CN111937103A - R－t－b系烧结磁体的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明的R－T－B系烧结磁体的制造方法包括：准备组成不同的多个R1－T－B系烧结磁体原材料的工序；准备含有65质量％以上97质量％以下的R2和3质量％以上35质量％以下的M，且利用雾化法制作的R2－M合金粉末的工序；和在上述多个R1－T－B系烧结磁体原材料之间配置上述R2－M合金粉末并以450℃以上1000℃以下的温度将上述多个R1－T－B系烧结磁体原材料接合的工序。

Description

R－T－B系烧结磁体的制造方法
技术领域
本发明涉及一种R－T－B系烧结磁体的制造方法。
背景技术
R－T－B系烧结磁体(R为稀土元素中的至少一种且必须包含Nd。T为Fe或Fe和Co，B为硼)已知为永磁体中性能最高的磁体，被用于硬盘驱动器的音圈电动机(VCM)、电动汽车用(EV、HV、PHV等)电动机、工业设备用电动机等各种电动机和家电产品等。
R－T－B系烧结磁体由主要包含R2T14B化合物的主相和位于该主相的晶界部分的晶界相构成。作为主相的R2T14B化合物是具有高的饱和磁化和各向异性磁场的铁磁性材料，构成R－T－B系烧结磁体的特性的基础。
在高温下，因R－T－B系烧结磁体的矫顽力HcJ(以下，有时简称为“HcJ”)下降而产生不可逆热退磁。因此，特别是在用于电动汽车用电动机的R－T－B系烧结磁体中，要求具有高的HcJ。
已知在R－T－B系烧结磁体中，用重稀土元素RH(例如Dy、Tb)置换R2T14B化合物中的R所含的轻稀土元素RL(例如Nd、Pr)的一部分时，HcJ提高。随着RH的置换量的增加，HcJ提高。
然而，用RH置换R2T14B化合物中的RL时，R－T－B系烧结磁体的HcJ提高，另一方面，剩余磁通密度Br(以下，有时简称为“Br”)下降。另外，特别是Dy和Tb的重稀土元素由于资源储量少且产地受到限制等理由，有供给不稳定且价格变动大等问题。因此，近年来，要求尽量不使用Dy和Tb的重稀土元素而提高HcJ。
为了抑制重稀土元素的使用量，专利文献1公开了一种技术，其在需要提高HcJ的部分配置Dy等重稀土元素的含量相对多的单元磁体，在其他的部分配置重稀土元素的含量相对少的单元磁体，并将这些多个单元磁体接合。利用将含有重稀土元素的金属粉末和有机物混合而成的膏，单元磁体的接合面以接触的状态被加热。
专利文献2公开了一种利用稀土元素与其他金属元素的合金粉末将R－T－B系稀土烧结磁体和硅钢板等异种材料部件接合的技术。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2015－73045号公报
专利文献2：日本特开平8－116633号公报
发明内容
发明所要解决的技术问题
利用专利文献1所公开的接合技术，由于配置有Dy等重稀土元素的含量相对多的单元磁体和重稀土元素的含量相对少的单元磁体，因此能够降低重稀土元素的使用量。然而，单元磁体的接合面通过利用将含有重稀土元素的金属粉末和有机物混合而成的膏、以接触的状态进行加热而接合(即利用重稀土元素的扩散使其接合)。
近年来，在电动汽车用电动机等用途中，要求即使不使用Dy和Tb也具有高的HcJ的R－T－B系烧结磁体。另外，专利文献1和2所公开的接合技术能够将R－T－B系稀土烧结磁体彼此或R－T－B系稀土烧结磁体与铁系金属部件接合。然而，根据本发明人研究的结果可知，在用于需要高速旋转的电动机等时，需要能够实现高的接合强度的新的接合技术。
本发明的各实施方式提供一种实现高的接合强度并且即使不使用Dy和Tb也具有高的Br和高的HcJ的R－T－B系烧结磁体的制造方法。
用于解决技术问题的技术方案
在例示的实施方式中，本发明的R－T－B系烧结磁体的制造方法包括：准备组成不同的多个R1－T－B系烧结磁体原材料(R1为包含Nd和Pr中的至少一种的稀土元素)的工序；准备含有65质量％以上97质量％以下的R2(R2为包含Nd和Pr中的至少一种的稀土元素，相对于全部R2，Dy和Tb的合计含量为50质量％以下)和3质量％以上35质量％以下的M(M为选自Ga、Cu、In、Al、Sn和Co中的至少1种)且利用雾化法制作的R2－M合金粉末的工序；和在上述多个R1－T－B系烧结磁体原材料之间配置上述R2－M合金粉末并以450℃以上1000℃以下的温度将上述多个R1－T－B系烧结磁体原材料接合的工序。
在某个实施方式中，相对于全部R2，Dy和Tb的合计含量为15质量％以下。
在某个实施方式中，R2必须包含Pr，M必须包含Ga。
在某个实施方式中，上述多个R1－T－B系烧结磁体原材料包含矫顽力相对高的第一R1－T－B系烧结磁体原材料和矫顽力相对低的第二R1－T－B系烧结磁体原材料。
在某个实施方式中，上述第一R1－T－B系烧结磁体原材料和第二R1－T－B系烧结磁体原材料中的至少一者具有2mm以下的厚度。
在某个实施方式中，上述第一R1－T－B系烧结磁体原材料和第二R1－T－B系烧结磁体原材料中的至少一者具有1mm以下的厚度。
发明效果
利用本发明的实施方式，由于使用利用雾化法制作的R2－M合金粉末的粉末实施接合，因此能够制造实现高的接合强度并且即使不使用Dy和Tb也具有高的Br和HcJ的R－T－B系烧结磁体。
附图说明
图1A是将R－T－B系烧结磁体的一部分放大而示意地表示的截面图。
图1B是将图1A的虚线矩形区域内进一步放大而示意地表示的截面图。
图2是现有的利用粉碎形成的合金粉末的示意截面图。
图3是本发明的实施方式的利用雾化法形成的合金粉末的示意截面图。
图4是示意地表示本发明的实施方式的R1－T－B系烧结磁体原材料的接合前的状态的立体图。
图5是示意地表示本发明的实施方式的R1－T－B系烧结磁体原材料的接合中的状态的立体图。
图6是表示本发明的实施方式的R－T－B系烧结磁体的制造方法的工序的例子的流程图。
具体实施方式
图1A是将R－T－B系烧结磁体的一部分放大而示意地表示的截面图，图1B是将图1A的虚线矩形区域内进一步放大而示意地表示的截面图。在图1A中，为了参考，作为一个例子，记载了长度5μm的箭头作为表示大小的基准的长度。如图1A和图1B所示，R－T－B系烧结磁体由主要包含R2T14B化合物的主相12和位于主相12的晶界部分的晶界相14构成。如图1B所示，晶界相14包含2个R2T14B化合物颗粒(晶粒)相邻的二颗粒晶界相14a和3个R2T14B化合物颗粒相邻的晶界三相点14b。
作为主相12的R2T14B化合物是具有高的饱和磁化和各向异性磁场的铁磁性材料。因此，在R－T－B系烧结磁体中，通过提高作为主相12的R2T14B化合物的存在比率，能够提高Br。为了提高R2T14B化合物的存在比率，只要使原料合金中的R量、T量、B量接近R2T14B化合物的化学计量比(R量:T量:B量＝2:14:1)即可。
本发明人可知通过将R以及选自Ga、Cu、In、Al、Sn和Co中的至少1种扩散至晶界，能够对晶界相进行改质而提高HcJ。在这样的晶界相的改质中，优选准备R1－T－B系烧结磁体原材料(R1为包含Nd和Pr中的至少一种的稀土元素)，从R1－T－B系烧结磁体原材料的表面向晶界供给金属元素M(选自Ga、Cu、In、Al、Sn和Co中的至少1种)，并使其在晶界内扩散。这样的金属元素M的扩散可以利用65质量％以上97质量％以下的R2(包含Nd和Pr中的至少一种的稀土元素)与3质量％以上35质量％以下的M的合金、即R2－M合金的粉末进行。由此，能够得到即使不使用Dy和Tb也具有高的Br和高的HcJ的R－T－B系烧结磁体。
根据本发明人进一步研究的结果可知，在进行用于将利用雾化法制作的R2－M合金粉末(R2－M合金的雾化粉)涂布在R1－T－B系烧结磁体原材料的表面并扩散的热处理时，可以作为用于将其他的单个部件与R1－T－B系烧结磁体原材料接合的优异的熔接剂而利用。即可知，R2－M合金的雾化粉可以作为用于向二颗粒晶界导入的扩散源发挥功能，并且也作为将R1－T－B系烧结磁体彼此的表面接合且均匀结合的粉末发挥功能。这是由于与将R2－M合金粉碎而形成的粉末颗粒相比，雾化粉的颗粒的形状和大小的分布是均匀的。作为其结果，接合面不易形成气孔，接合强度提高。
图2是现有的利用粉碎(例如利用铸锭法、薄带连铸法制作原料合金后进行粉碎的方法)形成的合金粉末50的示意截面图。合金粉末配置于2个固体部件20之间，位于部件20的相对的表面(接合的面)20S所形成的空隙内。根据图2可知，各个粉末颗粒50P的形状和尺寸是散乱的。合金粉末50通过将合金粉碎而制作，因此颗粒50P存在扁平的部分、锐角状的凸部、复杂的断裂面等。
另一方面，图3是本发明的实施方式的利用雾化法形成的R2－M合金粉末30的示意截面图。如图3所示，构成利用雾化法形成的R2－M合金粉末30的各个颗粒30P为球状。这样的球状的粉末颗粒30P配置于相对的固体部件20的表面(接合的面)20S之间，使固体部件20的表面20S接近时，能够以均匀填充相对的表面20S所形成的空隙的方式再排列。因此，接合时不会形成不需要的气孔，能够提高接合面20S的密合度。
图4是示意地表示本发明的实施方式的R1－T－B系烧结磁体原材料的接合前的状态的立体图。在所图示的例子中，叠层R1－T－B系烧结磁体原材料22、24、26。在位于下端的第一R1－T－B系烧结磁体原材料22与位于中央的第二R1－T－B系烧结磁体原材料24之间，形成有利用雾化法形成的R2－M合金粉末30的层。另外，在位于中央的第二R1－T－B系烧结磁体原材料24与位于上端的第三R1－T－B系烧结磁体原材料26之间，同样也形成有利用雾化法形成的R2－M合金粉末30的层。在图4的例子中，R2－M合金粉末30涂布在第一R1－T－B系烧结磁体原材料22的上表面和第二R1－T－B系烧结磁体原材料24的上表面。然而，利用雾化法形成的R2－M合金粉末30也可以涂布在第二R1－T－B系烧结磁体原材料24的底面和/或第三R1－T－B系烧结磁体原材料26的底面，还可以涂布在第二R1－T－B系烧结磁体原材料的表面全部、第一和第三R1－T－B系烧结磁体的表面全部。
图5是示意地表示本发明的实施方式的R1－T－B系烧结磁体原材料的接合中的状态的立体图。在图5所示的状态下，第一R1－T－B系烧结磁体原材料22和第二R1－T－B系烧结磁体原材料24夹着R2－M合金粉末30而接近。第二R1－T－B系烧结磁体原材料24和第三R1－T－B系烧结磁体原材料26夹着R2－M合金粉末30而接近。
在某个方式中，也可以在叠层方向上加压。通过以图5所示的状态进行热处理，R2－M合金粉末熔融，第一R1－T－B系烧结磁体原材料22和第二R1－T－B系烧结磁体原材料24接合，并且第二R1－T－B系烧结磁体原材料24和第三R1－T－B系烧结磁体原材料2接合。如此操作，能够制作这些磁体原材料一体化而成的R－T－B系烧结磁体。
在该接合工序中，R2－M合金粉末30所含的稀土元素R2和金属元素M从R1－T－B系烧结磁体原材料22、23、24的接合面经由晶界向内部扩散。利用雾化法制作的R2－M合金粉末30不仅作为扩散源，也作为优异的接合助剂发挥功能，从而有助于接合强度的提高。
另外，Pr－Ga合金等R2－M合金的延展性高，通常粉碎性差。因此，粉碎需要长时间，量产性存在问题。在本发明的实施方式中，通过使用R2－M合金的雾化粉，能够不进行粉碎而得到粉末颗粒(例如具有200μm以下的粒径的颗粒)。
如图6所例示，本发明的R－T－B系烧结磁体的制造方法包括：准备多个R1－T－B系烧结磁体原材料的工序S10；和准备利用雾化法制作的R2－M合金粉末的工序S20。准备多个R1－T－B系烧结磁体原材料的工序S10和准备利用雾化法制作的R2－M合金粉末的工序S20的顺序是任意的，可以分别使用在不同的场所制造的R1－T－B系烧结磁体原材料和R2－M合金雾化粉。
本发明的R－T－B系烧结磁体的制造方法还包括：在多个R1－T－B系烧结磁体原材料之间配置R2－M合金粉末的工序S30；和将多个R1－T－B系烧结磁体原材料接合的工序S40。
以下，对本发明的R－T－B系烧结磁体的制造方法的实施方式进行更详细地说明。
1.准备R1－T－B系烧结磁体原材料的工序
首先，准备多个R1－T－B系烧结磁体原材料。R1－T－B系烧结磁体原材料可以为公知的任意的R－T－B系烧结磁体。本实施方式能够使用的R1－T－B系烧结磁体原材料的典型例具有以下的组成。
稀土元素R1：27.5～35.0质量％；
B(B(硼)的一部分可以被C(碳)置换)：0.80～0.99质量％；
Ga：0～0.8质量％；
添加金属元素M(选自Al、Cu、Zr、Nb中的至少1种)：0～2质量％；
T(为以Fe为主的过渡金属元素，可以包含Co)和不可避免的杂质：剩余部分。
另外，优选满足下述不等式(1)。
[T]/55.85＞14[B]/10.8(1)
其中，[T]为以质量％表示的T的含量，[B]为以质量％表示的B的含量。
所谓满足该不等式，是指B的含量少于R2T14B化合物的化学计量组成比，即相对于用于形成主相(R2T14B化合物)的T量，B量相对少。
通过使R2－M合金粉末向满足式(1)的R1－T－B系烧结磁体原材料扩散，即使不使用Dy和Tb，也能够获得更高的Br和HcJ。
另外，稀土元素R1主要为轻稀土元素RL(选自Nd、Pr中的至少1种元素)，但也可以含有Dy和Tb等重稀土元素。其中，Dy和Tb等重稀土元素的使用量优选为全部R1－T－B系烧结磁体原材料的2％以下，最优选R1－T－B系烧结磁体原材料不含Dy和Tb等重稀土元素(包含不可避免的杂质)。
在本发明的实施方式中，在图4所示的例子中，第一R1－T－B系烧结磁体原材料22和第三R1－T－B系烧结磁体原材料26中的一者或两者的组成与第二R1－T－B系烧结磁体原材料24的组成不同。
所接合的多个R1－T－B系烧结磁体原材料中的至少1个R1－T－B系烧结磁体原材料为了实现比其他的R1－T－B系烧结磁体原材料高的矫顽力HcJ，作为重稀土元素，可以含有少量的Dy和Tb中的至少一种。例如在要求1个R1－T－B系烧结磁体的一部分显示高的矫顽力HcJ时，可以向一部分R1－T－B系烧结磁体原材料中选择性地添加重稀土元素。但是，由于优选尽量不使用Dy和Tb，因此Dy和Tb的合计含量优选为全部R1－T－B系烧结磁体的5％以下，更优选为1％以下，最优选不含Dy和Tb。上述组成的R1－T－B系烧结磁体原材料可以利用公知的任意的制造方法进行制造。R1－T－B系烧结磁体原材料可以是烧结后直接的制品，也可以实施了切削加工或研磨加工。
在图4所示的例子中，第一和第三R1－T－B系烧结磁体原材料22、26可以制作得比第二R1－T－B系烧结磁体原材料24薄。例如，第一和第三R1－T－B系烧结磁体原材料22、26的厚度为2mm以下(或1mm以下)，第二R1－T－B系烧结磁体原材料24的厚度可以超过2mm(或1mm以上)。
2.准备利用雾化法制作的R2－M合金粉末的工序
(R2)R2为包含Nd和Pr中的至少一种的稀土元素，相对于全部R2，Dy和Tb的合计含量为50质量％以下。
例如在R2为全部R2－M合金的80质量％时，Dy和Tb的合计含量为40质量％以下。优选相对于全部R2，Dy和Tb的合计含量为15质量％以下。最优选R2－M合金粉末不含Dy和Tb等重稀土元素(包含不可避免的杂质)。R2为全部R2－M合金的65质量％以上97质量％以下。R2优选必须包含Pr，Pr占R2的量优选为40质量％以上，更优选为70质量％以上。
(M)M为选自Ga、Cu、In、Al、Sn和Co中的至少1种。M为全部R2－M合金的3质量％以上35质量％以下。M优选必须包含Ga，Ga占M的量为50质量％以上。R2－M合金可以包含不可避免的杂质。最优选使用Pr占R2的量为70质量％以上且Ga占M的量为50质量％以上的R2－M合金粉末。由此，能够使Ga几乎不导入主相结晶粒的内部，而导入二颗粒晶界。通过将含有Ga的液相导入二颗粒晶界，即使不使用Dy、Tb，也能够获得高的HcJ。
在本发明的实施方式中，R2－M合金粉末利用雾化法进行制作。雾化法是也被称为熔液喷雾法的粉末制作方法的1种，包括气体雾化法、等离子体雾化法等公知的雾化法。例如利用气体雾化法，将金属或合金在熔解炉中熔融而形成熔液，将该熔液在氮或氩等不活泼气体气氛中喷雾，使其凝固。喷雾后的熔液形成微细的液滴而飞散，因此高速冷却而凝固。所制作的粉末颗粒各自具有球形的形状，因此不需要进行粉碎。利用雾化法制作的粉末颗粒的尺寸例如分布在10μm～200μm的范围内。
利用雾化法，所喷雾的合金熔液的液滴小，相对于各液滴的重量，表面积相对大，因此冷却速度变高。因此，所形成的粉末颗粒为非晶质或微结晶质。另外，对于这些粉末颗粒，也可以在接合工序前附加地进行热处理，使非晶质结晶化。
R2－M合金粉末的粒度可以通过筛分进行调整。另外，通过筛分排除的粉末为10质量％以内时，其影响少，因此也可以不进行筛分而使用。
3.在多个R1－T－B系烧结磁体原材料之间配置R2－M合金粉末的工序
在R1－T－B系烧结磁体原材料之间配置上述R2－M合金粉末(换言之，利用多个R1－T－B系烧结磁体原材料夹持R2－M合金粉末)。关于配置方法，可以通过在两个R1－T－B系烧结磁体原材料的表面涂布R2－M合金粉末而配置，也可以只在一个R1－T－B系烧结磁体原材料的表面涂布R2－M合金粉末。另外，R2－M合金粉末可以涂布在R1－T－B系烧结磁体原材料的全部表面，也可以如图4所示，只是接合面。另外，还可以使用组成不同的2种以上的R2－M合金粉末。将R2－M合金粉末涂布在多个R1－T－B系烧结磁体原材料的表面的方法并不限定于特定的涂布方法。可以进行在涂布对象的表面涂布粘合剂的涂布工序和使R2－M合金粉末附着于涂布有粘合剂的区域的工序。作为粘合剂，可以列举PVA(聚乙烯醇)、PVB(聚乙烯醇缩丁醛)、PVP(聚乙烯吡咯烷酮)等。粘合剂为水系的粘合剂时，可以在涂布前对R－T－B系烧结磁体原材料进行预加热。预加热的目的在于：除去多余的溶剂而控制粘合力，并且均匀地附着粘合剂。加热温度优选为60～100℃。为挥发性高的有机溶剂系的粘合剂时，该工序也可以省略。
在R－T－B系烧结磁体原材料表面涂布粘合剂的方法可以为任意的方法。作为涂布的具体例，可以列举喷雾法、浸渍法、利用分配器的涂布等。粘合剂的涂布量例如可以为1.02×10-5～5.10×10-5g/mm2。
4.将多个R1－T－B系烧结磁体接合的工序
利用本发明，使R1－T－B系烧结磁体原材料和R2－M合金粉末(雾化粉)以接触的状态开始为了接合的热处理。作为其结果，实现了高的接合强度，并且实现了R1－T－B系烧结磁体的晶界相遍及磁体内部全部被改质，从而实现高的Br和HcJ。
用于接合的热处理可以以450℃以上1000℃以下的温度实施5分钟以上720分钟以下的时间。热处理也可以在以比较高的温度(700℃以上1000℃以下)进行热处理后，再以比较低的温度(450℃以上600℃以下)进行热处理(二段热处理)。优选的条件可以列举：以730℃以上980℃以下实施5分钟至500分钟左右的热处理，冷却后(冷却至室温后，或者冷却至440℃以上550℃以下后)，再以440℃以上550℃以下进行5分钟至500分钟左右热处理。热处理的气氛气体可以为氮气或不活泼气体。气氛气体也可以被减压。
实施例
利用实施例对本发明进行更详细地说明，但本发明并不限定于此。
实验例1
称量各元素，使R1－T－B系烧结磁体原材料大约成为表1的No.1－A和1－B所示的组成，利用薄带连铸法进行铸造，得到薄片状的合金。使所得到的薄片状的合金在氢加压气氛中氢脆化后，在真空中加热至550℃，冷却，实施脱氢处理，得到粗粉碎粉。接着，向所得到的粗粉碎粉中，相对于粗粉碎粉100质量％添加作为润滑剂的硬脂酸锌0.04质量％并混合后，使用气流式粉碎机(喷射磨装置)，在氮气氛中进行干式粉碎，得到粒径D50为4.3μm的合金粉末。向上述合金粉末中，相对于微粉碎粉100质量％添加液体润滑剂0.3质量％并混合后，在磁场中成型，得到成型体。其中，成型装置使用磁场施加方向与加压法方向正交的所谓的直角磁场成型装置(横向磁场成型装置)。将所得到的成型体在真空中、以1000℃以上1050℃以下(针对每个样品，选定通过烧结充分引起致密化的温度)烧结4小时，准备多个R1－T－B系烧结磁体原材料(No.1－A和1－B)。烧结磁体的密度为7.5Mg/m3以上。另外，对所得到的R1－T－B系烧结磁体原材料进行机械加工，制成长度10mm×宽度5mm×厚度3mm(厚度为磁化方向)。将所得到的R1－T－B烧结磁体原材料的成分的结果示于表1。其中，表1中的各成分使用高频电感耦合等离子体发光分光分析法(ICP－OES)进行测定。另外，R1－T－B系烧结磁体原材料都满足不等式(1)。
[表1]
Figure BDA0002709128180000111
接着，利用雾化法制作表2的No.1－a所示的组成的合金粉末，由此准备R2－M合金粉末。所得到的R2－M合金粉末的粒度为106μm以下。然后，称量各元素，使其成为表2的No.1－b所示的组成的合金，利用薄带连铸法进行铸造，得到薄片状的合金。使所得到的薄片状的合金在氢加压气氛中氢脆化后，在真空中加热至550℃，冷却，实施脱氢处理，得到粗粉碎粉。向所得到的粗粉碎粉中，相对于粗粉碎粉100质量％添加作为润滑剂的硬脂酸锌0.04质量％并混合后，使用气流式粉碎机(喷射磨装置)，在氮气氛中进行干式粉碎，得到粒径D50为4.3μm的合金粉末。
[表2]
Figure BDA0002709128180000112
接着，在表1的No.1－A和1－B的R1－T－B系烧结磁体原材料表面全面涂布粘合剂。关于涂布方法，将R1－T－B系烧结磁体原材料在加热板上加热至60℃后，利用喷雾法在R1－T－B系烧结磁体原材料上涂布粘合剂。作为粘合剂，使用PVP(聚乙烯吡咯烷酮)。
接着，使表2的No.1－a的扩散源(R2－M合金粉末)附着于涂布有粘合剂的R1－T－B系烧结磁体原材料(No.1－A和1－B)。关于附着方法，在容器内铺开扩散源，将涂布有粘合剂的R1－T－B系烧结磁体原材料降温至常温后，在容器内使扩散源以撒满R1－T－B系烧结磁体原材料全部表面的方式附着。
接着，以R1－T－B系烧结磁体原材料(No.1－A和1－B)与R2－M合金粉末(No.1－a)接触的状态将R1－T－B系烧结磁体原材料No.1－A与1－B在厚度(3mm)方向上重叠(使长度10mm×宽度5mm的面彼此接触)，进行热处理，从而将R1－T－B系烧结磁体原材料接合，得到R－T－B系烧结磁体(No.1－1)。关于热处理，以900℃进行8小时的热处理后，冷却至室温，再以500℃进行6小时的热处理(二段热处理)。按照相同的方法，使表2的No.1－b的扩散源附着于R1－T－B系烧结磁体原材料(No.1－A和1－B)，按照相同的方法进行热处理，从而将R1－T－B系烧结磁体原材料接合，得到R－T－B系烧结磁体(No.1－2)。
对于所得到的R－T－B系烧结磁体的接合面，确认气孔的产生。产生气孔多时，有粘接强度下降、发生以气孔为起点的剥离的可能性，因此，特别是在将R－T－B系烧结磁体用于需要高速旋转的电动机等的情况下，需要抑制气孔的产生。
对R－T－B系烧结磁体(No.1－1和1－2)分别利用机械加工进行切断研磨，利用扫描电子显微镜(SEM：日本电子制造的JCM－7001F)观察包含接合面的任意接合磁体的截面(宽度5mm×厚度6mm的磁体截面)。观察区域为500μm×500μm，通过视认确认接合面的气孔的产生。将气孔的产生为接合面的10％以下(100×气孔的部分的面积/接合部分的面积)作为本发明。将结果示于表3。将气孔的产生为10％以下的情况记载为〇，将超过10％的情况记载为×。然后，将R－T－B系烧结磁体的磁特性的结果示于表3。磁特性利用B－H示踪器进行测定。
[表3]
Figure BDA0002709128180000131
如表3所示，本发明例抑制了气孔的产生，与之相对，比较例(使用利用薄带连铸法制作的扩散源的情况)没有抑制气孔的产生。
实验例2
与实验例1同样操作，准备R1－T－B系烧结磁体原材料，使其大约成为表4的No.2－A和2－B所示的组成。对所得到的R1－T－B系烧结磁体原材料进行机械加工，制成长度10mm×宽度5mm×厚度3mm(厚度为磁化方向)。将所得到的R1－T－B烧结磁体原材料的成分的结果示于表4。其中，表4中的各成分使用高频电感耦合等离子体发光分光分析法(ICP－OES)进行测定。然后，准备实验例1的No.1－A和1－B的R1－T－B系烧结磁体原材料。
[表4]
Figure BDA0002709128180000132
接着，利用雾化法制作表5的No.2－a～2－e所示的组成的合金粉末，由此准备R2－M合金粉末。然后，准备实验例1的1－a的R2－M合金粉末。所得到的R2－M合金粉末的粒度为106μm以下。
[表5]
Figure BDA0002709128180000133
接着，以表6所示的条件，与实验例1同样操作，将R1－T－B系烧结磁体原材料接合，得到R－T－B系烧结磁体。关于表6的No.2－1，与实验例1同样操作，在No.1－A和1－B的R1－T－B系烧结磁体原材料表面全面涂布粘合剂，与实验例1同样操作，使No.2－a的R－2M合金粉末附着于涂布有粘合剂的R1－T－B系烧结磁体原材料(No.1－A和1－B)。接着，以R1－T－B系烧结磁体原材料(No.1－A和1－B)与R2－M合金粉末(No.2－a)接触的状态将R1－T－B系烧结磁体原材料No.1－A与1－B在厚度方向(3mm)上重叠，与实验例1同样操作，进行热处理，从而将R1－T－B系烧结磁体原材料接合，得到R－T－B系烧结磁体(No.2－1)。No.2－2～2－7也同样记载。对于所得到的R－T－B系烧结磁体，与实验例1同样操作，通过视认确认接合面的气孔的产生。然后，测定R－T－B系烧结磁体的磁特性。将结果示于表6。
[表6]
Figure BDA0002709128180000141
如表6所示，本发明例均抑制了气孔的产生。
产业上的可利用性
利用本发明，能够制作具有高的Br和高的HcJ的R－T－B系烧结磁体。本发明的烧结磁体适用于暴露于高温下的混合动力汽车搭载用电动机等各种电动机和家电产品等。
符号说明
12.包含R2T14B化合物的主相；14.晶界相；14a.二颗粒晶界相；14b.晶界三相点；20.固体部件；30.R2－M合金粉末；22、24、26.R1－T－B系烧结磁体原材料；50.合金粉末。

Claims (6)

1.一种R－T－B系烧结磁体的制造方法，其特征在于，包括：
准备组成不同的多个R1－T－B系烧结磁体原材料的工序，其中，R1为包含Nd和Pr中的至少一种的稀土元素，T为以Fe为主的过渡金属元素，可以包含Co；
准备含有65质量％以上97质量％以下的R2和3质量％以上35质量％以下的M且利用雾化法制作的R2－M合金粉末的工序，其中，R2为包含Nd和Pr中的至少一种的稀土元素，相对于全部R2，Dy和Tb的合计含量为50质量％以下，M为选自Ga、Cu、In、Al、Sn和Co中的至少1种；和
在所述多个R1－T－B系烧结磁体原材料之间配置所述R2－M合金粉末并以450℃以上1000℃以下的温度将所述多个R1－T－B系烧结磁体原材料接合的工序。
2.如权利要求1所述的R－T－B系烧结磁体的制造方法，其特征在于：
相对于全部R2，Dy和Tb的合计含量为15质量％以下。
3.如权利要求1或2所述的R－T－B系烧结磁体的制造方法，其特征在于：
R2必须包含Pr，M必须包含Ga。
4.如权利要求1～3中任一项所述的R－T－B系烧结磁体的制造方法，其特征在于：
所述多个R1－T－B系烧结磁体原材料包含矫顽力相对高的第一R1－T－B系烧结磁体原材料和矫顽力相对低的第二R1－T－B系烧结磁体原材料。
5.如权利要求1～4中任一项所述的R－T－B系烧结磁体的制造方法，其特征在于：
所述第一R1－T－B系烧结磁体原材料和第二R1－T－B系烧结磁体原材料中的至少一者具有2mm以下的厚度。
6.如权利要求1～5中任一项所述的R－T－B系烧结磁体的制造方法，其特征在于：
所述第一R1－T－B系烧结磁体原材料和第二R1－T－B系烧结磁体原材料中的至少一者具有1mm以下的厚度。
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