出成型制造粘着粘结膜的情况下，该粘着粘结膜具有密合性、粘着性特别优异的倾向。
[树脂组合物]
在外饰材料、内饰表皮材料等汽车部件、输液袋、输液管等医疗部件、食品、服装用包装领域中，作为与聚丙烯等热塑性树脂的树脂组合物所要求的特性，可以举出拉伸断裂伸长率和低温耐冲击性、低成型收缩性以及上述各特性的平衡等。通常在将树脂组合物成型时，会产生残余应变，该应变会随着时间的推移而缓和等，由此会发生尺寸变化，低成型收缩性是指该变化少。本实施方式的含有氢化共聚物组合物和聚丙烯树脂的树脂组合物具有拉伸断裂伸长率和低温耐冲击性、低成型收缩性优异的倾向。
(聚丙烯树脂)
作为聚丙烯树脂，除了均聚聚丙烯以外，还可以使用无规聚丙烯、嵌段聚丙烯。
无规聚丙烯中的“无规”是指，将丙烯和丙烯以外的单体进行共聚，丙烯以外的单体无规地插入到丙烯链中，丙烯以外的单体实质上不形成链。
作为无规聚丙烯，只要丙烯单元的含量小于99质量％就没有特别限定。
作为无规聚丙烯，例如可以举出丙烯与乙烯的无规共聚物或丙烯与碳原子数4～20的α-烯烃的无规共聚物等。
作为α-烯烃，可以举出但不限于例如乙烯、1-丁烯、1-戊烯、3-甲基-1-丁烯、1-己烯、3-甲基-1-戊烯、4-甲基-1-戊烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、1-十二碳烯、1-十四碳烯、1-十六碳烯、1-十八碳烯、1-二十碳烯等。优选碳原子数2～8的α-烯烃，可以举出乙烯、1-丁烯、3-甲基-1-丁烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯。这些α-烯烃可以单独使用一种或将两种以上组合使用。
均聚聚丙烯、无规聚丙烯均可以单独使用一种或将两种以上组合使用。
聚丙烯可以仅为一种，也可以将两种以上的聚丙烯树脂混合。在为两种以上的聚丙烯树脂的混合物的情况下，例如可以使用使乙烯-丙烯共聚物通过分开的工艺与均聚聚丙烯聚合并将各自的固体状粒料等进行混合而得到的物质。
聚丙烯树脂的调整方法没有特别限定，例如可以通过公知的方法调整。例如可以使用齐格勒·纳塔催化剂或茂金属催化剂之类的公知的催化剂。作为聚丙烯树脂的调整方法，例如可以采用一段或多段的各种工艺，可以在淤浆聚合法、气相聚合法、本体聚合法、溶液聚合等各种工艺中聚合出不同种聚合物进行混合。
从本实施方式的树脂组合物的拉伸断裂伸长率和低温耐冲击性、低成型收缩性以及上述各特性的平衡的方面出发，聚丙烯树脂的含量与氢化共聚物组合物的含量的质量比优选[聚丙烯树脂/((a)+(b))]为98/2～5/95的范围，该范围更优选为90/10～10/90、进一步优选为85/15～15/85。
关于聚丙烯树脂的含量，从本实施方式的树脂组合物的机械强度的方面出发优选为5质量％以上，从低温耐冲击性的方面出发优选为98质量％以下。
本实施方式的树脂组合物可以根据所要求的性能合用乙烯-α-烯烃共聚物橡胶(烯烃系弹性体)。乙烯-α-烯烃共聚物橡胶是乙烯与α-烯烃的共聚物。可以没有特别限定地使用公知的物质。作为共聚物成分，例如可以举出乙烯与一种或其以上的C3～C20的α-烯烃的共聚物等。
本实施方式中，可以根据所要求的性能合用聚丙烯树脂以外的热塑性树脂。作为具体例，可以举出聚乙烯、聚苯乙烯、聚酰胺、聚环己基乙烷、聚对苯二甲酸乙二醇酯之类的聚酯、乙烯/苯乙烯互聚物、间规聚苯乙烯、EPDM等。它们可以单独使用一种，也可以合用两种以上。
本实施方式的树脂组合物可以根据所要求的性能合用其他添加剂。作为添加剂没有特别限定，例如可以举出润滑剂、阻燃剂、稳定剂、着色剂、颜料、抗氧化剂、抗静电剂、分散剂、流动增强剂、硬脂酸金属盐等防粘剂、硅油、矿物油系软化剂、合成树脂系软化剂、铜抑制剂、交联剂、成核剂等。
本实施方式的树脂组合物可以根据所要求的性能合用无机填充材料。作为无机填充材料没有特别限定，可以使用公知的材料。例如可以举出氧化硅、碳酸钙、碳酸镁、氢氧化镁、氢氧化铝、硫酸钙、硫酸钡、炭黑、玻璃纤维、玻璃珠、玻璃中空球、玻璃薄片、石墨、氧化钛、钛酸钾晶须、碳纤维、氧化铝、高岭土、硅酸、硅酸钙、石英、云母、滑石、粘土、氧化锆、钛酸钾、氧化铝、金属粒子等。
无机填充剂的形状没有特别限定，可以为鳞片状、球状、粒状、粉体、无定形状等。它们可以单独使用或将多种组合使用。
(树脂组合物的制造方法)
本实施方式的树脂组合物的制造方法可以举出下述方法：将氢化共聚物和聚丙烯树脂以及必要时的气体成分以与该各成分的特性相对应的混合量进行干混的方法；通过通常被用于高分子材料的混合的装置来制备的方法。
作为这些混合装置，可以举出但不限于例如班伯里混炼机、转矩流变仪(LABOPLASTOMILL)、单螺杆挤出机、双螺杆挤出机等混炼装置，从生产率、良好的混炼性的方面出发，优选利用挤出机的熔融混合法。
混炼时的熔融温度可以适宜地设定，通常为130～300℃的范围内，优选为150～250℃的范围。
[成型体]
本实施方式的成型体是上述本实施方式的树脂组合物的成型体。
作为成型体，可以举出片状成型体(片、膜)、管、袋、医疗用成型体(例如医疗用管、医疗用膜)、汽车部件(例如汽车内饰表皮材料)、医疗用输液袋、以及包装材料(例如食品包装材料以及服装包装材料)等，本实施方式的成型体并不限于上述成型体。
本实施方式的成型体可以通过以下所述的方法进行成型。本实施方式的树脂组合物可以通过在热的作用下使其软化或熔融来进行成型。例如可以使用压塑成型、注射成型、气体辅助注射成型、中空成型、片材成型、旋转成型、层压成型、压延成型、真空成型、加热成型以及挤出成型等现有的成型方法来进行成型。这些成型技法可以单独使用一种，也可以合用两种以上。这些之中，从生产率的方面出发，优选注射成型。
另一方面，例如作为管的成型方法没有特别限定，例如可以将本实施方式的树脂组合物投入到挤出机中进行熔融，使其通过模头而形成管状，进行水冷或空气冷却，制成管。
作为挤出机，可以使用单螺杆或多螺杆的挤出机，另外也可以使用多台挤出机进行多层挤出而成型出多层管。另外，也可以由使用聚丙烯树脂制造树脂组合物时的挤出机直接成型为管。作为成型体的管可以在不妨碍本实施方式的目的的范围内层积其他聚合物而制成多层管。上述其他聚合物可以单独使用一种或将两种以上组合，可以使用单层或将每层种类可以不同的多层进行层积来使用。
本实施方式中，为了进一步抑制壁厚的增加、维持柔软性、并且提高耐压性等，可以缠绕编织加固纱或螺旋增强体而制成耐压管(软管)。编织加固纱被设于厚度方向上的内部或层间，可以使用维尼纶、聚酰胺、聚酯、芳族聚酰胺纤维、碳纤维、金属丝等，螺旋增强体被设于外周，可以使用金属、塑料等。
片状成型体的制造方法没有特别限定，例如作为将树脂组合物投入到挤出机中进行挤出的成型法，可以举出T模法、吹胀法等。
作为吹胀成型，可以采用通常的空气冷却吹胀成型、空气冷却2段吹胀成型、高速吹胀成型、水冷吹胀成型等。
另外，也可以采用直接吹塑、注射吹塑等吹塑成型法、模压成型法。
片状成型体可以为单层片，也可以在无损于本实施方式的主旨的范围内层积其他聚合物而制成多层片。作为该其他聚合物，可以举出但不限于例如聚丙烯、聚乙烯、乙烯-丙烯共聚橡胶(EPM)和乙烯-丙烯-非共轭二烯共聚橡胶(EPDM)等烯烃系聚合物；聚酯弹性体、聚对苯二甲酸乙二醇酯和聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯系聚合物；聚酰胺6、聚酰胺6,6、聚酰胺6,10、聚酰胺11、聚酰胺12和聚酰胺6,12等聚酰胺系树脂；聚丙烯酸甲酯和聚甲基丙烯酸甲酯等丙烯酸系树脂；聚甲醛均聚物和聚甲醛共聚物等聚甲醛系树脂；苯乙烯均聚物、丙烯腈-苯乙烯树脂以及丙烯腈-丁二烯-苯乙烯树脂等苯乙烯系树脂；聚碳酸酯树脂；苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶以及苯乙烯-异戊二烯共聚物橡胶等苯乙烯系弹性体及其氢化物或其改性物；天然橡胶；合成异戊二烯橡胶和液态聚异戊二烯橡胶及其氢化物或改性物；氯丁橡胶；丙烯酸类橡胶；丁基橡胶；丁腈橡胶；环氧氯丙烷橡胶；硅酮橡胶；氟橡胶；氯磺化聚乙烯；氨基甲酸酯橡胶；聚氨酯系弹性体；聚酰胺系弹性体；聚酯系弹性体；软质氯乙烯树脂；等等。可以将这些其他聚合物的一种或两种以上的共混物以单层使用或者将每层的种类不同的多层层积使用。
在与其他聚合物进行层积时，可以采用多层T模法、多层吹胀法和挤出层压法等共挤出成型法、湿式层压、干式层压和模压成型等通常的多层片或膜成型法、共注射吹塑法等多层注射吹塑以及多层直接吹塑等吹塑成型法。另外，成型后的多层层积体可以保持未拉伸的状态，或者也可以进行单向或双向拉伸。
上述袋是指能够由上述片状成型体成型出的袋状的成型体。作为袋，可以举出食品包装用袋、衣服包装用袋、医疗用袋(例如医疗用输液袋)、化学药品包装用袋等。
如后述的实施例所示，本实施方式的树脂组合物的拉伸断裂伸长率和低温耐冲击性、低成型收缩性以及上述各特性的平衡优异，可以不特别限定用途地进行使用。
有效利用该特性，可适当地用于下述广泛的用途中：各种服装类的包装、各种食品的包装、日用杂货包装、工业物资器材包装；各种橡胶产品、树脂产品、皮革产品等的层压品；纸尿片等中使用的伸缩带；切割膜等工业用品；建材或钢板的保护中使用的粘着保护膜、粘着膜的基材；食用肉类鲜鱼用托盘、蔬菜水果包装、冷冻食品容器等片用品；电视机、立体声设备、吸尘器等家电用品用途；保险杆部件、车身面板、侧封条、内饰(仪表板、门饰板、气囊罩等)表皮材料等汽车内外饰部件用途材料；道路铺修材料、防水材料、隔水片、土木密封垫、日用品、休闲用品、玩具、工业用品、家具用品、笔记用具、上水管部件、透明袋、样品架、文件书脊等文具、输液袋等医疗用具等。
实施例
下面举出具体的实施例和比较例对本实施方式进行详细说明，但本实施方式并不限于以下实施例。
实施例和比较例中应用的物性的测定方法和评价方法如下所述。
<峰值分子量>
峰值分子量利用GPC[装置：Waters制]进行测定。
GPC测定中，作为溶剂使用四氢呋喃，使温度为40℃。
使用由市售的标准聚苯乙烯的测定求出的校正曲线(使用标准聚苯乙烯的峰分子量制作)求出通过GPC测定得到的色谱图中具有最高的峰顶的峰(称为“第1峰”)和具有次高的峰顶的峰(称为“第2峰”)的峰值分子量。第1峰和第2峰中，将具有更小的峰值分子量的峰作为与成分(a)对应的峰，将具有更大的峰值分子量的峰作为与成分(b)对应的峰。
<成分(a)和成分(b)的质量比例>
将通过上述GPC测定得到的色谱图中的各峰利用各峰间曲线的拐点进行垂直分割。分别求出相对于峰的总面积的、第1峰的面积的比例以及第2峰的面积的比例。基于第1峰的面积比例和第2峰的面积比例求出成分(a)和成分(b)的质量比例。
需要说明的是，关于各峰间拐点，使用EcoSEC波形分离软件通过基于高斯近似的拟合处理进行峰分割，将各峰的交叉点作为拐点。
<氢化共聚物组合物的乙烯基芳香族单体单元的含量(TS)(苯乙烯含量)>
将一定量的氢化共聚物组合物溶解在氯仿中，利用紫外分光光度计(岛津制作所制造、UV-2450)进行测定。基于起因于乙烯基芳香族化合物(苯乙烯)的吸收波长(262nm)的峰强度，使用校正曲线计算出氢化共聚物组合物中的乙烯基芳香族单体单元的含量(苯乙烯含量)。
<氢化共聚物组合物的乙烯基芳香族单体嵌段率、乙烯基化率、来自共轭二烯化合物的双键的氢化率>
通过核磁共振光谱分析(NMR)在下述条件下测定氢化共聚物组合物中的嵌段率、乙烯基化率、氢化率。
需要说明的是，在测定中，通过将氢化反应后的反应液投入到大量的甲醇中而使氢化共聚物组合物沉淀来进行回收。接着，利用丙酮提取氢化共聚物组合物，将提取液真空干燥，将其用作1H-NMR测定的样品。1H-NMR测定的条件如下所述。
(测定条件)
测定设备：JNM-LA400(JEOL制)
溶剂：氘代氯仿
测定样品：将聚合物氢化之前和之后的提取品
样品浓度：50mg/mL
观测频率：400MHz
化学位移基准：CDCl3(氘代氯仿)
脉冲延迟：2.904秒
扫描次数：256次
脉冲宽度：45°
测定温度：26℃
<氢化共聚物组合物的MFR(熔体流动速率)>
依据ISO 1133，在温度230℃、负荷2.16kg的条件下测定氢化共聚物组合物的MFR[g/10分钟]。
<氢化共聚物组合物的毛细管粘度>
使用毛细管流变仪(株式会社东洋精机制作所制造、商品名：Capillograph 1D、型号：PM-C)，在温度230℃、剪切速度12.2sec-1～12160sec-1的条件下对氢化共聚物组合物连续地进行测定，求出121.6sec-1时的值。需要说明的是，单位为Pa·s。
<初期粘着性、粘着亢进性>
作为粘着强度的测定装置，使用万能拉伸压缩试验机“Technograph TGE-500N：(株式会社)Minebea制”。
在温度23℃×50％相对湿度的条件下，将按下述制作的粘着粘结膜切成25mm宽并粘贴在PMMA板(表面的算术平均粗糙度：0.1μm)上，进一步使重量2kg的橡胶辊(直径10cm)滚动来进行粘贴，放置30分钟，其后使剥离速度为300mm/分钟来测定粘着强度。
在温度23℃×50％相对湿度的条件下进行“180度剥离试验”，对于初期粘着性和粘着亢进性这两者进行评价。
需要说明的是，关于初期粘着性，对初期的粘着强度进行测定。关于粘着亢进性，将所制作的粘着粘结膜利用上述方法粘贴后，在齿轮烘箱内进行80℃×1小时加热促进粘着，在测定环境下放置30分钟。其后利用上述方法测定粘着强度。初期粘着性和粘着亢进性分别通过下述基准进行评价。需要说明的是，上述“180度剥离试验”根据JIS Z0237的标准进行。下述表2和表4中示出了初期粘着性、粘着亢进性的评价结果。
·初期粘着性
○：400g以上/25mm的粘着强度
△：300g以上且小于400g/25mm的粘着强度
×：0g以上且小于300g/25mm的粘着强度
·粘着亢进性
○：相对于初期粘着强度为1.5倍以内的粘着强度
△：相对于初期粘着强度大于1.5倍且为2.0倍以内的粘着强度
×：相对于初期粘着强度大于2.0倍的粘着强度
<成型加工性>
测定粘着层厚度，测定成型时的厚度不均。由共挤出物[样品宽度(TD方向)50cm、样品长度(MD方向)2m、基材层厚度50μm、粘着层厚度8μm]利用单刀片剃刀切出厚度测定用样品。具体地说，将共挤出物的TD方向的中央以及距两端5cm的3处沿MD方向等间隔地切割6次，制作合计18个样品。利用显微镜“VHX-2000：基恩士株式会社”对样品的MD方向的截面进行计测，由此以标准偏差求出粘着层的厚度。
○：粘着层厚度的标准偏差为2.0μm以下
△：粘着层厚度的标准偏差大于2.0μm且为4.0μm以下
×：粘着层厚度的标准偏差大于4.0μm
<初期粘着力的变异系数>
将在上述<成型加工性>的评价中进行了厚度测定的样品在温度23℃×50％相对湿度的条件下粘贴在PMMA板(表面的算术平均粗糙度：0.1μm)上，进一步使重量2kg的橡胶辊(直径10cm)滚动来进行粘贴，放置30分钟，其后使剥离速度为300mm/分钟来测定粘着强度。求出粘着强度中的标准偏差，求出变异系数。
○：粘着强度的变异系数小于0.01
△：粘着强度的变异系数为0.01以上且小于0.05
×：粘着强度的变异系数为0.05以上
[聚丙烯树脂组合物的制造]
基于表5所示的混配比例(质量份)，利用双螺杆挤出机(日本制钢所制“TEX-30αII”、机筒口径30mm)在220℃设定温度下进行熔融混炼，得到聚丙烯树脂组合物的粒料。
〈注射成型板〉
在注射成型温度220℃、模具温度40℃的条件下进行成型，得到聚丙烯树脂组合物的成型体(厚度2.0mm)。作为聚丙烯树脂使用PM970A(PP/SunAllomer制；MFR＝30、嵌段聚丙烯)，作为无机填充剂使用P-3(Nippon Talc制)。
(聚丙烯树脂组合物的物性评价)
<低温断裂伸长率(-30℃)>
依据JIS K6251，使用带恒温槽的拉伸试验机(Minebea、Tg-5kN)，在-30℃、3号哑铃形、十字头速度500mm/分钟的条件下如下实施拉伸试验，评价断裂伸长率。
3：断裂伸长率为500％以上
2：断裂伸长率为300％以上且小于500％
1：断裂伸长率小于300％
<低温耐冲击性(-30℃)>
依据ISO 179-1进行评价。
3：却贝冲击强度为8kJ/m2以上
2：却贝冲击强度为3kJ/m2以上且小于8kJ/m2
1：却贝冲击强度小于3kJ/m2
<成型收缩性>
依据ISO 294-4进行评价。
3：收缩率小于0.4％
2：收缩率为0.4％以上且小于0.8％
1：收缩率为0.8％以上
[氢化共聚物组合物的制造]
(氢化催化剂的制造)
利用下述方法制备氢化共聚物组合物的氢化反应中使用的氢化催化剂。
向进行了氮气置换的反应容器中投入经干燥、纯化的环己烷1升，添加双(η5-环戊二烯)二氯化钛100毫摩尔，充分搅拌下添加包含三甲基铝200毫摩尔的正己烷溶液，在室温下反应约3天，制备氢化催化剂。
(聚合物的制造)
以下记载的A1、A2、B1、B2分别表示下述的聚合物嵌段。
A1、A2：以苯乙烯为主体的聚合物嵌段
B1、B2：以丁二烯为主体的聚合物嵌段
[制造例1]
<聚合物1：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
使用带搅拌装置和夹套的槽型反应器(内容积：100L)，利用下述方法进行分批聚合。
(第1步骤)
装入环己烷38L、以及含有丁二烯单体3.0质量份的环己烷溶液(丁二烯单体浓度40质量％)，添加相对于1摩尔下述正丁基锂(下文中也称为“Bu-Li”)为0.8摩尔的N,N,N’,N’-四甲基乙二胺(下文中也称为“TMEDA”)。其后，调整为温度40℃后，相对于在本制造例中投入至反应器中的丁二烯单体和苯乙烯单体的总量(以下称为全部单体)100质量份，添加0.149质量份的Bu-Li，将反应器内温度调整为45℃，同时持续反应60分钟。
(第2步骤)
投入苯乙烯单体10.0质量份，其后进一步将反应器内温度调整为50℃，同时持续反应20分钟。
(第3步骤)
投入含有丁二烯单体87.0质量份的环己烷溶液(丁二烯单体浓度40质量％)，其后进一步将反应器内温度调整为80℃，同时持续反应40分钟，得到丁二烯-苯乙烯-丁二烯共聚物。
(第4步骤)
添加相对于1摩尔Bu-Li为0.2摩尔的作为偶联剂的四乙氧基硅烷，使丁二烯-苯乙烯-丁二烯共聚物的一部分交联，之后添加相对于1摩尔Bu-Li为0.3摩尔的作为反应终止剂的乙醇，得到丁二烯-苯乙烯-丁二烯共聚物和其交联物的混合物(共聚物组合物)。
(第5步骤)
使用如上述那样制备的氢化催化剂，将所得到的共聚物组合物在80℃连续地氢化，得到氢化共聚物组合物。催化剂量为100ppm、氢化聚合器内的氢压为0.8MPa。反应结束后，相对于氢化共聚物组合物100质量份添加稳定剂(十八烷基-3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯)0.25质量份。
[制造例2]
<聚合物2：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.160质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例3]
<聚合物3：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.172质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例4]
<聚合物4：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.142质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例5]
<聚合物5：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.147质量份、将第2步骤的苯乙烯单体投入量变更为12.0质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为85.0质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例6]
<聚合物6：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.152质量份、将第2步骤的苯乙烯单体投入量变更为8.0质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为85.0质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例7]
<聚合物7：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.138质量份、将第4步骤的添加剂变更为苯甲酸乙酯、苯甲酸乙酯的添加量相对于1摩尔Bu-Li为0.30摩尔以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例8]
<聚合物8：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第4步骤的四乙氧基硅烷的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.1摩尔以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例9]
<聚合物9：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第4步骤的四乙氧基硅烷的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.32摩尔以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例10]
<聚合物10：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的反应时间变更为30分钟以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例11]
<聚合物11：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的丁二烯单体装入量变更为11.5质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为78.5质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例12]
<聚合物12：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.157质量份、将第2步骤的苯乙烯单体投入量变更为4.0质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为93.0质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例13]
<聚合物13：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.138质量份、将第2步骤的苯乙烯单体投入量变更为20.0质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为77.0质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例14]
<聚合物14：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.152质量份、将TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.49摩尔以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例15]
<聚合物15：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.147质量份、将TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为1.5摩尔、将第3步骤的反应器内温度变更为45℃以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例16]
<聚合物16：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第5步骤的氢化催化剂量变更为50ppm以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例17]
<聚合物17：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.28质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例18]
<聚合物18：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.080质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例19]
<聚合物19：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第4步骤的添加剂变更为四氯化硅、将四氯化硅的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.15摩尔以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例20]
<聚合物20：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
使用带搅拌装置和夹套的槽型反应器(内容积：100L)，利用下述方法进行分批聚合。
(第1步骤)
装入环己烷38L、以及苯乙烯单体9.0质量份，添加相对于1摩尔下述Bu-Li为0.8摩尔的TMEDA。其后调整为温度40℃后，相对于在本制造例中投入到反应器中的丁二烯单体和苯乙烯单体的总量(以下称为全部单体)100质量份，添加0.149质量份Bu-Li，将反应器内温度调整为50℃，同时持续反应20分钟。
(第2步骤)
投入含有丁二烯单体91.0质量份的环己烷溶液(丁二烯单体浓度40质量％)，其后进一步将反应器内温度调整为80℃，同时持续反应20分钟，得到苯乙烯-丁二烯共聚物。
(第3步骤)
添加相对于1摩尔Bu-Li为0.4摩尔的作为反应终止剂的乙醇，其后添加相对于1摩尔Bu-Li为0.3摩尔的作为偶联剂的四乙氧基硅烷，使苯乙烯-丁二烯共聚物的一部分交联，得到苯乙烯-丁二烯共聚物和其交联物的混合物(共聚物组合物)。
(第4步骤)
使用如上述那样制备的氢化催化剂，将所得到的共聚物组合物在80℃连续地氢化，得到氢化共聚物组合物。催化剂量为100ppm、氢化聚合器内的氢压为0.8MPa。反应结束后，相对于氢化共聚物组合物100质量份，添加稳定剂(十八烷基-3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯)0.25质量份。
[制造例21]
<聚合物21：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.174质量份以外，与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例22]
<聚合物22：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.206质量份以外，与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例23]
<聚合物23：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.138质量份以外，与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例24]
<聚合物24：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
除了将第1步骤的苯乙烯单体装入量变更为16质量份、将第2步骤的丁二烯单体投入量变更为84质量份以外，与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例25]
<聚合物25：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
除了将第1步骤的苯乙烯单体装入量变更为7质量份、将第2步骤的丁二烯单体投入量变更为93质量份以外，与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例26]
<聚合物26：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
除了将第1步骤的TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为1.5摩尔、将第2步骤的反应器内温度变更为45℃以外，与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例27]
<聚合物27：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
除了将第1步骤的TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.5摩尔、将第2步骤的反应器内温度变更为45℃以外，与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例28]
<聚合物28：丁二烯-苯乙烯-丁二烯-苯乙烯的氢化物(B1-A1-B2-A2)>
使用带搅拌装置和夹套的槽型反应器(内容积：100L)，利用下述方法进行分批聚合。
(第1步骤)
装入环己烷38L、以及含有丁二烯单体5.0质量份的环己烷溶液(丁二烯单体浓度40质量％)，添加相对于下述1摩尔Bu-Li为1.5摩尔的TMEDA。其后，调整为温度40℃后，相对于在本制造例中投入到反应器中的丁二烯单体和苯乙烯单体的总量(以下称为全部单体)100质量份，添加0.057质量份Bu-Li，将反应器内温度调整为45℃，同时持续反应60分钟。
(第2步骤)
投入苯乙烯单体7.0质量份，其后进一步将反应器内温度调整为50℃，同时持续反应20分钟。
(第3步骤)
投入含有丁二烯单体82.0质量份的环己烷溶液(丁二烯单体浓度40质量％)，其后进一步将反应器内温度调整为45℃，同时持续反应40分钟。
(第4步骤)
投入苯乙烯单体6质量份，调整为65℃同时反应20分钟后，添加相对于1摩尔Bu-Li为0.9摩尔的作为反应终止剂的乙醇，得到丁二烯-苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚物。
(第5步骤)
使用按上述那样制备的氢化催化剂，将所得到的共聚物在80℃连续地氢化，得到氢化共聚物。催化剂量为100ppm、氢化聚合器内的氢压为0.8MPa。反应结束后，相对于氢化共聚物100质量份，添加稳定剂(十八烷基-3-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯)0.25质量份。
[制造例29]
<聚合物29：丁二烯-苯乙烯-丁二烯-苯乙烯的氢化物(B1-A1-B2-A2)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.059质量份、将TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.8摩尔、将第2步骤的苯乙烯单体投入量变更为6质量份、将第3步骤的反应器内温度变更为80℃、将第4步骤的苯乙烯单体投入量变更为4质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为85质量份以外，与制造例28同样地得到氢化共聚物。
[制造例30]
<聚合物30：丁二烯-苯乙烯-丁二烯-苯乙烯的氢化物(B1-A1-B2-A2)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.068质量份以外，与制造例29同样地得到氢化共聚物。
[制造例31]
<聚合物31：丁二烯-苯乙烯-丁二烯-苯乙烯的氢化物(B1-A1-B2-A2)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.093质量份以外，与制造例29同样地得到氢化共聚物。
[制造例32]
<聚合物32：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
将第1步骤的TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为1.40摩尔，将Bu-Li添加量变更为0.131质量份，将苯乙烯单体装入量变更为10质量份，将第2步骤的丁二烯单体投入量变更为90质量份，将反应器内温度变更为45℃、不添加第3步骤的乙醇，将偶联剂变更为甲基二氯硅烷，将甲基二氯硅烷的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.3摩尔，除此以外与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例33]
<聚合物33：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
将第1步骤的TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.45摩尔，将Bu-Li添加量变更为0.157质量份，将苯乙烯单体装入量变更为13质量份，将第2步骤的丁二烯单体投入量变更为87质量份，不添加第3步骤的乙醇，将偶联剂变更为甲基二氯硅烷，将甲基二氯硅烷的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.25摩尔，除此以外与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例34]
<聚合物34：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
将第1步骤的TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.30摩尔，将Bu-Li添加量变更为0.103质量份，将苯乙烯单体装入量变更为16质量份，将第2步骤的丁二烯单体投入量变更为84质量份，不添加第3步骤的乙醇，将偶联剂变更为Epotohto ZX-1059(新日铁住金化学株式会社)，将Epotohto ZX-1059的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.25摩尔，除此以外与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例35]
<聚合物35：苯乙烯-丁二烯的氢化物(A1-B1)>
将第1步骤的TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为1.10摩尔，将Bu-Li添加量变更为0.098质量份，将苯乙烯单体装入量变更为15质量份，将第2步骤的丁二烯单体投入量变更为85质量份，不添加第3步骤的乙醇，将偶联剂变更为Epotohto ZX-1059(新日铁住金化学株式会社)，将Epotohto ZX-1059的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.275摩尔，除此以外与制造例20同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例36]
<聚合物36：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第4步骤的四乙氧基硅烷的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.28摩尔以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例37]
<聚合物37：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第4步骤的四乙氧基硅烷的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.25摩尔以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例38]
<聚合物38：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第4步骤的四乙氧基硅烷的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.14摩尔以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例39]
<聚合物39：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第4步骤的四乙氧基硅烷的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.16摩尔以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例40]
<聚合物40：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.097质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例41]
<聚合物41：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.107质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例42]
<聚合物42：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.204质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例43]
<聚合物43：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.141质量份、将第2步骤的苯乙烯单体投入量变更为17.5质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为79.5质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例44]
<聚合物44：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.144质量份、将第2步骤的苯乙烯单体投入量变更为14.5质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为82.5质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例45]
<聚合物45：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.155质量份、将第2步骤的苯乙烯单体投入量变更为5.5质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为91.5质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例46]
<聚合物46：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的Bu-Li添加量变更为0.153质量份、将第2步骤的苯乙烯单体投入量变更为7.0质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为90.0质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例47]
<聚合物47：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的反应时间变更为37分钟以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例48]
<聚合物48：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的反应时间变更为46.5分钟以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例49]
<聚合物49：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的丁二烯单体装入量变更为1.5质量份、将第3步骤的丁二烯单体投入量变更为89.0质量份以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例50]
<聚合物50：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为1.5摩尔、将第3步骤的反应器内温度变更为45℃以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例51]
<聚合物51：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第1步骤的TMEDA的添加量变更为相对于1摩尔Bu-Li为0.59摩尔以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例52]
<聚合物52：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第5步骤的氢化催化剂量变更为63ppm以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例53]
<聚合物53：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第5步骤的氢化催化剂量变更为71ppm以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
[制造例54]
<聚合物54：丁二烯-苯乙烯-丁二烯的氢化物(B2-A1-B1)>
除了将第5步骤的氢化催化剂量变更为78ppm以外，与制造例1同样地得到氢化共聚物组合物。
将制造例1～19、36～54中得到的氢化共聚物组合物中包含的成分(a)和成分(b)的结构示于表1。另外，将这些氢化共聚物组合物的物性也示于表1。
/>
(使用了制造例1～19、36～54的氢化共聚物组合物的粘着粘结膜的特性评价)
将构成粘着层的氢化共聚物组合物以及赋粘树脂(YASUHARA CHEMICAL公司制造、商品名“YS Polyster G150”)(相对于氢化共聚物组合物100质量份为10质量份)均匀混合。将构成粘着层的上述混合物与构成基材层的聚丙烯(SunAllomer公司制造、商品名“PC684S”、MFR(230℃、2.16kg负荷)＝7.5g/10分钟)通过T模方式共挤出法以将两层一体化的方式进行共挤出，制作出基材层厚度50μm、粘着层厚度8μm的粘着粘结膜。
使用具备包含制造例1～19、36～54中得到的氢化共聚物组合物的粘着层的粘着粘结膜，进行初期粘着性、粘着亢进性的评价。将评价结果示于下述表2。
如表2所示，实施例1～7、15～33中，初期粘着性、粘着亢进性发挥出了优异的性能。另外，成型加工性良好，粘着层的厚度不均少，此时粘着力的波动同样减少，初期粘着力的变异系数也为良好的结果。另一方面，比较例1～12中，在初期粘着性、粘着亢进性、成型加工性方面未得到实用上良好的评价。
将制造例1～7和20～27、32～35中得到的氢化共聚物组合物中包含的成分(a)和成分(b)的结构、以及制造例28～31中得到的氢化共聚物的结构示于表3。另外，将这些氢化共聚物组合物或氢化共聚物的物性也示于表3。
[表3]
(使用了制造例1～7、20～35的氢化共聚物组合物或氢化共聚物的粘着粘结膜的特性评价)
将构成粘着层的氢化共聚物组合物或氢化共聚物以及赋粘树脂(YASUHARACHEMICAL公司制造、商品名“YS Resin PX1150N”)(相对于氢化共聚物组合物100质量份为10质量份)均匀混合。将构成粘着层的上述混合物与构成基材层的聚丙烯(SunAllomer公司制造、商品名“PC684S”、MFR(230℃、2.16kg负荷)＝7.5g/10分钟)通过T模方式共挤出法以将两层一体化的方式进行共挤出，制作出横宽50cm、基材层厚度50μm、粘着层厚度8μm的粘着粘结膜。
使用具备包含制造例1～7和20～35中得到的氢化共聚物组合物或氢化共聚物的粘着层的粘着粘结膜，进行初期粘着性、粘着亢进性、成型加工性的评价。将评价结果示于下述表4。
[表4]
如表4所示，实施例8～14中，初期粘着性、粘着亢进性、成型加工性方面发挥出优异的性能。另外成型加工性良好时，粘着力的波动同样减少，初期粘着力的变异系数也为良好的结果。
另一方面，比较例13～28中，在初期粘着性、粘着亢进性、成型加工性方面未得到实用上良好的评价。根据上述情况确认到，在具有特定结构的氢化共聚物组合物中，特别是通过使毛细管粘度与MFR的关系处于特定范围内，高度实现了成型加工性与粘着性能的平衡。
(使用制造例1、制造例14、制造例15和制造例30的氢化共聚物组合物得到的树脂组合物的特性评价)
将树脂组合物配比和注射成型板的物性评价结果示于下述表5。
[表5]
由表5可知，实施例34～35中，树脂组合物在拉伸断裂伸长率、低温耐冲击性、低成型收缩性和各种性能平衡方面的分数不存在“1”，性能优异。
比较例29～34中可知由于不满足本发明的构成要素，树脂组合物在拉伸断裂伸长率、低温耐冲击性、低成型收缩性和各种性能平衡中存在分数“1”，性能差。
工业实用性
本发明的氢化共聚物组合物、粘着粘结材料组合物和粘着粘结膜和树脂组合物可广泛用于鞋类、塑料改性、沥青改性、粘着粘结材料等领域、家庭用产品、家电/工业部件等包装材料、玩具等中。
Claims (26)
1.一种氢化共聚物组合物，其包含：
成分(a)，其包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段；以及
成分(b)，其包含以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段和以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段，
其中，
所述成分(a)具有5万～12万的峰值分子量，
所述成分(b)具有所述成分(a)的峰值分子量的1.8倍～3.8倍的峰值分子量，
关于所述峰值分子量，针对以溶剂为四氢呋喃、温度为40℃的条件由凝胶渗透色谱GPC得到的峰，根据标准聚苯乙烯校正曲线求出的峰顶所对应的分子量即为峰值分子量，
所述成分(a)/所述成分(b)以质量比例计为60/40～10/90，
所述氢化共聚物组合物中包含的共轭二烯单体单元的双键的81mol％以上进行了氢化，
以所述组合物为基准，所述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的含量为5质量％～18质量％，
所述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的嵌段率为75质量％以上，
所述氢化共聚物组合物在温度230℃、负荷2.16kg的条件下依据ISO 1133测定的熔体流动速率MFR为4g/10分钟～20g/10分钟，
所述氢化共聚物组合物在温度230℃、剪切速度121.6sec-1的条件下依据ISO 11443测定的毛细管粘度为300Pa·s～600Pa·s，
设所述毛细管粘度为C[Pa·s]、所述MFR为M[g/10分钟]的情况下，满足(式1)的关系，
C≦-20.8M+754.2(式1)。
2.如权利要求1所述的氢化共聚物组合物，其中，所述成分(a)/所述成分(b)以质量比例计为50/50～30/70。
3.如权利要求1所述的氢化共聚物组合物，其中，所述氢化共聚物组合物中包含的共轭二烯单体单元的乙烯基化率为40mol％～70mol％。
4.如权利要求3所述的氢化共聚物组合物，其中，所述乙烯基化率为45mol％～65mol％。
5.如权利要求3所述的氢化共聚物组合物，其中，所述乙烯基化率为40mol％～61.9mol％。
6.如权利要求1～5中任一项所述的氢化共聚物组合物，其中，所述成分(a)和所述成分(b)分别由下述式表示，
成分(a)：B2-A1-B1和/或B2-A1-B1-X
成分(b)：(B2-A1-B1)nX
式中，
A1为以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段，
B1和B2各自独立地为以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段，
n为2以上的整数，
X为偶联剂的残基。
7.如权利要求3所述的氢化共聚物组合物，其中，所述成分(a)和所述成分(b)分别由下述式表示，
成分(a)：B2-A1-B1和/或B2-A1-B1-X
成分(b)：(B2-A1-B1)nX
式中，
A1为以乙烯基芳香族单体单元为主体的聚合物嵌段，
B1和B2各自独立地为以共轭二烯单体单元为主体的聚合物嵌段，
n为2以上的整数，
X为偶联剂的残基。
8.如权利要求6所述的氢化共聚物组合物，其中，所述n为2～4的整数。
9.如权利要求7所述的氢化共聚物组合物，其中，所述n为2～4的整数。
10.如权利要求6所述的氢化共聚物组合物，其中，以所述组合物为基准，所述氢化共聚物组合物中包含的B2的含量为3质量％～10质量％。
11.如权利要求7～9中任一项所述的氢化共聚物组合物，其中，以所述组合物为基准，所述氢化共聚物组合物中包含的B2的含量为3质量％～10质量％。
12.如权利要求1～5、7～10中任一项所述的氢化共聚物组合物，其中，所述成分(a)的峰值分子量为7万～10万。
13.如权利要求1～5、7～10中任一项所述的氢化共聚物组合物，其中，所述成分(b)的峰值分子量为所述成分(a)的峰值分子量的2.0倍～3.6倍。
14.如权利要求1～5、7～10中任一项所述的氢化共聚物组合物，其中，以所述组合物为基准，所述氢化共聚物组合物中包含的乙烯基芳香族单体单元的含量为8质量％～12质量％。
15.如权利要求1～5、7～10中任一项所述的氢化共聚物组合物，其中，所述嵌段率为90质量％以上。
16.如权利要求1～5、7～10中任一项所述的氢化共聚物组合物，其中，所述氢化共聚物组合物中包含的共轭二烯单体单元的双键的90mol％以上进行了氢化。
17.如权利要求1～5、7～10中任一项所述的氢化共聚物组合物，其中，所述熔体流动速率MFR为6g/10分钟～16g/10分钟。
18.如权利要求1～5、7～10中任一项所述的氢化共聚物组合物，其中，所述毛细管粘度为370Pa·s～560Pa·s。
19.一种粘着粘结材料组合物，其包含权利要求1～18中任一项所述的氢化共聚物组合物、以及赋粘树脂。
20.如权利要求19所述的粘着粘结材料组合物，其中，设所述氢化共聚物组合物的合计质量为100质量份时，所述赋粘树脂的含量为100质量份以下。
21.如权利要求19所述的粘着粘结材料组合物，其中，设所述氢化共聚物组合物的合计质量为100质量份时，所述赋粘树脂的含量为60质量份以下。
22.一种粘着粘结膜，其包含权利要求1～18中任一项所述的氢化共聚物组合物或权利要求19～21中任一项所述的粘着粘结材料组合物。
23.如权利要求22所述的粘着粘结膜，其具有在基材膜上具备粘着层的构成，所述粘着层含有所述氢化共聚物组合物或所述粘着粘结材料组合物，所述粘着层的厚度为1.0μm以上100μm以下。
24.一种树脂组合物，其含有权利要求1～18中任一项所述的氢化共聚物组合物和聚丙烯树脂。
25.如权利要求24所述的树脂组合物，其中，所述聚丙烯树脂的含量与所述氢化共聚物组合物的含量的质量比以聚丙烯树脂/((a)+(b))计为98/2～5/95的范围。
26.如权利要求24所述的树脂组合物，其中，所述聚丙烯树脂的含量与所述氢化共聚物组合物的含量的质量比以聚丙烯树脂/((a)+(b))计为85/15～15/85的范围。
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