CN114373890B - 一种锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明适用于硅碳负极技术领域，提供了一种新型含硅负极，所述负极包括：第一低硅层；高硅层；第二低硅层；以及负极活性物质；本发明提出的非均质夹层电极避免了硅颗粒膨胀与收缩对电极产生的负面作用，第二低硅层增加了活性物质与集流体之间的接触位点同时提高了压实密度进而增强了活性材料层与集流体之间的电子传导性能，高硅层为硅颗粒的体积膨胀提供了缓冲空间同时提高了极片的电解液保有量，第一低硅层有利于缓解过渡金属离子向极片内部的扩散，减轻其对于SEI膜持续增厚的促进作用；其较低的硅含量占比同样降低了膨胀效应对电极外层结构与SEI膜的破坏，减轻了电解液与过渡金属离子副反应所诱发的容量衰减。
Description
技术领域
本发明属于硅碳负极技术领域，尤其涉及一种含硅负极及锂离子电池。
背景技术
鉴于传统燃油的资源危机与环境影响，发展与推广新能源汽车已成为当今世界的共识。作为目前新能源汽车的心脏，锂离子动力电池经历了长时间的发展，并且也展示出了区别于传统铅酸、镍氢电池的高能量密度、长循环寿命等优势。然而，电动汽车在续航这一关键需求上相比传统燃油车依然存在一定的劣势。其原因主要在于当前商业化动力电池化学体系仍以磷酸铁锂/石墨或三元/石墨为主，能量密度相对较低。而能量密度提升明显的三元/硅碳体系却仅有小批量试用或处于实验室阶段，归根结底在于普通方法制备的硅碳负极因硅颗粒存在巨大体积膨胀与颗粒粉化以及SEI膜持续生长等问题导致的容量快速衰减与电池循环寿命较差。
目前，针对硅碳负极商业化应用的解决方案主要有：（1）制作成圆柱电池，利用电池外壳的强度与有限空间抑制硅碳负极膨胀，延缓电极失效与容量衰减；（2）在材料制备阶段通过调控颗粒结构、粒径大小、包覆层种类与厚度等方式抑制硅颗粒本身的膨胀；（3）开发硅碳负极粘结剂，利用粘结剂分子上的特殊官能团与硅颗粒之间的键合作用对膨胀效应进行束缚等。
但是现有的含硅负极及锂离子电池仍然存在缺陷，传统的均质单层电极在使用时，硅颗粒膨胀与收缩对电极会产生不利于电池性能负面作用，电池的使用寿命较低。
发明内容
本发明实施例的目的在于提供一种含硅负极及锂离子电池，旨在解决现有的含硅负极及锂离子电池中硅颗粒膨胀与收缩对电极会产生不利于电池性能负面作用的问题。
本发明实施例是这样实现的，一种含硅负极，所述负极包括：
第一低硅层，其中硅占比为硅总含量的0%-30%；
高硅层，其中硅占比为硅总含量的40%-100%；
第二低硅层，所述高硅层位于第一低硅层和第二低硅层之间，且第二低硅层中硅占比为硅总含量的0%-30%；以及
负极活性物质，包括由单质硅、硅氧化物及其改性产物、石墨、石墨烯以及碳基负极混合制成的材料。
优选地，所述高硅层按照硅浓度梯度分层。
本发明实施例的另一目的在于提供一种锂离子电池，包括如上述所述的含硅负极，还包括正极、正极集流体、负极集流体、隔离膜、电解液、极耳以及封壳。
优选地，所述正极包括正极活性物质。
优选地，所述正极集流体包括轧制金属铝箔、涂炭铝箔以及PET铝箔，所述正极集流体的厚度为8-20μm。
优选地，所述负极集流体包括电解铜箔、压延铜箔、涂炭铜箔以及PET铜箔，所述负极集流体的厚度为4-20μm。
优选地，所述隔离膜为具有多孔结构的薄膜类物质，且隔离膜与第二低硅层接触。
优选地，所述电解液为能够内部传导锂离子的介质。
优选地，所述极耳包括采用铝基材质制成的正极极耳以及采用铜镍合金材质制成的负极极耳。
本发明实施例提供的一种含硅负极，并基于该含硅负极提供了一种锂离子电池，本发明提出的非均质夹层电极避免了硅颗粒膨胀与收缩对电极产生的负面作用。具体表现为：（1）与集流体相接触的第二低硅层，其粒径分布较宽的石墨颗粒增加了活性物质与集流体之间的接触位点同时提高了压实密度进而增强了活性材料层与集流体之间的电子传导性能；其PAA类粘结剂用量的降低减小了电极阻抗的增长；其较低的硅含量占比降低了膨胀效应，从而避免了因硅颗粒膨胀与收缩所产生的应力对活性材料层与集流体之间接触位点的破坏导致的活性材料层剥离。（2）处于夹层中间的高硅层，其粒径分布较窄的石墨颗粒增加了颗粒与颗粒之间的间隙，为硅颗粒的体积膨胀提供了缓冲空间同时提高了极片的电解液保有量；其较高的硅含量占比保证了负极容量的提升。（3）与隔离膜相接触的第一低硅层，其粒径分布较宽的石墨颗粒提高了压实从而保证了颗粒与颗粒之间的紧密堆积，有利于缓解过渡金属离子向极片内部的扩散，减轻其对于SEI膜持续增厚的促进作用；其较低的硅含量占比同样降低了膨胀效应对电极外层结构与SEI膜的破坏，减轻了电解液与过渡金属离子副反应所诱发的容量衰减。（4）第二低硅层与第一低硅层为中间的高硅层提供了支撑与保护，保证了电极在长循环过程中的结构稳定性同时减轻了副反应。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明实施例提供的一种含硅负极的结构图。
附图中：1-第一低硅层；2-高硅层；3-第二低硅层。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
以下结合具体实施例对本发明的具体实现进行详细描述。
如图1所示，为本发明一个实施例提供的一种含硅负极的结构图，包括：
第一低硅层1，其中硅占比为硅总含量的0%-30%；
高硅层2，其中硅占比为硅总含量的40%-100%；
第二低硅层3，所述高硅层2位于第一低硅层1和第二低硅层3之间，且第二低硅层3中硅占比为硅总含量的0%-30%；以及
负极活性物质，包括由单质硅、硅氧化物及其改性产物、石墨、石墨烯以及碳基负极混合制成的材料。
在本实施例的一种情况中，所述含硅负极采用区别于传统单涂层极片结构的夹层结构，其中涂覆层不少于三层，一为与集流体相接触的第一低硅层1，二为处于夹层中间的高硅层2，三为与隔膜相接触的第二低硅层3。
其中，所述第一低硅层1中的石墨负极粒径分布较宽，同时可采用传统粘结剂如SBR、CMC，并相应降低或取代针对于含硅负极的PAA类粘结剂用量；所述高硅层2中的石墨粒径分布较窄，同时优先采用针对于含硅负极的PAA类粘结剂；所述第二低硅层3中的石墨负极粒径分布较宽，同时可采用传统粘结剂如SBR、CMC，并相应降低或取代针对于含硅负极的PAA类粘结剂用量。
本实施例在实际应用时，以商业化的硅氧与石墨的混合材料作为负极活性物质：第一低硅层1按照硅氧:石墨=2:30，高硅层2按照硅氧:石墨=6:30，第二低硅层3按照硅氧:石墨=2:30的重量比例进行负极浆料的混配，其中第一低硅层1和第二低硅层3的石墨粒径分布大于高硅层2。将上述浆料按照从低至高依次为第一低硅层1、高硅层2和第二低硅层3次序涂覆于负极集流体铜箔之上，烘干后用碾压机进行常温碾压，经分切、冲片后制成负极极片。
如图1所示，作为本发明的一种优选实施例，所述高硅层2按照硅浓度梯度分层。
在本实施例的一种情况中，所述高硅层2可按照硅浓度梯度进一步分为B1-Bn层。
如图1所示，本发明的一个实施例还提供一种锂离子电池，包括如上述实施例所述的含硅负极，还包括正极、正极集流体、负极集流体、隔离膜、电解液、极耳以及封壳。
如图1所示，作为本发明的一种优选实施例，所述正极包括正极活性物质。
在本实施例的一种情况中，所述正极活性物质包括但不限于镍钴锰三元材料，亦可以选用磷酸铁锂、锰酸锂、镍钴铝、富锂锰基或包含镍钴锰在内的四元材料等。
本实施例在实际应用时，按照活性材料:导电剂:粘结剂＝97:1.5:1.5的重量比例进行正极浆料的混配，将上述浆料均匀涂覆在正极集流体铝箔上。烘干后用碾压机进行加热碾压，经分切、冲片后制成正极极片。
如图1所示，作为本发明的另一种优选实施例，所述正极集流体包括轧制金属铝箔、涂炭铝箔以及PET铝箔等，所述正极集流体的厚度为8-20μm。
如图1所示，作为本发明的另一种优选实施例，所述负极集流体包括电解铜箔、压延铜箔、涂炭铜箔以及PET铜箔等，所述负极集流体的厚度为4-20μm。
如图1所示，作为本发明的另一种优选实施例，所述隔离膜为具有多孔结构的薄膜类物质，且隔离膜与第二低硅层3接触。
本实施例在实际应用时，所述隔离膜可以选用聚乙烯、聚丙烯，聚酰亚胺以及其复合物等材料制成；实际生产中可以选取商用勃姆石陶瓷涂覆隔膜。
如图1所示，作为本发明的另一种优选实施例，所述电解液为能够内部传导锂离子的介质。
本实施例在实际应用时，所述电解液可以是锂盐的有机溶液，也可以是离子液体，还可以是固体电解质；实际生产中可以选取商用LiPF6溶于有机溶液且包含适用于硅负极成膜添加剂的电解液。
如图1所示，作为本发明的另一种优选实施例，所述极耳包括采用铝基材质制成的正极极耳以及采用铜镍合金材质制成的负极极耳。
本实施例在实际应用时，将上述正负极片和隔膜通过叠片的方式制成裸电芯，经极耳焊接后封装于铝塑膜内，随后注入电解液、终封，经夹具化成流程后得到成品电池。
本发明上述实施例中提供了一种含硅负极，并基于该含硅负极提供了一种锂离子电池，本发明提出的非均质夹层电极避免了硅颗粒膨胀与收缩对电极产生的负面作用。具体表现为：（1）与集流体相接触的第二低硅层3，其粒径分布较宽的石墨颗粒增加了活性物质与集流体之间的接触位点同时提高了压实密度进而增强了活性材料层与集流体之间的电子传导性能；其PAA类粘结剂用量的降低减小了电极阻抗的增长；其较低的硅含量占比降低了膨胀效应，从而避免了因硅颗粒膨胀与收缩所产生的应力对活性材料层与集流体之间接触位点的破坏导致的活性材料层剥离。（2）处于夹层中间的高硅层2，其粒径分布较窄的石墨颗粒增加了颗粒与颗粒之间的间隙，为硅颗粒的体积膨胀提供了缓冲空间同时提高了极片的电解液保有量；其较高的硅含量占比保证了负极容量的提升。（3）与隔离膜相接触的第一低硅层1，其粒径分布较宽的石墨颗粒提高了压实从而保证了颗粒与颗粒之间的紧密堆积，有利于缓解过渡金属离子向极片内部的扩散，减轻其对于SEI膜持续增厚的促进作用；其较低的硅含量占比同样降低了膨胀效应对电极外层结构与SEI膜的破坏，减轻了电解液与过渡金属离子副反应所诱发的容量衰减。（4）第二低硅层3与第一低硅层1为中间的高硅层2提供了支撑与保护，保证了电极在长循环过程中的结构稳定性同时减轻了副反应。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (1)
1.一种锂离子电池，其特征在于，包括含硅负极，所述负极包括：第一低硅层，其中硅占比为硅总含量的0%-30%；高硅层，其中硅占比为硅总含量的40%-100%；第二低硅层，所述高硅层位于第一低硅层和第二低硅层之间，且第二低硅层中硅占比为硅总含量的0%-30%；以及负极活性物质，包括由单质硅、硅氧化物及其改性产物、石墨、石墨烯以及碳基负极混合制成的材料中的一种或多种；所述高硅层按照硅浓度梯度分层；
第一低硅层按照硅氧:石墨=2:30，高硅层按照硅氧:石墨=6:30，第二低硅层按照硅氧:石墨=2:30的重量比例进行负极浆料的混配，其中第一低硅层和第二低硅层的石墨粒径分布大于高硅层；将上述浆料按照从低至高依次为第一低硅层、高硅层和第二低硅层次序涂覆于负极集流体铜箔之上，烘干后用碾压机进行常温碾压，经分切、冲片后制成负极极片；
还包括正极、正极集流体、负极集流体、隔离膜、电解液、极耳以及封壳；所述正极包括正极活性物质；所述正极集流体包括轧制金属铝箔、涂炭铝箔或PET铝箔，所述正极集流体的厚度为8-20μm；所述负极集流体包括电解铜箔、压延铜箔、涂炭铜箔或PET铜箔，所述负极集流体的厚度为4-20μm；所述隔离膜为具有多孔结构的薄膜类物质，且隔离膜与第二低硅层接触；所述电解液为能够内部传导锂离子的介质；所述极耳包括采用铝基材质制成的正极极耳以及采用铜镍合金材质制成的负极极耳。
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