CN111187486B - 树脂组合物、树脂片材、印刷布线板及半导体装置 - Google Patents

树脂组合物、树脂片材、印刷布线板及半导体装置 Download PDF

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Abstract

本发明的课题在于提供：可形成低介电损耗角正切且胶渣除去性优异、并且在与导体层之间具有优异的密合强度的固化物的树脂组合物；包含该树脂组合物的树脂片材；包含该树脂组合物的固化物的印刷布线板；及包含该印刷布线板的半导体装置。本发明的解决手段是一种树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)马来酰亚胺化合物及(C)成分，(B)成分为包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基中的至少任一种烃链的马来酰亚胺化合物，(C)成分为选自(C‑1)苯并噁嗪化合物和(C‑2)碳二亚胺化合物中的1种以上的化合物。

Description

树脂组合物、树脂片材、印刷布线板及半导体装置
技术领域
本发明涉及树脂组合物。尤其涉及包含该树脂组合物的树脂片材；包含该树脂组合物的固化物的印刷布线板；及包含该印刷布线板的半导体装置。
背景技术
作为印刷布线板的制造技术，已知基于交替层叠绝缘层和导体层的堆叠(buildup)方式的制造方法。基于堆叠方式的制造方法中，通常，绝缘层可通过使树脂组合物固化而形成。
作为上述绝缘层形成用的树脂组合物或树脂膜，提出了包含马来酰亚胺化合物的树脂组合物或树脂膜(例如，专利文献1～4)。
具体而言，专利文献1中，公开了含有熔点为40℃以下的马来酰亚胺化合物、环氧化合物、氰酸酯化合物及无机填充材料的热固性树脂组合物。
另外，专利文献2中公开了一种毫米波雷达用印刷布线板制造用树脂膜，其是利用具备下述工序的制造方法得到的：将具有马来酰亚胺基、具有至少2个酰亚胺键的二价基团及饱和或不饱和的二价的烃基的化合物、和球状的无机填充材料混合。
另外，专利文献3中公开了包含环氧树脂、咪唑系固化促进剂及马来酰亚胺化合物的液态环氧树脂组合物。
专利文献4中公开了可使用马来酰亚胺化合物作为热固性树脂。另外，专利文献4中公开了可使用含有磷的苯并噁嗪化合物作为阻燃剂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2016-010964号公报
专利文献2：日本特开2017-125128号公报
专利文献3：日本特开2018-070668号公报
专利文献4：日本特开2011-144361号公报
发明内容
发明所要解决的课题
另外，近年来，从更加促进印刷布线板的劳力节省的观点考虑，对于绝缘层形成用的树脂组合物的固化物，要求介电损耗角正切低。然而，通过本发明人的研究，结果发现，无法通过树脂组合物中包含的马来酰亚胺化合物的种类来满足近年来要求的较低的介电损耗角正切。
此外，通过本发明人的研究，结果发现，在使为了降低介电损耗角正切而调节了组成的树脂组合物固化后形成了通孔的情况下，有时胶渣除去性差。此处，所谓胶渣，是指加工后产生的残渣。若胶渣除去性差，则不能确保通孔周围的导通可靠性，因此，作为结果，使用该树脂组合物得到的印刷布线板的连接可靠性也将会差。另外，若胶渣除去性差，则无法应对近年来的电路设计、尤其是微细化及高密度化的布线，这同样导致印刷布线板的连接可靠性将会差。
另外，由树脂组合物的固化物形成的绝缘层也与导体层接触，因此，要求在与导体层(例如，作为镀层、基底层的铜箔)之间具有良好的密合强度，期望能实现密合强度的进一步提高。由此，可期待将会也能够应对各种电路设计。
本发明的课题在于提供：可形成低介电损耗角正切且胶渣除去性优异、并且在与导体层之间具有优异的密合强度的固化物的树脂组合物；包含该树脂组合物的树脂片材；包含该树脂组合物的固化物的印刷布线板；及包含该印刷布线板的半导体装置。
用于解决课题的手段
为了达成本发明的课题，本发明人等进行了深入研究，结果发现，通过使包含环氧树脂的树脂组合物含有规定的马来酰亚胺化合物和规定的成分，从而可提供可形成低介电损耗角正切且胶渣除去性优异、并且在与导体层之间具有优异的密合强度的固化物的树脂组合物，从而完成了本发明。
即，本发明包括以下的内容。
[1]一种树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)马来酰亚胺化合物、及(C)成分，(B)成分为包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基中的至少任一种烃链的马来酰亚胺化合物，(C)成分为选自(C-1)苯并噁嗪化合物和(C-2)碳二亚胺化合物中的1种以上的化合物。
[2]根据[1]所述的树脂组合物，其中，(B)成分由下述通式(B-I)表示；
[化学式1]
通式(B-I)中，R各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基，L表示单键或二价的连接基团。
[3]根据[2]所述的树脂组合物，其中，通式(B-I)中，L为氧原子、可具有取代基的碳原子数为6～24的亚芳基、可具有取代基的碳原子数为1～50的亚烷基、碳原子数为5以上的烷基、来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团、来自均苯四甲酸二酰亚胺的二价基团、或由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团。
[4]根据[1]所述的树脂组合物，其中，(B)成分由下述通式(B-II)表示；
[化学式2]
通式(B-II)中，R’各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基，A各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基、或可具有取代基的具有芳环的二价基团，n表示1～10的整数。
[5]根据[4]所述的树脂组合物，其中，通式(B-II)中，A各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的环状的亚烷基；可具有取代基的具有苯环的二价基团；可具有取代基的具有邻苯二甲酰亚胺环的二价基团；或可具有取代基的具有均苯四甲酸二酰亚胺环的二价基团。
[6]根据[1]～[5]中任一项所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(B)成分的含量为0.1质量％以上且20质量％以下。
[7]根据[1]～[6]中任一项所述的树脂组合物，其中，(C)成分包含下述通式(C-I)表示的苯并噁嗪化合物；
[化学式3]
式(C-I)中，Ra表示k价的基团，Rb各自独立地表示卤素原子、烷基、或芳基，k表示2～4的整数，l表示0～4的整数。
[8]根据[7]所述的树脂组合物，其中，通式(C-I)中，Ra为亚芳基、亚烷基、氧原子、或由这些基团中的2个以上的基团组合而成的k价的基团。
[9]根据[7]或[8]所述的树脂组合物，其中，通式(C-I)中，l表示0。
[10]根据[1]～[9]中任一项所述的树脂组合物，其中，(C)成分包含：含有下述式(C-II)表示的结构的碳二亚胺化合物；
[化学式4]
式(C-II)中，X表示亚烷基、亚环烷基或亚芳基，它们可以具有取代基；m表示1～5的整数；X存在多个时，它们可以相同也可以不同；*表示化学键。
[11]根据[1]～[10]中任一项所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(C)成分的含量为0.1质量％以上且30质量％以下。
[12]根据[1]～[11]中任一项所述的树脂组合物，其包含(D)无机填充材料。
[13]根据[12]所述的树脂组合物，其中，(D)成分用氨基硅烷进行了表面处理。
[14]根据[12]或[13]所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)成分的含量为40质量％以上且95质量％以下。
[15]根据[1]～[14]中任一项所述的树脂组合物，其用于形成印刷布线板的绝缘层。
[16]树脂片材，其包含：支承体、和设置于该支承体上的包含[1]～[15]中任一项所述的树脂组合物的树脂组合物层。
[17]印刷布线板，其包含[1]～[15]中任一项所述的树脂组合物的固化物。
[18]半导体装置，其包含[17]所述的印刷布线板。
发明的效果
通过本发明，可提供：可形成低介电损耗角正切且胶渣除去性优异、并且在与导体层之间具有优异的密合强度的固化物的树脂组合物；包含该树脂组合物的树脂片材；包含该树脂组合物的固化物的印刷布线板；及包含该印刷布线板的半导体装置。
附图说明
图1为示意性地表示印刷布线板的一例的部分剖视图。
具体实施方式
以下，对本发明的树脂组合物、树脂片材、印刷布线板、及半导体装置进行详细说明。
[1.树脂组合物]
以下，对本发明的实施方式涉及的树脂组合物进行详细说明。
本实施方式涉及的树脂组合物包含(A)环氧树脂、(B)马来酰亚胺化合物及(C)成分，(B)成分包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基中的至少任一种，(C)成分为选自(C-1)苯并噁嗪化合物和(C-2)碳二亚胺化合物中的1种以上的化合物。
通过使包含环氧树脂的树脂组合物含有(B)成分和(C)成分，从而能够提供可形成低介电损耗角正切且胶渣除去性优异、并且在与导体层之间具有优异的密合强度的固化物的树脂组合物。
对于树脂组合物而言，除了包含(A)～(C)成分之外，根据需要也可包含选自(D)无机填充材料、(E)固化剂、(F)固化促进剂及(G)任意的添加剂中的1种以上的成分。以下，对本发明的树脂组合物中包含的各成分进行详细说明。
＜(A)环氧树脂＞
树脂组合物包含(A)环氧树脂。作为(A)环氧树脂，可举出例如联二甲酚型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚酚醛清漆型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、叔丁基-邻苯二酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、缩水甘油基胺型环氧树脂、缩水甘油基酯型环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、联苯型环氧树脂、线状脂肪族环氧树脂、具有丁二烯结构的环氧树脂、脂环族环氧树脂、杂环式环氧树脂、含有螺环的环氧树脂、环己烷型环氧树脂、环己烷二甲醇型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、三羟甲基型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂等。环氧树脂可以单独使用1种，也可组合使用2种以上。
(A)环氧树脂优选在1分子中具有2个以上的环氧基。将环氧树脂的不挥发成分设为100质量％时，优选至少50质量％以上为在1分子中具有2个以上的环氧基的环氧树脂。其中，树脂组合物优选组合地包含在20℃的温度下为液态的环氧树脂(以下也称为“液态环氧树脂”。)、和在20℃的温度下为固态的环氧树脂(也称为“固态环氧树脂”。)。作为液态环氧树脂，优选为在1分子中具有2个以上的环氧基的液态环氧树脂，更优选为在1分子中具有2个以上的环氧基的芳香族系液态环氧树脂。作为固态环氧树脂，优选为在1分子中具有3个以上的环氧基的固态环氧树脂，更优选为在1分子中具有3个以上的环氧基的芳香族系固态环氧树脂。本发明中，所谓芳香族系的环氧树脂，是指在其分子内具有芳环的环氧树脂。
作为液态环氧树脂，优选双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、萘型环氧树脂、缩水甘油基酯型环氧树脂、缩水甘油基胺型环氧树脂、苯酚酚醛清漆型环氧树脂、具有酯骨架的脂环族环氧树脂、环己烷型环氧树脂、环己烷二甲醇型环氧树脂、缩水甘油基胺型环氧树脂、及具有丁二烯结构的环氧树脂，更优选双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂。作为液态环氧树脂的具体例，可举出DIC公司制的“HP4032”、“HP4032D”、“HP4032SS”(萘型环氧树脂)、三菱化学公司制的“828US”、“jER828EL”、“825”、“EPIKOTE828EL”(双酚A型环氧树脂)、“jER807”、“1750”(双酚F型环氧树脂)、“jER152”(苯酚酚醛清漆型环氧树脂)、“630”、“630LSD”(缩水甘油基胺型环氧树脂)、新日铁住金化学公司制的“ZX-1059”(双酚A型环氧树脂与双酚F型环氧树脂的混合品)、Nagase ChemteX公司制的“EX-721”(缩水甘油基酯型环氧树脂)、DAICEL公司制的“Celloxide 2021P”(具有酯骨架的脂环族环氧树脂)、“PB-3600”(具有丁二烯结构的环氧树脂)、新日铁住金化学公司制的“ZX1658”、“ZX1658GS”(液态1,4-缩水甘油基环己烷型环氧树脂)、三菱化学公司制的“630LSD”(缩水甘油基胺型环氧树脂)等。它们可以单独使用1种，也可组合使用2种以上。
作为固态环氧树脂，优选联二甲酚型环氧树脂、萘型环氧树脂、萘型四官能环氧树脂、甲酚酚醛清漆型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、三酚型环氧树脂、萘酚型环氧树脂、联苯型环氧树脂、亚萘基醚型环氧树脂、蒽型环氧树脂、双酚A型环氧树脂、双酚AF型环氧树脂、四苯基乙烷型环氧树脂，更优选萘型环氧树脂。作为固态环氧树脂的具体例，可举出DIC公司制的“HP4032H”(萘型环氧树脂)、“HP-4700”、“HP-4710”(萘型四官能环氧树脂)、“N-690”(甲酚酚醛清漆型环氧树脂)、“N-695”(甲酚酚醛清漆型环氧树脂)、“HP-7200”(二环戊二烯型环氧树脂)、“HP-7200HH”、“HP-7200H”、“EXA-7311”、“EXA-7311-G3”、“EXA-7311-G4”、“EXA-7311-G4S”、“HP6000”(亚萘基醚型环氧树脂)、日本化药公司制的“EPPN-502H”(三酚型环氧树脂)、“NC7000L”(萘酚酚醛清漆型环氧树脂)、“NC3000H”、“NC3000”、“NC3000L”、“NC3100”(联苯型环氧树脂)、新日铁住金化学公司制的“ESN-475V”(萘型环氧树脂)、“ESN485”(萘酚酚醛清漆型环氧树脂)、三菱化学公司制的“YX4000H”、“YX4000”、“YL6121”(联苯型环氧树脂)、“YX4000HK”(联二甲酚型环氧树脂)、“YX8800”(蒽型环氧树脂)、大阪燃气化学公司制的“PG-100”、“CG-500”、三菱化学公司制的“YL7760”(双酚AF型环氧树脂)、“YL7800”(芴型环氧树脂)、三菱化学公司制的“jER1010”(固态双酚A型环氧树脂)、“jER1031S”(四苯基乙烷型环氧树脂)等。它们可以单独使用1种，也可组合使用2种以上。
在并用液态环氧树脂和固态环氧树脂作为(A)成分的情况下，它们的量比(液态环氧树脂:固态环氧树脂)以质量比计优选为1:1～1:20的范围。通过使液态环氧树脂与固态环氧树脂的量比为上述范围，可得到下述效果：i)在以树脂片材的形态使用时，可带来适度的粘合性；ii)在以树脂片材的形态使用时，可得到充分的挠性，处理性提高；以及，iii)可得到具有充分的断裂强度的固化物；等等。从上述i)～iii)的效果的观点考虑，液态环氧树脂与固态环氧树脂的量比(液态环氧树脂:固态环氧树脂)以质量比计更优选为1:1～1:15的范围，进一步优选为1:1～1:10的范围。
对于树脂组合物中的(A)成分的含量而言，从得到显示良好的机械强度、绝缘可靠性的绝缘层的观点考虑，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，优选为5质量％以上，更优选为10质量％以上，进一步优选为15质量％以上。环氧树脂的含量的上限没有特别限制，只要能起到本发明的效果即可，优选为30质量％以下，更优选为25质量％以下，进一步优选为20质量％以下。
需要说明的是，本发明中，对于树脂组合物中的各成分的含量而言，只要没有另行明确说明，是指将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的值。
(A)成分的环氧当量优选为50～5000g/eq.，更优选为50～3000g/eq.，进一步优选为80～2000g/eq.，进一步更优选为110～1000g/eq.。通过成为上述范围，固化物的交联密度变得充分，可形成表面粗糙度小的绝缘层。需要说明的是，环氧当量可按照JIS K7236进行测定，为包含1当量的环氧基的树脂的质量。
(A)成分的重均分子量优选为100～5000，更优选为250～3000，进一步优选为400～1500。此处，环氧树脂的重均分子量为利用凝胶渗透色谱法(GPC)测定的按照聚苯乙烯换算的重均分子量。
＜(B)马来酰亚胺化合物＞
树脂组合物含有“包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基中的至少任一种烃链的马来酰亚胺化合物”作为(B)成分。(B)马来酰亚胺化合物为在分子中含有下述式(1)表示的马来酰亚胺基的化合物。
[化学式5]
(B)马来酰亚胺化合物包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基中的至少任一种烃基。所述包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基中的至少任一种烃链的马来酰亚胺化合物，与不包含这样的烃链的马来酰亚胺化合物相比，存在能降低树脂组合物的固化物的介电损耗角正切的值的倾向。
此外，在分子中含有马来酰亚胺基的化合物容易溶解于碱溶液，因此，通过使树脂组合物含有(B)成分，通常可得到胶渣除去性优异的固化物。
碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基由于碳链长，因而通常显示疏水性。因此，(B)马来酰亚胺化合物在高湿环境下不易劣化，例如，即使在HAST试验后也能抑制伴随绝缘层破坏的层间剥离。其结果是，通过使树脂组合物含有(B)成分，从而能够得到与导体层(尤其是通过镀覆形成的导体层)之间具有高密合性的绝缘层。此处，所谓密合性，是指相互相邻的第1物体和第2物体之间的密合强度，可以是在第1物体的表面上形成了第2物体的情况下的密合强度，也可以是在第2物体的表面上形成了第1物体的情况下的密合强度。密合强度可利用后述的实施例中记载的方法进行测定。
另外，包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基中的至少任一种烃链的马来酰亚胺化合物，由于其长碳链的作用，因而显示分子结构柔软这样的倾向。因此，与不含此种烃链的马来酰亚胺化合物及在主要结构中包含亚芳基的马来酰亚胺化合物相比，能达成低的最低熔体粘度。最低熔体粘度可通过利用动态粘弹性法测定熔体粘度而求出。例如，使用动态粘弹性测定装置(UBM公司制“Rheosol-G3000”)，针对从树脂组合物的树脂组合物层采集的1g的试样，使用直径为18mm的平行板进行。作为测定条件，设定为下述条件：开始温度60℃至200℃，升温速度5℃/分钟，测定温度间隔2.5℃，振动1Hz/deg，由得到的熔体粘度的测定值，可求出最低熔体粘度。
碳原子数为5以上的烷基的碳原子数优选为6以上，更优选为8以上，优选为50以下，更优选为45以下，进一步优选为40以下。该烷基可以为直链状、支链状、环状中的任一种，其中，优选为直链状。作为这样的烷基，可举出例如戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基等。另外，(B)成分的马来酰亚胺化合物可具有碳原子数为5以上的烷基作为碳原子数为5以上的亚烷基的取代基。
碳原子数为5以上的亚烷基的碳原子数优选为6以上，更优选为8以上，优选为50以下，更优选为45以下，进一步优选为40以下。该亚烷基可以为直链状、支链状、环状中的任一种，其中，优选为直链状。此处，所谓环状的亚烷基是包括仅由环状的亚烷基形成的情况、和由键合有直链状或支链状的亚烷基的环状的亚烷基形成的情况这两者的概念。作为这样的亚烷基，可举出例如亚戊基、亚己基、亚庚基、亚辛基、亚壬基、亚癸基、亚十一烷基、亚十二烷基、亚十三烷基、亚十七烷基、亚三十六烷基、具有亚辛基-亚环己基结构的基团、具有亚辛基-亚环己基-亚辛基结构的基团、具有亚丙基-亚环己基-亚辛基结构的基团等。
(B)马来酰亚胺化合物中，碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基优选直接结合于马来酰亚胺基的氮原子。此处，所谓“直接”，是指在马来酰亚胺基的氮原子与烷基或亚烷基之间不存在其他基团。由此，可使密合性特别好。
从得到在固化物与导体层之间具有高密合性的绝缘层的观点考虑，(B)马来酰亚胺化合物优选包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基这两者。
碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基可以相互键合而形成环，环结构也包含螺环、稠环。作为相互键合而形成的环，可举出例如环己烷环等。
碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基可以不具有取代基，也可以具有取代基。作为取代基，没有特别限制，可举出例如卤素原子、-OH、-O-C1-6烷基、-N(C1-10烷基)2、C1-10烷基、C6-10芳基、-NH2、-CN、-C(O)O-C1-10烷基、-COOH、-C(O)H、-NO2等。此处，术语“Cp-q”表示紧随该术语之后记载的有机基团的碳原子数为p～q(p及q为正整数，满足p＜q。)。例如，“C1-10烷基”这样的表达表示碳原子数为1～10的烷基。这些取代基可以相互键合而形成环，环结构也包括螺环、稠环。
上述的取代基可以进一步具有取代基(以下，有时称为“二次取代基”。)。作为二次取代基，只要没有特别记载，可使用与上述的取代基相同的基团。
每1分子(B)马来酰亚胺化合物的马来酰亚胺基的数目可以为1个，优选为2个以上，优选为10个以下，更优选为6个以下，特别优选为3个以下。通过使用每1分子具有2个以上的马来酰亚胺基的(B)马来酰亚胺化合物，从而能得到与导体层之间具有更高密合性的绝缘层。
(B)马来酰亚胺化合物可以单独使用1种，也可组合使用2种以上。
(B)马来酰亚胺化合物包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基中的至少任一种烃基即可，从提高固化物的性能的观点、尤其是从得到在与导体层之间具有更高密合性的绝缘层的观点考虑，优选为下述通式(B-I)表示的马来酰亚胺化合物。
[化学式6]
通式(B-I)中，R各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基，L表示单键或二价的连接基团。
R各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基。R与上述的碳原子数为5以上的亚烷基含义相同，优选的范围也同样。
L表示单键或二价的连接基团。作为二价的连接基团，可举出亚烷基、亚烯基、亚炔基、亚芳基、-C(＝O)-、-C(＝O)-O-、-NR0-(R0为氢原子、碳原子数为1～3的烷基)、氧原子、硫原子、C(＝O)NR0-、来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团、来自均苯四甲酸二酰亚胺的二价基团、及由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团等。所谓来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团，表示由邻苯二甲酰亚胺衍生的二价基团，具体而言，为通式(2)表示的基团。所谓来自均苯四甲酸二酰亚胺的二价基团，表示由均苯四甲酸二酰亚胺衍生的二价基团，具体而言，为通式(3)表示的基团。式中，“*”表示化学键。
[化学式7]
作为亚烷基，优选碳原子数为1～50的亚烷基，更优选碳原子数为1～45的亚烷基，特别优选碳原子数为1～40的亚烷基。该亚烷基可以为直链状、支链状、环状中的任一种。作为这样的亚烷基，可举出例如甲基亚乙基、亚环己基、亚戊基、亚己基、亚庚基、亚辛基、亚壬基、亚癸基、亚十一烷基、亚十二烷基、亚十三烷基、亚十七烷基、亚三十六烷基、具有亚辛基-亚环己基结构的基团、具有亚辛基-亚环己基-亚辛基结构的基团、具有亚丙基-亚环己基-亚辛基结构的基团等。
作为亚烯基，优选碳原子数为2～20的亚烯基，更优选碳原子数为2～15的亚烯基，特别优选碳原子数为2～10的亚烯基。该亚烯基可以为直链状、支链状、环状中的任一种。作为这样的亚烯基，可举出例如甲基亚乙烯基、亚环己烯基、亚戊烯基、亚己烯基、亚庚烯基、亚辛烯基等。
作为亚炔基，优选碳原子数为2～20的亚炔基，更优选碳原子数为2～15的亚炔基，特别优选碳原子数为2～10的亚炔基。该亚炔基可以为直链状、支链状、环状中的任一种。作为这样的亚炔基，可举出例如甲基亚乙炔基、亚环己炔基、亚戊炔基、亚己炔基、亚庚炔基、亚辛炔基等。
作为亚芳基，优选碳原子数为6～24的亚芳基，更优选碳原子数为6～18的亚芳基，进一步优选碳原子数为6～14的亚芳基，进一步更优选碳原子数为6～10的亚芳基。作为亚芳基，可举出例如亚苯基、亚萘基、亚蒽基等。
作为二价的连接基团的亚烷基、亚烯基、亚炔基、及亚芳基可以具有取代基。作为取代基，与通式(B-I)中的R所表示的碳原子数为5以上的烷基可以具有的取代基含义相同，优选为碳原子数为5以上的烷基。
作为由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团，可举出例如由亚烷基、来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团及氧原子组合而成的二价基团；由来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团、氧原子、亚芳基及亚烷基组合而成的二价基团；由亚烷基及来自均苯四甲酸二酰亚胺的二价基团组合而成的二价基团；等等。由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团可通过各基团的组合而形成稠环等环。另外，由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团的重复单元数可以为1～10个重复单元。
其中，作为通式(B-I)中的L，优选为氧原子、可具有取代基的碳原子数为6～24的亚芳基、可具有取代基的碳原子数为1～50的亚烷基、碳原子数为5以上的烷基、来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团、来自均苯四甲酸二酰亚胺的二价基团、或由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团。其中，作为L，更优选亚烷基；具有亚烷基-来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团-氧原子-来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团的结构的二价基团；具有亚烷基-来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团-氧原子-亚芳基-亚烷基-亚芳基-氧原子-来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团的结构的二价基团；具有亚烷基-来自均苯四甲酸二酰亚胺的二价基团的结构的二价基团。
(B)马来酰亚胺化合物包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基中的至少任一种烃基即可，从提高固化物的性能的观点、尤其是从得到在与导体层之间具有更高密合性的绝缘层的观点考虑，优选为下述通式(B-II)表示的马来酰亚胺化合物。通式(B-II)表示的马来酰亚胺化合物可以为代替上述通式(B-I)表示的马来酰亚胺化合物的马来酰亚胺化合物，也可以为上述通式(B-I)表示的马来酰亚胺化合物中包含的马来酰亚胺化合物。
[化学式8]
通式(B-II)中，R’各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基，A各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基或可具有取代基的具有芳环的二价基团，n表示1～15的整数。
R’各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基。R’可以与通式(B-I)中的R相同。
A各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基或可具有取代基的具有芳环的二价基团。但不包括A为仅由直链状的亚烷基形成的亚烷基的情况。A表示亚烷基时，可以是支链状、环状中的任一种，其中优选是环状、即可具有取代基的碳原子数为5以上的环状的亚烷基。该碳原子数优选为6以上，更优选为8以上，优选为50以下，更优选为45以下，进一步优选为40以下。作为这样的亚烷基，可举出例如具有亚辛基-亚环己基结构的基团、具有亚辛基-亚环己基-亚辛基结构的基团、具有亚丙基-亚环己基-亚辛基结构的基团等。
作为可具有取代基的具有芳环的二价基团中的芳环，可举出例如苯环、萘环、蒽环、邻苯二甲酰亚胺环、均苯四甲酸二酰亚胺环、芳香族杂环等，优选苯环、邻苯二甲酰亚胺环、均苯四甲酸二酰亚胺环。即，作为具有芳环的二价基团，优选可具有取代基的具有苯环的二价基团、可具有取代基的具有邻苯二甲酰亚胺环的二价基团、可具有取代基的具有均苯四甲酸二酰亚胺环的二价基团。作为具有芳环的二价基团，可举出例如由来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团及氧原子组合而成的基团；由来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团、氧原子、亚芳基及亚烷基组合而成的基团；由亚烷基及来自均苯四甲酸二酰亚胺的二价基团组合而成的基团；来自均苯四甲酸二酰亚胺的二价基团；由来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团及亚烷基组合而成的基团；等等。上述亚芳基及亚烷基与通式(B-I)中的L所表示的二价的连接基团中的亚芳基及亚烷基含义相同，优选的范围也同样。
A所表示的亚烷基及具有芳环的二价基团可以具有取代基。作为取代基，与通式(B-I)中的R所表示的碳原子数为5以上的烷基可以具有的取代基含义相同。
作为A所表示的基团的具体例，可举出以下式(4)～(6)的基团。式中，“*”表示化学键。
[化学式9]
[化学式10]
n表示1～15的整数，优选1～10的整数。
通式(B-I)或(B-II)表示的马来酰亚胺化合物优选为通式(B-III)表示的马来酰亚胺化合物。除此之外，通式(B-II)表示的马来酰亚胺化合物还优选为通式(B-IV)表示的马来酰亚胺化合物。
[化学式11]
通式(B-III)中，R1各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基，R2各自独立地表示氧原子、亚芳基、亚烷基、或由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团。n1表示1～15的整数。
通式(B-IV)中，R3各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基，R4各自独立地表示可具有取代基的具有芳环的二价基团，R5各自独立地表示碳原子数为5以上的烷基。n2表示0～10的整数，n3各自独立地表示0～4的整数。
R1各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基。R1与通式(B-I)中的R所表示的碳原子数为5以上的亚烷基含义相同，优选亚三十六烷基。
R2各自独立地表示氧原子、亚芳基、亚烷基、或由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团。亚芳基、亚烷基与通式(B-I)中的L所表示的二价的连接基团中的亚芳基及亚烷基含义相同，优选的范围也同样。作为R2，优选为由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团或氧原子。
作为由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团，可举出氧原子、亚芳基及亚烷基的组合。作为由这些基团中的2个以上的基团组合而成的二价基团的具体例，可举出以下式(7)的基团。式中，“*”表示化学键。
[化学式12]
R3各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基。R3与通式(B-I)中的R所表示的碳原子数为5以上的亚烷基含义相同，优选为亚己基、亚戊基、亚辛基、亚壬基、亚癸基，更优选为亚辛基。
R4各自独立地表示可具有取代基的具有芳环的二价基团。R4与通式(B-II)中的A所表示的具有芳环的二价基团含义相同，优选为由亚烷基及来自均苯四甲酸二酰亚胺的二价基团组合而成的基团；由来自邻苯二甲酰亚胺的二价基团及亚烷基组合而成的基团，更优选为由亚烷基及来自均苯四甲酸二酰亚胺的二价基团组合而成的基团。上述亚芳基及亚烷基与通式(B-I)中的L所表示的二价的连接基团中的亚芳基及亚烷基含义相同，优选的范围也同样。
作为R4所表示的基团的具体例，可举出例如以下式(8)的基团。式中，“*”表示化学键。
[化学式13]
R5各自独立地表示碳原子数为5以上的烷基。R5与上述的碳原子数为5以上的烷基含义相同，优选为己基、庚基、辛基、壬基、癸基，更优选为己基、辛基。
n1表示1～15的整数，优选为1～10的整数。n2表示0～10的整数，优选为1～8的整数。n3各自独立地表示0～4的整数，优选为1～3的整数，更优选为2。
作为(B)马来酰亚胺化合物的具体例，可举出以下的式(9)～(12)的化合物。但(B)马来酰亚胺化合物不受这些具体例的限制。式(9)、(10)、(11)中，分别地，n9、n10、n11表示1～10的整数。
[化学式14]
[化学式15]
作为(B)马来酰亚胺化合物的具体例，可举出人工分子公司(DesignerMolecules,Inc.)制的“BMI-1500”(式(9)的化合物)、“BMI-1700”(式(10)的化合物)、“BMI-3000”、“BMI-3000J”(式(10)的化合物)、“BMI-689”(式(12)的化合物)等。
作为(B)马来酰亚胺化合物的分子量，从提高与导体层的密合性的观点考虑，优选为200以上，更优选为300以上，进一步优选为400以上，优选为100000以下，更优选为80000以下，进一步优选为60000以下。
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(B)马来酰亚胺化合物的含量优选为0.1质量％以上，进一步优选为0.5质量％以上，更优选为1质量％以上。通过使(B)成分的含量的下限为上述范围内，从而可得到绝缘层与导体层的密合性及胶渣除去性更优异的固化物。按照换算为不挥发成分计，上限优选少于(A)成分的含量，例如可以为20质量％以下、16质量％以下、10质量％以下或6质量％以下。通过使(B)成分的含量的上限为上述范围内，能充分降低介电损耗角正切的值，另外，能充分确保与镀层、尤其是铜镀层之间的密合强度。
＜(C)成分＞
本实施方式中，(C)成分为选自(C-1)苯并噁嗪化合物和(C-2)碳二亚胺化合物中的1种以上的化合物。需要说明的是，可将(C-1)苯并噁嗪化合物和(C-2)碳二亚胺化合物并用。
通过包含(C)成分，能提高树脂组合物的固化物的性能。此处，固化物的性能优选为选自良好的胶渣除去性、低的介电损耗角正切、及高的与导体层之间的密合强度的性能组中的1种以上的性能，更优选为良好的胶渣除去性及高的与导体层之间的密合强度这两种性能。此处，所谓“导体层”，是指包含通过镀覆处理而在固化物上形成的镀层(例如：铜镀层)、及通过压接而在固化物上层叠的薄膜(例如：作为基底层的铜)这两者的术语。通常，通过压接而层叠的薄膜与镀层相比，与基材的密合强度低，因此，特别优选的是，(C)成分提高固化物与通过压接而被层叠在该固化物上的薄膜之间的密合强度。需要说明的是，关于(C)成分，在包含(A)成分和(B)成分的树脂组合物中，通过包含(C)成分，与不包含(C)成分的情况相比，可认为是能形成具有改善的性能的固化物的成分；在包含(A)成分和(C)成分的树脂组合物中，通过包含(B)成分，与不包含(B)成分的情况相比，可认为是能形成具有改善的性能的固化物的成分；或者，在包含(A)成分的树脂组合物中，通过包含(B)成分及(C)成分，与不包含上述(B)成分及(C)成分的情况相比，可认为是能形成具有优异的性能的固化物的成分(即，与(B)成分一起改善固化物的性能的成分)。另外，(C)成分能提高树脂组合物的性能。作为一例，可举出：(C)成分具有将树脂组合物的适用期(pot life)维持为充分的时间(例如1天以上)的性能，具体而言，即使在树脂组合物中与(B)成分一同存在，经过充分的时间也不会看到树脂组合物的凝胶化。
＜(C-1)苯并噁嗪化合物＞
树脂组合物含有(C-1)苯并噁嗪化合物。如后述的实施例中所例证的那样，(C-1)苯并噁嗪化合物是确认了使下述性能改善的成分之一：在包含(A)成分及(B)成分的树脂组合物中，通过包含(C)成分，与不包含(C)成分的情况相比，改善了该树脂组合物的固化物的性能及树脂组合物的性能。具体而言，对于(C-1)苯并噁嗪化合物而言，在包含(A)成分的树脂组合物中，通过与(B)成分并用，与不使用(C-1)成分的情况相比，能维持充分的时间(例如1天以上)的适用期，而且，关于固化物，能维持介电损耗角正切的低值，能维持胶渣除去性良好的状态，能进一步提高镀层密合性，能大幅提高基底密合性。
(C-1)苯并噁嗪化合物是在分子中具有下述式(13)表示的苯并噁嗪环的化合物。
[化学式16]
从提高固化物的性能、尤其是提高密合性的观点考虑，每1分子(C-1)苯并噁嗪化合物的苯并噁嗪环的数目优选为1个以上，更优选为2个以上，优选为10个以下，更优选为5个以下。
(C-1)苯并噁嗪化合物优选不仅具有苯并噁嗪环，还具有芳环。通过不仅具有苯并噁嗪环、还具有芳环，通常耐热性提高，因此，即使在高温环境下的环境试验后，也能维持高密合性。作为芳环，可举出苯环、萘环、蒽环、联苯环等，优选苯环。另外，从提高上述的固化物的性能、尤其是提高密合性的观点考虑，芳环的数目优选为1个以上，更优选为2个以上，优选为10个以下，更优选为5个以下。
作为(C-1)苯并噁嗪化合物，优选下述通式(C-I)表示的苯并噁嗪化合物。
[化学式17]
式(C-I)，Ra表示k价的基团，Rb各自独立地表示卤素原子、烷基、或芳基。k表示2～4的整数，l表示0～4的整数。
Ra表示k价的基团。作为这样的基团，优选为亚芳基、亚烷基、氧原子、或由这些基团中的2个以上的基团组合而成的k价的基团，更优选为亚芳基或由2个以上的基团组合而成的k价的基团，进一步优选为由2个以上的基团组合而成的k价的基团。
作为亚芳基，优选为碳原子数为6～20的亚芳基，更优选为碳原子数为6～15的亚芳基，进一步优选为碳原子数为6～12的亚芳基。作为亚芳基的具体例，可举出亚苯基、亚萘基、亚蒽基、亚联苯基等，优选为亚苯基。
作为亚烷基，优选为碳原子数为1～10的亚烷基，更优选为碳原子数为1～6的亚烷基，进一步优选为碳原子数为1～3的亚烷基。作为亚烷基的具体例，可举出例如亚甲基、亚乙基、亚正丙基等，优选为亚甲基。
作为由2个以上的基团组合而成的k价的基团，可举出例如：1个以上的亚芳基与1个以上的氧原子结合而成的基团、1个以上的亚芳基与1个以上的亚烷基结合而成的基团、1个以上的亚烷基与1个以上的氧原子结合而成的基团、1个以上的亚芳基与1个以上的亚烷基与1个以上的氧原子结合而成的基团等，优选1个以上的亚芳基与1个以上的氧原子结合而成的基团、1个以上的亚芳基与1个以上的亚烷基结合而成的基团。作为由2个以上的基团组合而成的k价的基团的具体例，可举出以下式(14)～(17)表示的二价基团。式(14)～(17)中，“*”表示化学键。
[化学式18]
亚芳基及亚烷基可以具有取代基。作为取代基，没有特别限制，可举出例如卤素原子、-OH、-O-C1-6烷基、-N(C1-6烷基)2、C1-6烷基、C6-10芳基、-NH2、-CN、-C(O)O-C1-6烷基、-COOH、-C(O)H、-NO2等。“C1-6烷基”这样的表达表示碳原子数为1～6的烷基。
上述的取代基可以进一步具有取代基(以下，有时称为“二次取代基”)。作为二次取代基，只要没有特别记载，可使用与上述的取代基相同的基团。
Rb各自独立地表示卤素原子、烷基或芳基。烷基优选为碳原子数为1～10的烷基，更优选为碳原子数为1～6的烷基，进一步优选为碳原子数为1～3的烷基。芳基优选为碳原子数为6～20的芳基，更优选为碳原子数为6～15的芳基，进一步优选为碳原子数为6～10的芳基。卤素原子表示氟原子、氯原子、溴原子或碘原子。烷基及芳基可以具有取代基。作为取代基，与上述亚芳基可以具有的取代基含义相同。
k表示2～4的整数，优选为2～3的整数，更优选为2。l表示0～4的整数，优选为0～3的整数，更优选为0。
从得到本发明所期望的效果的观点考虑，通式(C-I)表示的苯并噁嗪化合物优选为下述通式(18)及通式(19)表示的苯并噁嗪化合物中的至少任一种。
[化学式19]
通式(18)表示的苯并噁嗪化合物优选为式(20)及式(21)表示的苯并噁嗪化合物中的至少任一种，式(19)表示的苯并噁嗪化合物优选为式(22)表示的苯并噁嗪化合物。
[化学式20]
作为(C-1)成分，可单独使用1种属于通式(C-I)表示的苯并噁嗪化合物的化合物，也可使用2种以上的混合物。例如，在将式(20)表示的苯并噁嗪化合物、和式(21)表示的苯并噁嗪化合物的混合物作为(C-1)成分使用时，摩尔比(式(20):式(21))优选为1:10～10:1，更优选为2:8～8:2，更优选为5:5～7:3。质量比(式(20):式(21))优选为1:10～10:1，更优选为2:8～8:2，更优选为5:5～7:3。通过使摩尔比或质量比为上述范围内，从而能提高固化物的性能、尤其是固化物与导体层之间的密合性。
作为(C-1)苯并噁嗪化合物的具体例，可举出JFE化学公司制的“JBZ-OP100D”、“ODA-BOZ”；四国化成工业公司制的“P-d”、“F-a”；昭和高分子公司制的“HFB2006M”等。
作为(C-1)苯并噁嗪化合物的分子量，从提高密合性的观点考虑，优选为200以上，更优选为300以上，进一步优选为400以上，优选为1000以下，更优选为800以下，进一步优选为500以下。
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(C-1)苯并噁嗪化合物的含量优选为0.1质量％以上，进一步优选为0.5质量％以上，更优选为1质量％以上。对于上限而言，按照换算为不挥发成分计，优选少于(A)成分的含量，优选为30质量％以下，更优选为10质量％以下，进一步优选为5质量％以下或3质量％以下。通过使(C-1)成分的含量为上述范围内，能提高固化物的性能、尤其是固化物与导体层之间的密合性。本实施方式中，关于(C)成分的含量，在树脂组合物不包含(C-2)成分的情况下，为(C-1)成分的含量；在树脂组合物包含(C-2)成分的情况下，为(C-1)成分的含量与(C-2)成分的含量之和。
＜(C-2)碳二亚胺化合物＞
树脂组合物含有(C-2)碳二亚胺化合物。如后述的实施例中所例证的那样，(C-2)碳二亚胺化合物是确认了使下述性能改善的成分之一：在包含(A)成分及(B)成分的树脂组合物中，通过包含(C)成分，与不包含(C)成分的情况相比，改善了该树脂组合物的固化物的性能及树脂组合物的性能。具体而言，对于(C-2)碳二亚胺化合物而言，在包含(A)成分的树脂组合物中，通过与(B)成分并用，与不使用(C-2)成分的情况相比，能维持充分的时间(例如1天以上)的适用期，而且，关于固化物，能维持介电损耗角正切的低值，能维持胶渣除去性良好的状态，能进一步提高镀层密合性，能大幅提高基底密合性。
(C-2)碳二亚胺化合物是在1分子中具有1个以上碳二亚胺基(-N＝C＝N-)的化合物。作为(C-2)碳二亚胺化合物，优选为在1分子中具有2个以上碳二亚胺基的化合物。(C-2)碳二亚胺化合物可以单独使用1种，也可组合使用2种以上。
优选(C-2)碳二亚胺化合物含有下述式(C-II)表示的结构。
[化学式21]
式(C-II)中，X表示亚烷基、亚环烷基或亚芳基，它们可以具有取代基。m表示1～5的整数。X存在多个时，它们可以相同也可以不同。*表示化学键。
X表示的亚烷基的碳原子数优选为1～20，更优选为1～10，进一步优选为1～6、1～4、或1～3。该碳原子数不包含取代基的碳原子数。作为该亚烷基的优选例，可举出亚甲基、亚乙基、亚正丙基、亚正丁基。
X表示的亚环烷基的碳原子数优选为3～20，更优选为3～12，进一步优选为3～6。该碳原子数不包含取代基的碳原子数。作为该亚环烷基的优选例，可举出亚环丙基、亚环丁基、亚环戊基、亚环己基。
X表示的亚芳基是从芳烃除去芳环上的2个氢原子而得到的基团。该亚芳基的碳原子数优选为6～24，更优选为6～18，进一步优选为6～14，进一步更优选为6～10。该碳原子数不包含取代基的碳原子数。作为该亚芳基的优选例，可举出亚苯基、亚萘基、亚蒽基。
X表示的亚烷基、亚环烷基或芳基可以具有取代基。作为该取代基，没有特别限制，可举出例如卤素原子、烷基、烷氧基、环烷基、环烷基氧基、芳基、芳基氧基、酰基及酰基氧基。作为可用作取代基的卤素原子，可举出例如氟原子、氯原子、溴原子、碘原子。可作为取代基使用的烷基、烷氧基为直链状、支链状中的任一种，其碳原子数优选为1～20，更优选为1～10，进一步优选为1～6、1～4、或1～3。可作为取代基使用的环烷基、环烷基氧基的碳原子数优选为3～20，更优选为3～12，进一步优选为3～6。可作为取代基使用的芳基是从芳烃除去芳环上的1个氢原子而得到的基团，其碳原子数优选为6～24，更优选为6～18，进一步优选为6～14，进一步更优选为6～10。可作为取代基使用的芳基氧基的碳原子数优选为6～24，更优选为6～18，进一步优选为6～14，进一步更优选为6～10。可作为取代基使用的酰基是指式：-C(＝O)-Rc表示的基团(式中，Rc表示烷基或芳基。)。Rc表示的烷基为直链状、支链状中的任一种，其碳原子数优选为1～20，更优选为1～10，进一步优选为1～6、1～4、或1～3。Rc表示的芳基的碳原子数优选为6～24，更优选为6～18，进一步优选为6～14，进一步更优选为6～10。可作为取代基使用的酰基氧基是指式：-O-C(＝O)-Rd表示的基团(式中，Rd表示与上述Rc相同的含义)。其中，作为取代基，优选烷基、烷氧基、及酰基氧基，更优选烷基。
式(C-II)中，m表示1～5的整数。从提高固化物的性能、尤其是与导体层的密合性的观点考虑，m优选为1～4，更优选为2～4，进一步优选为2或3。
式(C-II)中，X存在多个时，它们可以相同也可以不同。优选的一个实施方式中，至少1个X为亚烷基或亚环烷基，它们可以具有取代基。
从提高固化物的性能、尤其是与导体层的密合性的观点考虑，(C-2)碳二亚胺化合物的重均分子量优选为500以上，更优选为600以上，进一步优选为700以上，进一步更优选为800以上，特别优选为900以上或1000以上。另外，从得到良好的相容性的观点考虑，(C-2)碳二亚胺化合物的重均分子量的上限优选为5000以下，更优选为4500以下，进一步优选为4000以下，进一步更优选为3500以下，特别优选为3000以下。
(C-2)碳二亚胺化合物的重均分子量例如可利用凝胶渗透色谱法(GPC)(按照聚苯乙烯换算)测定。将包含异氰酸酯基的化合物作为材料、通过聚合来制造(C-2)碳二亚胺化合物时，从提高密合性的观点考虑，其数均分子量优选为500以上，更优选为1000以上，进一步优选为1500以上，优选为30000以下，更优选为25000以下。(C-2)碳二亚胺化合物的数均分子量例如为利用凝胶渗透色谱法(GPC)测定的按照聚苯乙烯换算的重均分子量。在进行重均分子量及数均分子量的测定时，优选用规定的化合物将(C-2)碳二亚胺化合物的末端的异氰酸酯基封端。
需要说明的是，对于(C-2)碳二亚胺化合物而言，有时由于其制法，在分子中含有异氰酸酯基(-N＝C＝O)。从得到显示良好的保存稳定性的树脂组合物的观点、以及实现显示所期望的特性的绝缘层的观点考虑，(C-2)碳二亚胺化合物中的异氰酸酯基的含量(也称为“NCO含量”。)优选为5质量％以下，更优选为4质量％以下，进一步优选为3质量％以下，进一步更优选为2质量％以下，特别优选为1质量％以下或0.5质量％以下。
(C-2)碳二亚胺化合物可使用市售品。作为市售的碳二亚胺化合物，可举出例如日清纺化学公司制的CARBODILITE(注册商标)V-02B、V-03、V-04K、V-07及V-09、Rhein Chemie公司制的Stabaxol(注册商标)P、P400、及Hycasyl510。
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(C-2)碳二亚胺化合物的含量优选为0.1质量％以上，进一步优选为0.5质量％以上，更优选为1质量％以上。对于上限而言，按照换算为不挥发成分计，优选少于(A)成分的含量，优选为30质量％以下，更优选为10质量％以下，进一步优选为5质量％以下或3质量％以下。通过使(C-2)成分的含量为上述范围内，能提高固化物的性能、尤其是固化物与导体层之间的密合性。本实施方式中，对于(C)成分的含量而言，在树脂组合物不包含(C-1)成分的情况下，为(C-2)成分的含量；在树脂组合物包含(C-1)成分的情况下，为(C-1)成分的含量与(C-2)成分的含量之和。
＜(D)无机填充材料＞
本实施方式中，树脂组合物可含有(D)无机填充材料。(D)无机填充材料的材料没有特别限制，只要为无机化合物即可，可举出例如二氧化硅、氧化铝、玻璃、堇青石、硅氧化物、硫酸钡、碳酸钡、滑石、粘土、云母粉、氧化锌、水滑石、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、碳酸钙、碳酸镁、氧化镁、氮化硼、氮化铝、氮化锰、硼酸铝、碳酸锶、钛酸锶、钛酸钙、钛酸镁、钛酸铋、氧化钛、氧化锆、钛酸钡、钛酸锆酸钡、锆酸钡、锆酸钙、磷酸锆、及磷酸钨酸锆等。这些中，特别优选二氧化硅。作为二氧化硅，可举出例如无定形二氧化硅、熔融二氧化硅、结晶二氧化硅、合成二氧化硅、中空二氧化硅等。另外，作为二氧化硅，优选球状二氧化硅。无机填充材料可以单独使用1种，也可组合使用2种以上。
作为(D)无机填充材料的市售品，可举出例如新日铁住金材料株式会社制的“SP60-05”、“SP507-05”；株式会社雅都玛(Admatechs)制的“YC100C”、“YA050C”、“YA050C-MJE”、“YA010C”；电气化学工业株式会社制的“UFP-30”；德山(Tokuyama)公司制的“Silfil(シルフィル)NSS-3N”、“Silfil NSS-4N”、“SilfilNSS-5N”；株式会社雅都玛制的“SC2500SQ”、“SO-C4”、“SO-C2”、“SO-C1”；等等。
通常，(D)无机填充材料以粒子的状态被包含在树脂组合物中。从显著得到本发明所期望的效果的观点考虑，(D)无机填充材料的平均粒径优选为0.01μm以上，更优选为0.05μm以上，特别优选为0.1μm以上，优选为5.0μm以下，更优选为2.0μm以下，进一步优选为1.0μm以下。另外，通过使(D)无机填充材料的平均粒径在前述的范围内，通常能提高树脂组合物层的电路埋入性，或者能减小绝缘层的表面粗糙度。
(D)无机填充材料的平均粒径可利用基于米氏(Mie)散射理论的激光衍射-散射法进行测定。具体而言，可通过以下方式进行测定：利用激光衍射散射式粒径分布测定装置，以体积基准制成(D)无机填充材料的粒径分布，将其中值粒径作为平均粒径。关于测定样品，可优选使用利用超声波将(D)无机填充材料分散于甲基乙基酮中而得到的产物。作为激光衍射散射式粒径分布测定装置，可使用株式会社堀场制作所制“LA-500”、株式会社岛津制作所制“SALD-2200”等。
从显著得到本发明所期望的效果的观点考虑，(D)无机填充材料的比表面积优选为1m2/g以上，更优选为2m2/g以上，特别优选为3m2/g以上。对于上限没有特别限制，优选为60m2/g以下、50m2/g以下或40m2/g以下。关于比表面积，可按照BET法，使用比表面积测定装置(Mountech公司制Macsorb HM-1210)，使氮气吸附于试样表面，利用BET多点法进行测定。
对于(D)无机填充材料而言，从提高耐湿性及分散性的观点考虑，优选用表面处理剂进行了表面处理。作为表面处理剂，可举出例如氨基硅烷系偶联剂、环氧硅烷系偶联剂、巯基硅烷系偶联剂、硅烷系偶联剂、烷氧基硅烷、有机硅氮烷化合物、钛酸酯系偶联剂等。作为表面处理剂的市售品，可举出例如信越化学工业公司制“KBM403”(3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业公司制“KBM803”(3-巯基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业公司制“KBE903”(3-氨基丙基三乙氧基硅烷)、信越化学工业公司制“KBM573”(N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷)、信越化学工业公司制“SZ-31”(六甲基二硅氮烷)、信越化学工业公司制“KBM103”(苯基三甲氧基硅烷)、信越化学工业公司制“KBM-4803”(长链环氧基型硅烷偶联剂)、信越化学工业公司制“KBM-7103”(3,3,3-三氟丙基三甲氧基硅烷)等。表面处理剂可以单独使用1种，也可组合使用2种以上。
利用表面处理剂进行的表面处理的程度可通过(D)无机填充材料的每单位表面积的碳量来进行评价。对于(D)无机填充材料的每单位表面积的碳量而言，从(D)无机填充材料的分散性提高的观点考虑，优选为0.02mg/m2以上，更优选为0.1mg/m2以上，进一步优选为0.2mg/m2以上。另一方面，从抑制树脂清漆的熔体粘度及片材形态下的熔体粘度的上升的观点考虑，优选为1mg/m2以下，更优选为0.8mg/m2以下，进一步优选为0.5mg/m2以下。
(D)无机填充材料的每单位表面积的碳量，可在利用溶剂(例如，甲基乙基酮(MEK))对表面处理后的(D)无机填充材料进行洗涤处理后进行测定。具体而言，可将作为溶剂的足量的MEK添加至用表面处理剂进行了表面处理的(D)无机填充材料中，于25℃进行5分钟超声波洗涤。将上清液除去，使固体成分干燥，然后，使用碳分析计，测定(D)无机填充材料的每单位表面积的碳量。作为碳分析计，可使用株式会社堀场制作所制“EMIA-320V”等。
对于(D)无机填充材料的含量而言，从降低热膨胀系数的观点考虑，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，优选为40质量％以上，更优选为50质量％以上，进一步优选为55质量％以上，进一步更优选为60质量％以上或65质量％以上。上限没有特别限制，例如可以为95质量％以下、85质量％以下、80质量％以下、或75质量％以下。已知若大量配合无机填充材料，则固化物与导体层之间的密合力下降，但本发明中，即使大量配合(D)无机填充材料，也能有效地抑制密合力的下降。
＜(E)固化剂＞
对于树脂组合物而言，除了包含上述的成分以外，还可包含(E)固化剂作为任意的成分。(E)固化剂是通常能以树脂组合物用的固化剂的名称获得的物质。其中，本实施方式涉及的树脂组合物包含(A)成分及(B)成分及(C)成分，此处，无论是否存在自由基反应引发剂，(B)成分均可在热的作用下与(A)成分反应，其结果是，树脂组合物即使不包含固化剂，也会发生热固化，因此，本实施方式涉及的树脂组合物不需要必须包含(E)固化剂。因此，(E)成分是任意添加的成分，与前述的作为必须成分的(C)成分有明确区别。作为(E)成分的固化剂通常具有与(A)环氧树脂反应而使树脂组合物固化的功能。作为这样的(E)固化剂，可举出例如(E-1)活性酯系固化剂、(E-2)苯酚系固化剂、(E-3)萘酚系固化剂、及(E-4)氰酸酯系固化剂等。另外，固化剂可以单独使用1种，或者可以并用2种以上。
作为(E-1)活性酯系固化剂，可使用在1分子中具有1个以上的活性酯基的化合物。其中，作为活性酯系固化剂，优选酚酯类、硫酚酯类、N-羟基胺酯类、杂环羟基化合物的酯类等、在1分子中具有2个以上反应活性高的酯基的化合物。该活性酯系固化剂优选通过羧酸化合物及/或硫代羧酸化合物与羟基化合物及/或硫醇化合物的缩合反应而得到。尤其是，从耐热性提高的观点考虑，优选由羧酸化合物与羟基化合物得到的活性酯系固化剂，更优选由羧酸化合物与苯酚化合物及/或萘酚化合物得到的活性酯系固化剂。
作为羧酸化合物，可举出例如苯甲酸、乙酸、琥珀酸、马来酸、衣康酸、邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸、均苯四甲酸等。
作为苯酚化合物或萘酚化合物，可举出例如对苯二酚、间苯二酚、双酚A、双酚F、双酚S、酚酞啉、甲基化双酚A、甲基化双酚F、甲基化双酚S、苯酚、邻甲酚、间甲酚、对甲酚、邻苯二酚、α-萘酚、β-萘酚、1,5-二羟基萘、1,6-二羟基萘、2,6-二羟基萘、二羟基二苯甲酮、三羟基二苯甲酮、四羟基二苯甲酮、间苯三酚、苯三酚、二环戊二烯型二苯酚化合物、苯酚酚醛清漆等。此处，所谓“二环戊二烯型二苯酚化合物”，是指1分子二环戊二烯与2分子苯酚缩合而得到的二苯酚化合物。
作为(E-1)活性酯系固化剂的优选的具体例，可举出包含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯化合物、包含萘结构的活性酯化合物、包含苯酚酚醛清漆的乙酰化物的活性酯化合物、包含苯酚酚醛清漆的苯甲酰化物的活性酯化合物。其中，更优选包含萘结构的活性酯化合物、包含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯化合物。所谓“二环戊二烯型二苯酚结构”，表示由亚苯基-二亚环戊基-亚苯基形成的二价的结构单元。
作为(E-1)活性酯系固化剂的市售品，可举出例如作为包含二环戊二烯型二苯酚结构的活性酯化合物的“EXB9451”、“EXB9460”、“EXB9460S”、“HPC-8000-65T”、“HPC-8000H-65TM”、“EXB-8000L-65TM”、“EXB-8150-60T”(DIC公司制)；作为包含萘结构的活性酯化合物的“EXB9416-70BK”(DIC公司制)；作为包含苯酚酚醛清漆的乙酰化物的活性酯化合物的“DC808”(三菱化学公司制)；作为包含苯酚酚醛清漆的苯甲酰化物的活性酯化合物的“YLH1026”(三菱化学公司制)；为作为苯酚酚醛清漆的乙酰化物的活性酯系固化剂的“DC808”(三菱化学公司制)；为作为苯酚酚醛清漆的苯甲酰化物的活性酯系固化剂的“YLH1026”(三菱化学公司制)、“YLH1030”(三菱化学公司制)、“YLH1048”(三菱化学公司制)；等等。
作为(E-2)苯酚系固化剂及(E-3)萘酚系固化剂，从耐热性及耐水性的观点考虑，优选具有酚醛清漆结构。另外，从绝缘层与导体层的密合性的观点考虑，优选含氮的苯酚系固化剂，更优选含有三嗪骨架的苯酚系固化剂。
作为(E-2)苯酚系固化剂及(E-3)萘酚系固化剂的具体例，可举出例如明和化成公司制的“MEH-7700”、“MEH-7810”、“MEH-7851”；日本化药公司制的“NHN”、“CBN”、“GPH”；新日铁住金化学公司制的“SN170”、“SN180”、“SN190”、“SN475”、“SN485”、“SN495”、“SN-495V”、“SN375”；DIC公司制的“TD-2090”、“LA-7052”、“LA-7054”、“LA-1356”、“LA-3018-50P”、“EXB-9500”；等等。
作为(E-4)氰酸酯系固化剂，可举出例如双酚A二氰酸酯、多酚氰酸酯、低聚(3-亚甲基-1,5-亚苯基氰酸酯)、4,4’-亚甲基双(2,6-二甲基苯基氰酸酯)、4,4’-亚乙基二苯基二氰酸酯、六氟双酚A二氰酸酯、2,2-双(4-氰酸酯基)苯基丙烷、1,1-双(4-氰酸酯基苯基甲烷)、双(4-氰酸酯基-3,5-二甲基苯基)甲烷、1,3-双(4-氰酸酯基苯基-1-(甲基亚乙基))苯、双(4-氰酸酯基苯基)硫醚、及双(4-氰酸酯基苯基)醚等二官能氰酸酯树脂；由苯酚酚醛清漆及甲酚酚醛清漆等衍生的多官能氰酸酯树脂；这些氰酸酯树脂的一部分进行了三嗪化而成的预聚物；等等。作为(E-4)氰酸酯系固化剂的具体例，可举出Lonza Japan公司制的“PT30”及“PT60”(苯酚酚醛清漆型多官能氰酸酯树脂)、“ULL-950S”(多官能氰酸酯树脂)、“BA230”、“BA230S75”(双酚A二氰酸酯的一部分或全部进行三嗪化而形成了三聚物而得到的预聚物)等。
上述中，从显著得到本发明所期望的效果的观点考虑，作为(E)固化剂，优选使用选自(E-1)活性酯系固化剂及(E-2)苯酚系固化剂中的1种以上的固化剂。使用(E-1)活性酯系固化剂的情况下，相对于(E)固化剂100质量％，(E-1)活性酯系固化剂的量优选为1质量％以上，更优选为5质量％以上，进一步优选为10质量％以上，优选为100质量％以下。通过使(E-1)活性酯系固化剂的量在前述的范围内，能显著得到本发明所期望的效果，尤其是能有效地降低树脂组合物的固化物的介电常数。在使用(E-2)苯酚系固化剂的情况下，相对于(E)固化剂100质量％，(E-2)苯酚系固化剂的量优选为10质量％以上，更优选为20质量％以上，进一步优选为30质量％以上，优选为100质量％以下。通过使(E-2)苯酚系固化剂的量在前述的范围内，能显著得到本发明所期望的效果，尤其是能有效地降低树脂组合物的固化物的介电常数。
关于树脂组合物中的(E)固化剂的量，从显著得到本发明所期望的效果的观点考虑，相对于树脂组合物中的不挥发成分100质量％，优选为0.1质量％以上，更优选为0.5质量％以上，进一步优选为1质量％以上，优选为40质量％以下，更优选为30质量％以下，进一步优选为20质量％以下。
将(A)环氧树脂的环氧基数设为1时，(E)固化剂的活性基数优选为0.1以上，更优选为0.2以上，进一步优选为0.3以上，优选为1.5以下，更优选为1.2以下，进一步优选为1以下。此处，所谓“(A)环氧树脂的环氧基数”，是指将在树脂组合物中存在的(A)环氧树脂的不挥发成分的质量除以环氧当量所得的值全部进行合计而得到的值。另外，所谓“(E)固化剂的活性基数”，是指将在树脂组合物中存在的(E)固化剂的不挥发成分的质量除以活性基当量所得的值全部进行合计而得到的值。通过使将(A)环氧树脂的环氧基数设为1时的(E)固化剂的活性基数在前述范围内，能显著得到本发明所期望的效果，进而，通常，树脂组合物的固化物的耐热性进一步提高。
＜(F)固化促进剂＞
对于树脂组合物而言，除了含有上述的成分以外，还可包含(F)固化促进剂(催化剂)作为任意的成分。通过使用(F)固化促进剂，从而在使树脂组合物固化时，能促进固化。
作为(F)固化促进剂，可举出例如磷系固化促进剂、胺系固化促进剂、咪唑系固化促进剂、胍系固化促进剂、金属系固化促进剂、过氧化物系固化促进剂。其中，特别优选胺系固化促进剂及过氧化物系固化促进剂。(F)固化促进剂可以单独使用1种，也可组合使用2种以上。
作为磷系固化促进剂，可举出例如三苯基膦、鏻硼酸盐化合物、四苯基鏻四苯基硼酸盐、正丁基鏻四苯基硼酸盐、四丁基鏻癸酸盐、(4-甲基苯基)三苯基鏻硫氰酸盐、四苯基鏻硫氰酸盐、丁基三苯基鏻硫氰酸盐。其中，优选三苯基膦、四丁基鏻癸酸盐。
作为胺系固化促进剂，可举出例如三乙基胺、三丁基胺等三烷基胺、4-二甲基氨基吡啶(DMAP)、苄基二甲基胺、2,4,6-三(二甲基氨基甲基)苯酚、1,8-二氮杂双环(5,4,0)-十一碳烯。其中，优选4-二甲基氨基吡啶、1,8-二氮杂双环(5,4,0)-十一碳烯。
作为咪唑系固化促进剂，可举出例如2-甲基咪唑、2-十一烷基咪唑、2-十七烷基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、1,2-二甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑、1-氰基乙基-2-乙基-4-甲基咪唑、1-氰基乙基-2-苯基咪唑、1-氰基乙基-2-十一烷基咪唑鎓偏苯三甲酸盐、1-氰基乙基-2-苯基咪唑鎓偏苯三甲酸盐、2,4-二氨基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2’-十一烷基咪唑基-(1’)]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2’-乙基-4’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-均三嗪、2,4-二氨基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-均三嗪异氰脲酸加成物、2-苯基咪唑异氰脲酸加成物、2-苯基-4,5-二羟基甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羟基甲基咪唑、2,3-二氢-1H-吡咯并[1,2-a]苯并咪唑、1-十二烷基-2-甲基-3-苄基咪唑鎓氯化物、2-甲基咪唑啉、2-苯基咪唑啉等咪唑化合物；及咪唑化合物与环氧树脂的加合物。其中，优选2-乙基-4-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑。
作为咪唑系固化促进剂，可使用市售品，可举出例如三菱化学公司制的“P200-H50”。
作为胍系固化促进剂，可举出例如双氰胺、1-甲基胍、1-乙基胍、1-环己基胍、1-苯基胍、1-(邻甲苯基)胍、二甲基胍、二苯基胍、三甲基胍、四甲基胍、五甲基胍、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯、7-甲基-1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯、1-甲基双胍、1-乙基双胍、1-正丁基双胍、1-正十八烷基双胍、1,1-二甲基双胍、1,1-二乙基双胍、1-环己基双胍、1-烯丙基双胍、1-苯基双胍、1-(邻甲苯基)双胍。其中，优选双氰胺、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯。
作为金属系固化促进剂，可举出例如钴、铜、锌、铁、镍、锰、锡等金属的有机金属络合物或有机金属盐。作为有机金属络合物的具体例，可举出乙酰丙酮钴(II)、乙酰丙酮钴(III)等有机钴络合物、乙酰丙酮铜(II)等有机铜络合物、乙酰丙酮锌(II)等有机锌络合物、乙酰丙酮铁(III)等有机铁络合物、乙酰丙酮镍(II)等有机镍络合物、乙酰丙酮锰(II)等有机锰络合物。作为有机金属盐，可举出例如辛酸锌、辛酸锡、环烷酸锌、环烷酸钴、硬脂酸锡、硬脂酸锌。
作为过氧化物系固化促进剂，可举出例如环己酮过氧化物、过氧苯甲酸叔丁酯、甲基乙基酮过氧化物、二枯基过氧化物、叔丁基枯基过氧化物、二叔丁基过氧化物、过氧化氢二异丙基苯、过氧化氢异丙苯、叔丁基过氧化氢。
作为过氧化物系固化促进剂，可使用市售品，可举出例如日油公司制的“PERCUMYLD”。
使用(F)固化促进剂时，对于树脂组合物中的(F)固化促进剂的量而言，从显著得到本发明所期望的效果的观点考虑，相对于树脂组合物中的不挥发成分100质量％，优选为0.01质量％以上，更优选为0.02质量％以上，特别优选为0.03质量％以上，优选为3质量％以下，更优选为2质量％以下，特别优选为1质量％以下。
＜(G)任意的添加剂＞
一个实施方式中，对于树脂组合物而言，根据需要，可以进一步包含其他添加剂，作为所述其他添加剂，可举出例如溶剂等分散介质、阻燃剂、有机填充材料、有机铜化合物、有机锌化合物及有机钴化合物等有机金属化合物、增稠剂、消泡剂、流平剂、密合性赋予剂、着色剂、以及热塑性树脂等树脂添加剂等。
作为阻燃剂，可举出例如磷腈化合物、有机磷系阻燃剂、有机系含氮的磷化合物、氮化合物、有机硅系阻燃剂、金属氢氧化物等。作为磷腈化合物的具体例，可举出例如大塚化学公司制的“SPH-100”、“SPS-100”、“SPB-100”、“SPE-100”、株式会社伏见制药所制的“FP-100”、“FP-110”、“FP-300”、“FP-400”等，作为磷腈化合物以外的阻燃剂，可使用市售品，可举出例如三光公司制的“HCA-HQ”、大八化学工业公司制的“PX-200”等。
作为有机填充材料，可使用在形成印刷布线板的绝缘层时可使用的任意的有机填充材料，可举出例如橡胶粒子、聚酰胺微粒、有机硅粒子等。作为橡胶粒子，可使用市售品，可举出例如陶氏化学日本株式会社制的“EXL2655”、爱克(AICA)工业株式会社制的“AC3401N”、“AC3816N”等。
＜制造方法＞
上述的树脂组合物可通过将上述的成分混合来制造。在混合时，根据需要，可利用三辊磨、球磨机、珠磨机、砂磨机等混合装置、或超级混合机、行星混合机等搅拌装置进行混合(混匀)或搅拌。树脂组合物例如可通过包含(G)有机溶剂而以树脂清漆的形式得到。
＜树脂组合物的物性、用途＞
使本实施方式涉及的树脂组合物于200℃进行90分钟热固化而得到的固化物显示介电损耗角正切(Df)的值低这样的特性。具体而言，介电损耗角正切的值优选低于0.0040，更优选为0.0035以下，更优选为0.0031以下。介电损耗角正切(Df)的值可利用后述的实施例中记载的方法进行测定。
使树脂组合物于200℃进行90分钟热固化而得到的固化物显示胶渣除去性优异这样的特性。即，即使在前述的固化物上形成通孔，也能带来通孔底部的最大胶渣长度为5μm以下的绝缘层。胶渣除去性可利用后述的实施例中记载的方法进行评价。
使树脂组合物于200℃进行90分钟热固化而得到的固化物显示在与导体层(例如，通过镀覆及压接而形成的薄膜)之间具有优异的密合性这样的特性。具体而言，与镀层(铜镀层)之间的密合强度的值优选为0.340kgf/cm以上，更优选为0.400kgf/cm以上，进一步优选大于0.420kgf/cm。与通过压接而形成的薄膜(铜箔)之间的密合强度的值优选为0.510kgf/cm以上，更优选为0.650kgf/cm以上，进一步优选为0.680kgf/cm以上。镀层密合性及基底密合性可利用后述的实施例中记载的方法进行评价。密合强度可利用后述的实施例中记载的方法进行测定。
本发明的树脂组合物能形成低介电损耗角正切且胶渣除去性优异、并且在与导体层之间具有优异的密合强度的固化物。因此，本发明的树脂组合物可合适地用作：用于形成印刷布线板的绝缘层的树脂组合物(印刷布线板的绝缘层用树脂组合物)；可更合适地用作：用于形成印刷布线板的层间绝缘层的树脂组合物(印刷布线板的层间绝缘层用树脂组合物)。另外，对于本发明的树脂组合物而言，从带来部件埋入性良好的绝缘层方面考虑，在印刷布线板为内置有部件的电路板时，也可合适地使用。
[树脂片材]
本发明的树脂片材包含支承体、和设置于该支承体上的包含本发明的树脂组合物的树脂组合物层。
对于树脂组合物层而言，除了包含本发明的树脂组合物以外，还可包含任意的材料，只要不大幅损害本发明的效果即可，例如，可包含玻璃布等片状的增强构件。但是，如果树脂组合物层包含片状的增强构件，则存在树脂组合物层的厚度增大的倾向，因此，从减小厚度的观点考虑，树脂组合物层优选不包含片状的增强构件，例如，树脂组合物层可仅由树脂组合物构成。需要说明的是，前述的固化物的特性为通过将不包含片状的增强构件的树脂组合物的树脂组合物层固化而得到的固化物的特性。
对于树脂组合物层的厚度而言，从可提供绝缘性优异的固化物这样的观点考虑，优选为70μm以下，更优选为40μm以下，进一步优选为25μm以下。树脂组合物层的厚度的下限没有特别限制，通常可以为1μm以上、1.5μm以上、2μm以上等。
作为支承体，可举出例如由塑料材料形成的膜、金属箔、脱模纸，优选由塑料材料形成的膜、金属箔。
在使用由塑料材料形成的膜作为支承体时，作为塑料材料，可举出例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(以下，有时简称为“PET”。)、聚萘二甲酸乙二醇酯(“PEN”)等聚酯、聚碳酸酯(“PC”)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)等丙烯酸系聚合物、环状聚烯烃、三乙酰纤维素(TAC)、聚醚硫化物(PES)、聚醚酮、聚酰亚胺等。其中，优选聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯，特别优选廉价的聚对苯二甲酸乙二醇酯。
在使用金属箔作为支承体时，作为金属箔，可举出例如铜箔、铝箔等，优选铜箔。作为铜箔，可使用由铜的单金属(单一金属)形成的箔，也可使用由铜与其他金属(例如，锡、铬、银、镁、镍、锆、硅、钛等)的合金形成的箔。
对于支承体而言，可对与树脂组合物层接合的面实施哑光处理、电晕处理、防静电处理。
另外，作为支承体，可使用在与树脂组合物层接合的面具有脱模层的带有脱模层的支承体。作为带有脱模层的支承体的脱模层中使用的脱模剂，可举出例如选自醇酸树脂、聚烯烃树脂、聚氨酯树脂、及有机硅树脂中的1种以上的脱模剂。关于带有脱模层的支承体，可使用市售品，可举出例如具有以醇酸树脂系脱模剂为主要成分的脱模层的PET膜、即琳得科公司制的“SK-1”、“AL-5”、“AL-7”、东丽公司制的“Lumirror T60”、帝人公司制的“Purex”、UNITIKA公司制的“Unipeel”等。
作为支承体的厚度，没有特别限制，优选为5μm～75μm的范围，更优选为10μm～60μm的范围。需要说明的是，在使用带有脱模层的支承体时，优选带有脱模层的支承体整体的厚度为上述范围。
一个实施方式中，对于树脂片材而言，根据需要，可进一步包含其他的层。作为所述其他的层，可举出例如：设置于树脂组合物层的不与支承体接合的面(即，与支承体为相反一侧的面)的按照支承体选用的保护膜等。保护膜的厚度没有特别限制，例如为1μm～40μm。通过层叠保护膜，能抑制在树脂组合物层的表面附着灰尘等、或在树脂组合物层的表面上产生损伤。
树脂片材例如可通过以下方式来制造：制备将树脂组合物溶解于有机溶剂中而得到的树脂清漆，使用口模式涂布机(die coater)等将该树脂清漆涂布于支承体上，进而使其干燥，形成树脂组合物层。
作为有机溶剂，可举出例如丙酮、甲基乙基酮(MEK)及环己酮等酮类；乙酸乙酯、乙酸丁酯、溶纤剂乙酸酯、丙二醇单甲基醚乙酸酯及卡必醇乙酸酯等乙酸酯类；溶纤剂及丁基卡必醇等卡必醇类；甲苯及二甲苯等芳烃类；二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺(DMAc)及N-甲基吡咯烷酮等酰胺系溶剂等。有机溶剂可以单独使用1种，也可组合使用2种以上。
干燥可通过加热、吹热风等公知的方法实施。干燥条件没有特别限制，以树脂组合物层中的有机溶剂的含量成为10质量％以下、优选5质量％以下的方式进行干燥。虽然也根据树脂清漆中的有机溶剂的沸点而不同，但是例如在使用包含30质量％～60质量％的有机溶剂的树脂清漆时，通过于50℃～150℃进行3分钟～10分钟干燥，从而可形成树脂组合物层。
树脂片材可以卷绕成卷状而进行保存。树脂片材具有保护膜时，可通过将保护膜剥离来使用。
[印刷布线板]
本发明的印刷布线板包含本发明的树脂组合物的固化物。固化物作为印刷布线板中的绝缘层发挥功能。绝缘层例如被设置于印刷布线板中后述的电路基板上。另外，绝缘层例如被设置于印刷布线板的第一导体层与第二导体层之间，这种情况下，将第一导体层与第二导体层绝缘(有时将导体层称为布线层)。
第一导体层和第二导体层之间的绝缘层的厚度优选小于70μm，更优选小于40μm，从印刷布线板的薄型化的观点考虑，优选为6μm以下，更优选为5.5μm以下，进一步优选为5μm以下。对于下限没有特别限制，可以为0.1μm以上等。所谓第一导体层与第二导体层的间隔(第一导体层和第二导体层之间的绝缘层的厚度)，如图1中所示的一例那样，是指第一导体层1的主面11与第二导体层2的主面21之间的绝缘层3的厚度t1。第一导体层和第二导体层是隔着绝缘层相邻的导体层，主面11和主面21相互相对(面对面)。
需要说明的是，绝缘层整体的厚度t2根据树脂组合物层的厚度和布线图案确定，优选为70μm以下，更优选为40μm以下，从印刷布线板的薄型化的观点考虑，优选为15μm以下，更优选为13μm以下，进一步优选为10μm以下。对于下限没有特别限制，通常可以为1μm以上、1.5μm以上、2μm以上等。
对于印刷布线板而言，可使用上述的树脂片材，利用包括下述(I)及(II)的工序的方法来制造。
(I)以树脂片材的树脂组合物层与内层基板接合的方式层叠在内层基板上的工序；
(II)将树脂组合物层热固化而形成绝缘层的工序。
工序(I)中使用的“内层基板”，是指成为印刷布线板的基板的构件，可举出例如玻璃环氧基板、金属基板、聚酯基板、聚酰亚胺基板、BT树脂基板、热固化型聚苯醚基板等。另外，该基板可在其一面或两面具有导体层，该导体层可以被进行了图案加工。有时将在基板的一面或两面形成有导体层(电路)的内层基板称为“内层电路基板”。另外，在制造印刷布线板时待进一步形成绝缘层及/或导体层的中间制造物也被包含在本发明中所说的“内层基板”中。印刷布线板为内置有部件的电路板时，可使用内置有部件的内层基板。
内层基板与树脂片材的层叠例如可通过从支承体侧将树脂片材向内层基板加热压接而进行。作为将树脂片材加热压接于内层基板的构件(以下，也称为“加热压接构件”。)，可举出例如经加热的金属板(SUS端板等)或金属辊(SUS辊)等。需要说明的是，优选的是，并非将加热压接构件直接向树脂片材压制，而是隔着耐热橡胶等弹性材料进行压制，以使树脂片材充分追随内层基板的表面凹凸。
内层基板与树脂片材的层叠可通过真空层压法实施。真空层压法中，加热压接温度优选为60℃～160℃，更优选为80℃～140℃的范围，加热压接压力优选为0.098MPa～1.77MPa，更优选为0.29MPa～1.47MPa的范围，加热压接时间优选为20秒～400秒，更优选为30秒～300秒的范围。层叠优选在压力为26.7hPa以下的减压条件下实施。
层叠可通过市售的真空层压机进行。作为市售的真空层压机，可举出例如株式会社名机制作所制的真空加压式层压机、Nikko-Materials公司制的真空敷料器、间歇式真空加压层压机等。
在层叠后，在常压下(大气压下)，例如，从支承体侧将加热压接构件进行压制，由此可进行层叠的树脂片材的平滑化处理。平滑化处理的压制条件可设定为与上述层叠的加热压接条件同样的条件。平滑化处理可通过市售的层压机进行。需要说明的是，层叠与平滑化处理可使用上述的市售的真空层压机连续地进行。
支承体可在工序(I)与工序(II)之间除去，也可在工序(II)之后除去。
工序(II)中，将树脂组合物层热固化而形成绝缘层。
树脂组合物层的热固化条件没有特别限制，可使用在形成印刷布线板的绝缘层时通常采用的条件。
例如，树脂组合物层的热固化条件虽然也根据树脂组合物的种类等而不同，但固化温度优选为120℃～240℃，更优选为150℃～220℃，进一步优选为170℃～200℃。固化时间可优选为5分钟～120分钟，更优选为10分钟～100分钟，进一步优选为15分钟～90分钟。
可在使树脂组合物层热固化之前，在低于固化温度的温度下对树脂组合物层进行预加热。例如，在使树脂组合物层热固化之前，于50℃以上且低于120℃(优选为60℃以上且115℃以下，更优选为70℃以上且110℃以下)的温度，对树脂组合物层进行5分钟以上(优选为5分钟～150分钟，更优选为15分钟～120分钟，进一步优选为15分钟～100分钟)的预加热。
在制造印刷布线板时，可以进一步实施：(III)在绝缘层上开孔的工序、(IV)对绝缘层进行粗糙化处理的工序、(V)形成导体层的工序。这些工序(III)～工序(V)可按照印刷布线板的制造中可使用的本领域技术人员公知的各种方法实施。需要说明的是，在工序(II)之后除去支承体时，该支承体的除去可在工序(II)与工序(III)之间、工序(III)与工序(IV)之间、或工序(IV)与工序(V)之间实施。另外，根据需要，也可反复实施工序(II)～工序(V)的绝缘层及导体层的形成，而形成多层布线板。这种情况下，各导体层间的绝缘层的厚度(图1的t1)优选在上述范围内。
工序(III)为在绝缘层上开孔的工序，由此可在绝缘层上形成通孔、透孔等孔。对于工序(III)而言，可根据绝缘层的形成中使用的树脂组合物的组成等，使用例如钻头、激光、等离子体等来实施。孔的尺寸、形状可根据印刷布线板的设计而适当确定。
工序(IV)是对绝缘层进行粗糙化处理的工序。粗糙化处理的步骤、条件没有特别限制，可采用在形成印刷布线板的绝缘层时通常使用的公知的步骤、条件。例如，可通过依次实施基于溶胀液的溶胀处理、基于氧化剂的粗糙化处理、基于中和液的中和处理，从而对绝缘层进行粗糙化处理。作为粗糙化处理中使用的溶胀液，没有特别限制，可举出碱溶液、表面活性剂溶液等，优选为碱溶液，作为该碱溶液，更优选氢氧化钠溶液、氢氧化钾溶液。作为市售的溶胀液，可举出例如ATOTECH JAPAN公司制的“Swelling Dip Securiganth P”、“Swelling Dip Securiganth SBU”等。基于溶胀液的溶胀处理没有特别限制，例如，可通过将绝缘层浸渍于30℃～90℃的溶胀液中1分钟～20分钟而进行。从将绝缘层的树脂的溶胀抑制为适度的水平的观点考虑，优选将绝缘层浸渍于40℃～80℃的溶胀液中5分钟～15分钟。作为粗糙化处理中使用的氧化剂，没有特别限制，可举出例如在氢氧化钠的水溶液中溶解高锰酸钾、高锰酸钠而成的碱性高锰酸溶液。基于碱性高锰酸溶液等氧化剂的粗糙化处理优选通过将绝缘层浸渍于已加热至60℃～80℃的氧化剂溶液中10分钟～30分钟而进行。另外，碱性高锰酸溶液中的高锰酸盐的浓度优选为5质量％～10质量％。作为市售的氧化剂，可举出例如ATOTECH JAPAN公司制的“Concentrate Compact CP”、“Dosing SolutionSecuriganth P”等碱性高锰酸溶液。另外，作为粗糙化处理中使用的中和液，优选酸性的水溶液，作为市售品，可举出例如ATOTECH JAPAN公司制的“Reduction SolutionSecuriganth P”。基于中和液的处理可通过将完成了基于氧化剂的粗糙化处理的处理面浸渍于30℃～80℃的中和液中5分钟～30分钟而进行。从操作性等方面考虑，优选将完成了基于氧化剂的粗糙化处理的对象物浸渍于40℃～70℃的中和液中5分钟～20分钟的方法。
一个实施方式中，粗糙化处理后的绝缘层表面的算术平均粗糙度(Ra)优选为400nm以下，更优选为350nm以下，进一步优选为300nm以下。对于下限没有特别限制，可以优选为0.5nm以上，更优选为1nm以上等。另外，粗糙化处理后的绝缘层表面的均方根粗糙度(Rq)优选为400nm以下，更优选为350nm以下，进一步优选为300nm以下。对于下限没有特别限制，可以优选为0.5nm以上，更优选为1nm以上等。绝缘层表面的算术平均粗糙度(Ra)及均方根粗糙度(Rq)可使用非接触型表面粗糙度计进行测定。
工序(V)是形成导体层的工序。在内层基板上未形成导体层的情况下，工序(V)是形成第一导体层的工序；在内层基板上形成了导体层的情况下，该导体层为第一导体层，工序(V)是形成第二导体层的工序。
导体层中使用的导体材料没有特别限制。在优选的实施方式中，导体层包含选自由金、铂、钯、银、铜、铝、钴、铬、锌、镍、钛、钨、铁、锡及铟组成的组中的1种以上的金属。导体层可以为单金属层，也可以为合金层，作为合金层，可举出例如由选自上述的组中的2种以上的金属的合金(例如，镍-铬合金、铜-镍合金及铜-钛合金)形成的层。其中，从导体层形成的通用性、成本、图案化的容易性等观点考虑，优选铬、镍、钛、铝、锌、金、钯、银或铜的单金属层、或镍-铬合金、铜-镍合金、铜-钛合金的合金层，更优选铬、镍、钛、铝、锌、金、钯、银或铜的单金属层、或镍-铬合金的合金层，进一步优选铜的单金属层。
导体层可以为单层结构，也可以为由不同种类的金属或合金形成的单金属层或合金层层叠2层以上而成的多层结构。导体层为多层结构时，与绝缘层接触的层优选为铬、锌或钛的单金属层、或镍-铬合金的合金层。
导体层的厚度取决于所期望的印刷布线板的设计，通常为3μm～35μm，优选为5μm～30μm。
一个实施方式中，导体层可通过镀覆形成。例如，可利用半加成法、全加成法等现有已知的技术，在绝缘层的表面进行镀覆，形成具有所期望的布线图案的导体层，从制造的简便性的观点考虑，优选利用半加成法形成。以下，示出利用半加成法形成导体层的例子。
首先，利用无电解镀覆在绝缘层的表面上形成镀覆籽晶层。接下来，在形成的镀覆籽晶层上，对应于所期望的布线图案，形成使镀覆籽晶层的一部分露出的掩模图案。在露出的镀覆籽晶层上，利用电解镀覆形成金属层，然后将掩模图案除去。然后，利用蚀刻等将不需要的镀覆籽晶层除去，可形成具有所期望的布线图案的导体层。
对于本发明的树脂组合物或本发明的树脂片材的树脂组合物层而言，由于存在部件埋入性良好的倾向，因此，也可合适地用于印刷布线板为内置有部件的电路板的情况。内置有部件的电路板可利用公知的制造方法制作。
使用本发明的树脂片材制造的印刷布线板可以为具备作为树脂片材的树脂组合物层的固化物的绝缘层、和被埋入至绝缘层中的埋入式布线层的方式。
[半导体装置]
本发明的半导体装置包含本发明的印刷布线板。本发明的半导体装置可使用本发明的印刷布线板制造。
作为半导体装置，可举出供于电气制品(例如，计算机、移动电话、数码相机及电视机等)及交通工具(例如，摩托车、汽车、电车、船舶及飞机等)等的各种半导体装置。
本发明的半导体装置可通过将部件(半导体芯片)安装于印刷布线板的导通位置来制造。所谓“导通位置”，是指“印刷布线板中的传递电信号的位置”，其位置可以为表面，也可以为埋入的位置。另外，半导体芯片没有特别限制，只要是以半导体为材料的电路元件即可。
制造半导体装置时的半导体芯片的安装方法没有特别限制，只要半导体芯片有效地发挥功能即可，具体而言，可举出引线接合安装方法、倒装芯片安装方法、采用无焊内建层(BBUL)的安装方法、采用各向异性导电膜(ACF)的安装方法、采用非导电性膜(NCF)的安装方法等。在此，“采用无焊内建层(BBUL)的安装方法”是指“将半导体芯片直接埋入印刷布线板的凹部，使半导体芯片与印刷布线板上的布线连接的安装方法”。
实施例
以下，通过实施例具体地说明本发明。本发明不受这些实施例的限制。需要说明的是，下文中，对于表示量的“份”及“％”而言，只要没有另行明确说明，分别表示“质量份”及“质量％”。
[实施例1]
一边搅拌一边将双酚型环氧树脂(新日铁住金化学公司制“ZX-1059”，双酚A型与双酚F型的1:1混合品，环氧当量为169)10份、及萘酚型环氧树脂(新日铁住金化学公司制“ESN-475V”，环氧当量约为330)50份加热溶解于溶剂石脑油(商品名“IP150”)70份。将其冷却至室温，制备(A)环氧树脂的溶解组合物。
在该(A)环氧树脂的溶解组合物中，混合(E-2)苯酚系固化剂(DIC公司制“LA-3018-50P”，活性基当量约为151，不挥发成分50％的2-甲氧基丙醇溶液)10份、(E-1)活性酯系固化剂(DIC公司制“EXB-8150-60T”，活性基当量约为230，不挥发成分60质量％的甲苯溶液)60份、在甲基乙基酮(MEK)10份中溶解作为(C)成分的苯并噁嗪化合物A(JFE化学公司制“ODA-BOZ”；活性基当量为310)10份而成的苯并噁嗪化合物溶液A、在甲基乙基酮(MEK)1.35份中溶解(F)固化促进剂(4-二甲基氨基吡啶(DMAP)0.15份而成的溶液、作为(D)无机填充材料的用氨基硅烷(信越化学工业公司制“KBM573”)进行了表面处理的球形二氧化硅(平均粒径为0.77μm，比表面积为5.9m2/g，株式会社雅都玛制“SO-C2”)300份、及在MEK10份中溶解(B)马来酰亚胺化合物A(人工分子公司制“BMI-689”)10份而成的马来酰亚胺化合物溶液A，用高速旋转混合机均匀分散，制作树脂清漆。
作为支承体，准备具备脱模层的聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(琳得科公司制“AL5”，厚度为38μm)。在该支承体的脱模层上，以干燥后的树脂组合物层的厚度成为25μm的方式，均匀地涂布前述的树脂清漆。然后，于80℃～120℃(平均100℃)使树脂清漆进行4分钟干燥，得到包含支承体及树脂组合物层的树脂片材。
[实施例2]
实施例1中，将马来酰亚胺化合物溶液A变更为在MEK10份中溶解(B)马来酰亚胺化合物B(人工分子公司制“BMI-1500”)10份而成的马来酰亚胺化合物溶液B。除了以上的事项以外，与实施例1同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[实施例3]
实施例1中，将马来酰亚胺化合物溶液A变更为在MEK10份中溶解(B)马来酰亚胺化合物C(人工分子公司制“BMI-1700”)10份而成的马来酰亚胺化合物溶液C。除了以上的事项以外，与实施例1同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[实施例4]
实施例1中，将马来酰亚胺化合物溶液A变更为在MEK10份中溶解(B)马来酰亚胺化合物D(人工分子公司制“BMI-3000J”)10份而成的马来酰亚胺化合物溶液D。除了以上的事项以外，与实施例1同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[实施例5]
实施例1中，将苯并噁嗪化合物溶液A变更为作为(C)成分的碳二亚胺化合物A(日清纺化学公司制“V-03”，活性基当量约为216，不挥发成分50质量％的甲苯溶液)20份。除了以上的事项以外，与实施例1同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[实施例6]
实施例5中，将马来酰亚胺化合物溶液A变更为马来酰亚胺化合物溶液B。除了以上的事项以外，与实施例5同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[实施例7]
实施例5中，将马来酰亚胺化合物溶液A变更为马来酰亚胺化合物溶液C。除了以上的事项以外，与实施例5同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[实施例8]
实施例5中，将马来酰亚胺化合物溶液A变更为马来酰亚胺化合物溶液D。除了以上的事项以外，与实施例5同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[比较例1]
实施例1中，不使用马来酰亚胺化合物溶液A，并且，将(D)成分的量变更为280份。除了以上的事项以外，与实施例1同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[比较例2]
实施例1中，将马来酰亚胺化合物溶液A变更为在环己酮(anone)(1-环己酮)20份中溶解作为(B)对比成分的马来酰亚胺化合物E(K·I化成公司制“BMI-70”：双-(3-乙基-5-甲基-4-马来酰亚胺基苯基)甲烷)10份而成的马来酰亚胺化合物溶液E。除了以上的事项以外，与实施例1同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[比较例3]
实施例5中，不使用马来酰亚胺化合物溶液A，并且，将(D)成分的量变更为280份。除了以上的事项以外，与实施例5同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[比较例4]
实施例5中，将马来酰亚胺化合物溶液A变更为马来酰亚胺化合物溶液E。除了以上的事项以外，与实施例5同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[比较例5]
实施例5中，不使用苯并噁嗪化合物溶液A，并且，将(D)成分的量变更为280份。除了以上的事项以外，与实施例5同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[比较例6]
实施例1中，不使用马来酰亚胺化合物溶液A及苯并噁嗪化合物溶液A，并且，将(D)成分的量变更为280份。除了以上的事项以外，与实施例1同样地操作，制造树脂清漆、树脂片材。
[评价方法]
通过下述的方法对上述的实施例及比较例中得到的树脂片材的树脂组合物层的固化物进行评价。
＜介电损耗角正切(Df)的测定＞
(固化物的评价样品的制作)
对实施例及比较例中得到的树脂片材的树脂组合物层于200℃进行90分钟热处理，使其固化，将支承体剥离，由此得到由树脂组合物的固化物形成的固化物膜。将该固化物膜切出长度为80mm、宽度为2mm的尺寸，得到评价样品。
(测定)
针对该评价样品，使用测定装置(安捷伦科技公司制“HP8362B”)，利用谐振腔微扰法，在测定频率为10GHz、测定温度为23℃的条件下，测定介电损耗角正切(Df)。对3个试片进行测定，算出平均值，将结果示于表1。
＜胶渣除去性的评价＞
(1)内层基板的基底处理：
作为内层基板，准备在表面具有铜箔的玻璃布基材环氧树脂两面覆铜层叠板(铜箔的厚度为18μm，基板的厚度为0.8mm，松下公司制“R1515A”)。使用微蚀刻剂(MEC公司制“CZ8101”)，以1μm的铜蚀刻量对该内层基板表面的铜箔进行蚀刻，进行粗糙化处理。然后，于190℃进行30分钟干燥。
(2)树脂片材的层叠、固化：
使用间歇式真空加压层压机(Nikko-Materials公司制二级堆叠层压机“CVP700”)，以树脂组合物层与前述的内层基板接合的方式，将上述的实施例及比较例中得到的树脂片材层压于内层基板的两面。该层压通过以下方式实施：进行30秒减压，使气压成为13hPa以下，然后在温度为100℃、压力为0.74MPa的条件下进行30秒压接。
接下来，针对经层压的树脂片材，在大气压下，于100℃，以0.5MPa的压力进行60秒热压，进行平滑化。进而将其投入至100℃的烘箱中，进行30分钟加热，接下来，移至170℃的烘箱中，进行30分钟加热。由此，得到由树脂组合物的固化物形成的绝缘层。
(3)通孔形成：
使用维亚机械(ViaMechanics)公司制CO2激光加工机(LK-2K212/2C)，以2000Hz的频率，在脉冲宽度为3微秒、输出功率为0.95W、照射(shot)数为3的条件下，对位于内层基板的一个面的绝缘层进行加工，形成绝缘层表面的顶径(直径)为50μm、绝缘层底面的直径为50μm的通孔。进而，然后将支承体剥离，得到电路基板。
(4)粗糙化处理
于60℃将电路基板的绝缘层表面浸渍于作为溶胀液的ATOTECH JAPAN公司的Swelling Dip Securiganth P中10分钟。接下来，于80℃将电路基板的绝缘层表面浸渍于作为粗糙化液的ATOTECH JAPAN公司的Concentrate Compact P(KMnO4：60g/L、NaOH：40g/L的水溶液)中25分钟。最后，于40℃将电路基板的绝缘层表面浸渍于作为中和液的ATOTECHJAPAN公司的Reduction Solution Securiganth P中5分钟。
(5)通孔底部的残渣评价
用扫描电子显微镜(SEM)观察3个通孔的底部的周围，由得到的图像测定各胶渣的从通孔底部的壁面起的长度(胶渣长度)，对于通过测定而查明的最大胶渣长度的胶渣，按照以下的基准进行评价。将结果示于表1。
○：最大胶渣长度小于5μm(即，3个通孔均不存在胶渣长度为5μm以上的胶渣，胶渣除去性良好)
×：最大胶渣长度为5μm以上(即，3个通孔中的至少1个存在胶渣长度为5μm以上的胶渣，胶渣除去性差)
＜镀层密合性及基底密合性的评价＞
＜＜评价基板的制备＞＞
(1)内层电路基板的基底处理
将形成有内层电路的玻璃布基材环氧树脂两面覆铜层叠板(铜箔的厚度为18μm，基板的厚度为0.4mm，松下株式会社制“R1515A”)的两面浸渍于微蚀刻剂(MEC株式会社制“CZ8101”)中，进行1μm蚀刻，进行铜表面的粗糙化处理。
(2)树脂片材的层叠
使用间歇式真空加压层压机(株式会社名机制作所制“MVLP-500”)，以树脂组合物层与内层电路基板接合的方式，将实施例及比较例中制作的树脂片材层叠于内层电路基板的两面。层叠通过以下方式实施：进行30秒减压，使气压成为13hPa以下，然后在温度为100℃、压力为0.74MPa的条件下进行30秒压接。
(3)树脂组合物层的固化
对层叠的粘接膜于200℃进行90分钟热固化，在内层电路基板的两面上形成固化物(绝缘层)。然后，将支承体从树脂片材剥离。
(4)粗糙化处理
针对形成有绝缘层的内层电路基板，于60℃浸渍于溶胀液(ATOTECH JAPAN株式会社“Swelling Dip Securiganth P”，含有二乙二醇单丁基醚的氢氧化钠水溶液)中10分钟，接下来，于80℃浸渍于粗糙化液(ATOTECH JAPAN株式会社“Concentrate Compact P”，高锰酸钾浓度为60g/L，氢氧化钠浓度为40g/L的水溶液)中20分钟，最后，于40℃浸渍于中和液(ATOTECH JAPAN株式会社“Reduction Solution Securiganth P”，硫酸羟胺水溶液)中5分钟。接下来，于80℃进行30分钟干燥。将得到的基板称为“评价基板A”。
(5)镀覆导体层的形成
按照半加成法，在评价基板A的表面形成镀覆导体层(第二导体层)。具体而言，针对评价基板A，于40℃浸渍于包含PdCl2的无电解镀覆用溶液中5分钟，接下来，于25℃浸渍于无电解镀铜液中20分钟。针对得到的评价基板A，于150℃进行30分钟加热，进行退火处理，然后，实施硫酸铜电解镀覆，以30μm的厚度形成镀覆导体层。针对形成了镀覆导体层的评价基板A，于190℃进行60分钟退火处理。将得到的基板称为“评价基板B”。
＜＜镀层密合性的测定＞＞
在评价基板B的镀覆导体层(第二导体层)上，切开宽度为10mm、长度为100mm的部分的切口，将其一端剥离，用夹具夹持，在室温(25℃)下，测定以50mm/分钟的速度、沿垂直方向剥离35mm时的负荷[kgf/cm(N/cm)]。测定中，使用拉伸试验机(株式会社TSE制“AC-50C-SL”)。将结果示于表1。
＜＜基底密合性的测定＞＞
(1)铜箔的基底处理
将三井金属矿山株式会社制“3EC-III”(电解铜箔，35μm)的光泽面浸渍于微蚀刻剂(MEC株式会社制“CZ8101”)中，对铜表面进行粗糙化处理(Ra值＝1μm)，实施防锈处理(CL8300)。将该铜箔称为CZ铜箔。进而，在130℃的烘箱中进行30分钟加热处理。
(2)铜箔的层叠和绝缘层形成
进行与上述＜评价基板的制备＞的“(2)树脂片材的层叠”同样的操作，准备在内层电路基板的两面层叠有树脂片材的基板。然后，将位于两面的支承体从该基板剥离，露出两侧的树脂组合物层。在这些树脂组合物层上，在与上述＜评价基板的制备＞的“(2)树脂片材的层叠”同样的条件下，层叠“3EC-III”的CZ铜箔的处理面。然后，在190℃、90分钟的固化条件下，使树脂组合物层固化，形成绝缘层，由此制作样品。
(3)铜箔剥离强度(基底密合性)的测定
将制作的样品切割成150×30mm的小片。在小片的铜箔部分，使用切割器(cutter)切开宽度为10mm、长度为100mm的部分的切口，将铜箔的一端剥离，用夹具(株式会社TSE制“AC-50C-SL”)夹持，使用Instron万能试验机，在室温下，按照JIS C6481，测定以50mm/分钟的速度沿垂直方向剥离35mm时的负荷[kgf/cm(N/cm)]。将结果示于表1。
＜适用期的评价＞
将在制成实施例及比较例的树脂片材时制备的树脂清漆中的100ml(毫升)在室温下、在暗处放置1天，然后通过目视对是否在该树脂清漆中观察到凝胶化进行确认。
根据该确认的结果，在观察到凝胶化的情况下，将适用期评价为“×”(不好)，在未观察到凝胶化的情况下，将适用期评价为“○”(好)。
[结果]
将上述的实施例及比较例的结果示于下述的表1。下述的表1中，各成分的量表示换算为不挥发成分的量。需要说明的是，表1中的(D)成分的含量表示将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时的百分率[质量％]。
[表1]
。
＜讨论＞
如由表1可知的那样，由实施例与比较例的对比可知，实施例中，可提供能形成低介电损耗角正切且胶渣除去性优异、并且在与导体层之间具有优异的密合强度的固化物的树脂组合物。另外还可知，实施例中，适用期良好。进而可知，还可提供包含实施例涉及的树脂组合物的树脂片材；包含该树脂组合物的固化物的印刷布线板；及包含该印刷布线板的半导体装置。
需要说明的是，在实施例1～8中，即使不含(D)成分、(E)成分及(F)成分中的任一种或全部的情况下，另外，即使在变更了(D)成分的含量的情况下，确认了虽然程度上存在差异，但也归结为与上述实施例同样的结果。
另外，在实施例1～4中，即使还包含碳二亚胺化合物的情况下，以及，在实施例5～8中，即使还包含苯并噁嗪化合物的情况下，确认了虽然程度上存在差异，但也归结为与上述实施例同样的结果。
进而，在实施例1～8中，即使还包含(B’)成分的情况下，确认了虽然存在损害本申请发明的效果的倾向，但也归结为与上述实施例同样的结果。但是，优选(B’)成分的含量少于(B)成分的含量。
附图标记说明
1 第一导体层
11 第一导体层的主面
2 第二导体层
21 第二导体层的主面
3 绝缘层
t1 第一导体层与第二导体层的间隔(第一导体层和第二导体层间的绝缘层的厚度)
t2 绝缘层整体的厚度

Claims (36)

1.一种树脂组合物，其包含(A)环氧树脂、(B)马来酰亚胺化合物、(C)成分、及(D)无机填充材料，
(B)成分为包含碳原子数为5以上的烷基和碳原子数为5以上的亚烷基中的至少任一种烃链的马来酰亚胺化合物，且包含下述通式(B-IV)所示的马来酰亚胺化合物，
(C)成分为选自(C-1)苯并噁嗪化合物和(C-2)碳二亚胺化合物中的1种以上的化合物，
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(C-1)成分的含量为0.5质量％以上且3质量％以下，
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(C-2)成分的含量为1质量％以上且3质量％以下，
将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)成分的含量为40质量％以上且95质量％以下，
通式(B-IV)中，R3各自独立地表示可具有取代基的碳原子数为5以上的亚烷基，R4各自独立地表示可具有取代基的具有芳环的二价基团，R5各自独立地表示碳原子数为5以上的烷基，n2表示0，n3各自独立地表示0～4的整数。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，在(B)成分为包含碳原子数为5以上的烷基的马来酰亚胺化合物的情况下，烷基的碳原子数为50以下。
3.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(B)成分为包含碳原子数为5以上的亚烷基的马来酰亚胺化合物，亚烷基的碳原子数为50以下。
4.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(B)马来酰亚胺化合物包含人工分子公司制造的“BMI-689”。
5.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(A)环氧树脂包含液态环氧树脂。
6.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(A)成分的含量为5质量％以上且30质量％以下。
7.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(A)成分的含量为15质量％以上。
8.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(A)成分的含量为20质量％以下。
9.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(B)成分的含量为0.1质量％以上且20质量％以下。
10.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(B)成分的含量为0.5质量％以上。
11.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(B)成分的含量为1质量％以上。
12.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(B)成分的含量为16质量％以下。
13.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(B)成分的含量按照换算为不挥发成分计，少于(A)成分的含量。
14.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(C)成分包含由下述通式(C-I)表示的苯并噁嗪化合物，
式(C-I)中，Ra表示k价的基团，Rb各自独立地表示卤素原子、烷基或芳基，k表示2～4的整数，l表示0～4的整数。
15.根据权利要求14所述的树脂组合物，其中，通式(C-I)中，Ra为亚芳基、亚烷基、氧原子、或者由这些基团中的2个以上的基团组合而成的k价的基团。
16.根据权利要求14所述的树脂组合物，其中，通式(C-I)中，l表示0。
17.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(C)成分包含：含有由下述式(C-II)表示的结构的碳二亚胺化合物，
式(C-II)中，X表示亚烷基、亚环烷基或亚芳基，它们可以具有取代基；m表示1～5的整数；X存在多个时，它们可以相同也可以不同；*表示化学键。
18.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(D)无机填充材料的比表面积为1m2/g以上且60m2/g以下。
19.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，(D)成分用氨基硅烷进行了表面处理。
20.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)成分的含量为50质量％以上。
21.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)成分的含量为55质量％以上。
22.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)成分的含量为60质量％以上。
23.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)成分的含量为65质量％以上。
24.根据权利要求1所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(D)成分的含量为80质量％以下。
25.根据权利要求1所述的树脂组合物，其包含(E)固化剂。
26.根据权利要求25所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(E)成分的含量为0.1质量％以上且40质量％以下。
27.根据权利要求25所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(E)成分的含量为1质量％以上。
28.根据权利要求25所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(E)成分的含量为20质量％以下。
29.根据权利要求1所述的树脂组合物，其包含(F)固化促进剂。
30.根据权利要求29所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(F)成分的含量为0.01质量％以上且3质量％以下。
31.根据权利要求29所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(F)成分的含量为0.03质量％以上。
32.根据权利要求29所述的树脂组合物，其中，将树脂组合物中的不挥发成分设为100质量％时，(F)成分的含量为1质量％以下。
33.根据权利要求1所述的树脂组合物，其用于形成印刷布线板的绝缘层。
34.一种树脂片材，其包含：
支承体、和
设置于该支承体上的包含权利要求1～33中任一项所述的树脂组合物的树脂组合物层。
35.一种印刷布线板，其包含权利要求1～33中任一项所述的树脂组合物的固化物。
36.一种半导体装置，其包含权利要求35所述的印刷布线板。
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