CN111943152A - 一种光催化剂及光催化合成氨的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于能源材料技术领域，具体公开了一种光催化剂，同时还公开了一种用光催化剂光催化合成氨的方法。本发明提供的光催化剂为氮化碳光催化剂，通过包括以下步骤的制备方法制得：将尿素或三聚氰胺研磨，之后放置在管式炉中，在氮气或氧气气氛下加热制得氮化碳；将制得的氮化碳冷却，之后研磨成粉末状，制得氮化碳光催化剂。本发明提供的光催化剂是一种对空气敏感的g‑C3N4固氮催化剂，无需使用高纯氮气，仅利用空气在光照条件下即可高效地合成氨，可用于光催化固氮合成氨领域，具有低成本且固氮效率高的优点。
Description
技术领域
本发明涉及能源材料技术领域，特别是涉及一种光催化剂，以及用光催化剂光催化合成氨的方法。
背景技术
氨是一种重要的工业原料，广泛应用于化工、农业等重要产业。目前工业大规模合成氨采用的是哈伯固氮法，该方法需要高压和高温的反应条件，将空气中的氮气与氢气结合得到氨气，能耗极高。因此，需要寻找新的节能环保的合成氨方法，光催化固氮是一种利用催化剂将氮气直接在水中催化反应合成氨的新型合成氨方法，利用太阳能，不需要额外的能量输入，是一种绿色环保的合成方式，对于节能减排、保护环境具有重大意义。
其中g-C3N4(石墨相氮化碳)是一种在近几年受到广泛关注的光催化剂材料。g-C3N4是一种以碳氮元素组成的、具有类石墨相结构的有机化合物。其具有可见光吸收能力强，载流子传输速度快，结构和化学性质稳定，耐酸碱，耐高温，无毒，制备成本低等优秀特性。这些特性使得近年来g-C3N4广泛应用于光催化研究领域，其中包括光催化固氮合成氨方面。然而，如何以低成本的方式提高固氮效率，降低g-C3N4催化剂合成复杂程度，仍是该催化剂应用领域存在的一大问题。目前光催化固氮方面，一般采用高纯氮气为氮源，在光照作用下在水中进行催化反应合成氨，成本较高，不利于工业的大规模生产。因此，需要进一步研究可以降低成本的固氮催化剂。
发明内容
本发明主要解决的技术问题是提供一种光催化剂，以提升光催化固氮效率，直接采用空气作为氮源进行固氮反应，降低成本。
本发明解决的技术问题还在于提供一种光催化合成氨的方法。
为解决上述技术问题，本发明采用的一个技术方案是：一种光催化剂，所述光催化剂为氮化碳光催化剂，通过包括以下步骤的制备方法制得：
S1：将尿素或三聚氰胺研磨，之后放置在管式炉中，在氮气或氧气气氛下加热制得氮化碳；
S2：将步骤S1制得的氮化碳冷却，之后研磨成粉末状，制得氮化碳光催化剂。
优选地，所述步骤S1中加热处理温度为540～560℃，优选550℃。
优选地，所述步骤S1中加热处理时升温速率为4～6℃/min，优选5℃/min。
优选地，所述步骤S1中加热处理时处理时间为3～5h，优选4h。加热处理时间为在加热处理温度540～560℃下保留的时间。
优选地，所述步骤S1中在氮气气氛下加热制备氮化碳。
另一方面，本发明提供了上述的光催化剂在光催化固氮中的应用，优选在以空气为氮源光催化合成氨中的应用。
再一方面，本发明提供了一种采用上述的光催化剂光催化合成氨的方法，包括步骤：
采用氮化碳光催化剂，以空气为氮源，光照条件下合成氨。
优选地，将氮化碳光催化剂分散在甲醇水溶液中，采用空气为氮源，在氙灯照射下将氮气和水转变为氨。
作为本发明一种优选的实施方案，本发明提供的光催化合成氨的方法，是将氮化碳光催化剂分散在甲醇水溶液中，之后在搅拌的同时向所述甲醇水溶液中通入空气，然后在密闭条件下使用氙灯照射，制备氨气。
优选地，甲醇水溶液的体积百分比浓度为5～15％，优选为10％。
优选地，所述氙灯为500W氙灯。
本发明提供的光催化剂是一种对空气敏感的g-C3N4固氮催化剂，无需使用高纯氮气，仅利用空气在光照条件下即可高效地合成氨，可用于光催化固氮合成氨领域，具有低成本且固氮效率高的优点。
本发明提供的光催化剂采用一步加热法合成，使用廉价前体在管式炉中直接加热即可得到成品，制备方法简单，制备成本低。
附图说明
图1是本发明实施例1-4制备得到的四种样品的XRD图谱；
图2是本发明实施例1-4制备得到的四种样品的FT-IR谱图；
图3是本发明试验例1中固氮效率对比图；
图4是本发明试验例1中平均固氮性能图；
图5是本发明试验例2中不同实验氮源g-C3N4的固氮效率图；
图6是本发明试验例2中平均固氮性能图；
图7是本发明试验例3中不同实验氮源g-C3N4的固氮效率图。
具体实施方式
下面通过具体实施例对本发明的技术方案进行详细说明。
本发明提供的g-C3N4光催化剂的制备方法，包括以下步骤：
以尿素或三聚氰胺为前驱体，在管式炉中以氮气或氧气为反应气氛，550℃加热4小时，后冷却至室温得到g-C3N4块状样品，之后研磨得到粉末状样品。
合成过程中通入氮气或氧气作为合成气氛，优选为高纯氮气或氧气。
制备得到的g-C3N4样品为无规则形貌的微米级块状结构。
本发明制备的g-C3N4是一种绿色、稳定、制备方法简便、成本低廉的光催化剂。
通过采用空气作为氮源进行实验，空气中的氧气会促进g-C3N4将氮气转变为氨，与采用高纯氮气作为氮源相比，固氮效率更高，实验成本更低。
下面通过具体实施例进行说明。
实施例1
g-C3N4的制备：将20g尿素加入到陶瓷坩埚中，之后放置在管式炉中，通入氮气，以5℃/min的升温速率升温至550℃，之后保温4h，然后冷却至室温得到样品，该样品标记为g-C3N4-U-N2。
实施例2
g-C3N4的制备：将20g三聚氰胺加入到陶瓷坩埚中，之后放置在管式炉中，通入氮气，以5℃/min的升温速率升温至550℃，之后保温4h，然后冷却至室温得到样品，该样品标记为g-C3N4-M-N2。
实施例3
g-C3N4的制备：将20g尿素加入到陶瓷坩埚中，之后放置在管式炉中，通入氧气，以5℃/min的升温速率升温至550℃，之后保温4h，然后冷却至室温得到样品，该样品标记为g-C3N4-U-O2。
实施例4
g-C3N4的制备：将20g三聚氰胺加入到陶瓷坩埚中，之后放置在管式炉中，通入氧气，以5℃/min的升温速率升温至550℃，之后保温4h，然后冷却至室温得到样品，该样品标记为g-C3N4-M-O2。
对比例1
g-C3N4的制备：将20g尿素加入到陶瓷坩埚中，之后放置在管式炉中，通入空气，以5℃/min的升温速率升温至550℃，之后保温4h，然后冷却至室温得到样品，该样品标记为g-C3N4-U-Air。
对比例2
g-C3N4的制备：将20g三聚氰胺加入到陶瓷坩埚中，之后放置在管式炉中，通入空气，以5℃/min的升温速率升温至550℃，之后保温4h，然后冷却至室温得到样品，该样品标记为g-C3N4-M-Air。
图1是实施例1-4制备得到的四种样品的XRD图谱，如图所示，尿素和三聚氰胺两种前驱体在氮气或氧气烧成气氛下得到的样品的衍射峰数量和位置与g-C3N4的特征衍射峰相匹配，说明合成的样品均为g-C3N4。其中可以看到，实施例1制得的g-C3N4-U-N2在对应(100)处具有较弱的峰，在对应(002)中具有最宽的峰。根据XRD图谱可知，由尿素合成的样品在聚合过程中产生较少的氢键，而结构有序度降低。
图2是实施例1-4制备得到的四种样品的FT-IR谱图，其中g-C3N4-M-O2在3000-3500cm-1处具有最弱的峰，而g-C3N4-U-N2在此范围内具有最宽的峰。这说明g-C3N4-U-N2中的-NH和-NH2基团比其他样品更丰富。在1250-1420cm-1的范围内，在N2气氛下加热的样品的尖锐峰的数量更少，这说明氮气气氛下加热的样品有着更少的氢键。样品氢键的减少是g-C3N4固氮效率提升的主要原因。
光催化固氮试验
本发明提供的光催化合成氨的方法，包括步骤：
将氮化碳光催化剂分散在甲醇水溶液中，采用空气为氮源，在氙灯照射下将氮气和水转变为氨。具体是将氮化碳光催化剂分散在甲醇水溶液中，之后在搅拌的同时向所述甲醇水溶液中通入空气，然后在密闭条件下使用氙灯照射，制备氨气。优选地，甲醇水溶液的体积百分比浓度为5～15％，优选为10％。优选地，所述氙灯为500W氙灯。
试验例1
取实施例1-4以及对比例1和对比例2制得的样品各25mg，分别分散在10vol％的甲醇水溶液中，采用密闭玻璃反应器，在搅拌的同时通30分钟高纯氮气，之后将反应器密闭，使用500W氙灯作为光源照射。每30分钟取样一次，使用纳氏试剂法进行氨含量的检测，并进行不同样品间的对比。其中固氮效率对比图如图3所示，平均固氮性能图如图4所示。
从图中可以看出，g-C3N4-U-N2样品的固氮效率最高，氮气烧成的样品的固氮量均要高于氧气烧成和普通马弗炉空气气氛烧成的样品，主要是因为氮气烧成过程中使样品中的氢键得到了破坏和产生了氮的空位，使样品的固氮性能得到了提升。
试验例2
取3份实施例2制得的样品，每份25mg，将25mg的g-C3N4-M-N2催化剂分散在10vol％甲醇水溶液中，使用密闭玻璃反应器，分别采用高纯氮气、压缩空气、流量比1:1的氮气+氧气混合气为氮源，搅拌的同时通气30分钟，之后将反应器密闭，使用500W氙灯作为光源照射。每30分钟取样一次，使用纳氏试剂法进行氨含量的检测，并进行不同测试条件下间的对比。不同实验氮源g-C3N4的固氮效率图见图5所示，平均固氮性能图见图6所示。
由实验结果可知，将氮源由高纯氮气更换为空气，g-C3N4-M-N2样品的固氮性能提升了3.7倍，将氮源换为氧气和氮气的混合气，固氮性能提升了6倍。证明该催化剂在空气作为氮源的情况下固氮效率更高，且随空气中氧气的比例升高而增高，说明该催化剂在空气中可以发挥高性能固氮效用。
试验例3
分别取实施例1、实施例3和实施例4制得的样品各两份，每份均为25mg，将25mg的样品分别分散在10vol％甲醇水溶液中，使用密闭玻璃反应器，分别采用高纯氮气、压缩空气为氮源，搅拌的同时通气30分钟，之后将反应器密闭，使用500W氙灯作为光源照射。每30分钟取样一次，使用纳氏试剂法进行氨含量的检测，并进行不同测试条件下间的对比。不同实验氮源g-C3N4的固氮效率图见图7所示。试验证明，g-C3N4-U-N2等其他样品同样具有在空气作为氮源的情况下固氮效率更高的特性，说明与在氮气中相比，该催化剂在空气中可以发挥高性能固氮效用。
对试验例2和试验例3的试验结果分析，主要是在有氧气参与的情况下，该型g-C3N4催化剂在水中产生了H2O2和羟基自由基，这些自由基团促进固氮反应的进行。因此，使用该型催化剂用于固氮反应不需要昂贵的高纯氮气，使用廉价的空气即可，不仅可以提高反应效率，还可以降低成本，利于工业化。
以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书内容所作的等效变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均包括在本发明的专利保护范围内。
Claims (10)
1.一种光催化剂，其特征在于，所述光催化剂为氮化碳光催化剂，通过包括以下步骤的制备方法制得：
S1：将尿素或三聚氰胺研磨，之后放置在管式炉中，在氮气或氧气气氛下加热制得氮化碳；
S2：将步骤S1制得的氮化碳冷却，之后研磨成粉末状，制得氮化碳光催化剂。
2.根据权利要求1所述的光催化剂，其特征在于，所述步骤S1中加热处理温度为540～560℃，优选550℃。
3.根据权利要求1所述的光催化剂，其特征在于，所述步骤S1中加热处理时升温速率为4～6℃/min，优选5℃/min。
4.根据权利要求1所述的光催化剂，其特征在于，所述步骤S1中加热处理时处理时间为3～5h，优选4h。
5.根据权利要求1～4任一项所述的光催化剂，其特征在于，所述步骤S1中在氮气气氛下加热制备氮化碳。
6.权利要求1～5任一项所述的光催化剂在光催化固氮中的应用，优选在以空气为氮源光催化合成氨中的应用。
7.一种采用权利要求1～5任一项所述的光催化剂光催化合成氨的方法，其特征在于，包括步骤：
采用氮化碳光催化剂，以空气为氮源，光照条件下合成氨；优选地，将氮化碳光催化剂分散在甲醇水溶液中，采用空气为氮源，在氙灯照射下将氮气和水转变为氨。
8.根据权利要求7所述的光催化合成氨的方法，其特征在于，将氮化碳光催化剂分散在甲醇水溶液中，之后在搅拌的同时向所述甲醇水溶液中通入空气，然后在密闭条件下使用氙灯照射，制备氨气。
9.根据权利要求7或8所述的光催化合成氨的方法，其特征在于，甲醇水溶液的体积百分比浓度为5～15％，优选为10％。
10.根据权利要求9所述的光催化合成氨的方法，其特征在于，所述氙灯为500W氙灯。
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