CN111916227B - 一种金属包覆燃料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种金属包覆燃料及其制备方法，该金属包覆燃料由内而外依次包括：核燃料核芯，疏松金属层以及致密金属层。该方法包括：S1：提供一种核燃料核芯，将其装入高温喷动床，通入氩气，使其处于流化状态；S2：改通入氢气或者氩气，或其混合气体，控制疏松金属层的前驱体在载气中的比例在5～10％V/V之间，从而在核燃料核芯表面包覆疏松金属层；S3：控制致密金属层的前驱体在载气中的比例在0.2～2％V/V之间，从而进一步包覆致密金属层；以及S4：停止通入前驱体，改通入氩气，降温，即得。根据本发明提供的金属包覆燃料具有导热性好、滞留裂变产物能力强、破损率低等优点，可有效提升核燃料安全性和经济性。
Description
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，更具体地涉及一种金属包覆燃料及其制备方法。
背景技术
传统TRISO颗粒是由燃料核芯和四层包覆层组成。其中包覆层是由沉积在核芯表面的难熔陶瓷材料组成，由内到外这四个包覆层分别为缓冲层、内致密热解炭层、SiC层和外致密热解炭层。各层包覆层对于包容放射性产物、阻挡内压以及保持颗粒完整性发挥着重要作用。
然而，传统的TRISO颗粒存在许多问题，如阿米巴效应所引起的燃料核芯迁移、压力壳式破损所引起的颗粒完整性破坏和裂变产物(钯)对SiC涂层的侵蚀所引起放射性产物的释放等。而且，由于SiC在较低温度下辐照时(如低于300℃)，会产生严重的辐照损伤，从而导致SiC层及相邻的热解炭层在反应堆运行时易会发生失效，破坏燃料颗粒的完整性，极大地危害着反应堆的运行安全。
为了改善传统TRISO颗粒的性能，金属包覆层相对于传统陶瓷包覆层的TRISO颗粒存在很多优势：燃料加工简单、堆芯设计简便、中子慢化性能更好、导热性能良好，极大的降低燃料中心温度、运行过程中燃耗高等。此外，钨、锆和铌等三高金属熔点高，辐照稳定性能；力学性能良好，具备充分的延展性；抗腐蚀性能良好。然而，不同金属的核材料性能各有优缺点，例如：锆的熔点较低，但中子吸收截面低；钨的熔点高，但是中子吸收截面大，热导率高。另外，金属包覆层相对于传统TRISO燃料存在抗氧化性能差及容纳裂变气体能力差等问题。因此，如何进一步提高金属包覆燃料颗粒的经济性和安全性成为亟待解决的问题。
发明内容
本发明的目的是提供一种金属包覆燃料及其制备方法，从而解决传统TRISO颗粒性能不佳，危害反应堆运行安全的问题。
为了解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案：
根据本发明的第一方面，提供一种金属包覆燃料，所述金属包覆燃料由内而外依次包括：核燃料核芯，包覆于所述核燃料核芯表面的疏松金属层，以及进一步包覆于所述疏松金属层表面的致密金属层。
优选地，所述疏松金属层的金属为铌、锆、钨中的任意一种或其任意合金，所述致密金属层的金属为铌、锆、钨中的任意一种或其任意合金。
优选地，所述核燃料核芯包括：UO2、ThO2、UCO陶瓷核芯，或U、Th金属燃料核芯。
优选地，所述疏松金属层的孔隙率在20～50％，所述致密金属层的孔隙率在1～5％。
优选地，所述疏松金属层的厚度为5～100μm，所述致密金属层的厚度为10～50μm。
优选地，所述核燃料核芯的直径在100μm～1000μm之间，更优选的直径为150μm-500μm之间。
因此，根据本发明提供的金属包覆燃料，疏松金属层和致密金属层可以有多种组合，比如疏松铌层与致密锆层复合，疏松铌层与致密铌层复合，疏松锆铌合金层与致密锆铌合金层复合，疏松锆铌合金层与致密锆铌合金层复合，疏松铌层与致密锆铌合金层复合，应当理解的是，此处仅作为示例而非限制。
本发明所述的疏松金属层，可容纳裂变气体，有效降低其对致密金属层的压力；本发明所述的合金层，如铌锆、铌钨合金层等，能有效提高金属包覆燃料的抗氧化性能；本发明所述的致密金属钨层，能有效提高金属包覆燃料的熔点。
根据本发明的第二方面，提供一种金属包覆燃料的制备方法，包括以下步骤：S1：提供一种核燃料核芯，将该核燃料核芯装入高温喷动床，通入氩气，使所述核燃料核芯处于流化状态，升温至设定的温度；S2：改通入氢气或者氩气，或者氩气和氢气的混合气体，控制疏松金属层的前驱体在载气中的比例在5～10％V/V之间，从而在所述核燃料核芯表面包覆疏松金属层；S3：控制致密金属层的前驱体在载气中的比例在0.2～2％V/V之间，从而在所述疏松金属层的表面进一步包覆致密金属层；以及S4：停止通入前驱体，改通入氩气，降温，即可获得一种金属包覆燃料。
优选地，步骤S1中核燃料核芯被升温到850～1500℃的温度。
所述前驱体在载气中的比例的控制通过以下方法进行：首先将盛装有固体的前驱体的罐体加热至一定温度，之后通过设定一定流量的氩气、氢气将前驱体带出，再在冷凝管中冷凝，通过冷凝的质量确定前驱体的载带量与罐体温度、载气流量的关系，从而实现前驱体在载气中的比例的控制。
优选地，金属锆层前驱体为氯化锆、碘化锆或者溴化锆；氯化锆沉积温度为1400～1700℃，载气为氢气；溴化锆沉积温度为1200～1500℃，载气为氢气；碘化锆沉积温度为1000～1400℃，载气为氢气或者氩气均可。
优选地，金属铌层前驱体为五氯化铌，沉积温度为850～1100℃；金属钨层前驱体为六氯化钨，沉积温度为950～1150℃。
应当理解的是，本发明要求保护的金属包覆燃料并不仅限于本说明书中所记载的制备方法，实际上还可以是其他形式的制备方法。因此，本发明首要要求保护的是具有这样一种层间结构的金属包覆燃料，其次是一种用于制备该金属包覆燃料的优选方案。
根据本发明提供的这样一种金属包覆燃料及其制备方法，其关键发明点主要在于：其一，当固态前驱体加热到一定温度以后，固态前驱体在罐体中具有一定的饱和蒸汽压，这时有载气经过，部分气态前驱体就会随载气一起出来，从而实现对核燃料核芯的包覆。其二，本发明还通过前驱体在冷凝管中冷凝的质量确定前驱体的载带量与罐体温度、载气流量的关系，从而实现对前驱体在载气中比例的控制，而该前驱体在载气中的浓度比例直接决定包覆层的疏松和致密，因此得以在核燃料核芯的表面依次实现疏松金属层和致密金属层的包覆。其三，根据本发明提供的金属包覆燃料，其中，疏松金属层可容纳裂变气体，有效降低裂变气体对致密金属层的压力。其四，根据本发明提供的制备方法，疏松金属层和致密金属层可以有多种组合，比如疏松铌层与致密锆层复合，疏松铌层与致密铌层复合，疏松锆铌合金层与致密锆铌合金层复合，疏松锆铌合金层与致密锆铌合金层复合，疏松铌层与致密锆铌合金层复合；其五，特别地，当金属层采用合金材料时，如铌锆、铌钨合金等，能有效提高金属包覆燃料的抗氧化性能，而当本致密金属层采用金属钨时，能有效提高金属包覆燃料的熔点。
总之，根据本发明提供的一种金属包覆燃料，具有导热性好、滞留裂变产物能力强、破损率低等优点，可有效提升核燃料安全性和经济性，该金属包覆燃料可用于高温气冷堆、固态熔盐堆、空间反应堆、压水堆等多种堆型。
附图说明
图1为根据本发明的一个优选实施例提供的金属包覆燃料的结构示意图；
图2为实施例2获得的金属包覆燃料中的致密金属锆包覆层XRD图谱；
图3为实施例2获得的金属包覆燃料中的致密金属锆包覆层表面SEM形貌图。
具体实施方式
以下结合具体实施例，对本发明做进一步说明。应理解，以下实施例仅用于说明本发明而非用于限制本发明的范围。
根据本发明的制备方法得到一种金属包覆燃料，如图1所示，该金属包覆燃料由内而外依次包括：核燃料核芯1，疏松金属层2以及致密金属层3。
实施例1：金属铌包覆层的包覆燃料颗粒。
1)前驱体载带浓度和蒸发罐体温度与载气流量的关系的确立：五氯化铌的罐体温度设置在150℃、160℃、170℃、180℃、190℃、200℃、210℃等不同温度，将氢气或者氩气的载气流量控制在1L/min，2L/min，3L/min，4L/min，5L/min，6L/min等不同流量，控制两个因素做平行实验，确立载气浓度和罐体温度与载气流量的关系。
2)确立金属涂层孔隙率与前驱体载带浓度的关系，分别在不同浓度下研究涂层的孔隙率和前驱体载带浓度的罐体。分别确立疏松铌包覆层和致密铌包覆层的前驱体载带浓度。
3)高温流化：选取80g氧化铀为核芯的包覆燃料颗粒，在氩气环境下加热至1000℃，氩气流量为10L/min。罐体加热：加热盛装五氯化铌的罐体至200℃。
4)疏松铌层：达到设定温度后，通过氢气载带五氯化铌，将混合气通入喷动床床体，五氯化铌的的体积占比为10％，沉积30min。
5)致密铌层：通过氢气载带五氯化铌，将混合气通入喷动床床体，五氯化铌的的体积占比为1％，沉积1h。
6)换气降温卸料：获得一种金属铌包覆层的包覆燃料颗粒。
根据该实施例制备的包覆燃料颗粒，疏松铌层的厚度为100μm，致密铌层的厚度为20μm，疏松铌层的孔隙率为50％，致密铌层的孔隙率为3％。
实施例2：金属锆包覆层的包覆燃料颗粒。
1)锆前驱体载带浓度和蒸发罐体问题与载气流量的关系的确立：将盛装四碘化锆的罐体温度设置在300℃、310℃、320℃、330℃、340℃、350℃、360℃、370℃等不同温度，将氢气或者氩气的载气流量控制在1L/min，2L/min，3L/min，4L/min，5L/min，6L/min等不同流量，控制两个因素做平行实验，确立四碘化锆载气浓度和罐体温度与载气流量的关系。
2)确立锆金属涂层孔隙率与前驱体载带浓度的关系，分别在不同浓度下研究锆涂层的孔隙率和前驱体载带浓度的罐体。分别确立疏松锆包覆层和致密锆包覆层的前驱体载带浓度。
3)高温流化：选取80g氧化铀为核芯的包覆燃料颗粒，在氩气环境下加热至1250℃，氩气流量为10L/min。罐体加热：加热盛装四碘化锆的罐体至360℃。
4)疏松锆层：达到设定温度后，通过氩气载带四碘化锆，将混合气通入喷动床床体，四碘化锆的的体积占比为5％，沉积20min。
5)致密锆层：通过氩气载带四碘化锆，将混合气通入喷动床床体，四碘化锆的体积占比为2％，沉积1h。
6)换气降温卸料：获得一种金属锆包覆层的包覆燃料颗粒。
获得的致密锆层的XRD图谱如图2所示。
获得的致密锆层的表面的形貌如图3所示。
根据该实施例制备的包覆燃料颗粒，疏松锆层的厚度为10μm，致密锆层的厚度为30μm，疏松铌层的孔隙率为40％，致密锆层的孔隙率为4％。
实施例3：金属钨包覆层的包覆燃料颗粒。
1)前驱体载带浓度和蒸发罐体问题与载气流量的关系的确立：将盛装六氯化钨的罐体温度设置在190℃、200℃、210℃、220℃、230℃、240℃、250℃、260℃、270℃等不同温度，将氢气或者氩气的载气流量控制在1L/min，2L/min，3L/min，4L/min，5L/min，6L/min等不同流量，控制两个因素做平行实验，确立六氯化钨载气浓度和罐体温度与载气流量的关系。
2)确立钨金属涂层孔隙率与前驱体载带浓度的关系，分别在不同浓度下研究钨涂层的孔隙率和前驱体载带浓度的罐体。分别确立疏松钨包覆层和致密钨包覆层的前驱体载带浓度。
3)高温流化：选取80g氧化铀为核芯的包覆燃料颗粒，在氩气环境下加热至1100℃，压气流量为10L/min。罐体加热：加热盛装六氯化钨的罐体至350℃。
4)疏松钨层：达到设定温度后，通过氢气载带六氯化钨，将混合气通入喷动床床体，六氯化钨的的体积占比为6％，沉积30min。
5)致密钨层：通过氢气载带六氯化钨，将混合气通入喷动床床体，六氯化钨的的体积占比为1％，沉积2h。
6)换气降温卸料：获得一种金属钨包覆层的包覆燃料颗粒。
根据该实施例制备的包覆燃料颗粒，疏松钨层的厚度为40μm，致密钨层的厚度为50μm，疏松铌层的孔隙率为30％，致密钨层的孔隙率为5％。
实施例4：疏松金属锆层和致密金属铌层的复合金属包覆层的包覆燃料颗粒。
1)锆前驱体载带浓度和蒸发罐体问题与载气流量的关系的确立：将盛装四碘化锆的罐体温度设置在300℃、310℃、320℃、330℃、340℃、350℃、360℃、370℃等不同温度，将氢气或者氩气的载气流量控制在1L/min，2L/min，3L/min，4L/min，5L/min，6L/min等不同流量，控制两个因素做平行实验，确立四碘化锆载气浓度和罐体温度与载气流量的关系。
2)确立锆金属涂层孔隙率与前驱体载带浓度的关系，分别在不同浓度下研究锆涂层的孔隙率和前驱体载带浓度的罐体。确定疏松锆包覆层的蒸发工艺参数。
3)铌前驱体载带浓度和蒸发罐体问题与载气流量的关系的确立：五氯化铌的罐体温度设置在150℃、160℃、170℃、180℃、190℃、200℃、210℃等不同温度，将氢气或者氩气的载气流量控制在1L/min，2L/min，3L/min，4L/min，5L/min，6L/min等不同流量，控制两个因素做平行实验，确立载气浓度和罐体温度与载气流量的关系。
4)确立金属涂层孔隙率与前驱体载带浓度的关系，分别在不同浓度下研究涂层的孔隙率和前驱体载带浓度的罐体。致密铌包覆层的前驱体载带浓度。
5)高温流化：选取80g氧化铀为核芯的包覆燃料颗粒，在氩气环境下加热至1100℃，氩气流量为10L/min。罐体加热：加热盛装五氯化铌的罐体至200℃。加热盛装四碘化锆的罐体至360℃。
6)疏松锆层：
疏松锆层：达到设定温度后，通过氩气载带四碘化锆，将混合气通入喷动床床体，四碘化锆的的体积占比为8％，沉积20min。
7)致密铌层：通过氢气载带五氯化铌，将混合气通入喷动床床体，五氯化铌的的体积占比为0.2％，沉积1h。
8)换气降温卸料：获得一种疏松金属锆层和致密金属铌层的复合金属包覆层的包覆燃料颗粒。
根据该实施例制备的包覆燃料颗粒，疏松锆层的厚度为50μm，致密铌层的厚度为10μm，疏松锆层的孔隙率为20％，致密铌层的孔隙率为1％。
以上所述的，仅为本发明的较佳实施例，并非用以限定本发明的范围，本发明的上述实施例还可以做出各种变化。凡是依据本发明申请的权利要求书及说明书内容所作的简单、等效变化与修饰，皆落入本发明专利的权利要求保护范围。本发明未详尽描述的均为常规技术内容。
Claims (9)
1.一种金属包覆燃料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1：提供一种核燃料核芯，将该核燃料核芯装入高温喷动床，通入氩气，使所述核燃料核芯处于流化状态，升温至设定的温度；
S2：改通入氢气或者氩气，或者氩气和氢气的混合气体，控制疏松金属层的前驱体在载气中的比例在5～10%V/V之间，从而在所述核燃料核芯表面包覆疏松金属层；
S3：控制致密金属层的前驱体在载气中的比例在0.2～2%V/V之间，从而在所述疏松金属层的表面进一步包覆致密金属层；
S4：停止通入前驱体，改通入氩气，降温，即得；
制备得到的所述金属包覆燃料由内而外依次包括：核燃料核芯，包覆于所述核燃料核芯表面的疏松金属层，以及进一步包覆于所述疏松金属层表面的致密金属层。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述前驱体在载气中的比例的控制通过以下方法进行：首先将盛装有固体的前驱体的罐体加热至一定温度，之后通过设定一定流量的氩气、氢气将前驱体带出，再在冷凝管中冷凝，通过冷凝的质量确定前驱体的载带量与罐体温度、载气流量的关系，从而实现前驱体在载气中比例的控制。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，金属锆层前驱体为氯化锆、碘化锆或者溴化锆；氯化锆沉积温度为1400～1700℃，载气为氢气；溴化锆沉积温度为1200～1500℃，载气为氢气；碘化锆沉积温度为1000～1400℃，载气为氢气或者氩气均可。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，金属铌层前驱体为五氯化铌，沉积温度为850～1100℃；金属钨层前驱体为六氯化钨，沉积温度为950～1150℃。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述疏松金属层的金属为铌、锆、钨中的任意一种或其任意合金，所述致密金属层的金属为铌、锆、钨中的任意一种或其任意合金。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述核燃料核芯包括：UO2、ThO2、UCO陶瓷核芯，或U、Th金属燃料核芯。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述疏松金属层的孔隙率在20～50%，所述致密金属层的孔隙率在1～5%。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述疏松金属层的厚度为5～100μm，所述致密金属层的厚度为10～50μm。
9.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述核燃料核芯的直径在100μm～1000μm之间。
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