CN111883846A - 高能量密度的全固态电池及其制造方法 - Google Patents

高能量密度的全固态电池及其制造方法 Download PDF

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Abstract

公开了具有高能量密度的全固态电池及其制造方法。一种全固态电池，包括第一单元，每个包括第一电极集流体和形成在第一电极集流体的两个表面上的第一电极活性材料层；第二单元，每个包括第二电极集流体、形成在第二电极集流体的两个表面上的第二电极活性材料层以及形成在第二电极活性材料层上的固体电解质层，其中，第一单元和第二单元交替地堆叠。电池还包括容纳在第一电极活性材料层的边缘部分与第二单元的侧表面之间的空间中的绝缘构件。本公开压制一个电池结构而不是压制每个电池单元，减少了消耗的第一电极集流体或第二电极集流体的数目，并且使用了绝缘构件，从而简化全固态电池的制造工艺并允许全固态电池具有高能量密度和稳定的结构。

Description

高能量密度的全固态电池及其制造方法
技术领域
本公开涉及具有高能量密度的全固态电池及其制造方法。
背景技术
本节中的陈述仅提供与本公开有关的背景信息，并且可能不构成现有技术。
通常，可充电二次电池不仅用于诸如移动电话、笔记本计算机等的小型电子设备中，而且还用于诸如混合动力电动汽车，电动汽车等的大型交通工具中。
大多数传统的二次电池基于有机溶剂(有机液体电解质)构成电池，因此显示出稳定性和能量密度的提高的局限性。
另一方面，使用无机固态电解质的全固态电池是基于不包含有机溶剂的技术来制造的，因此使得其电池能够以更安全、更简单的形式被制造并且现在受到关注。
然而，全固态电池的实际能量密度和输出低于使用液体电解质的常规锂离子电池的能量密度和输出。在全固态电池中，由于包括固态电解质的电解质膜位于正极和负极之间，因此与常规锂离子电池相比，全固态电池具有大的体积和重量，并因此具有较低的单位体积能量密度和单位重量能量密度。如果减小电解质膜的厚度，则正极和负极之间可能发生短路。
在该背景技术部分中公开的以上信息仅用于增强对本公开的背景技术的理解，因此，其可能包含不构成本领域普通技术人员已知的现有技术的信息。
相关技术文献
专利文献
韩国注册专利第10-1750145号
发明内容
本公开提供了一种可以具有高稳定性和能量密度的全固态电池，同时发挥该固态电池作为二次电池的原始功能。
本公开还提供了一种用于制造全固态电池的方法，其中，可以通过简单的工艺来防止或抑制在电池的边缘部分处发生的短路，并且可以有效地制造全固态电池。
在一个方面，本公开提供了一种全固态电池，包括第一单元，每个第一单元包括第一电极集流体和形成在第一电极集流体的两个表面上的第一电极活性材料层。电池还设置有第二单元，每个第二单元包括第二电极集流体、形成在第二电极集流体的两个表面上的第二电极活性材料层以及形成在第二电极活性材料层上的固体电解质层，其中，第一单元和第二单元交替地堆叠。电池还包括容纳在第一电极活性材料层的边缘部分与第二单元的侧表面之间的空间中的绝缘构件。
在一种形式中，全固态电池可以进一步包括第三单元，每个第三单元包括第三电极集流体和形成在第三电极集流体的一个表面上的第三电极活性材料层，并且第三单元可以位于全固态电池的最外侧位置。
在另一种形式中，第一单元的面积可以大于或等于第二单元的面积。
在又一形式中，第二单元可以放置在第一电极活性材料层的中心部分上，使得第一电极活性材料层和固体电解质层堆叠为彼此接触。
在又一形式中，第一电极活性材料层的中心部分的面积可以大于或等于第二单元的面积。
在另一种形式中，一个绝缘构件和与之相邻的另一绝缘构件的厚度之和可以与第二单元的厚度相同。
在另一种形式中，绝缘构件可以围绕第二单元的侧表面，并且由透明材料形成。
在另一种形式中，第一单元可以被构造为使得在一对第一电极活性材料层之间插入厚度为4至20μm的一个第一电极集流体。
在又一形式中，第二单元可以被构造为使得在一对第二电极活性材料层之间插入厚度为5至20μm的一个第二电极集流体。
在又一种形式中，第一电极活性材料层可以具有50至300μm的厚度、1.2至3.5g/cc的混合密度、10至45mg/cm2的负载水平、并且在CIELAB颜色空间中30至80的亮度值。
在另一形式中，第二电极活性材料层可以具有50至300μm的厚度、2.5至5.0g/cc的混合密度、10至35mg/cm2的负载水平和在CIELAB颜色空间中40至90的亮度值。
在另一方面，本公开提供了一种用于制造全固态电池的方法，方法包括：制备第一单元，每个第一单元包括第一电极集流体、以及在第一电极集流体的两个表面上形成的第一电极活性材料层。该方法包括在第一电极活性材料层的边缘部分形成绝缘构件。该方法包括：制备第二单元，每个第二单元包括第二电极集流体、形成在第二电极集流体的两个表面上的第二电极活性材料层、以及形成在第二电极活性材料层上的固体电解质层。该方法包括通过交替堆叠第一单元和第二单元获取电池结构并压制电池结构。
在一种形式中，该方法可以进一步包括：在压制电池结构之前，在电池结构的最外层上堆叠第三单元，每个第三单元包括第三电极集流体、以及在第三电极集流体的一个表面上形成的第三电极活性材料层。
在另一种形式中，电池结构可以被构造成使得第二单元被放置在第一电极活性材料层的中心部分上，并且因此第一电极活性材料层和固体电解质层被堆叠为彼此接触。
在又一形式中，一个绝缘构件和与之相邻的另一绝缘构件的厚度之和可以与第二单元的厚度相同。
在又一形式中，绝缘构件可围绕第二单元的侧表面，并由透明材料形成。
在另一种形式中，在制备第一单元和制备第二单元时，可以不压制第一单元和第二单元。
在另一种形式中，可以在250MPa至500MPa的压力下对电池结构进行压制。
下文讨论本公开的其他方面。
根据本文提供的描述，其他应用领域将变得显而易见。应当理解，描述和特定示例仅旨在用于说明的目的，并不旨在限制本公开的范围。
附图说明
为了使本公开易于理解，现在将通过示例的方式并参考附图，描述其各种形式，其中：
图1是示意性地示出根据本公开的全固态电池的截面图；
图2是示意性地示出根据本公开的第一单元的截面图；
图3是示意性地示出根据本公开的第二单元的截面图；
图4是示意性地示出根据本公开的第一单元的中心部分和边缘部分的透视图；
图5是示意性地示出根据本公开的第三单元的截面图；
图6是示出根据本公开的用于制造全固态电池的方法的流程图；
图7A和图7B是示出在以200MPa压制电池结构之后，根据本公开的示例的电池结构的中间(第10)界面和最下面的界面的观察结果的示图；以及
图7C和图7D是示出在以300MPa压制电池结构之后，根据本公开的示例的电池结构的中间(第10)界面和最下面的界面的观察结果的示图。
应当理解，附图不一定按比例绘制，呈现了示出本公开的基本原理的各种特征的稍微简化的表示。本文所公开的本公开的特定设计特征，包括例如特定尺寸、方向、位置和形状，将部分地由特定的预期应用和使用环境来确定。
在附图中，贯穿附图的多个附图，附图标记指代本公开的相同或等同部分。
本文描述的附图仅出于说明的目的，而不旨在以任何方式限制本公开的范围。
具体实施方式
以下描述本质上仅是示例性的，并且不旨在限制本公开，应用或用途。应当理解，在所有附图中，相应的附图标记表示相同或相应的部件和特征。
在下文中，将详细参考本公开的各种形式，其示例在附图中示出并且在下面进行描述。尽管将结合示例性形式描述本公开，但是应当理解，本描述并不旨在将本公开限制为示例性形式。相反，本公开旨在不仅覆盖示例性形式，而且还覆盖由所附权利要求书限定的本公开的精神和范围内的各种替代、修改、等同形式和其他形式。
在下面的形式描述中，即使在不同的附图中示出，相同的元件也用相同的附图标记表示它们。在附图中，为了清楚起见，与实际尺寸相比，放大了结构的尺寸。在以下形式的描述中，诸如“第一”、“第二”等的术语可以用于描述各种元件，但是不限制这些元件。这些术语仅用于区分一个元件与其他元件。例如，在本公开的精神和范围内，第一元件可以被命名为第二元件，并且类似地，第二元件可以被命名为第一元件。除非单数表达具有明显不同的上下文含义，否则它们可以包含复数表达。
在以下形式的描述中，诸如“包括”，“具有”等术语将被解释为指示描述中陈述的特征、数字、步骤、操作、元件或部分的存在或其组合，并且不排除存在一个或多个其他特征、数字、步骤、操作、元件、部分或其组合，或添加它们的可能性。另外，将理解的是，当诸如层、膜、区域或板之类的部分被称为在另一部分“上方”时，该部分可以位于另一部分的“正上方”或其他部分也可以插入两个部分之间。以相同的方式，将理解的是，当诸如层、膜、区域或板之类的部分被称为在另一部分“下方”时，该部分可以位于另一部分的“正下方”，或其他部分也可以插入这两个部分之间。
说明书中使用的代表组分、反应条件、聚合物组成和共混物的量的所有数字、值和/或表达式均为近似值，其中反映了当获取这些值时所产生的测量中的各种不确定性，因此，应当理解，除非另有说明，否则应将它们用术语“约”修饰。另外，将理解的是，如果在说明书中公开了数值范围，则除非另有说明，否则该范围包括从该范围的最小值到最大值的所有连续值。此外，如果这样的范围是指整数，则除非另有说明，否则该范围包括从最小整数到最大整数的所有整数。
图1是示意性地示出根据本公开的全固态电池1的截面图。参照图1，全固态电池1包括第一单元10、第二单元20、位于电池结构的最外侧位置的第三单元30，以及容纳在第一单元10的边缘部分与第二单元20的侧表面部分之间的空间中的绝缘构件40。
在全固态电池中包括的第一电极集流体11、第二电极集流体21和第三电极集流体31中，第一电极、第二电极和第三电极中的每一个可以是正极或负极。
特别地，第一电极和第三电极可以具有相同的极性，并且第二电极可以具有不同的极性。例如，如果第一电极是正极，则第二电极可以是负极，并且第三电极可以是正极。此外，如果第一电极是负极，则第二电极可以是正极，并且第三电极可以是负极。更具体地，第一电极可以是负极，第二电极可以是正极，并且第三电极可以是负极。
第一单元
图2是示意性地示出第一单元10的截面图。参照图2，第一单元10包括第一电极集流体11和形成在第一电极集流体11的两个表面的每一个上的第一电极活性材料层12。
第一电极可以是正极或负极。如果第一电极是负极，则第二电极可以是正极，并且，如果第一电极是正极，则第二电极可以是负极，但不限于此。具体地，第一电极可以是负极。
第一电极集流体11可以由具有导电性和集电功能的任何材料形成，但不限于此。第一电极集流体11的材料可以是从包括铜(Cu)，涂覆有碳(C)的铜(Cu)、和镍(Ni)的组选择中的一种。此外，第一电极集流体11可以形成为例如镍网、铜箔等。
第一电极集流体11可具有约4至20μm的厚度。例如，由铜(Cu)形成的第一电极集流体11可以具有5至15μm的厚度，由涂覆有碳(C)的铜(Cu)形成的第一电极集流体11可以具有7至20μm的厚度。或由镍(Ni)形成的第一电极集流体11可以具有4至20μm的厚度。
第一电极活性材料层12可以包括第一电极活性材料、固体电解质、导电材料、粘合剂等。
作为第一电极活性材料，可以使用诸如天然石墨、人造石墨、石墨碳纤维或树脂烘烤的碳的碳材料、或与固体电解质混合的合金材料。例如，合金材料可以是锂合金(LiAl、LiZn、Li3Bi，Li3Cd，Li3Sb，Li4Si，Li4.4Pb，Li4.4Sn，Li0.17C，LiC6等)或金属氧化物，例如锂钛酸盐(Li4Ti5O12)或Zn。
固体电解质可以负责传导第一电极活性材料层12中的锂离子，并且可以是基于氧化物的固体电解质或基于硫化物的固体电解质。具体地，可以使用具有高锂离子传导性的基于硫化物的固体电解质。
基于硫化物的固体电解质可以是Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-Lil、Li2S-P2S5-LiCl、Li2S-P2S5-LiBr、Li2S-P2S5-Li2O、Li2S-P2S5-Li2O-Lil、Li2S-SiS2、Li2S-SiS2-Lil、Li2S-SiS2-LiBr、Li2S-SiS2-LiCl、Li2S-SiS2-B2S3-Lil、Li2S-SiS2-P2S5-Lil、Li2S-B2S3、Li2S-P2S5-ZmSn(此处m和n为正数，且Z为选自包括Ge、Zn和Ga的组中的一个)、Li2S-GeS2、Li2S-SiS2-Li3PO4、Li2S-SiS2-LixMOy(这里，x和y为正数，且M为选自包括P、Si、Ge、B、Al、Ga和In的组中的一个)、Li10GeP2S12等。
基于硫化物的固体电解质可具有0.1至10μm的平均粒径(D50)。
可以使用锂离子传导率为1×10-4S/cm的基于硫化物的固体电解质。
导电材料可以是炭黑、导电石墨、乙烯黑、石墨烯等。
第一电极活性材料层12的粘合剂可以是丁二烯橡胶(BR)、丁腈橡胶(NBR)、氢化丁腈橡胶(HNBR)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、羧甲基纤维素(CMC)等，但不限于此。
第一电极活性材料层12可具有50-300μm的厚度，压制前的0.1-2.0g/cc的混合密度，压制后的1.2-3.5g/cc的混合密度，10-45mg/cm2的负载水平，在CIELAB颜色空间中30-80的亮度值。
在本公开中，术语“负载水平”是指构成第一电极活性材料层12的材料的负载量。
如果像常规方法那样堆叠包括负极、正极和固体电解质的每个电池单元，则堆叠第一电极集流体或第二电极集流体，并因此两个集流体彼此重叠。因此，传统的层压体消耗了大量的集流体，因此导致能量密度降低。与之相比，在一对第一电极活性材料层12之间插入一个第一电极集流体11，因此，与传统工艺相比，减少了消耗的第一电极集流体11的量，并且可以获得通过简单的工艺制造并且具有高能量密度的全固态电池。
第二单元
图3是示意性地示出第二单元20的截面图。参考图3，第二单元20包括第二电极集流体21，形成在第二电极集流体21的两个表面上的第二电极活性材料层22，以及形成在第二电极活性材料层22上的固体电解质层23。
第二电极可以是正极或负极。如果第二电极是正极，则第一电极可以是负极，并且，如果第二电极是负极，则第一电极可以是正极，但不限于此。具体地，第二电极可以是正极。
第二电极集流体21可以由具有导电性和集电功能的任何材料形成，但不限于此。
第二电极集流体21的材料可以是铝(Al)或涂覆有碳(C)的铝(Al)。另外，第二电极集流体21可以形成为例如铝箔。
第二电极集流体21可具有约5至20μm的厚度。例如，由铝(Al)形成的第二电极集流体21可以具有5至15μm的厚度，或者由涂覆有碳(C)的铝(Al)形成的第二电极集流体21可以具有7至20μm的厚度。
第二电极活性材料层22可以包括第二电极活性材料、固体电解质、导电材料、粘合剂等。
第二电极活性材料可以是氧化物活性材料或硫化物活性材料。
氧化物活性材料可以是岩盐型活性材料(例如LiCoO2、LiMnO2、LiNiO2、LiVO2或Li1+xNi1/3Co1/3Mn1/3O2)、尖晶石型活性材料(例如LiMn2O4或Li(Ni0.5Mn1.5)O4)、倒立的尖晶石型活性材料(例如LiNiVO4或LiCoVO4)、橄榄石型活性材料(例如LiFePO4、LiMnPO4、LiCoPO4或LiNiPO4)、含硅活性材料(例如Li2FeSiO4或Li2MnSiO4)、过渡金属的一部分被不同种金属取代的岩盐型活性材料(例如LiNi0.8Co(0.2-x)AlxO2(0<x<0.2))、过渡金属的一部分被不同种金属取代的尖晶石型活性材料(例如Li1+xMn2-x-yMyO4(M为Al，Mg，Co，Fe，Ni或Zn中的至少一种，0＜x+y＜2))或钛酸锂(例如Li4Ti5O12)。
硫化物活性材料可以是雪佛尔铜、硫化铁、硫化钴、硫化镍等。
固体电解质可以是基于氧化物的固体电解质或基于硫化物的固体电解质，并且与包括在第一电极活性材料层12中的固体电解质相同或不同。
导电材料可以是炭黑、导电石墨、乙烯黑、石墨烯等。
粘合剂可以是丁二烯橡胶(BR)、丁腈橡胶(NBR)、氢化丁腈橡胶(HNBR)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)，羧甲基纤维素(CMC)等，并且与第一电极活性材料层12所含的粘合剂相同或不同。
第二电极活性材料层22可具有50-300μm的厚度，压制前的0.5-3.0g/cc的混合密度，压制后的2.5-5.0g/cc的混合密度，10-35mg/cm2的负载水平，以及在Lab色彩空间中40-90的亮度值。
固体电解质层23设置在第二电极活性材料层22上，以允许锂离子在两个电极之间移动。
将第一电极活性材料层和第二电极活性材料层分别放置并与固体电解质层的两个表面接触。
固体电解质层23可以包括基于氧化物的固体电解质或基于硫化物的固体电解质。在此，固体电解质可以与包括在第一电极活性材料层12中的固体电解质相同或不同。
在一对第二电极活性材料层22之间插入一个第二电极集流体21。因此，以与第一电极集流体11相同的方式，与常规的层压体相比，减少了正极集流体的消耗量。因此，可以获得通过简单工艺制造并且具有高能量密度的全固态电池。
绝缘构件
图4是示意性地示出第一电极活性材料层12和绝缘构件40的透视图。参考图1和图4，第二单元20放置在第一电极活性材料层12的中心部分121上，使得第一电极活性材料层12和固体电解质层23彼此接触。这里，绝缘构件40位于第一电极活性材料层12的边缘部分122处，并且因此围绕第二单元20的侧面。此外，参照图1，在堆叠多个第一单元10和多个第二单元20的状态下，一个绝缘构件40和与其相邻的另一绝缘构件40的厚度之和与第二单元20的厚度相同。
绝缘构件40可以由具有绝缘功能的任何材料形成，但不限于此。
绝缘构件40可以由透明材料形成，并且包括选自包括聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚酰亚胺(PI)、聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)和聚碳酸酯(PC)的组中的一种。由于绝缘构件40由透明材料形成，因此绝缘构件40不会妨碍视场。因此，如果当堆叠各个单元时用于对准的视觉设备被使用，则光可以穿透由透明材料形成的绝缘构件40，并因此可以容易地检测电池结构的各个单元的对准状态。
第三单元
图5是示意性地示出第三单元30的截面图。参照图5，第三单元30包括第三电极集流体31和形成在第三电极集流体31的一个表面上的第三电极活性材料层32。第三电极可以是正极或负极。例如，如果第一电极是负极，则第二电极是正极，并且第三电极是负极。此外，如果第一电极是正极，则第二电极是负极，并且第三电极是正极，但不限于此。具体地，第三电极可以是负极。
第三单元30位于全固态电池1的最外侧位置，因此被直接压制。
第三电极集流体31的材料和厚度与第一电极集流体11的材料和厚度相同。
第三电极活性材料层32的材料、厚度、混合物密度、负载水平和亮度值与第一电极活性材料层12的材料、厚度、混合物密度、负载水平和亮度值相同。
如果第一单元10和第二单元20两者交替地堆叠，则多余的电极(第一电极活性材料层12或固体电解质层23+第二电极活性材料层22)保留在全固态电池1的最外侧位置。因此，第三单元30设置在全固态电池1的最外侧位置，从而可以减少多余的电极。因此，可以减少全固态电池1的材料量和体积，从而可以提高能量密度。
图6是示出根据本公开的用于制造全固态电池1的方法的流程图。参照图6，该方法包括：制备第一单元10，每个第一单元10包括第一电极集流体11和第一电极活性材料层12(操作S10)；在第一电极活性材料层12的边缘部分122处形成绝缘构件40(操作S20)；制备第二单元20，每个第二单元20包括第二电极集流体21、第二电极活性材料层22和固体电解质层23(操作S30)；堆叠第一单元10以及第二单元20(操作S40)；通过制备第三单元30并将第三单元30堆叠在堆叠的第一单元10和第二单元20的最外层上来制备电池结构(操作S50)；以及压制电池结构(操作S60)。
在制备第一单元10时(操作S10)，在第一电极集流体11的两个表面上形成第一电极活性材料层12。在第一电极集流体11的两个表面上形成第一电极活性材料层12不限于特定的方法。例如，可以使用浆料涂覆工艺、喷射方法、气溶胶沉积方法、冷喷涂方法、溅射方法、气相沉积方法或喷涂方法，并且具体地，可以使用浆料涂覆工艺。
可以通过制备包括第一电极活性材料的浆料，用制备的浆料涂覆第一电极集流体11的两个表面，然后干燥浆料来执行浆料涂覆工艺。在第一电极集流体11上的这种浆料涂覆工艺可以通过坝型浆料涂覆机方法、刮刀法、凹版转印法、反向辊涂覆机方法、模头涂覆法等来执行。
包括第一电极活性材料的浆料可以通过常规已知方法、通过将第一电极活性材料、溶剂、以及固体电解质和粘合剂(如果需要的话)来制备。
用于制备浆料的溶剂可以采用对第一电极活性材料的性能没有负面影响的任何溶剂，但不限于此，并且例如，采用烃基有机溶剂(例如庚烷、甲苯或己烷)，尤其是通过脱水具有低水分含量的烃基有机溶剂。作为第一电极活性材料，可以使用可包括在浆料中的固体电解质和粘合剂、可包括在第一电极活性材料层12中的上述材料。
在形成绝缘构件40时(操作S20)，绝缘构件40形成在第一单元10的第一电极活性材料层12的边缘部分122处。
由于绝缘构件40由透明材料形成，因此如果当各个单元堆叠时用于对准的视觉装置被使用，则光可以穿透由透明材料形成的绝缘构件40，因此可以实现电池结构的对准并且可以使电池结构稳定。
在制备第二单元20时(操作S30)，在第二电极集流体21的两个表面上形成第二电极活性材料层22，并且在第二电极活性材料层22上形成固体电解质层23。
在第二电极集流体21的两个表面上形成第二电极活性材料层22，可以与在第一电极集流体11的两个表面上形成第一电极活性材料层12相同，或者使用在第二电极集流体21的两个表面上可氧化和可还原锂(Li)的金属材料来形成层。金属材料可包括锂(Li)或铟(Id)。
此外，可以在第二电极活性材料层22上形成固体电解质层23。固体电解质层23可以具有根据需要的电池特性选择的厚度，并且具体地，可以在可抑制第一电极活性材料层12与第二电极活性材料层22之间的短路的范围内具有薄的厚度。
固体电解质层23可以包括固体电解质，并且，如果需要，可以包括粘合剂。固体电解质可以由可以在第二电极活性材料层22中包括的固体电解质的材料形成，并且，如果第二电极活性材料层22包括固体电解质，则固体电解质层23中包括的固体电解质和第二电极活性材料层22中包括的固体电解质可以由相同的材料形成。粘合剂的材料可以与包括在第一电极活性材料层12中的粘合剂的材料相同。
在第二电极活性材料层22上形成固体电解质层23不限于特定的方法。例如，可以使用浆料涂覆工艺、喷射方法、气溶胶沉积方法、冷喷涂方法、溅射方法、气相沉积方法或喷涂方法，并且具体地，可以使用浆料涂覆工艺。
浆料涂覆工艺与在第一电极集流体11的两个表面上形成第一电极活性材料层12的浆料涂覆工艺相同。
在第一单元10和第二单元20的堆叠中(操作S40)，将制备好的第一单元10和第二单元20进行堆叠。更详细地，第二单元20被放置在第一单元10的第一电极活性材料层12的中心部分121上，使得第一电极活性材料层12和固体电解质层23彼此接触。由于第一单元10的面积大于第二单元20的面积，并且第一电极活性材料层12的中心部分121的面积大于或等于第二单元20的面积，所以容纳在第一电极活性材料层12的边缘部分122与第二单元20的侧面之间的空间中的绝缘构件40堆叠成围绕第二单元20的侧面。
此外，在传统工艺中，如果堆叠包括第一电极、第二电极和固体电解质的每个电池单元，则堆叠第一电极集流体或第二电极集流体，使得两个集流体彼此重叠，集流体的消耗量增加，因此难以获得具有高能量密度的全固态电池。相反，在本公开中，在一对第一电极活性材料层12之间插入厚度为4至20μm的一个第一电极集流体11或在一对第二电极活性材料层22之间插入厚度为4至20μm的一个第二电极集流体21，与传统工艺相比，减少了集流体的消耗量，因此，可以获得通过简单工艺制造并且具有高能量密度的全固态电池。
此外，由于一个绝缘构件40和与之相邻的另一绝缘构件40的厚度之和与第二单元20的厚度相同，因此绝缘构件40可以防止或抑制在全固态电池的边缘部分处发生短路，并同时对准第二单元20从而稳定了全固态电池的整体结构。
这里，第一单元10和第二单元20可以堆叠为胶卷状结构(jelly rollstructure)。
在制备电池结构时(操作S50)，通过在已堆叠的第一单元10和第二单元20的最外层上堆叠第三单元30来制备电池结构，每个第三单元30包括第三电极集流体31和在第三电极集流体31的一个表面上形成的第三电极活性材料层32。如果第三单元30位于电池结构的最外侧位置，则第三电极活性材料层32不形成为最外层，因此部件的数量减少了，并且处理操作的数量也减少了。
在电池结构的压制中(操作S60)，对制备好的电池结构进行压制，从而制造全固态电池。
电池结构的压制可以通过表面压制法、超高压等静压法，1轴压法、冷等静压(CIP)法或热压法进行，并且具体是通过表面压法或超高压等静压法进行。
在传统工艺中，分别压制电池单元然后将其堆叠，但是，在本公开中，制备电池结构然后最后进行压制，因此可以简化全固态电池的制造工艺。
当在200MPa的压力下压制第一单元和第二单元交替堆叠20次的电池结构时，发生界面缺陷，但是，当在300MPa的压力下压制电池结构时，没有界面缺陷发生。因此，为了制造根据本公开的电池正常工作的全固态电池，压制条件可以是250MPa至500MPa。在下文中，将通过以下示例更详细地描述本公开。以下示例仅用于示例性地描述本公开，而不旨在限制本公开的范围。
示例
(操作S10)：将使用铜(Cu)、涂覆有碳(C)的铜(Cu)或镍(Ni)的第一电极集流体形成为具有5至15μm、7至20μm、或4至20μm的厚度。通过浆料涂覆工艺，使用包含石墨基第一电极活性材料、丁酸酯基溶剂、基于硫化物的固体电解质和基于橡胶的粘合剂的浆料，在第一电极集流体的两个表面上形成第一电极活性材料层，从而制备第一单元。在此，第一电极活性材料的混合密度为0.5至3.0g/cc。
(操作S20)：制备PI膜作为绝缘构件并且放置于第一电极活性材料层的边缘部分。
(操作S30)：将使用铝(Al)或涂覆有碳(C)的铝(Al)的第二电极集流体形成为具有5至15μm或7至20μm的厚度。通过浆料涂覆工艺，使用包含3组分第二电极活性材料(例如，镍钴锰(NCM)基活性材料)、丁酸酯基溶剂、基于硫化物的固体电解质和基于橡胶的粘合剂的浆料，在第二电极集流体的两个表面上形成第二电极活性材料层。在此，第二电极活性材料的混合密度为0.1至2.0g/cc。此外，通过浆料涂覆工艺，使用包含基于硫化物的固体电解质和基于橡胶的粘合剂的浆料，在第二电极活性材料层上形成固体电解质层，从而制备第二单元。
(操作S40)：堆叠第一单元和第二单元。更详细地，堆叠第一单元和第二单元使得第二单元放置在第一单元的第一电极活性材料层的中心部分上，并且因此第一电极活性材料层和固体电解质层彼此接触，并且绝缘构件被容纳在第一电极活性材料层的边缘部分与第二单元的侧面之间的空间中。
(操作S50)：使用与操作S10中使用的第一电极集流体相同的第一电极集流体。此外，通过相同的工艺，使用与操作S10中使用的浆料相同的浆料，在第一电极集流体的一个表面上形成第一电极活性材料层，从而制备第三单元。通过操作S40获取的结构的最外层上堆叠第三单元，从而制造电池结构。
(操作S60)：压制电池结构，使得第一电极活性材料层和第二电极活性材料层的厚度为50至300μm。
测试示例1–压制范围的设定
为了制造根据以上示例的全固态电池，对改进的压制范围进行了测试。图7A至7D示出测试结果。
图7A和图7B是示出将电池结构在200MPa下压制后，根据上述示例的、通过将第一单元和第二单元交替堆叠20次而制造的电池结构的中间(第10)界面和最低界面的观察结果的示图。图7C和图7D是示出将电池结构在300MPa下压制后，根据上述示例的、通过将第一单元和第二单元交替堆叠20次而制造的电池结构的中间(第10)界面和最下层界面的观察结果的示图。
参照图7A和图7B，可以确认，在以200MPa对根据上述示例的电池结构进行压制而制造的全固态电池中，发生了界面缺陷，并且仅表现出实际电池性能的76％。另一方面，参考图7C和图7D，可以确认，在以300MPa对根据上述示例的电池结构进行压制而制成的全固态电池中，没有出现界面缺陷，并且表现出实际电池性能的99％。
由此，可以理解，为了制造根据示例的可以正常操作的全固态电池，可以对通过交替堆叠第一单元和第二单元20次而制备的电池结构施加300MPa或更高的压力。
从以上描述显而易见的是，与分别压制对应于基本单元的电池单元然后堆叠的传统工艺相比，本公开提供了一种用于制造全固态电池的工艺，其中，通过堆叠两个或更多个单元然后对其进行压制来制备电池结构，，从而可以简化该工艺。
此外，与堆叠两个或更多个电池单元(每个均包括集流体、电极和固体电解质层)的常规电池结构相比，本公开提供了由堆叠单元形成的、在集流体的两个表面上形成电极的全固态电池，因此可以减少消耗的集流体的数目，并且全固态电池可以具有高能量密度。
此外，根据本公开的电池结构包括绝缘构件，并且因此可以防止或抑制在全固态电池的边缘部分处发生短路。
而且，由于根据本公开的全固态电池使用由透明材料形成的绝缘构件，因此来自视觉装置的光可以穿透绝缘构件，因此可以实现电池结构的对准并且可以稳定电池结构。
已经参考本公开的方面详细描述了本公开。然而，本领域技术人员将理解，可以在不脱离本公开的原理和精神的情况下以这些形式进行改变，本公开的范围由所附权利要求及其等同形式限定。
尽管已经结合当前被认为是实际的示例性形式来描述了本公开，但是应当理解，本公开不限于所公开的形式，相反，其旨在覆盖本公开的精神和范围内包括的各种修改和等同布置。

Claims (20)

1.一种全固态电池，包括：
多个第一单元，所述多个第一单元中的每个第一单元包括：
第一电极集流体，以及
第一电极活性材料层，形成在所述第一电极集流体的两个表面上；
多个第二单元，所述多个第二单元中的每个第二单元包括：
第二电极集流体，
第二电极活性材料层，形成在所述第二电极集流体的两个表面上，以及
固体电解质层，形成在所述第二电极活性材料层上；
其中，所述多个第一单元和所述多个第二单元交替堆叠；
其中，所述第一电极活性材料层和所述第二电极活性材料层分别抵接在所述固体电解质层的两个表面上，并且
其中，绝缘构件容纳在所述第一电极活性材料层的边缘部分与所述第二单元的侧面之间的空间中。
2.根据权利要求1所述的全固态电池，还包括：
多个第三单元，所述多个第三单元中的每个第三单元包括第三电极集流体和形成在所述第三电极集流体的一个表面上的第三电极活性材料层，
其中，每个所述第三单元位于所述全固态电池的最外侧位置。
3.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述多个第一单元中的至少一个的面积大于或等于所述多个第二单元中的至少一个的面积。
4.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述多个第二单元中的至少一个放置在所述第一电极活性材料层的中心部分上，使得所述第一电极活性材料层和所述固体电解质层堆叠为相互接触。
5.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述第一电极活性材料层的中心部分的面积大于或等于所述多个第二单元中的至少一个的面积。
6.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述绝缘构件和与之相邻的另一所述绝缘构件的厚度之和与所述多个第二单元中的至少一个的厚度相同。
7.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述绝缘构件围绕所述多个第二单元中的至少一个的侧表面。
8.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述绝缘构件由透明材料形成。
9.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述多个第一单元中的至少一个被配置为使得在一对所述第一电极活性材料层之间插入厚度为4至20μm的所述第一电极集流体。
10.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述多个第二单元中的至少一个被配置为使得在一对所述第二电极活性材料层之间插入厚度为5至20μm的所述第二电极集流体。
11.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述第一电极活性材料层具有50至300μm的厚度、1.2至3.5g/cc的混合密度、10至45mg/cm2的负载水平以及在CIELAB颜色空间中30至80的亮度值。
12.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述第二电极活性材料层具有50至300μm的厚度、2.5至5.0g/cc的混合密度、10至35mg/cm2的负载水平以及在CIELAB颜色空间中40至90的亮度值。
13.一种用于制造全固态电池的方法，所述方法包括：
制备至少一个第一单元，每个所述第一单元包括第一电极集流体和形成在所述第一电极集流体的两个表面上的第一电极活性材料层；
在所述第一电极活性材料层的边缘部分形成绝缘构件；
制备至少一个第二单元，每个所述第二单元包括第二电极集流体、形成在所述第二电极集流体的两个表面上的第二电极活性材料层以及形成在所述第二电极活性材料层上的固体电解质层；
通过交替堆叠所述第一单元和所述第二单元获得电池结构；以及
压制所述电池结构。
14.根据权利要求13所述的方法，还包括：
在压制所述电池结构之前，在所述电池结构的最外层上堆叠第三单元，每个所述第三单元包括第三电极集流体和形成在所述第三电极集流体的一个表面上的第三电极活性材料层。
15.根据权利要求13所述的方法，其中，所述电池结构被构造成使得所述第二单元被放置在所述第一电极活性材料层的中心部分上，并且因此所述第一电极活性材料层和所述固体电解质层被堆叠为彼此接触。
16.根据权利要求13所述的方法，其中，所述绝缘构件和与之相邻的另一所述绝缘构件的厚度之和与所述第二单元的厚度相同。
17.根据权利要求13所述的方法，其中，所述绝缘构件被堆叠为围绕所述第二单元的侧表面。
18.根据权利要求13所述的方法，其中，所述绝缘构件由透明材料形成。
19.根据权利要求13所述的方法，其中，在制备所述第一单元和制备所述第二单元时，不压制所述第一单元和所述第二单元。
20.根据权利要求13所述的方法，其中，在250MPa至500MPa的压力下对所述电池结构进行压制。
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SE01 Entry into force of request for substantive examination
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