CN113036220A - 一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液及钠离子电池 - Google Patents

一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液及钠离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液，包含钠盐、非水溶剂以及添加剂；其中，所述添加剂包括二氟磷酸钠、磷酸酯类化合物以及氟碳化合物。本发明还公开了包括所述非水电解液的钠离子电池。本发明的非水电解液，通过磷酸酯化合物、氟碳化合物以及二氟磷酸钠的组合使用，能够降低阻抗，提高钠离子电池的循环性能。

Description

一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液及钠离子电池
技术领域
本发明涉及电解液技术领域，具体涉及一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液及钠离子电池。
背景技术
锂离子电池具有工作电压高、比容量大、循环寿命长、无记忆效应及环境友好等优点，被广泛应用于数码、储能、动力和军用航天航空等领域。但是锂离子电池成本高、安全性差、高低温性能一般、倍率性能较低；锂资源储量低且分布不均匀。钠资源储量丰富、分布广泛、成本低廉，因此钠离子电池近年来备受关注。
电解液作为电池中离子传输的载体，对电池性能发挥起着至关重要的作用。尤其是作为动力电池使用时，要兼顾低阻抗及长循环性能，以满足动力需要。
公开号为CN103827416A的中国专利中提出了一类电解液，该电解液中以碳酸酯为溶剂，以磷腈化合物、氟化溶剂以及有机磷酸酯或有机嶙酸酯为阻燃共溶剂或添加剂。但是其电解液的放电容量并不理想，且电池循环性能较差。中国专利申请CN106920988A公开了一种钠离子电池电解液及钠离子二次电池，其通过将环状硫酸酯类化合物作为添加剂应用于钠离子电解液中，由该钠离子电池电解液制备得到的钠离子电池具有优异的高温储存性能、高温循环性能和低温放电倍率性能，但是其低温循环性能不佳。
综上，现有的钠离子电池电解液无法满足低阻抗、长循环的需求，因此迫切需要开发出一种兼具低阻抗和长循环性能的钠离子电池非水电解液。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种兼具低阻抗和长循环性能的钠离子电池非水电解液。
为了解决上述技术问题，本发明提供了如下的技术方案：
第一方面，本发明提供了一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液，包含钠盐、非水溶剂以及添加剂；其中，所述添加剂包括二氟磷酸钠、磷酸酯类化合物以及氟碳化合物。
进一步地，所述磷酸酯类化合物为三(三甲基硅烷)磷酸酯或三(三乙基硅烷)磷酸酯。
进一步地，所述氟碳化合物为氟代碳酸乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯或1，2-二氟代碳酸乙烯酯。
进一步地，所述电解液中，二氟磷酸钠的浓度为1～10wt％。
进一步地，所述电解液中，磷酸酯类化合物的浓度为1～5wt％。
进一步地，所述电解液中，氟碳化合物的浓度为0.1～1wt％。
进一步地，所述非水溶剂是由碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯组成的混合溶剂，两者的比例为1：(1～3)。
进一步地，所述钠盐选自氯化钠、氟化钠、硫酸钠、磷酸钠、硝酸钠、六氟磷酸钠、四氟硼酸钠、二氟草酸硼酸钠、高氯酸钠、N-羟基磺酰基琥珀酰亚胺钠中的一种或多种；
所述电解液中，Na+的浓度为0.1～1mol/L。
第二方面，本发明提供了一种钠离子电池，包括：正极、负极、位于所述正极和负极之间的隔膜以及第一方面所述的非水电解液；
所述正极包括正极活性材料；所述负极包括负极集流体和设置于所述负极集流体上的负极膜片，所述负极膜片包括负极活性物质、负极导电剂和粘结剂。
进一步地，所述正极活性物质包括层状过渡金属氧化物、聚阴离子化合物、普鲁士蓝类化合物、硫化物、氮化物、碳化物、钛酸盐中的一种或多种。
进一步地，所述负极活性物质选自硬炭、软炭、碳纳米管、膨胀石墨、石墨烯、磷、铝、锡、锑或合金化合物中的一种或多种。
与现有技术相比，本发明的有益效果在于：
本发明的非水电解液，磷酸酯类化合物能够抑制电解液过度成膜、减小负极界面阻抗，还可以抑制电解液在正极表面的氧化反应。二氟磷酸钠与氟碳化合物能够促使电极上形成的SEI膜性能更好，阻止电解液的进一步分解，有利于提高电池的循环性能。通过磷酸酯化合物、氟碳化合物以及二氟磷酸钠的组合使用，能够降低阻抗，提高钠离子电池的循环性能。
附图说明
图1是实施例1与对比例1的钠离子电池的常温循环性能图。
具体实施方式
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本发明。本文所使用的术语“及/或”包括一个或多个相关的所列项目的任意的和所有的组合。
本发明提供了本发明提供了一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液，包含钠盐、非水溶剂以及添加剂；其中，所述添加剂包括二氟磷酸钠、磷酸酯类化合物以及氟碳化合物。
磷酸酯类化合物能够抑制电解液过度成膜、减小负极界面阻抗，还可以抑制电解液在正极表面的氧化反应。二氟磷酸钠与氟碳化合物能够促使电极上形成的SEI膜性能更好，阻止电解液的进一步分解，有利于提高电池的循环性能。通过磷酸酯化合物、氟碳化合物以及二氟磷酸钠的组合使用，能够降低阻抗，提高钠离子电池的循环性能。
在一优选的实施例中，所述磷酸酯类化合物为三(三甲基硅烷)磷酸酯或三(三乙基硅烷)磷酸酯。优选地，所述磷酸酯类化合物为三(三甲基硅烷)磷酸酯，其浓度为1～5wt％，更优选为1～3wt％。
在一优选的实施例中，所述氟碳化合物为氟代碳酸乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯或1，2-二氟代碳酸乙烯酯。优选地，所述氟碳化合物为氟代碳酸乙烯酯，其浓度为0.1～1wt％，更优选为0.5～1wt％。
在一优选的实施例中，所述二氟磷酸钠的浓度为1～10wt％，更优选为2～5wt％。
本发明中，所述非水溶剂可选择本领域常用的电解液溶剂。在一优选的实施例中，所述非水溶剂是选自链状碳酸酯类有机溶剂、环状碳酸酯类有机溶剂中的一种或多种组成的非水溶剂。
作为所述链状碳酸酯类有机溶剂，可选自碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸甲丙酯(MPC)中的一种或多种。作为所述环状碳酸酯类有机溶剂，可选自碳酸丙烯酯(PC)、碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯、碳酸1,2-亚丁酯、碳酸2,3-亚丁酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯基亚乙酯、γ-丁内酯(GBL)中的一种或多种。
在一优选的实施例中，所述为碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯组成的混合溶剂。采用环状溶剂碳酸丙烯酯+链状溶剂碳酸甲乙酯电解液体系，这种电解液体系消除了钠离子在电解液迁移过程中的溶剂化效应，极大地降低了钠离子在脱嵌过程中的势垒，从而提高了电池的倍率性能；并且EMC的耐高温性能比DMC好，进一步提高了电池的安全性能。优选地，所述非水溶剂中，碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯的质量比为1：(1～3)。更优选地，所述非水溶剂中，碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯的质量比为1:2。
本发明中，所述钠盐可选择本领域常用的电解质钠盐。优选地，所述钠盐选自氯化钠、氟化钠、硫酸钠、磷酸钠、硝酸钠、六氟磷酸钠、四氟硼酸钠、二氟草酸硼酸钠、高氯酸钠、N-羟基磺酰基琥珀酰亚胺钠中的一种或多种。在一优选的实施例中，所述钠盐为NaPF6。优选地，所述电解液中，Na+的浓度为0.1～1mol/L；更优选地，Na+的浓度为0.5～1mol/L。
本发明还提供了一种钠离子电池，包括：正极、负极、位于所述正极和负极之间的隔膜以及非水电解液；
所述正极包括正极活性材料；所述负极包括负极集流体和设置于所述负极集流体上的负极膜片，所述负极膜片包括负极活性物质、负极导电剂和粘结剂。
在一优选的实施例中，所述正极活性物质可以为层状过渡金属氧化物、聚阴离子化合物、普鲁士蓝类化合物、硫化物、氮化物、碳化物、钛酸盐等，包括但不限于NaCrO2、Na2Fe2(SO4)3、二硫化钼、二硫化钨、二硫化钒、二硫化钛、六方氮化硼、碳掺杂六方氮化硼、碳化钛、碳化钽、碳化钼、碳化硅、Na2Ti3O7、Na2Ti6O13、Na4Ti5O12、Li4Ti5O12、NaTi2(PO4)3。
在一优选的实施例中，所述负极活性物质可以是硬炭、软炭、碳纳米管、膨胀石墨、石墨烯、磷等非金属类、铝、锡、锑等金属箔材或合金化合物。
本发明中，所述隔膜为电池领域的常用隔膜，其材质不做限制，可以根据实际需求进行选择。优选地，隔离膜可选自聚丙烯膜、聚乙烯膜、聚乙烯/聚丙烯/聚乙烯复合膜、无纺布膜、玻璃纤维膜中的一种或几种。
下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步说明，以使本领域的技术人员可以更好地理解本发明并能予以实施，但所举实施例不作为对本发明的限定。
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法，所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
实施例1-4，对比例1-3
钠离子电池非水电解液的制备过程如下：
以1.0mol/L的六氟磷酸钠为钠盐，以质量比为1:2的碳酸丙烯酯(PC)和碳酸甲乙酯(EMC)为非水溶剂，以二氟磷酸钠、三(三甲基硅烷)磷酸酯以及氟代碳酸乙烯酯为添加剂，将上述原料混合配制成非水电解液。
各实施例的非水电解液的配比具体如表1所示。
表1实施例1-4，对比例1-3的非水电解液的成分配比
Figure BDA0002964372010000061
钠离子二次电池的制造
(1)制备正极：以Na2Fe2(SO4)3作为正极活性材料，以炭黑作为导电剂，以PVDF作为粘结剂，按照95:2:3的比例，将Na2Fe2(SO4)3、炭黑和PVDF加到溶剂NMP中，做成正极混合物浆料。将正极混合物浆料涂布到正极集电体上并干燥，辊压模切后得到正极片。其中，正极集电体厚度约为15μm，材质为铝箔。
(2)制备负极：将负极活性材料硬碳、导电剂乙炔黑、粘结剂聚丙烯酸按质量比90：2：8在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，涂覆于铝箔上烘干、冷压，得到负极片。
(3)制备钠离子电池：在惰性气体保护的手套箱中，将以上制备的正极片和负极片，按照正极片、隔膜、负极片、隔膜的顺序多次堆叠形成极组，放入冲坑的铝塑膜，然后加入实施例或对比例配制的电解液，小电流充电化成后，抽气封装，完成钠离子二次电池的组装。
钠离子电池的测试：
将实施例与对比例制备的钠离子电池进行常温循环测试，所得结果如图1及表1所示。
表1实施例及对比例的钠离子电池的常温循环结果
Figure BDA0002964372010000071
如图1及表1所示，实施例1-4制备的钠离子二次电池，在常温下循环800次后，容量维持在90％以上，循环1800次后，容量仍能维持在80％以上；而对比例1-3制备的钠离子二次电池在循环800次后，容量维持在80％以上，显著地低于实施例1-4的钠离子二次电池。这表明本发明的钠离子电池电解液具备良好的循环性能。
以上所述实施例仅是为充分说明本发明而所举的较佳的实施例，本发明的保护范围不限于此。本技术领域的技术人员在本发明基础上所作的等同替代或变换，均在本发明的保护范围之内。本发明的保护范围以权利要求书为准。

Claims (10)

1.一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液，其特征在于，包含钠盐、非水溶剂以及添加剂；其中，所述添加剂包括二氟磷酸钠、磷酸酯类化合物以及氟碳化合物。
2.根据权利要求1所述的一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液，其特征在于，所述磷酸酯类化合物为三(三甲基硅烷)磷酸酯或三(三乙基硅烷)磷酸酯。
3.根据权利要求1所述的一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液，其特征在于，所述氟碳化合物为氟代碳酸乙烯酯、氟代碳酸亚乙酯或1，2-二氟代碳酸乙烯酯。
4.根据权利要求1所述的一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液，其特征在于，所述电解液中，二氟磷酸钠的浓度为1～10wt％。
5.根据权利要求1所述的一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液，其特征在于，所述电解液中，磷酸酯类化合物的浓度为1～5wt％。
6.根据权利要求1所述的一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液，其特征在于，所述电解液中，氟碳化合物的浓度为0.1～1wt％。
7.根据权利要求1所述的一种兼具低阻抗和长循环性能的非水电解液，其特征在于，所述非水溶剂是由碳酸丙烯酯、碳酸甲乙酯组成的混合溶剂，两者的比例为1：(1～3)；
所述钠盐选自氯化钠、氟化钠、硫酸钠、磷酸钠、硝酸钠、六氟磷酸钠、四氟硼酸钠、二氟草酸硼酸钠、高氯酸钠、N-羟基磺酰基琥珀酰亚胺钠中的一种或多种；
所述电解液中，Na+的浓度为0.1～1mol/L。
8.一种钠离子电池，其特征在于，包括：正极、负极、位于所述正极和负极之间的隔膜以及权利要求1-7中任一项所述的非水电解液；
所述正极包括正极活性材料；所述负极包括负极集流体和设置于所述负极集流体上的负极膜片，所述负极膜片包括负极活性物质、负极导电剂和粘结剂。
9.根据权利要求8所述的钠离子电池，其特征在于，所述正极活性物质包括层状过渡金属氧化物、聚阴离子化合物、普鲁士蓝类化合物、硫化物、氮化物、碳化物、钛酸盐中的一种或多种。
10.根据权利要求8所述的钠离子电池，其特征在于，所述负极活性物质选自硬炭、软炭、碳纳米管、膨胀石墨、石墨烯、磷、铝、锡、锑或合金化合物中的一种或多种。
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