CN111668372B - 一种HfO2基铁电电容器及其制备方法和HfO2基铁电存储器 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种HfO2基铁电电容器及其制备方法和HfO2基铁电存储器,属于微电子技术领域,通过在铁电电容的介质层和上电极(TiN)之间插入热膨胀系数小于TiN的Al2O3插层,达到增大铁电存储器存储窗口的目的。本发明HfO2基铁电电容器,从下到上包括衬底层(1)、下电极(2)、介质层(3)、Al2O3插层(4)、上电极(5)和金属保护层(6)。本发明可提高存储窗口大小,有效防止信息误读,从而提高存储器的可靠性。
Description
技术领域
本发明属于微电子技术领域,特别涉及一种HfO2基铁电电容器及其制备方法和HfO2基铁电存储器。
背景技术
随着集成电路产业的发展,代表当今半导体非易失性存储器先进水平的闪存器件,尽管有新型结构和设计方案不断涌现,依然面临着诸如读写速度慢、操作电压高、循环次数有限以及尺寸缩放极限等问题。相比于对传统闪存器件的改进和发展,多种新型非易失性存储器也在广泛研究中。铁电随机存取存储器(FeRAM)是这其中具有代表性的新型器件。铁电存储器单元结构和动态随机存取存储器(DRAM)相似,由一个场效应晶体管(MOSFET)和一个铁电电容器组成。铁电电容器是其中存储信息的部分,由上下电极和介质层组成三明治结构,其介质层具有铁电性,存在极化回滞曲线,利用铁电畴的极化方向代表二进制“0”和“1”存储信息,其剩余极化强度值代表了存储器的存储窗口大小。铁电畴的极化翻转时间在纳秒量级,因此铁电存储器的写入速度较快,且能耗较低。
传统钙钛矿结构的铁电材料存在诸多缺陷。首先其化学成分复杂,制备难度较大,且不能和现有的CMOS工艺兼容;其次钙钛矿结构的铁电材料禁带宽度相对较小,为了保证漏电流水平,薄膜的厚度难以微缩到现有工艺节点水平;部分钙钛矿铁电材料,如钛酸锆铅(PZT),其成分中含有有毒物质铅,因此被部分国家禁用。传统铁电材料由于这些缺陷的限制,始终难以正式走向市场应用。近期提出的基于掺杂HfO2的新型铁电材料,因为其成熟的原子层淀积(ALD)制备工艺,能与现有标准CMOS工艺兼容,并且其禁带宽度比钙钛矿铁电材料大,目前已经证实在5nm左右厚度时仍存在铁电性,从而能应用于3D结构,极大程度提高集成度。因此,HfO2基铁电存储器是极具发展潜力的新一代非易失性半导体存储器。
目前已证实,由于非中心对称的正交相(o相,空间集群Pca21)的存在导致了铁电性的出现。常温常压下,HfO2的本体相为中心对称的单斜相(m相,空间集群P21/c),不具有铁电性。在材料退火结晶的过程中,由于受到非对称的应力作用(主要为竖直方向的拉伸应力和水平方向的压缩应力),产生了从m相到o相的相变,薄膜出现铁电性。o相的组分比例决定了材料铁电性的强弱,可通过剩余极化强度(Pr)直观体现。剩余极化强度是铁电存储器的关键参数之一,通常将2Pr视为存储器的存储窗口大小,提高存储窗口大小可以有效防止信息误读,从而提高存储器的可靠性。
发明内容
鉴于以上分析,本发明旨在提供一种HfO2基铁电电容器及其制备方法和HfO2基铁电存储器,达到增大铁电存储器存储窗口的目的。本发明对于其他元素(如Si、Y、Gd等)掺杂的HfO2基铁电存储器同样适用。
本发明的目的主要是通过以下技术方案实现的:
本发明提供了一种HfO2基铁电电容器,从下到上包括衬底层、下电极、介质层、Al2O3插层、上电极和金属保护层。
进一步的,衬底层材料为SiO2/Si或SiO2。
进一步的,下电极材料为TiN,厚度为10~60nm。
进一步的,介质层为HZO,Hf和Zr的摩尔组分比例为(0.4~0.6):(0.4~0.6),厚度为8~15nm。
进一步的,Al2O3插层厚度为2nm~3nm。
进一步的,上电极材料为TiN,厚度为10~60nm。
本发明还提供了一种HfO2基铁电电容器的制备方法,包括以下步骤:
提供衬底,并清洗衬底;
在清洗完成的衬底上溅射制备下电极;
在下电极上沉积介质层;
在介质层上沉积Al2O3插层;
在Al2O3插层上涂光刻胶、曝光显影;
在上述处理后的Al2O3插层上溅射制备上电极;
在形成的上电极上溅射制备金属保护层;
去除光刻胶和多余金属后退火处理。
进一步的,在Al2O3插层上涂光刻胶、曝光显影为:在Al2O3插层上涂覆负胶,150℃前烘1min,曝光后120℃后烘1min,在显影液中浸泡30s显影,用去离子水冲洗吹干。
进一步的,去除光刻胶和多余金属包括以下步骤:在丙酮溶液中浸泡至光刻胶和多余金属脱落;在无水乙醇中浸泡去除丙酮;用去离子水冲洗吹干。
本发明还提供了一种HfO2基铁电存储器,包括HfO2基铁电电容器或由上述制备方法制备得到的HfO2基铁电电容器。
与现有技术相比,本发明至少能实现以下技术效果之一:
1)本发明通过在铁电电容器的介质层和上电极(TiN)之间插入热膨胀系数小于TiN的Al2O3插层,以此在退火过程中提供更强的拉伸应力作用,从而提高介质中o相的组分比例,最终达到提高剩余极化强度,增大铁电存储器存储窗口的目的,提高存储窗口大小可以有效防止信息误读,从而提高存储器的可靠性。
2)介质层为HZO(铪-锆氧化物)时,Hf和Zr的摩尔组分比例为(0.4~0.6):(0.4~0.6),厚度为8~15nm,此时,具有最强的铁电性。
本发明的其他特征和优点将在随后的说明书中阐述,并且,部分可从说明书中变得显而易见,或者通过实施本发明而了解。本发明的目的和其他优点可通过在所写的说明书以及附图中所特别指出的结构来实现和获得。
附图说明
附图仅用于示出具体实施例的目的,而并不认为是对本发明的限制,在整个附图中,相同的附图标记表示相同的部件。
图1为实施例1的HZO铁电电容器的结构示意图;
图2为实施例1的PV特性对比图。
附图标记:
1-衬底层;2-下电极;3-介质层;4-Al2O3插层;5-上电极;6-金属保护层。
具体实施方式
以下结合具体实施例对一种HfO2基铁电电容器及其制备方法和HfO2基铁电存储器作进一步的详细描述,这些实施例只用于比较和解释的目的,本发明不限定于这些实施例中。
在附图中示出了根据本公开实施例的各种结构示意图。这些图并非是按比例绘制的,其中为了清楚表达的目的,放大了某些细节,并且可能省略了某些细节。图中所示出的各种区域、层的形状以及它们之间的相对大小、位置关系仅是示例性的,实际中可能由于制造公差或技术限制而有所偏差,并且本领域技术人员根据实际所需可以另外设计具有不同形状、大小、相对位置的区域/层。
在本公开的上下文中,当将一层/元件称作位于另一层/元件“上”时,该层/元件可以直接位于该另一层/元件上,或者它们之间可以存在居中层/元件。另外,如果在一种朝向中一层/元件位于另一层/元件“上”,那么当调转朝向时,该层/元件可以位于该另一层/元件“下”。
一方面,本发明提供了一种HfO2基铁电电容器,从下到上依次包括衬底层1、下电极2、介质层3、Al2O3插层4、上电极5和金属保护层6。
衬底层1材料可以是单独的SiO2,也可以是从上到下设置的SiO2/Si。当衬底层1材料是SiO2/Si时,优选的,SiO2的厚度为100~500nm,Si的厚度为300~600μm。
下电极2、上电极5的材料均为TiN,优选的,TiN厚度为10nm~60nm,若厚度小于10nm,可能会失去铁电性,大于60nm则造成材料浪费。示例性的,厚度为40nm。介质层3为HfO2基材料,示例性的,介质层3为HZO(铪-锆氧化物),Hf和Zr的摩尔组分比例为(0.4~0.6):(0.4~0.6),厚度为8~15nm,此时,具有最强的铁电性,示例性的,厚度为10nm。优选的,Hf和Zr的摩尔组分比例为1:1,此时介质层3的铁电性最强。介质层3也可以是其他元素(如Si、Y、Gd等)掺杂的HfO2基材料。
如图2所示,本发明通过在铁电电容器的介质层和上电极(TiN)之间插入热膨胀系数小于TiN的Al2O3插层,以此在退火过程中提供更强的拉伸应力作用,从而提高介质中o相的组分比例,最终达到提高剩余极化强度,增大铁电存储器存储窗口的目的,提高存储窗口大小可以有效防止信息误读,从而提高存储器的可靠性。优选的,Al2O3插层4厚度为2nm~3nm。太薄则应力作用不明显,太厚则对器件的电学特性影响较大,如介电干扰,电阻分压等。
金属保护层6材料为Pd、Au、Pt等惰性金属,厚度为10-30nm,示例性的,为20nm。
另一方面,本发明提供了一种HfO2基铁电电容器的制备方法,包括以下步骤:
步骤1,清洗衬底1:将衬底依次用丙酮、无水乙醇浸泡、清洗、吹干;再用去离子水浸泡冲洗、吹干。
步骤2,在衬底1上,利用离子束溅射工艺溅射制备下电极2。
溅射工艺包括但不限于离子束溅射,直流溅射,反应溅射等。示例性的,采用离子束溅射工艺:TiN靶,束流电压700~900V,束流40~60mA,加速电压150~170V,气体为Ar/N2混合气体,流速分别为(7~9sccm)/(4~6sccm)。在此工艺范围内可获得较好的薄膜衬度,有利于铁电性的产生。
步骤3,在下电极2上沉积介质层3。
示例性的,利用ALD工艺制备HZO介质层。淀积时,先长一层ZrO2,再长一层HfO2,依次循环,最后一层ZrO2封顶。先驱物及氧源均有其他不同选择,淀积温度范围通常在280-300℃。Zr和Hf的先驱物加热至100~140℃,去离子水保持20℃室温,载气选择N2,气体流量40~80sccm。示例性的,Hf的先驱物采用四(乙基甲基氨基)铪(IV)(Tetrakis(ethylmethylamido)hafnium(IV),TEMAH),化学式Hf(NCH3C2H5)4;Zr的先驱物采用四(乙基甲基氨基)锆(IV)(Tetrakis(ethylmethylamido)zirconium(IV),TEMAZ),化学式Zr(NCH3CH5)4;采用去离子水作为氧源。
步骤4,利用ALD工艺在介质层3上沉积Al2O3插层4。
示例性的,选用三甲基铝(Trimethylaluminum,TMA),化学式Al(CH3)3作为Al的先驱物,去离子水作为氧源,淀积温度280-300℃,Al先驱物和去离子水均保持20℃室温,载气选择N2,气体流量40~80sccm。
步骤5,涂光刻胶、曝光显影。
具体为:在Al2O3插层4上涂覆负胶,150℃前烘1min,曝光后120℃后烘1min,在显影液中浸泡30s显影,用去离子水冲洗吹干。
步骤6,利用溅射工艺溅射制备上电极5;
溅射工艺包括但不限于离子束溅射,直流溅射,反应溅射等。示例性的,采用离子束溅射工艺:TiN靶,束流电压700~900V,束流40~60mA,加速电压150~170V,气体为Ar/N2混合气体,流速分别为(7~9sccm)/(4~6sccm)。在此工艺范围内可获得较好的薄膜衬度,有利于铁电性的产生。
步骤7,利用溅射工艺溅射制备金属保护层6;
示例性的,采用离子束溅射工艺:Pd靶,束流电压700~900V,束流40~60mA,加速电压150~170V,气体为Ar,流速7~9sccm。
步骤8,去除光刻胶和多余金属。
具体包括以下步骤:
步骤801,在丙酮溶液中浸泡至光刻胶和多余金属脱落;
步骤802,在无水乙醇中浸泡去除丙酮;
步骤803,用去离子水冲洗吹干。
步骤9,退火:在N2气氛、400-500℃条件下快速热退火,快速热退火时间小于1min,优选的,在20-30s。
本发明还提供了一种HfO2基铁电存储器,包括上述的HfO2基铁电电容器。
与现有技术相比,本发明的优点在于:
通过增加Al2O3插层,在退火过程中提供更多的拉伸应力,相比较于没有Al2O3插层的HZO铁电电容器,介质中o相的组分比例更多,介质剩余极化强度更大,从而达到增大存储器存储窗口的目的。本发明的工艺流程简单,效果明显。
实施例1
一种HfO2基铁电电容器如图1所示,从下到上依次为衬底层SiO2/Si1、下电极2、介质层3、Al2O3插层4、上电极5、金属保护层6。
一种HfO2基铁电电容器的制备方法,具体工艺步骤如下:
首先,提供SiO2/Si衬底,上层SiO2的厚度为300nm,下层Si的厚度为500μm,然后将衬底依次用丙酮、无水乙醇浸泡清洗3min,吹干;再用去离子水浸泡冲洗3min,吹干,完成衬底的清洗。
接着,在清洗好的SiO2/Si衬底上,利用离子束溅射工艺溅射制备TiN下电极,TiN靶,束流电压800V,束流46mA,加速电压160V,气体为Ar/N2混合气体,流速分别为8sccm/5sccm,TiN下电极厚度可以为40nm。
然后,在溅射完成的下电极上,利用ALD工艺制备HZO介质层,采用TEMAH和TEMAZ作为Hf和Zr的先驱物,采用去离子水作为氧源。淀积温度280℃,Zr和Hf的先驱物加热至120℃,去离子水保持20℃室温,载气选择N2,气体流量50sccm。沉积时,先长一层ZrO2,再长一层HfO2,依次循环,最后一层ZrO2封顶。淀积速度分别为/cycle(即/>每循环)(ZrO2),/>/cycle(即/>每循环)(HfO2),从而保证Hf和Zr的化学计量比近似等于1:1,也就是说,Hf和Zr的组分比例为1:1。沉积至介质层的厚度为10nm完成介质层的制备。
接着,在HZO介质层上,利用ALD工艺制备Al2O3插层,选用三甲基铝作为Al的先驱物,去离子水作为氧源。淀积温度300℃,Al先驱物和去离子水均保持20℃室温,载气选择N2,气体流量50sccm,淀积速度/cycle,Al2O3插层厚度可以为2nm。
形成Al2O3插层后,在Al2O3层上涂覆负胶,150℃前烘1min,曝光后120℃后烘1min,在显影液中浸泡30s显影,用去离子水冲洗吹干。
然后,在Al2O3插层上利用离子束溅射工艺溅射制备TiN上电极,TiN靶,束流电压800V,束流46mA,加速电压160V,气体为Ar/N2混合气体,流速分别为8sccm/5sccm,上电极厚度为40nm。
接着,在形成的上电极上利用离子束溅射工艺溅射制备Pd金属保护层,Pd靶,束流电压800V,束流46mA,加速电压160V,气体为Ar,流速8sccm,金属保护层厚度为20nm。
随后,将通过上述操作得到的具有衬底层、下电极、介质层、Al2O3插层、上电极、金属保护层的HfO2基铁电器件在丙酮溶液中浸泡至光刻胶和多余金属脱落;然后在无水乙醇中浸泡去除丙酮;之后用去离子水冲洗吹干。
最后,将冲洗吹干的HfO2基铁电器件在N2气氛、500℃条件下退火30s,得到HfO2基铁电容器。
实施例2
一种HfO2基铁电电容器的制备方法,具体工艺步骤如下:
首先,提供SiO2/Si衬底,上层SiO2的厚度为200nm,下层Si的厚度为400μm,然后清洗衬底:将衬底依次用丙酮、无水乙醇浸泡清洗5min,吹干;再用去离子水浸泡冲洗5min,吹干,完成衬底的清洗。
接着,在清洗好的SiO2/Si衬底上,利用离子束溅射工艺溅射制备TiN下电极,TiN靶,束流电压700V,束流40mA,加速电压150V,气体为Ar/N2混合气体,流速分别为7sccm/4sccm,TiN下电极厚度可以为60nm。
然后,在溅射完成的下电极上,利用ALD工艺制备HZO介质层,采用TEMAH和TEMAZ作为Hf和Zr的先驱物,采用去离子水作为氧源。淀积温度290℃,Zr和Hf的先驱物加热至100℃,去离子水保持20℃室温,载气选择N2,气体流量60sccm。沉积时,先长一层ZrO2,再长一层HfO2,依次循环,最后一层ZrO2封顶。Hf和Zr的组分比例为0.4:0.6,沉积至介质层的厚度为10nm完成介质层的制备。
接着在HZO介质层上,利用ALD工艺制备Al2O3插层,选用三甲基铝作为Al的先驱物,去离子水作为氧源。淀积温度280℃,Al先驱物和去离子水均保持20℃室温,载气选择N2,气体流量60sccm,Al2O3插层厚度可以为3nm。
形成Al2O3插层后,在Al2O3层上涂覆负胶,150℃前烘1min,曝光后120℃后烘1min,在显影液中浸泡30s显影,用去离子水冲洗吹干。
然后,在Al2O3插层上利用离子束溅射工艺溅射制备TiN上电极,TiN靶,束流电压700V,束流40mA,加速电压150V,气体为Ar/N2混合气体,流速分别为7sccm/4sccm,上电极厚度为60nm。
接着,在形成的上电极上利用离子束溅射工艺溅射制备Pd金属保护层,Pd靶,束流电压700V,束流40mA,加速电压150V,气体为Ar,流速7sccm,金属保护层厚度为10nm。
随后,将通过上述操作得到的具有衬底层、下电极、介质层、Al2O3插层、上电极、金属保护层的HfO2基铁电器件在丙酮溶液中浸泡至光刻胶和多余金属脱落;然后在无水乙醇中浸泡去除丙酮;之后用去离子水冲洗吹干。
最后,将冲洗吹干的HfO2基铁电器件在N2气氛、400℃条件下退火25s,得到HfO2基铁电容器。
实施例3
一种HfO2基铁电电容器的制备方法,具体工艺步骤如下:
首先,提供SiO2/Si衬底,上层SiO2的厚度为400nm,下层Si的厚度为600μm,然后清洗衬底:将衬底依次用丙酮、无水乙醇浸泡清洗3min,吹干;再用去离子水浸泡冲洗3min,吹干,完成衬底的清洗。
接着,在清洗好的SiO2/Si衬底上,利用离子束溅射工艺溅射制备TiN下电极,TiN靶,束流电压900V,束流60mA,加速电压170V,气体为Ar/N2混合气体,流速分别为9sccm/6sccm,TiN下电极厚度可以为20nm。
然后,在溅射完成的下电极上,利用ALD工艺制备HZO介质层,采用TEMAH和TEMAZ作为Hf和Zr的先驱物,采用去离子水作为氧源。淀积温度300℃,Zr和Hf的先驱物加热至140℃,去离子水保持20℃室温,载气选择N2,气体流量70sccm。沉积时先长一层ZrO2,再长一层HfO2,依次循环,最后一层ZrO2封顶。Hf和Zr的组分比例为0.6:0.4,介质厚度为15nm。
接着在HZO介质层上,利用ALD工艺制备Al2O3插层,选用三甲基铝作为Al的先驱物,去离子水作为氧源。淀积温度290℃,Al先驱物和去离子水均保持20℃室温,载气选择N2,气体流量70sccm,Al2O3插层厚度可以为2nm。
形成Al2O3插层后,在Al2O3层上涂覆负胶,150℃前烘1min,曝光后120℃后烘1min,在显影液中浸泡30s显影,用去离子水冲洗吹干。
然后,在Al2O3插层上利用离子束溅射工艺溅射制备TiN上电极,TiN靶,束流电压900V,束流60mA,加速电压170V,气体为Ar/N2混合气体,流速分别为9sccm/6sccm,上电极厚度为20nm。
接着,在形成的上电极上利用离子束溅射工艺溅射制备Pd金属保护层,Pd靶,束流电压900V,束流60mA,加速电压170V,气体为Ar,流速9sccm,金属保护层厚度为30nm。
随后,将通过上述操作得到的具有衬底层、下电极、介质层、Al2O3插层、上电极、金属保护层的HfO2基铁电器件在丙酮溶液中浸泡至光刻胶和多余金属脱落;然后在无水乙醇中浸泡去除丙酮;之后用去离子水冲洗吹干。
最后,将冲洗吹干的HfO2基铁电器件在N2气氛、450℃条件下退火20s,得到HfO2基铁电容器。
在以上的描述中,对于各层的构图、刻蚀等技术细节并没有做出详细的说明。但是本领域技术人员应当理解,可以通过各种技术手段,来形成所需形状的层、区域等。另外,为了形成同一结构,本领域技术人员还可以设计出与以上描述的方法并不完全相同的方法。另外,尽管在以上分别描述了各实施例,但是这并不意味着各个实施例中的措施不能有利地结合使用。
以上所述,仅为本发明较佳的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内,可轻易想到的变化或替换,都应涵盖在本发明的保护范围之内。
Claims (1)
1.一种HfO2基铁电随机存取存储器FeRAM,其特征在于,包括HfO2基铁电电容器,所述HfO2基铁电电容器用于形成铁电随机存取存储器,从下到上依次包括衬底层(1)、下电极(2)、介质层(3)、Al2O3插层(4)、上电极(5)和金属保护层(6);
所述介质层(3)为HZO,Hf和Zr的摩尔组分比例为1:1,厚度为10nm;
所述Al2O3插层(4)厚度为2nm~3nm;
所述介质层(3)和上电极(2)之间插入热膨胀系数小于TiN的Al2O3插层,所述Al2O3插层用于在退火过程中提供更强的拉伸应力作用;提高介质中o相的组分比例,最终达到提高剩余极化强度,增大铁电存储器存储窗口,防止信息误读,提高存储器的可靠性;
所述下电极(2)厚度为40nm,所述上电极(5)厚度为40nm;
所述金属保护层(6)的材料为Pd、Au或Pt,厚度为10-30nm;
所述衬底层(1)材料为SiO2/Si,SiO2的厚度为100~500nm,Si的厚度为300~600μm;
所述下电极(2)材料为TiN;所述上电极(5)材料为TiN,TiN厚度为40nm;
所述HfO2基铁电电容器通过下列方法制备得到:
步骤1,清洗衬底;将衬底依次用丙酮、无水乙醇浸泡、清洗、吹干;再用去离子水浸泡冲洗、吹干;
步骤2,在衬底上利用离子束溅射工艺溅射制备下电极;离子束溅射工艺:TiN靶,束流电压700~900V,束流40~60mA,加速电压150~170V,气体为Ar/N2混合气体,流速分别为(7~9sccm)/(4~6sccm);
步骤3,在下电极上沉积介质层,利用ALD工艺制备HZO介质层,淀积温度为280-300℃;淀积时,先长一层ZrO2,再长一层HfO2,依次循环,最后一层ZrO2封顶;Zr和Hf的先驱物加热至100~140℃,去离子水保持20℃室温,载气选择N2,气体流量40~80sccm;Hf的先驱物采用四(乙基甲基氨基)铪(IV);Zr的先驱物采用四(乙基甲基氨基)锆(IV);采用去离子水作为氧源;
步骤4,在介质层上沉积Al2O3插层;三甲基铝作为Al的先驱物,去离子水作为氧源,淀积温度280-300℃,Al先驱物和去离子水均保持20℃室温,载气为N2,气体流量为40~80sccm;
步骤5,涂光刻胶、曝光显影;在Al2O3插层上涂覆负胶,150℃前烘1min,曝光后120℃后烘1min,在显影液中浸泡30s显影,用去离子水冲洗吹干;
步骤6,制备上电极;采用离子束溅射工艺:TiN靶,束流电压700~900V,束流40~60mA,加速电压150~170V,气体为Ar/N2混合气体,流速分别为(7~9sccm)/(4~6sccm);
步骤7,制备金属保护层;采用离子束溅射工艺:Pd靶,束流电压700~900V,束流40~60mA,加速电压150~170V,气体为Ar,流速7~9sccm;
步骤8,去除光刻胶和多余金属;
步骤9,退火:在N2气氛、400-500℃条件下热退火,热退火时间为20-30s;
所述步骤8包括以下步骤:
步骤801,在丙酮溶液中浸泡至光刻胶和多余金属脱落;
步骤802,在无水乙醇中浸泡去除丙酮;
步骤803,用去离子水冲洗吹干。
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PB01 | Publication | ||
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GR01 | Patent grant | ||
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