CN111417695A - 半导体用粘合膜 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及半导体用粘合膜，其包括：包含粘合粘结剂和散热填料的第一层；以及包含粘合粘结剂和磁性填料的第二层，第二层形成在第一层的至少一个表面上，其中粘合膜具有预定组成的在第一层和第二层中的每一者中包含的粘合粘结剂。

Description

半导体用粘合膜
技术领域
相关申请的交叉引用
本申请要求于2018年2月2日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2018-0013603号和于2018年12月7日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2018-0157086号的申请日的权益，其全部内容通过引用并入本文。
本发明涉及半导体用粘合膜。更具体地，本发明涉及这样的半导体用粘合膜：其能够以改善的物理固化特性改善半导体芯片的可靠性，并且能够实现改善的机械特性以及高的耐热性和粘合强度，并且能够进一步实现优异的热导率特性和电磁波吸收性能。
背景技术
近来，随着电子设备趋向小型化、高功能化和大容量的趋势日益扩大，以及对半导体封装的致密化和高度集成的需求迅速增加，半导体芯片的尺寸变得越来越大。就改善集成度而言，用于多级堆叠芯片的堆叠封装法逐渐增加。
随着多级半导体堆叠封装的使用，芯片的厚度变得更薄并且电路的集成度增加。结果，芯片本身的模量降低，从而引起制造过程或最终产品的可靠性方面的问题。为了解决这些问题，尝试增强半导体封装过程中使用的粘合剂的物理特性。
此外，近来，随着半导体芯片的厚度变得更薄，问题在于芯片在常规刀片切割过程中受损，并因此产率降低。为了解决该问题，已经提出首先用刀片切割半导体芯片然后对其进行抛光的制造过程。在该制造过程中，由于粘合剂未被切割，因此使用激光切割粘合剂，然后在低温下通过基底膜的扩展过程切割粘合剂。此外，近年来，已应用仅通过低温扩展法和热收缩法来切割粘合剂的方法而不使用激光，以保护芯片上的电路。
同时，随着电子设备和电子部件变得轻、薄、短和小的趋势，电气器件的集成度不断增加，并且由利用电能运行的电气器件产生的热量显著增加。因此，对于改善散热特性以有效地分散电子设备中产生的热并使其消散的需求日益增加。此外，随着电子器件的集成度变得更高，产生的电磁波量也增加，并且电磁波可能通过电气设备的接合部、连接部等泄漏，从而引起其他电气器件或电气部件的运行错误，或者引起不利作用如人体的免疫功能减弱等。
发明内容
技术问题
本发明的目的旨在提供这样的半导体用粘合膜：其能够以改善的物理固化特性改善半导体芯片的可靠性并且能够实现改善的机械特性以及高的耐热性和粘合强度，并且能够进一步实现优异的热导率特性和电磁波吸收性能。
技术方案
为了实现上述目的，本发明提供了半导体用粘合膜，其包括：包含粘合粘结剂和散热填料的第一层；以及包含粘合粘结剂和磁性填料的第二层，第二层形成在第一层的至少一个表面上，其中第一层和第二层中的每一者中包含的粘合粘结剂包含：基于(甲基)丙烯酸酯的树脂，所述基于(甲基)丙烯酸酯的树脂包含含有基于环氧的官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元和含有芳族官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元；固化剂，所述固化剂包含酚树脂；和环氧树脂。
在下文中，将详细地描述根据本发明的具体实施方案的半导体用粘合膜。
如本文所使用的，术语“填料”是指为了提供诸如热导率或电磁波吸收性能等的特定特性而填充到复合材料片中的材料。
如本文所使用的，重均分子量是指通过GPC法测量的根据聚苯乙烯的重均分子量(单位：g/mol)。在测量通过GPC法测量的根据聚苯乙烯的重均分子量的过程中，可以使用检测器和分析柱，例如通常已知的分析装置和差示折射率检测器，并且可以使用通常应用的温度条件、溶剂和流量。测量条件的具体实例可以包括30℃的温度、作为溶剂的氯仿和1mL/分钟的流量。
根据本发明的一个实施方案，可以提供半导体用粘合膜，其包括：包含粘合粘结剂和散热填料的第一层；以及包含粘合粘结剂和磁性填料的第二层，第二层形成在第一层的至少一个表面上，其中第一层和第二层中的每一者中包含的粘合粘结剂包含：基于(甲基)丙烯酸酯的树脂，所述基于(甲基)丙烯酸酯的树脂包含含有基于环氧的官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元和含有芳族官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元；固化剂，所述固化剂包含酚树脂；和环氧树脂。
本发明人对可以用于半导体器件的粘合或封装的组成部分进行了研究，并且通过实验发现，包含具有上述特定组成的粘合粘结剂和分别含有散热填料和磁性填料的两种类型的层的半导体用粘合膜可以以改善的物理固化特性改善半导体芯片的可靠性，并且可以实现改善的机械特性以及高的耐热性和粘合强度，并且可以进一步实现优异的热导率特性和电磁波吸收性能，由此完成本发明。
第一层和第二层中的每一者中包含的粘合粘结剂可以包含含有基于环氧的官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元和含有芳族官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元。
由于基于(甲基)丙烯酸酯的树脂包含含有芳族官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元，因此半导体用粘合膜可以确保其中包含的组分之间更高的相容性和更高的结合力，可以具有高弹性，并且可以具有相对改善的初始拉伸模量。
此外，由于基于(甲基)丙烯酸酯的树脂包含含有基于环氧的官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元，因此半导体用粘合膜可以具有更加均匀且刚性的内部结构，使得当多级堆叠超薄晶片时可以确保高的耐冲击性，并且在半导体器件的制造过程之后可以改善电特性。
此外，基于(甲基)丙烯酸酯的树脂的羟基当量为0.15eq/kg或更小，或者0.10eq/kg或更小，并因此其可以与环氧树脂一起被更加顺利且均匀地固化，而不妨碍与树脂组合物的其他组分(例如环氧树脂或酚树脂)的相容性。特别地，半导体用粘合膜可以具有更加均匀且刚性的内部结构。
当基于(甲基)丙烯酸酯的树脂的羟基当量高时，例如，当其超过0.15eq/kg时，与环氧树脂或酚树脂的相容性可能降低，并因此半导体用粘合膜的外观特性和机械特性的均匀性可能劣化。
基于(甲基)丙烯酸酯的树脂中的含有芳族官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的官能团的含量可以为2重量％至40重量％、3重量％至30重量％、或5重量％至25重量％。
当基于(甲基)丙烯酸酯的树脂中的含有芳族官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的官能团的含量太低时，增加与环氧树脂或酚树脂的相容性的效果可能不显著，并且另外降低最终制备的粘合膜的吸湿性的效果可能不显著。
当基于(甲基)丙烯酸酯的树脂中的含有芳族官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的官能团的含量太高时，半导体用粘合膜的粘合强度可能劣化。
芳族官能团可以为具有6至20个碳原子的芳基，或者包含具有6至20个碳原子的芳基和具有1至10个碳原子的亚烷基的芳基亚烷基。
含有基于环氧的官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元可以包含具有3至20个环氧键合的碳原子的环烷基甲基(甲基)丙烯酸酯重复单元。“具有3至20个环氧键合的碳原子的环烷基甲基”是指其中键合有环氧基的具有3至30个碳原子的环烷基被甲基取代的结构。具有3至20个环氧键合的碳原子的环烷基甲基(甲基)丙烯酸酯的实例包括(甲基)丙烯酸缩水甘油酯或(甲基)丙烯酸3,4-环氧环己基甲酯等。
同时，基于(甲基)丙烯酸酯的树脂还可以包含选自含有反应性官能团的基于乙烯基的重复单元和含有具有1至10个碳原子的烷基的基于(甲基)丙烯酸酯的官能团中的至少一种重复单元。
反应性官能团可以包括选自以下的至少一种官能团：醇、胺、羧酸、环氧基、酰亚胺、(甲基)丙烯酸酯、腈、降冰片烯、烯烃、聚乙二醇、硫醇和乙烯基。
当基于(甲基)丙烯酸酯的树脂还包含选自含有反应性官能团的基于乙烯基的重复单元和含有具有1至10个碳原子的烷基的基于(甲基)丙烯酸酯的官能团中的至少一种重复单元时，基于(甲基)丙烯酸酯的树脂可以包含0.1重量％至20重量％、或0.5重量％至10重量％的含有基于环氧的官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元。
基于(甲基)丙烯酸酯的树脂的玻璃化转变温度可以为-10℃至20℃、或-5℃至15℃。通过使用具有上述玻璃化转变温度的基于(甲基)丙烯酸酯的树脂，半导体用粘合膜可以确保高粘合强度，并且可以容易地制备成薄膜等的形式。
此外，基于(甲基)丙烯酸酯的树脂的重均分子量可以为5000至1000000或100000至900000。
同时，在半导体用粘合膜中，基于(甲基)丙烯酸酯的树脂相对于基于(甲基)丙烯酸酯的树脂、环氧树脂和酚树脂的总重量的重量比可以为0.55至0.95。
由于半导体用粘合膜以相对于基于(甲基)丙烯酸酯的树脂、环氧树脂和酚树脂的总重量的上述范围包含基于(甲基)丙烯酸酯的树脂，因此其可以实现高弹性、优异的机械特性和高粘合强度，同时表现出相对高的初始拉伸模量。
当基于(甲基)丙烯酸酯的树脂相对于基于(甲基)丙烯酸酯的树脂、环氧树脂和酚树脂的总重量的重量比低于上述范围时，半导体用粘合膜的粘合性可能降低，因此晶片的可润湿性降低，使得可能不能期望均匀的可切割性。就可靠性而言，粘合强度可能由于晶片与粘合膜之间的界面处的粘附的降低而降低，从而使可靠性劣化。
当基于(甲基)丙烯酸酯的树脂相对于基于(甲基)丙烯酸酯的树脂、环氧树脂和酚树脂的总重量的重量比高于上述范围时，半导体用粘合膜的在室温下在5％至15％伸长率下产生的模量可能不足，并且在室温下粘合膜的伸长率可能大大增加。
在半导体用粘合膜中，考虑到最终制备的产品的特性，可以控制环氧树脂与酚树脂的重量比，并且该重量比可以为10:1至1:10。
同时，半导体用粘合膜中包含的固化剂可以包含软化点为100℃或更高的酚树脂。酚树脂的软化点可以为100℃或更高、110℃至160℃、或115℃至150℃。
半导体用粘合膜可以包含软化点相对高的酚树脂。软化点为100℃或更高、110℃至160℃、或115℃至150℃的酚树脂可以与液体环氧树脂和基于(甲基)丙烯酸酯的树脂一起形成粘合组分的基材(或基体)。因此，粘合膜可以在室温下具有更高的拉伸模量和优异的粘合强度，并且可以具有优化用于半导体的流动特性。
相反地，当酚树脂的软化点低于上述范围时，半导体用粘合膜在室温下的拉伸模量可能降低，或者室温下的拉伸伸长率可能大大增加。此外，粘合膜的熔融粘度可能降低或者模量可能降低。此外，在粘合膜的结合过程中或当粘合膜长时间暴露于高温条件时，可能经常发生其中粘合膜可能渗出的现象。
此外，酚树脂可以具有80g/eq至400g/eq的羟基当量、90g/eq至250g/eq的羟基当量、100g/eq至178g/eq的羟基当量、或210g/eq至240g/eq的羟基当量。由于酚树脂具有上述范围内的羟基当量，因此即使在短的固化时间内也可以增加固化度，并因此半导体用粘合膜可以在室温下具有更高的拉伸模量和优异的粘合强度。
酚树脂可以包括选自双酚A酚醛清漆树脂和联苯酚醛清漆树脂中的至少一者。
同时，环氧树脂可以起控制半导体用粘合膜的固化度的作用，以提高吸收性能等。
环氧树脂的具体实例包括选自以下的至少一种聚合物树脂：基于联苯的环氧树脂、双酚A环氧树脂、双酚F环氧树脂、甲酚酚醛清漆环氧树脂、苯酚酚醛清漆环氧树脂、四官能环氧树脂、三酚甲烷型环氧树脂、烷基改性的三酚甲烷型环氧树脂、萘型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂和二环戊二烯改性的酚型环氧树脂。
环氧树脂的软化点可以为50℃至120℃。当环氧树脂的软化点太低时，半导体用粘合膜的粘合强度可能增加，并由此降低切割之后的芯片的拾取特性，而当环氧树脂的软化点太高时，半导体用粘合膜在高温下的流动性可能降低，并且半导体用粘合膜的粘合强度可能降低。
环氧树脂的环氧当量可以为100g/eq至300g/eq。
固化剂还可以包含选自基于胺的固化剂和基于酸酐的固化剂中的至少一种化合物。考虑到最终制备的粘合膜的物理特性等，可以适当地选择所使用的固化剂的量，并且例如，基于100重量份的环氧树脂，其可以以10重量份至700重量份、或30重量份至300重量份的量使用。
半导体用粘合膜还可以包含固化催化剂。
固化催化剂可以起在半导体用粘合膜的制造过程中促进固化剂的作用或固化的作用，并且可以没有特别限制地使用已知在半导体器件等用粘合膜的制造中使用的任何固化催化剂。例如，作为固化催化剂，可以使用选自以下的至少一者：基于磷的化合物、基于硼的化合物、基于磷-硼的化合物和基于咪唑的化合物。考虑到最终制备的粘合膜的物理特性等，可以适当地选择所使用的固化催化剂的量，以及例如，基于100重量份的液体和固体环氧树脂、基于(甲基)丙烯酸酯的树脂以及酚树脂的总量，其可以以0.5重量份至10重量份的量使用。
半导体用粘合膜还可以包含离子清除剂，所述离子清除剂包括：包含选自锆、锑、铋、镁和铝中的至少一种金属的金属氧化物；多孔硅酸盐；多孔铝硅酸盐；或者沸石。
含有选自锆、锑、铋、镁和铝中的至少一种金属的金属氧化物的实例可以包括：锆氧化物、锑氧化物、铋氧化物、镁氧化物、铝氧化物、基于锑铋的氧化物、基于锆铋的氧化物、基于锆镁的氧化物、基于镁铝的氧化物、基于锑镁的氧化物、基于锑铝的氧化物、基于锑锆的氧化物、基于锆铝的氧化物、基于铋镁的氧化物、基于铋铝的氧化物，或者其两者或更多者的混合物。
离子清除剂可以起吸收存在于半导体用粘合膜中的金属离子或卤素离子等的作用，并因此可以改善与粘合膜接触的导线的电可靠性。
半导体用粘合膜中的离子清除剂的量没有特别限制，但是考虑到与过渡金属离子的反应性、可加工性等，基于半导体用粘合膜的重量，其可以以0.01重量％至20重量％，优选0.01重量％至10重量％的量包含在内。
同时，半导体用粘合膜还可以包含选自偶联剂和无机填料中的至少一种添加剂。偶联剂和无机填料的具体实例没有特别限制，并且可以没有特别限制地使用已知用于半导体封装用粘合剂的组分。
如上所述，第一层可以包含粘合粘结剂和散热填料。
散热填料可以用于半导体用粘合膜中以表现出将电气器件等中产生的热快速传递至散热器的作用或效果。散热填料的具体实例包括氧化铝(Al2O3)、氮化硼(BN)、氮化铝(AlN)、碳化硅(SiC)、氧化镁(MgO)、氧化锌(ZnO)、氢氧化铝(Al(OH)3)，或其混合物。
如上所述，第二层可以包含粘合粘结剂和磁性填料。
磁性填料可以包括软磁金属合金颗粒或基于铁氧体的磁性颗粒。软磁金属合金颗粒可以包括当从外部施加磁场时可以被快速磁化的金属合金，并且其可以实现吸收并除去半导体用粘合膜上的特定频率的电磁波噪声的作用或效果。磁性颗粒的具体实例可以包括铁-硅-铝合金、铁-硅合金、铁-铬-硅合金、铁-铬合金、镍-铁合金、羰基铁，其混合物、其合金等。基于铁氧体的磁性颗粒为基于陶瓷的材料，并且可以包括可以容易地被外部磁场磁化的具有尖晶石结构的材料。其具体实例可以包括镍-铁铁氧体、锰-锌铁氧体，其混合物、其合金等。
磁性填料的形状没有特别限制，并且例如，其可以为球形、圆形、片状、多面体、旋转体状等。
如上所述，上述除粘合粘结剂之外还包括散热填料和磁性填料中的每一者的半导体用粘合膜可以具有根据结构和组成选择性地吸收所观察到的具有特定的热导率特性和频率的辐射的EMI噪声的特征。
同时，第一层和第二层的厚度可以各自为1μm至300μm。此外，第一层和第二层的厚度可以各自为1μm或更大、3μm或更大、5μm或更大、或者10μm或更大。此外，第一层和第二层的厚度可以各自为300μm或更小、100μm或更小、90μm或更小、或者70μm或更小。
第一层与第二层之间的厚度比没有特别限制，并且为了使上述固有效果最大化，第二层的厚度与第一层的厚度的比率可以为0.2至5。
当半导体用粘合膜在室温下以0.3mm/秒的速率被伸长至5％时，其拉伸模量可以为100MPa或更大。此外，当半导体用粘合膜在室温下以0.3mm/秒的速率被伸长至10％时，其模量可以为55MPa或更大，以及当被伸长至15％时可以为40MPa或更大。
半导体用粘合膜可以应用于半导体芯片的具有多层结构的封装，并因此可以实现稳定的结构和优异的机械特性例如耐热性和耐冲击性，并且可以防止回流裂纹的出现。特别地，即使在长时间暴露于半导体器件的制造过程中施加的高温条件时，也可能基本上不产生空隙。
半导体用粘合膜具有高的断裂强度和低的断裂伸长率，并因此可以应用于其他非接触型粘合切割法(例如，DBG(Dicing Before Grinding，研磨前切割))以及使用刀片的晶片切割法，并且即使在低温下也具有优异的可切割性。因此，即使在使得半导体用粘合膜在室温下放置时，由于再粘合的可能性低，半导体器件的制造过程的可靠性和效率也可以提高。
粘合膜可以用作管芯附接膜(die attachment film，DAF)用于附接引线框或基底与管芯，或者连接管芯与管芯。因此，粘合膜可以加工成管芯接合膜(die bonding film)或切割管芯接合膜等的形式。
有益效果
根据本发明，可以提供这样的半导体用粘合膜：其能够以改善的物理固化特性改善半导体芯片的可靠性，并且能够实现改善的机械特性以及高的耐热性和粘合强度，并且进一步能够实现优异的热导率特性和电磁波吸收性能。
此外，半导体用粘合膜可以应用于半导体封装用的各种制造方法，可以确保将半导体芯片与基底或支承构件如下层芯片等结合的过程的高可靠性，并且在确保当将半导体芯片安装至半导体封装时所需的耐热性、耐湿性和绝缘特性的同时可以实现优异的可加工性。
具体实施方式
将通过以下所示的实施例更详细地描述本发明的具体实施方案。然而，这些实施例仅仅是本发明的具体实施方案的举例说明，并且本发明的内容不旨在限于这些实施例或被这些实施例限制。
[合成例1：热塑性树脂1的合成]
将70g丙烯酸丁酯、15g丙烯腈、5g甲基丙烯酸缩水甘油酯和10g甲基丙烯酸苄酯与100g甲苯混合，并使混合物在80℃下反应约12小时以合成其中引入有缩水甘油基作为支链的丙烯酸酯树脂1(重均分子量：约900000，玻璃化转变温度：14℃)。
然后，将丙烯酸酯树脂1溶解在二氯甲烷中，冷却，并用0.1N KOH甲醇溶液滴定。因此，确定羟基当量为约0.03eq/kg。
[合成例2：热塑性树脂2的合成]
将65g丙烯酸丁酯、15g丙烯腈、5g甲基丙烯酸缩水甘油酯和15g甲基丙烯酸苄酯与100g甲苯混合，并使混合物在80℃下反应约12小时以合成其中引入有缩水甘油基作为支链的丙烯酸酯树脂2(重均分子量：约520000，玻璃化转变温度：14℃)。
然后，将丙烯酸酯树脂1溶解在二氯甲烷中，冷却，并用0.1N KOH甲醇溶液滴定。因此，确定羟基当量为约0.03eq/kg。
[合成例3：热塑性树脂3的合成]
将60g丙烯酸丁酯、15g丙烯腈、5g甲基丙烯酸缩水甘油酯和20g甲基丙烯酸苄酯与100g甲苯混合，并使混合物在80℃下反应约12小时以合成其中引入有缩水甘油基作为支链的丙烯酸酯树脂2(重均分子量：约520000，玻璃化转变温度为15℃)。
然后，将丙烯酸酯树脂1溶解在二氯甲烷中，冷却，并用0.1N KOH甲醇溶液滴定。因此，确定羟基当量为约0.03eq/kg。
[实施例1至3：半导体用粘合膜的制备]
1.包含粘合粘结剂和散热填料的第一层的制备
(1)实施例1
使用研磨机在甲基乙基酮溶剂的存在下对4g作为环氧树脂的固化剂的酚树脂KA-1160(由DIC Corporation制造，甲酚酚醛清漆环氧树脂，环氧当量：190g/eq，软化点：65℃)、2g环氧树脂EOCN-103S(由Nippon Kayaku Co.,Ltd.制造，甲酚酚醛清漆型环氧树脂，环氧当量：214g/eq，软化点：80℃)、5g液体环氧树脂RE-310S(由Nippon Kayaku Co.,Ltd.制造，双酚A环氧树脂，环氧当量：180g/eq)和85g其中混合有CB-P05和DAW-05氧化铝填料的填料进行研磨。
此后，向上述混合物中添加4g热塑性丙烯酸酯树脂1(Mw：520000，玻璃化转变温度：10℃)、0.1g硅烷偶联剂A-187(由GE Toshiba Silicones制造，γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷)以及作为固化促进剂的0.1g的DICY和0.1g的2MA-OK，并进一步研磨2小时以获得用于半导体粘合用的树脂组合物溶液(固体浓度为80重量％)。将该经研磨的溶液施加至自动涂覆机以获得厚度为20μm的第一层。
(2)实施例2和3
以与实施例1中相同的方式获得厚度为20μm的第一层，不同之处在于如下表1所示改变组成。
[表1]第一层的组成(单位：g)
实施例1 实施例2 实施例3
KA-1160 4 3
KPH-3075 4
RE-310S 5 4 5
EOCN-103S 2 2 1
CB-P05 62 55 55
DAW-05 23 30 30
丙烯酸树脂1 4
丙烯酸树脂2 4
丙烯酸树脂3 6
KG-3015P
KG-3096
(所使用的组分的描述)
KA-1160：甲酚酚醛清漆环氧树脂(由DIC Corporation制造，软化点：约90℃，环氧当量：110g/eq)
KPH-75：Xylock酚醛清漆树脂(由DIC Corporation制造，软化点：约75℃，环氧当量：175g/eq)
RE-310S：双酚A环氧树脂(环氧当量：218g/eq，液体)
EOCN-104S：甲酚酚醛清漆环氧树脂(由Nippon Kayaku Co.,Ltd.制造，环氧当量：180g/eq，软化点：90℃)
NC-3000-H：联苯酚醛清漆环氧树脂(环氧当量：180g/eq，软化点：65℃)
<填料>
CB-P05：由Showa Denko制造的氧化铝填料，平均粒径：5μm
DAW-05：由Denka制造的氧化铝填料，平均粒径：0.5μm
<丙烯酸酯树脂>
丙烯酸树脂1：以丙烯酸丁酯:丙烯腈:甲基丙烯酸缩水甘油酯:甲基丙烯酸苄酯＝70:15:5:10的组成比合成的丙烯酸类树脂(重均分子量：约900000，玻璃化转变温度：14℃)
丙烯酸树脂2：以丙烯酸丁酯:丙烯腈:甲基丙烯酸缩水甘油酯:甲基丙烯酸苄酯＝65:15:5:15的组成比合成的丙烯酸类树脂(重均分子量：约520000，玻璃化转变温度：14℃)
丙烯酸树脂3：以丙烯酸丁酯:丙烯腈:甲基丙烯酸缩水甘油酯:甲基丙烯酸苄酯＝60:15:5:20的组成比合成的丙烯酸类树脂(重均分子量：约520000，玻璃化转变温度：15℃)
KG-3015：基于丙烯酸酯的树脂(3重量％的基于甲基丙烯酸缩水甘油酯的重复单元，重均分子量：约870000，玻璃化转变温度：10℃)
KG-3096：基于丙烯酸酯的树脂(3重量％的基于甲基丙烯酸缩水甘油酯的重复单元，重均分子量：约150000，玻璃化转变温度：17℃)
<添加剂>
DICY：双氰胺
2MAOK：基于咪唑的硬化促进剂
2.包含粘合粘结剂和磁性填料的第二层的制备
使用研磨机在甲基乙基酮溶剂的存在下对4g作为环氧树脂的固化剂的酚树脂KA-1160(由DIC Corporation制造，甲酚酚醛清漆树脂，环氧当量：190g/eq，软化点：65℃)、2g环氧树脂EOCN-103S(由Nippon Kayaku Co.,Ltd.制造，甲酚酚醛清漆型环氧树脂，环氧当量：214g/eq，软化点：80℃)、5g液体环氧树脂RE-310S(由Nippon Kayaku Co.,Ltd.制造，双酚A环氧树脂，环氧当量：180g/eq)和85g混合有Mn-铁氧体和MnMgSr-铁氧体填料的填料进行研磨。此后，向上述混合物中添加4g热塑性丙烯酸酯树脂1(Mw：900000，玻璃化转变温度：14℃)、0.1g硅烷偶联剂A-187(由GE Toshiba Silicones制造，γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷)以及作为固化促进剂的0.1g的DICY和0.1g的2MA-OK，并进一步研磨2小时以获得用于半导体粘合用的树脂组合物溶液(固体浓度为80重量％)。将该研磨溶液施加至自动涂覆机以制备厚度为20μm的第二层，所述第二层形成在上述制备的第一层上。
[实验例：半导体器件用粘合膜的物理特性的评估]
实验例1：膜的平坦化
使用SUS辊式热层合机在70℃下使上述实施例中获得的半导体器件用粘合膜的表面平坦化，并使用光学轮廓仪测量平坦化的程度为膜的中心线平均粗糙度(Ra)。
实验例2：第一层膜的热导率的测量
仅将上述实施例中获得的半导体器件用粘合膜的第一层涂覆并使其平坦化，然后使用胶辊层合机层合至600μm的厚度。
使由此获得的膜固化以最终获得经固化的膜。将试样制备成尺寸为10mm*10mm单位的试样，并使用热导率分析仪LFA467通过激光闪光法测量热导率。
实验例3：第二层膜的磁导率的测量
仅将上述实施例中获得的半导体器件用粘合膜的第二层涂覆并使其平坦化，然后使用胶辊层合机层合至数毫米的厚度。使由此获得的膜固化成环形形状以获得样品。使用这些样品，使用阻抗分析仪(E4991A)或矢量网络分析仪(E5071C)测量不同频率下的磁化率和磁化损耗值。
实验例4：膜的粘度的测量
将上述实施例中获得的半导体器件用粘合膜涂覆并使其平坦化，然后使用胶辊层合机层合至600μm的厚度。将膜制备成8mm的圆形试样，然后使用由TA制造的ARES-G2测量粘度。
实验例5：晶片可润湿性的测量
将通过将上述实施例中获得的半导体器件用粘合膜涂覆并使其平坦化而获得的膜制备成直径为22cm的圆形膜。将膜层合在涂覆有粘合层的PO膜上以制备切割管芯接合膜。分别地，将80μm晶片层合到切割膜上并切割成8mm*8mm的尺寸。然后，在使用安装装置将在70℃下切割的晶片和粘合膜热层合时，确定粘合膜是否粘附。
实验例6：固化期间的残余空隙除去的模拟实验
将实施例中获得的半导体器件用粘合膜制备成直径为22cm的圆形膜。将膜层合在涂覆有粘合层的PO膜上以制备切割管芯接合膜，并使用安装装置使其在70℃下经受与晶片的热层合。此后，将晶片和粘合膜切割成12mm*10mm的尺寸。
然后，将散热膜管芯附接在PCB上，在7个大气压下在135℃下进行加压固化30分钟，然后使用超声成像装置通过扫描整个PCB来评估散热膜的可掩埋性(buriability)。
[表2]实验例的结果
Figure BDA0002515973330000141
如表2所示，确定实施例1至3的半导体用粘合膜通过包含其中分子量和组成受控的丙烯酸类树脂而具有优异的热导率和晶片粘合特性。
此外，可以看出，施加至实施例的第二层的EMI吸收材料的不同频率下的磁化损耗值在1GHz与3GHz之间具有tanα＝11，从而确定粘合膜具有吸收该频率范围内的辐射的EMI噪声的能力。

Claims (16)

1.一种半导体用粘合膜，包括：
包含粘合粘结剂和散热填料的第一层；以及包含粘合粘结剂和磁性填料的第二层，所述第二层形成在所述第一层的至少一个表面上，
其中所述第一层和所述第二层中的每一者中包含的所述粘合粘结剂包含：基于(甲基)丙烯酸酯的树脂，所述基于(甲基)丙烯酸酯的树脂包含含有基于环氧的官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元和含有芳族官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的重复单元；固化剂，所述固化剂包含酚树脂；和环氧树脂。
2.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述基于(甲基)丙烯酸酯的树脂的羟基当量为0.15eq/kg或更小。
3.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述基于(甲基)丙烯酸酯的树脂中的所述含有芳族官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的官能团的含量为2重量％至40重量％。
4.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述散热填料包括选自以下的至少一者：氧化铝(Al2O3)、氮化硼(BN)、氮化铝(AlN)、碳化硅(SiC)、氧化镁(MgO)、氧化锌(ZnO)和氢氧化铝(Al(OH)3)。
5.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中第一层包含0.1重量％至50重量％的所述散热填料。
6.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述磁性填料包括选自以下的至少一者：铁-硅-铝合金、铁-硅合金、铁-铬-硅合金、铁-铬合金、镍-铁合金、羰基铁、镍-锌铁氧体和锰-锌铁氧体。
7.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中第二层包含0.1重量％至50重量％的所述磁性填料。
8.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述基于(甲基)丙烯酸酯的树脂相对于所述基于(甲基)丙烯酸酯的树脂、环氧树脂和酚树脂的总重量的重量比为0.55至0.95。
9.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述基于(甲基)丙烯酸酯的树脂包含3重量％至30重量％的所述含有芳族官能团的基于(甲基)丙烯酸酯的官能团。
10.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述芳族官能团为具有6至20个碳原子的芳基；或者包含具有6至20个碳原子的芳基和具有1至10个碳原子的亚烷基的芳基亚烷基。
11.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述酚树脂的软化点为100℃或更高。
12.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述酚树脂包括选自双酚A酚醛清漆树脂和联苯酚醛清漆树脂中的至少一者。
13.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述环氧树脂的软化点为50℃至120℃。
14.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述环氧树脂的环氧当量为100g/eq至300g/eq。
15.根据权利要求13所述的半导体用粘合膜，
其中所述第一层的厚度为1μm至300μm，
所述第二层的厚度为1μm至300μm，
以及所述第二层的厚度相对于所述第一层的厚度的比率为0.2至5。
16.根据权利要求1所述的半导体用粘合膜，
其中所述基于(甲基)丙烯酸酯的树脂的重均分子量为5000至1000000。
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