CN111816843A - 固态电池及其制作方法 - Google Patents
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Abstract
公开了一种固态电池及其制作方法。本申请一实施例中,固态电池的制作方法,包括:制作预锂化负极片;在预锂化负极片表面覆盖第一膜层;在覆盖了在第一膜层之后的预锂化负极片上覆盖第二膜层,第二膜层采用能够与固态电解质的颗粒充分接触的材料;将覆盖了第一膜层和第二膜层之后的预锂化负极片干燥、去除残留溶剂之后,将预锂化负极片的和固态电解质压紧,使得固态电解质与负极材料紧密接触;将预锂化负极片的和固态电解质压紧后的结构和正极片,组装成电池芯;利用电池芯制成固态电池。本申请实施例能够在改善固态电池界面接触性能的同时,对其负极完成预锂化,提高了能量密度。
Description
技术领域
本申请涉及锂离子电池技术领域,尤其涉及一种固态电池及其制作方法。
背景技术
在锂离子电池领域,增大电池有效容量,在提高能量密度的同时保障其安全性能,是锂离子电池领域的长久追求目标。但随着能量密度的提高往往伴随着安全性能的下降。由于固态电解质比电解液有更宽的电化学窗口,因此可以使用能量密度更高的正负极材料,并且可以实现内部串并联,可以获得很高的能量密度。但由于固态电解质的电导率低,固固接触不完全界面阻抗大,因此固态电池的倍率性能差,这限制了固态电池的商业化应用。其中,石榴石型氧化物固态电解质兼顾良好的电化学性能、稳定的物理化学性质以及优异的力学性能是最有前途固态电解质之一。然而,氧化物固态电解质的界面接触性差,接触阻抗高,严重影响电池性能。
目前,预锂化技术多应用于液态电解液的锂离子电池,并且需要在严苛环境下和特制设备上完成或是需要添加特殊溶剂完成补锂,生产条件要求高、成本高。而固态电池的固态电解质的界面改善则主要是通过在固态电解质表面添加各种类型的修饰层或保护膜层来改善和正负极材料的接触,由于增加了额外材料,不仅降低了电池的能量密度,而且形成的界面层难以控制,无法覆盖全部的正负极材料,对固态电解质的界面改善效果也不佳。
发明内容
为解决上述技术问题,期望提供一种固态电池及其制作方法,以改善固态电池中固态电解质和固态电池中负极材料的接触性能,进而提升固态电池的整体性能。
根据本申请的一个方面,提供了一种固态电池的制作方法,包括:
制作预锂化负极片;
在所述预锂化负极片表面覆盖第一膜层;
在覆盖了在所述第一膜层之后的预锂化负极片上覆盖第二膜层,所述第二膜层采用能够与固态电解质的颗粒充分接触的材料;
将覆盖了第一膜层和第二膜层之后的预锂化负极片干燥、去除残留溶剂之后,将所述预锂化负极片的和固态电解质压紧,使得固态电解质与负极材料紧密接触;
将所述预锂化负极片的和固态电解质压紧后的结构和正极片,组装成电池芯;
利用所述电池芯制成固态电池。
根据本申请的一个方面,提供了一种固态电池,包括:电池芯,所述电池芯由表面覆盖有第一膜层和第二膜层的预锂化负极片与固态电解质压紧而获得的结构所制成,所述第一膜层覆盖在所述预锂化负极片并与所述预锂化负极片接触,所述第二膜层覆盖在所述第一膜层之上,并且所述第二膜层采用能够与所述固态电解质的颗粒充分接触的材料。
本申请实施例的固态电池制作方法,通过改善负极材料的固相接触层,使负极材料的固相界面能够很好地与固态电解质紧密接触,降低接触阻抗。并且,该制作方法简单易行,采用二次成膜技术即可实现,通过在预锂化的负极片表面生成双层复合膜,界面接触紧密,阻抗低,能够在改善固态电池界面接触性能的同时,对其负极完成预锂化,避免了后续不可逆的锂损失,提高了能量密度。
本申请实施例的固态电池,在具有较好的界面接触性能的同时,其负极还完成预锂化,避免了后续不可逆的锂损失,能量密度高。
附图说明
图1为本申请实施例中固态电池的制作方法的流程示意图。
图2为本申请实施例中制作预锂化负极集流体所需的多孔金属箔的示例性结构图。
图3为本申请一优选实施例中预锂化负极片放入成膜液容器中的结构示意图。
图4为本申请一优选实施例中将负极片和固态电解质压紧之后所获得的结构的示意图。
图5为本申请实施例中固态电池中电池芯的示例性结构图。
图6为本申请实施例中固态电池的示例性结构图。
具体实施方式
下文将结合附图对本申请实施例进行详细说明。需要说明的是,在不冲突的情况下,本申请中的各个实施例及其中的各特征可以相互任意组合。
图1示出了本申请实施例中固态电池的制作方法的示例性流程。如图1所示,本申请实施例中固态电池的制作方法可以包括如下步骤:
步骤S101,制作预锂化负极片;
一些示例中,步骤S101中可以包括:制作预锂化负极集流体,将预先配制好的负极浆料均匀涂布在该预锂化负极集流体上,经压制、裁切制作成预锂化负极片。
上述示例中,制作预锂化负极集流体的过程可以包括:制作多孔金属箔;将锂粉压延在所述多孔金属箔上,得到预锂化后的集流体;在低湿环境下,将所述预锂化后的集流体放置于溶解有成膜有机物的有机溶剂中,并通有微弱电流,以在所述预锂化后的集流体表面形成一层钝化膜;在所述预锂化后的集流体中锂金属的表面形成一层钝化膜之后,干燥去除有机溶剂,得到所述预锂化的负极集流体。
一些示例中,上述制作预锂化负极集流体的具体实现过程可以包括如下子步骤a1~a4:
步骤a1,制作多孔金属箔;
本子步骤中,多孔金属箔是指具有多个孔的金属箔,当然,对于某些特殊的应用场景,单孔金属箔也可以适用于本申请实施例。图2示出了多孔金属箔的示例性结构,图2的示例中,多孔金属箔中的孔呈规则排布,且较为密集,可以适用于需要预埋较多锂金属的情况。需要说明的是,图2仅为示例,实际应用中,多孔金属箔的结构不限于图2所示的情况,其上设置的孔可以呈圆形排布、不规则排布等等。当然,还可以根据锂离子电池的形状或尺寸适时调整多孔金属箔上孔的数量和排布方式,以适应实际需求在锂离子电池中预埋相应量的锂金属。
实际应用中,该金属箔可以选用任何类型的金属。一个优选实施例中,该多孔金属箔可以是多孔铜箔。
步骤a2,将锂粉压延在所述多孔金属箔上,得到预锂化的集流体;
经过步骤a2的处理之后,锂将主要集中于多孔金属箔的孔中。
步骤a3,在低湿环境下,将所述预锂化后的集流体放置于溶解有成膜有机物的有机溶剂中,并通有微弱电流,在所述预锂化后的集流体表面形成一层钝化膜,以预先在锂金属的表面形成一层钝化膜,如此,采用成膜剂预先在锂的表面形成保护的钝化膜,可以防止因后续工艺对锂破坏而影响预锂化的效果。
步骤a4,在所述预锂化后的集流体中形成一层钝化膜之后,干燥去除有机溶剂,得到所述预锂化的负极集流体。
在上述示例中,在预锂化的同时,减少了金属箔的使用量,在降低制作成本的同时,提高了所制作的固态电池的能量密度。并且在制作时,不需要精确控制预锂化量,在首次化成时没有用完的锂仍处于钝化膜的保护中,还可在后续的循环过程中对负极进行缓慢地补充锂。
步骤S102,在所述预锂化负极片表面覆盖第一膜层;
本步骤中,将步骤S101制作好的预锂化负极片放入成膜模具中,然后将成膜模具放入盛有第一成膜液的容器中,连通负极片和锂源,在微弱电流下于预锂化负极片的表面生成第一膜层,该第一膜层紧密坚固可抑制负极材料在充放电循环中的变形,并阻止锂枝晶的继续生长。
一些示例中,第一膜层的膜层厚度可以为0.1~100nm,主要成分可以包括无机锂盐和无机物。该第一膜层为致密坚固的一层,覆盖在预锂化负极片表面,可以预防体积膨胀等造成的破裂。
一些示例中,第一成膜液中包括短链碳酸酯有机溶剂、短链或小分子成膜剂、锂盐等,成膜剂体积占比可以为0.1%~20%,锂盐浓度可以为0.5~2.0mol/L。
图3示出了预锂化负极片放入成膜液容器中的结构示意图。如图3所示,预锂化负极片31放入成膜模具中后放入成膜液容器32中,通过负极片与锂源对电极33之间的电连接来连通负极片和锂源。
步骤S103,在覆盖了在所述第一膜层之后的预锂化负极片上覆盖第二膜层,所述第二膜层采用能够与固态电解质的颗粒充分接触的材料;
本步骤中,在步骤S102的第一膜层生成后,将成膜模具从第一成膜液的容器中取出,放入盛有第二成膜液的容器中,连通负极片和锂源,在微弱电流下继续在预锂化负极片上生成第二膜层,该第二膜层采用能够与固态电解质的颗粒充分接触的材料,第二膜层可以为类聚合物层,粘结强变形也不易破裂或断裂,能够很好地和固态电解质接触,界面接触紧密,阻抗低,能够有效改善固态电解质和负极材料的接触性能,进而提升固态电池的整体性能。
一些示例中,第二膜层的膜层厚度可以为0.1~100nm,主要成分可以包括有机锂盐和有机物,该第二膜层具有粘弹性、易变形,可以很好地和固态电解质的颗粒接触,提高保护膜的韧性,降低固态电解质和负极材料之间的接触阻抗,改善固态电解质和负极材料的接触性能。
一些示例中,第二成膜液中可以包括长链碳酸酯有机溶剂、长链或大分子或易聚合成膜剂、锂盐等,成膜剂体积占比为0.1%~20%,锂盐浓度为0.5~2.0mol/L。
步骤S104,将覆盖了第一膜层和第二膜层之后的预锂化负极片干燥、去除残留溶剂之后,将所述预锂化负极片的和固态电解质压紧,使得固态电解质与负极材料紧密接触;
本步骤中,先将步骤S103制得的负极片干燥、去除残留溶剂,再将该负极片和固态电解质层压紧,使固态电解质与负极材料紧密接触,获得一种负极片和固态电解质层压紧而成的结构,该结构中固态电解质与负极材料接触性能较好。
这里,固态电解质可以为石榴石型LLZO。此外,该固态电解质还可以是其他任何可适用于固态电池的固态电解质。
图4示出了步骤S103制得的负极片和固态电解质45压紧而成的结构40的示意图。如图4所示,预锂化集流体41上涂布一层负极材料层42形成预锂化负极片,预锂化负极片上覆盖第一膜层43之后、再覆盖第二膜层44,最后在第二膜层44上再压紧一层固态电解质层45,即可获得预锂化且接触性能得到改善的结构40,通过该结构40来组装固态电池,在改善固态电池界面接触性能的同时,对其负极完成预锂化,避免了后续不可逆的锂损失,提高了能量密度。
步骤S105,将所述预锂化负极片的和固态电解质压紧而得的结构和正极片,组装成电池芯50;
本步骤中,将步骤S104得到的结构40和固态电解质层51加上正极片52,组装成固态电池的电池芯50。图5示出了电池芯50的示例性结构。如图5所示,步骤S104得到的结构40、固态电解质层51和正极片52堆叠,形成固态电池的电池芯50。
步骤S106,利用步骤S105得到的电池芯制成固态电池。
具体地,固态电池芯与正负极耳焊接,经塑膜封装后,制成固态电池。图6示出了固态电池的示例性结构。如图6所示,该固态电池60可以包括:至少一个电池芯50和塑膜61,至少一个电池芯50与正极耳63和负极耳62焊接之后由塑膜61封装,形成固态电池60。其中,这里,塑膜可以是铝塑膜。
本申请实施例还提供了一种固态电池,该固态电池可以包括电池芯,该电池芯由表面覆盖有第一膜层和第二膜层的预锂化负极片与固态电解质压紧而获得的结构所制成,第一膜层覆盖在预锂化负极片并与预锂化负极片接触,第二膜层覆盖在第一膜层之上,并且第二膜层采用能够与固态电解质的颗粒充分接触的材料。本申请实施例的固态电池,在具有好的固态电池界面接触性能的同时,负极完成了预锂化,避免了后续不可逆的锂损失,提高了能量密度。
本申请实施例中的上述固态电池可以通过上文所述的制作方法来制得。一些示例中,该固态电池的具体结构如图6所示,其中的电池芯的具体结构图5所示,如图5所示,电池芯50由表面覆盖有第一膜层和第二膜层的预锂化负极片与固态电解质压紧而获得的结构40、固态电解质层51和正极片52堆叠而成。
由表面覆盖有第一膜层和第二膜层的预锂化负极片与固态电解质压紧而获得的结构40的具体结构如图4所示,第一膜层的成分可以包括无机锂盐和无机物,第二膜层的成分可以包括有机锂盐和有机物。一些示例中,第一膜层的厚度可以为0.1~100nm,第二膜层的厚度也可以为0.1~100nm。
本申请实施例的固态电池及其制作方法,有别于改善固态电解质的界面接触层的相关技术,而是通过改善固态电池中负极材料的固相接触层,使固态电池中负极材料的固相界面能够很好地与固态电解质紧密接触,降低接触阻抗,从而改善固态电池中固态电解质的界面接触性能,提升固态电池的整体性能。本申请实施例的固态电池及其制作方法,制作简单易行,采用二次成膜技术,在负极表面生成双层复合膜,第一层紧密坚固可抑制负极材料在充放电循环中的变形,并阻止锂枝晶的继续生长。第二层类聚合物层,粘结强变形也不易破裂或断裂,能够很好地和固态电解质接触,界面接触紧密,阻抗低。使用本申请实施例的固态电池及其制作方法,能够在改善固态电池界面接触性能的同时,对其负极完成预锂化,避免了后续不可逆的锂损失,提高了能量密度。可见,本申请实施例可以一举多得,能够在多个方面改善固态电池的性能。
以上,仅为本申请较佳的具体实施方式,但本申请的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本申请揭露的技术范围内,可轻易想到的变化或替换,都应涵盖在本申请的保护范围之内。因此,本申请的保护范围应该以权利要求的保护范围为准。
Claims (10)
1.一种固态电池的制作方法,包括:
制作预锂化负极片;
在所述预锂化负极片表面覆盖第一膜层;
在覆盖了在所述第一膜层之后的预锂化负极片上覆盖第二膜层,所述第二膜层采用能够与固态电解质的颗粒充分接触的材料;
将覆盖了第一膜层和第二膜层之后的预锂化负极片干燥、去除残留溶剂之后,将所述预锂化负极片的和固态电解质压紧,使得固态电解质与负极材料紧密接触;
将所述预锂化负极片的和固态电解质压紧后的结构和正极片,组装成电池芯;
利用所述电池芯制成固态电池。
2.如权利要求1所述固态电池的电池芯制作方法,其中,在所述预锂化负极片表面覆盖第一膜层,包括:
将所述预锂化负极片放入成膜模具中,并将成膜模具放入盛有第一成膜液的容器中,连通预锂化负极片和锂源,在微弱电流下于所述预锂化负极片的表面生成所述第一膜层。
3.如权利要求2所述固态电池的电池芯制作方法,其中,所述第一成膜液中包括短链碳酸酯有机溶剂、短链或小分子成膜剂、锂盐,所述第一膜层的成分包括无机锂盐和无机物。
4.如权利要求2或3所述固态电池的电池芯制作方法,其中,在覆盖了在所述第一膜层之后的预锂化负极片上覆盖第二膜层,包括:
生成所述第一膜层之后,将所述成膜模具从第一成膜液的容器中取出,放入盛有第二成膜液的容器中,连通预锂化负极片和锂源,在微弱电流下继续在预锂化负极片上生成所述第二膜层。
5.如权利要求4所述固态电池的电池芯制作方法,其中,所述第二成膜液中包括长链碳酸酯有机溶剂、长链或大分子或易聚合成膜剂、锂盐,所述第二膜层的成分包括有机锂盐和有机物。
6.如权利要求1或5所述固态电池的电池芯制作方法,其中,所述制作预锂化负极片,包括:
制作预锂化负极集流体,将预先配制好的负极浆料均匀涂布在所述预锂化负极集流体上,经压制、裁切制作成所述预锂化负极片。
7.一种固态电池,包括:电池芯,所述电池芯由表面覆盖有第一膜层和第二膜层的预锂化负极片与固态电解质压紧而获得的结构所制成,所述第一膜层覆盖在所述预锂化负极片并与所述预锂化负极片接触,所述第二膜层覆盖在所述第一膜层之上,并且所述第二膜层采用能够与所述固态电解质的颗粒充分接触的材料。
8.如权利要求7所述的固态电池,其中,所述第一膜层的成分包括无机锂盐和无机物。
9.如权利要求7所述的固态电池,其中,所述第二膜层的成分包括有机锂盐和有机物。
10.如权利要求7所述的固态电池,其中,所述第一膜层和/或所述第二膜层的厚度为0.1~100nm。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20201023 |
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