CN111489837A - 一种含复合碳化物包覆层的包覆燃料颗粒及其制备方法 - Google Patents

一种含复合碳化物包覆层的包覆燃料颗粒及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种含复合碳化物包覆层的包覆燃料颗粒及其制备方法，包括陶瓷燃料核芯，在所述陶瓷燃料核芯外依次包覆的疏松热解炭层、内致密热解炭层、复合碳化物包覆层和外致密热解炭层，所述复合碳化物包覆层选自碳化硅、碳化锆、碳化铌、碳化钽和碳化钛中的两种或多种。本发明提供的用于新一代超高温核能系统的包覆燃料颗粒，通过材料筛选组合和显微结构设计，提出在微观层面构筑具有优异高温力学性能和耐辐照性能的新型碳化物包覆层体系，本发明提出的新型包覆燃料颗粒为下一代新型超高温核能系统核燃料元件的制备提供技术储备。

Description

一种含复合碳化物包覆层的包覆燃料颗粒及其制备方法
技术领域
本发明涉及核燃料领域，具体涉及一种含复合碳化物包覆层的包覆燃料颗粒及其制备方法。
背景技术
高温气冷堆是第四代先进反应堆堆型之一，其最显著的特点是具有固有安全性，这种安全性来源于使用了全陶瓷的包覆燃料颗粒。包覆燃料颗粒燃料核芯之外依次包覆了疏松热解炭层，内致密热解炭层，碳化硅层和外致密热解炭层，这种包覆结构可以有效的将裂变产物束缚在包覆颗粒内部，保障反应堆在正常工况尤其是事故条件下的安全性。在以上多层包覆结构中，碳化硅层是承受裂变产物内压及阻挡裂变产物扩散的关键层。然而，随着高温气冷堆向提高功率，提升经济效率的方向发展，超高温气冷堆的研究也开始提上日程，进一步提高出口温度和反应堆的堆芯温度成为了必然选择，这要求燃料颗粒可在更高的温度下工作，对阻挡层的高温性能要求也不断提高；另一方面，基于高温堆的包覆燃料颗粒正逐步成为众多新一代核能系统的燃料选择方案，并有望用于空天，深海等重要场景的核动力推进系统，这需要燃料体系能够承受更高的温度甚至要在高于2000℃超高温条件下进行服役。然而SiC的熔点低于2500℃，在1700℃以上会逐步发生相变，其机械性能会有所降低。为实现包覆燃料颗粒在新一代核能系统中的更广泛的应用，进一步巩固系统的安全性，保证事故条件下更大的安全余量，对新型包覆材料的探索成为了一个重要的研究方向。
除碳化硅之外，一些超高温碳化物体系如碳化锆(ZrC，熔点 3540℃)，碳化钛(TiC，熔点3140℃)，碳化铌(NbC，熔点3500℃)，碳化钽(TaC，熔点3983℃)等具有优异的高温强度和相对低的中子吸收截面，是未来核燃料领域的潜在包覆层材料。除了具备高的熔点和优异的高温力学性能，这些超高温碳化物体系还具有类似的晶体结构(NaCl型简单立方结构)，可以形成连续固溶体，可实现材料的显微结构调控。现有的包覆燃料颗粒还存在在更高的运行温度和更高的燃耗条件下破损率会显著提高的缺陷。
发明内容
针对现有技术中存在的缺陷和不足，本发明提供了一种含复合碳化物包覆层的新型的包覆燃料颗粒及其制备方法。
本发明的目的之一在于提供一种含复合碳化物包覆层的包覆燃料颗粒，包括陶瓷燃料核芯，在所述陶瓷燃料核芯外依次包覆的疏松热解炭层、内致密热解炭层、复合碳化物包覆层和外致密热解炭层，所述复合碳化物包覆层选自碳化硅、碳化锆、碳化铌、碳化钽和碳化钛中的两种或多种。
根据本发明的一些优选实施方式，所述复合碳化物包覆层的复合形式为多层复合、固溶复合或弥散复合。
根据本发明的一些优选实施方式，所述复合碳化物包覆层的复合形式为多层复合，所述复合碳化物包覆层的多层复合为异质碳化物包覆层之间的层间直接复合或设置热解炭过渡层，所述热解炭过渡层的厚度为0～5μm，优选为0.5～3μm。
根据本发明的一些优选实施方式，所述多层复合碳化物包覆层包括碳化硅和碳化锆的复合层，或碳化锆和碳化铌的复合层，优选为碳化锆和碳化铌的复合层。
根据本发明的一些优选实施方式，所述复合碳化物包覆层的形式为固溶复合或弥散复合，两种碳化物形成连续固溶体，或一种碳化物以第二相形式弥散分布在基体碳化物中，所述复合体系包括碳化硅和碳化钛的复合层、碳化硅和碳化锆的复合层、碳化铌和碳化钽的复合层或碳化锆和碳化铌的复合层，优选为碳化硅和碳化钛的复合层或碳化锆和碳化铌的复合层。
本发明中，采用的复合碳化物包覆层的选择及复合形式可以优化包覆燃料颗粒的高温力学性能，提升包覆颗粒对裂变产物的束缚能力，增强其服役安全性。
根据本发明的一些优选实施方式，所述复合碳化物包覆层的厚度为5～200μm，优选为20～100μm；和/或，所述疏松热解炭层的密度为 0.4～1.5g/cm3，所述疏松热解炭层的厚度为20～150μm；和/或，所述内致密热解炭层的密度大于1.8g/cm3，优选为1.9～2.0g/cm3，所述内致密热解炭层的厚度为5～150μm；和/或，所述所述外致密热解炭层的密度大于1.8g/cm3，优选为1.9～2.0g/cm3，所述外致密热解炭层的厚度为5～150μm。
根据本发明的一些优选实施方式，所述陶瓷燃料核芯为氧化铀、碳化铀、铀碳氧、氧化钍、氧化钚和氮化铀中的一种或多种，核芯为直径100～1200μm的圆球。
本发明另一目的在于提供所述包覆燃料颗粒的制备方法，包括如下步骤：
步骤1)，以氩气为流化气体，通入乙炔，在陶瓷燃料核芯上进行疏松热解炭层的包覆；
步骤2)，通入乙炔或丙烯或两者的混合物，进行内致密热解炭层的包覆；
步骤3)，以卤素化合物为前躯体材料，氩气或氢气为载带气体，以氩气、氢气或氩气和氢气的混合气为流化气体，进行复合碳化物层包覆；
步骤4)，通入乙炔或丙烯，进行过渡热解炭层的包覆；
步骤5)，以氩气为流化气体，通入乙炔或丙烯或两者的混合物，进行外致密热解炭层的包覆，即得。
本发明中，开发了一种用于新一代核能系统的包覆燃料颗粒，在制备工艺上采用流化床—化学气相沉积方法，可以在垂直流化床中实现各热解炭及复合碳化物包覆层的连续沉积制备，通过材料筛选组合和显微结构设计，提出在微观层面构筑具有优异高温力学性能和耐辐照性能的新型碳化物包覆层体系。本发明的新型包覆燃料颗粒可进一步提高燃料颗粒的使用温度，进一步提升燃料颗粒的各项综合性能指标，进一步增强包覆燃料颗粒在事故条件下的固有安全性，进一步拓宽包覆燃料颗粒的应用领域，并可实现大规模工业化生产，为下一代新型核能系统核燃料元件的制备提供技术储备。
根据本发明的一些优选实施方式，在步骤1)前还包括以下步骤，在氩气气氛和1000～1200℃的温度下，放入陶瓷燃料核芯；和/或，步骤1)中，氩气与乙炔气体的体积比为0.05～0.5，在1200～1450℃的温度下进行包覆，包覆时间为30～500s；和/或，步骤2)中，将温度控制为1100～1400℃进行包覆，包覆时间为30～1500s；和/或，步骤3) 中，将所述前躯体材料以水浴或直接加热的方式形成蒸汽，在 1200～1700℃的温度下进行包覆，包覆时间为1～10h，根据复合碳化物层的结构同时通入或分步通入不同前躯体材料进行包覆；所述卤素化合物为每种碳化物对应的卤素化合物，优选选自ZrCl4、TiCl4、TaCl5、 CH3SiCl3和NbCl5中的两种，当所述卤素化合物含CH3SiCl3时，以 CH3SiCl3为碳源，当所述卤素化合物不含CH3SiCl3时，以丙烯为碳源；和/或，步骤4)中将温度控制为1100～1400℃进行包覆，包覆时间为1～10s；和/或，步骤2)和步骤5)中，在1100～1400℃的温度下进行包覆，包覆时间为30～1500s。
本发明再一目的在于提供所述包覆燃料颗粒或包含所述包覆燃料颗粒的燃料元件在核能系统中的应用。
本发明的有益效果至少在于：本发明提出一种新型的包覆颗粒，特别设计了一种复合碳化物包覆层来取代现有的碳化硅包覆层，以可用于核燃料的几种超高温碳化物为基础，该层可根据包覆颗粒的服役要求进行材料选择和结构设计，并实现性能提升。多层复合的包覆颗粒可以综合发挥两种碳化物包覆层的各自优势同时避免某层的性能短板，特别的本发明提出了优选的碳化锆-碳化铌的复合体系，可将服役温度提高到2000摄氏度，克服目前碳化硅体系只能使用到1600摄氏度的短板。固溶复合可以形成新颖的显微结构，碳化硅-碳化钛体系可形成新的MAX相材料，利用复合界面获得更优异的断裂韧性。弥散复合利用第二相强化机制，一种碳化物弥散分布在另一种碳化物基体中，可实现更高的高温强度。本发明所提出的新型包覆颗粒可提高包覆颗粒的综合力学性能，提升包覆颗粒服役的温度范围,增强包覆颗粒对裂变产物的包容能力。本发明提出的复合碳化物包覆层可进一步增强包覆燃料颗粒在事故条件下的固有安全性，进一步拓宽包覆燃料颗粒的应用领域，为下一代新型核能系统核燃料元件的制备提供技术储备。本发明所提出的以上复合形式，均可在流化床沉积炉中实现制备，同时可以实现多层连续制备，本发明工艺操作便捷，成本低，工艺流程连贯，有利于工业化大批量生产。
附图说明
图1为本发明实施例1复合碳化物包覆燃料颗粒设计示意图。
图2为本发明实施例3复合碳化物包覆燃料颗粒设计示意图。
图3为本发明实施例5所得包覆颗粒的扫描电镜照片。
图4为本发明实施例5所得复合碳化物层界面的扫描电镜照片。
图5为本发明实施例5所得包覆颗粒碳化锆层的扫描电镜照片。
图6为本发明实施例5所得包覆颗粒碳化铌层的扫描电镜照片。
图7为本发明实施例6所得包覆颗粒复合碳化物包覆层的金相照片。
图中，1为核燃料核芯，2为疏松热解炭层，3为内致密热解炭层，4为碳化锆层，5’为热解炭过渡层，5为碳化铌层，6为外致密热解炭层。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。本发明技术方案不局限于以下所列举具体实施方式，还包括各具体实施方式间的任意组合，基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明中，实施例中未注明具体技术或条件者，按照本领域内的文献所描述的技术或条件，或者按照产品说明书进行。所用仪器等未注明生产厂商者，均为可通过正规渠道商购买得到的常规产品。本发明中所用的原料均可在国内市场方便买到。
实施例1
本实施例涉及一种新型包覆燃料颗粒，其示意图如图1，其具体结构如下：
以陶瓷燃料为核燃料核芯1，在所述核芯外依次包覆的疏松热解炭层2、内致密热解炭层3、碳化锆层4，碳化铌层5和外致密热解炭层 6。
所述陶瓷燃料核心的物质组成为二氧化铀，所述陶瓷核芯为直径 500～600μm的圆球；所述疏松热解炭层密度为0.9g/cm3，厚度为 90～100μm；所述内致密热解炭层厚度为30～40μm，所述外致密热解炭层厚度为30～40μm；所述碳化锆层其厚度为30～35μm，所述碳化铌层其厚度为30～35μm。
实施例2
本实施例涉及一种包覆燃料颗粒，其具体结构如下：
以陶瓷燃料为核燃料核芯，在所述核芯外依次包覆的疏松热解炭层、内致密热解炭层、SiC-ZrC复合包覆层和外致密热解炭层。
所述陶瓷燃料核心的物质组成为碳化铀，所述陶瓷核芯为直径800～900μm的圆球；所述疏松热解炭层密度为0.8g/cm3，厚度为 90～100μm；所述内致密热解炭层厚度为30～40μm，所述外致密热解炭层厚度为30～40μm；所述SiC-ZrC复合层厚度为30～35μm，其沉积方法为在SiC沉积过程中交替脉冲通入ZrCl4前躯体和丙烯。
实施例3
本实施例涉及一种包覆燃料颗粒，其示意图如图2，其具体结构如下：
以陶瓷燃料为核燃料核芯1，在所述核芯外依次包覆的疏松热解炭层2、内致密热解炭层3、碳化锆层4，热解炭过渡层5’，碳化铌层5 和外致密热解炭层6。
所述陶瓷燃料核心的物质组成为UCO(氧化铀和碳化铀的复合物)，所述陶瓷核芯为直径600～700μm的圆球；所述疏松热解炭层密度为1.0g/cm3，厚度为70～80μm；所述内致密热解炭层厚度为25～35 μm，所述外致密热解炭层厚度为25～35μm。所述碳化锆层厚度为20～30μm，热解炭过渡层的厚度为2～3μm，所述碳化铌层厚度为 20～30μm。
实施例4
本实施例涉及一种包覆燃料颗粒，其具体结构如下：
以陶瓷燃料为核芯，在所述核芯外依次包覆的疏松热解炭层、内致密热解炭层、ZrC-NbC固溶体复合包覆层和外致密热解炭层。
所述陶瓷燃料核心的物质组成为二氧化铀，所述陶瓷核芯为直径200～300μm的圆球；所述疏松热解炭层密度为0.8g/cm3，厚度为 50～60μm；所述内致密热解炭层厚度为20～30μm，所述外致密热解炭层厚度为30～40μm；所述ZrC-NbC复合层厚度为50～55μm，其沉积方法为在将ZrCl4、NbCl5和丙烯同时通入流化床中。
实施例5
本实施例提供实施例1中包覆燃料颗粒的制备方法，其具体步骤如下：
1)流化床反应器在氩气气氛下加热至1100℃，将100g核芯颗粒放入流化床中进行流化，颗粒平均直径为520μm。
2)将流化床温度加热至1200℃，通入乙炔气体，乙炔流量为 7.0L/min，反应时间为100s得到疏松热解炭层。
3)将液化床降温至1350℃，调节流化气体Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为5.0L/min，反应时间为160s得到内致密热解炭层。
4)以H2和Ar的混合气体为流化气体，调节H2的流量为8L/min， Ar的流量为2.0L/min，升温至1500℃，将ZrCl4加热到300℃，以 Ar为载带气体，载带气体流量为0.6L/min，丙烯流量为0.1L/min，反应时间为2h，得到碳化锆层。
5)将NbCl4加热到200℃，以H2为载带气体，载带气流量为 0.6L/min，通入NbCl5蒸汽，反应时间为1h，得到碳化铌层。
6)流化床反应区的温度降至1350℃，以氩气为流化气体，调节 Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为5.0L/min，反应时间为160s得到外致密热解炭层。包覆结束之后，在颗粒流化状态下随炉冷却，冷却至室温后从底部卸料，得到所述包覆燃料颗粒。
包覆后得到颗粒的扫描电镜照片如图3所示，可以清晰的看到多层包覆结构，碳化锆和碳化铌包覆层的显微结构如图4和图5所述，可见各碳化物包覆层均非常致密。复合碳化物包覆层的元素线扫描结果如图6所示，由图可见内层含锆元素和碳元素，外层含铌元素和碳元素，证明形成了ZrC-NbC复合包覆层。
实施例6
本实施例提供实施例2中包覆燃料颗粒的制备方法，其具体步骤如下：
1)流化床反应器在氩气气氛下加热至1100℃，将100g核芯颗粒放入流化床中进行流化，颗粒平均直径为850μm。
2)将流化床温度加热至1240℃，通入乙炔气体，乙炔流量为 10.0L/min，反应时间为120s得到疏松热解炭层。
3)将液化床降温至1300℃，调节流化气体Ar的流量为8.0L/min，丙烯流量为8.0L/min，反应时间为200s得到内致密热解炭层。
4)以H2和Ar的混合气体为流化气体，调节H2的流量为10L/min， Ar的流量为6.0L/min，升温至1550℃，持续通入甲基三氯硅烷蒸汽，以H2为载带气体，载带气流量为0.6L/min。将ZrCl4加热到300℃，以Ar为载带气体，载带气体流量为0.6L/min，丙烯流量为0.1L/min，每隔10分钟通入ZrCl4和丙烯脉冲，脉冲时间为2s。总反应时间为 80min，得到碳化硅-碳化锆复合层。
5)流化床反应区的温度降至1300℃，以氩气为流化气体，调节 Ar的流量为8.0L/min，丙烯流量为8.0L/min，反应时间为240s得到外致密热解炭层。包覆结束之后，在颗粒流化状态下随炉冷却，冷却至室温后从底部卸料，得到所述包覆燃料颗粒。
包覆后得到颗粒的金相照片如图7所示，可以清晰的看到多层包覆结构以及碳化硅基体中多层碳化锆的显微形貌。由复合碳化物包覆层的元素线扫描结果可见碳化硅层中锆元素的周期性出现。
实施例7
本实施例提供实施例3中包覆燃料颗粒的制备方法，其具体步骤如下：
1)流化床反应器在氩气气氛下加热至1100℃，将100g核芯颗粒放入流化床中进行流化，颗粒平均直径为660μm。
2)将流化床温度加热至1200℃，通入乙炔气体，乙炔流量为 6.0L/min，反应时间为90s得到疏松热解炭层。
3)将液化床降温至1350℃，调节流化气体Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为6.0L/min，反应时间为120s得到内致密热解炭层。
4)以H2为流化气体，调节H2的流量为12L/min，升温至1600℃，将ZrCl4加热到300℃，以Ar为载带气体，载带气体流量为0.5L/min，丙烯流量为0.08L/min，反应时间为2h，得到碳化锆层。
5)通入丙烯气体，丙烯流量为0.2L/min，反应时间为5秒，得到热解炭过渡层。
6)将NbCl4加热到200℃，以H2为载带气体，载带气流量为 0.5L/min，通入NbCl5蒸汽，，反应时间为1.5h，得到碳化铌层。
7)流化床反应区的温度降至1350℃，以氩气为流化气体，调节 Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为6.0L/min，反应时间为180s得到外致密热解炭层。包覆结束之后，在颗粒流化状态下随炉冷却，冷却至室温后从底部卸料，得到所述包覆燃料颗粒。
实施例8
本实施例提供实施例4中包覆燃料颗粒的制备方法，其具体步骤如下：
1)流化床反应器在氩气气氛下加热至1100℃，将100g核芯颗粒放入流化床中进行流化，颗粒平均直径为280μm。
2)将流化床温度加热至1260℃，通入乙炔气体，乙炔流量为 3.0L/min，反应时间为120s得到疏松热解炭层。
3)将流化床降温至1300℃，调节流化气体Ar的流量为3.0L/min，丙烯流量为3.0L/min，反应时间为100s得到内致密热解炭层。
4)以H2和Ar的混合气体为流化气体，调节H2的流量为4L/min， Ar的流量为4.0L/min，升温至1560℃，将ZrCl4加热到300℃，以氢气为载带气体，载带气体流量为0.4L/min，将NbCl5加热到180℃，以氢气为载带气体，载带气体流量为0.4L/min，丙烯流量为0.2L/min反应时间为2h，得到碳化锆-碳化铌固溶体复合包覆层。
5)流化床反应区的温度降至1300℃，以氩气为流化气体，调节 Ar的流量为3.0L/min，丙烯流量为3.5L/min，反应时间为140s得到外致密热解炭层。包覆结束之后，在颗粒流化状态下随炉冷却，冷却至室温后从底部卸料，得到所述包覆燃料颗粒。
虽然，上文中已经用一般性说明及具体实施方案对本发明作了详尽的描述，但在本发明基础上，可以对之作一些修改或改进，这对本领域技术人员而言是显而易见的。因此，在不偏离本发明精神的基础上所做的这些修改或改进，均属于本发明要求保护的范围。

Claims (10)

1.一种含复合碳化物包覆层的包覆燃料颗粒，其特征在于，包括陶瓷燃料核芯，在所述陶瓷燃料核芯外依次包覆的疏松热解炭层、内致密热解炭层、复合碳化物包覆层和外致密热解炭层，所述复合碳化物包覆层选自碳化硅、碳化锆、碳化铌、碳化钽和碳化钛中的两种或多种。
2.根据权利要求1所述的包覆燃料颗粒，其特征在于，所述复合碳化物包覆层的复合形式为多层复合，固溶复合或弥散复合。
3.根据权利要求1或2所述的包覆燃料颗粒，其特征在于，所述复合碳化物包覆层的复合形式为多层复合，所述复合碳化物包覆层的多层复合为异质碳化物包覆层之间的层间直接复合或设置热解炭过渡层，所述热解炭过渡层的厚度为0～5μm，优选为0.5～3μm。
4.根据权利要求1或2所述的包覆燃料颗粒，其特征在于，所述复合碳化物包覆层包括碳化硅和碳化锆的复合层，或碳化锆和碳化铌的复合层，优选为碳化锆和碳化铌的复合层。
5.根据权利要求1或2所述的包覆燃料颗粒，其特征在于，所述复合碳化物包覆层的形式为固溶复合或弥散复合，两种碳化物形成连续固溶体，或一种碳化物以第二相形式弥散分布在基体碳化物中，所述复合体系包括碳化硅和碳化钛的复合层、碳化硅和碳化锆的复合层、碳化铌和碳化钽的复合层或碳化锆和碳化铌的复合层，优选为碳化硅和碳化钛的复合层或碳化锆和碳化铌的复合层。
6.根据权利要求1-5任一项所述的包覆燃料颗粒，其特征在于，所述复合碳化物包覆层的厚度为5～200μm，优选为20～100μm；和/或，所述疏松热解炭层的密度为0.4～1.5g/cm3，所述疏松热解炭层的厚度为20～150μm；和/或，所述内致密热解炭层的密度大于1.8g/cm3，优选为1.9～2.0g/cm3，所述内致密热解炭层的厚度为5～150μm；和/或，所述所述外致密热解炭层的密度大于1.8g/cm3，优选为1.9～2.0g/cm3，所述外致密热解炭层的厚度为5～150μm。
7.根据权利要求1-5任一项所述的包覆燃料颗粒，其特征在于，所述陶瓷燃料核芯为氧化铀、碳化铀、铀碳氧、氧化钍、氧化钚和氮化铀中的一种或多种，核芯为直径100～1200μm的圆球。
8.权利要求1-7任一项所述包覆燃料颗粒的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1)，以氩气为流化气体，通入乙炔，在陶瓷燃料核芯上进行疏松热解炭层的包覆；
步骤2)，通入乙炔或丙烯或两者的混合物，进行内致密热解炭层的包覆；
步骤3)，以卤素化合物为前躯体材料，氩气或氢气为载带气体，以氩气、氢气或氩气和氢气的混合气为流化气体，进行复合碳化物层包覆；
步骤4)，通入乙炔或丙烯，进行过渡热解炭层的包覆；
步骤5)，以氩气为流化气体，通入乙炔或丙烯或两者的混合物，进行外致密热解炭层的包覆，即得。
9.根据权利要求8所述的制备方法，其特征在于，在步骤1)前还包括以下步骤，在氩气气氛和1000～1200℃的温度下，放入陶瓷燃料核芯；和/或，步骤1)中，氩气与乙炔气体的体积比为0.05～0.5，在1200～1450℃的温度下进行包覆，包覆时间为30～500s；和/或，步骤2)中，将温度控制为1100～1400℃进行包覆，包覆时间为30～1500s；和/或，步骤3)中，将所述前躯体材料以水浴或直接加热的方式形成蒸汽，在1200～1700℃的温度下进行包覆，包覆时间为1～10h，根据复合碳化物层的结构同时通入或分步通入不同前躯体材料进行包覆；所述卤素化合物为每种碳化物对应的卤素化合物，优选选自ZrCl4、TiCl4、TaCl5、CH3SiCl3和NbCl5中的两种，当所述卤素化合物含CH3SiCl3时，以CH3SiCl3为碳源，当所述卤素化合物不含CH3SiCl3时，以丙烯为碳源；和/或，步骤4)中将温度控制为1100～1400℃进行包覆，包覆时间为1～10s；和/或，步骤2)和步骤5)中，在1100～1400℃的温度下进行包覆，包覆时间为30～1500s。
10.权利要求1-7任一项所述包覆燃料颗粒或包含所述包覆燃料颗粒的燃料元件在核能系统中的应用。
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