CN110963471B - 一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，包括如下步骤：取氮源、钽源，在真空或惰性气体氛围中，加热熔融，保温得到Ta3N5；或取氮源、钽源和助熔剂，在真空或惰性气体氛围中，加热熔融，保温得到Ta3N5。本发明原料易得，操作简单，直接获得目标产物，反应条件易控制，耗能少，成本低，反应过程中无危废气体，对环境友好。

Description

一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法
技术领域
本发明涉及半导体技术领域，尤其涉及一种熔盐离子交换式一步法合成 Ta3N5的方法。
背景技术
太阳能资源是非常丰富的，如果将太阳能储存、转化为化学能并加以利用，则能够满足人类的更高的能源和环境需求。在太阳能利用方式中，光催化反应就是其中典型的应用之一。光催化基本原理是：半导体光催化材料在能量大于其禁带宽度的光照射时，激发产生具有氧化还原能力的空穴和电子，电子和空穴再与光催化剂表面吸附的物种进行氧化还原反应，实现太阳能到化学能的转化。经过多年研究，光催化技术已经取得了极大的发展，也开发出了多种类型光催化材料。
近年来，金属氮化物，尤其是氮化钽(Ta3N5)引起了人们的广泛关注。Ta3N5禁带宽度(2.1eV)较窄，具有优异的可见光吸收性能，可以吸收波长小于600nm 的可见光；导、价带位置跨越低于水的氧化还原电位，具有全分解水的能力，理论上太阳能转化氢能效率可达15.9％，因此，Ta3N5在光催化领域具有很大的潜力。
传统的制备Ta3N5的方法为氨气氮化法。即将氧化钽(Ta2O3)置于氨气气氛中，在高温条件下氮化为Ta3N5。有些合成中，Ta2O3由单质钽(Ta)在空气气氛中氧化煅烧而得。这些方法的氮化过程对氨气流速、氮化温度和时间十分敏感，相对反应条件苛刻，难以控制，且反应过程中有危废气体产生，制备成本花费较高。
发明内容
基于背景技术存在的技术问题，本发明提出了一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，本发明原料易得，操作简单，直接获得目标产物，反应条件易控制，耗能少，成本低，反应过程中无危废气体，对环境友好。
本发明提出了一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，包括如下步骤：取氮源、钽源，在真空或惰性气体氛围中，加热熔融，保温得到Ta3N5；
或取氮源、钽源和助熔剂，在真空或惰性气体氛围中，加热熔融，保温得到Ta3N5。
优选地，氮源为含氮源的离子化合物。
优选地，氮源包括Mg3N2等物质。
优选地，钽源为含钽源的离子化合物。
优选地，钽源包括TaCl5等物质。
优选地，助熔剂包括SiO2等物质。
优选地，无助熔剂时，熔融温度为800-1000℃。
优选地，有助熔剂时，熔融温度为200-240℃。
优选地，保温4-24h。
优选地，氮元素和钽元素的摩尔比为5：3。
优选地，氮源和助熔剂的重量比为1：0.1-10。
优选地，保温，提纯得到Ta3N5。
优选地，提纯的具体步骤为：保温后，水洗，过滤，烘干得到Ta3N5。
本发明创新性地提出熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5，其原理是利用高温下，离子化合物在熔融状态下，电离出自由移动的离子，自由移动的离子有选择的结合形成新的化学键；发明人选择Mg3N2和TaCl5分别作为氮源和钽源，在真空或惰性气体氛围中，隔绝氧气和水汽等，加热熔融，电离出自由移动的离子Ta5+和N3-，Ta5+和N3-碰撞形成Ta3N5；Mg3N2的熔点约为216℃，沸点约为 240℃，TaCl5的熔点约为800℃，添加助熔剂，可以降低反应物的熔点，设置适宜的反应温度，降低反应能耗；与传统方法相比，本发明原料易得，操作简单，直接获得目标产物，反应条件易控制，耗能少，成本低，反应过程中无危废气体，对环境友好。
附图说明
图1为本发明制得的Ta3N5的X射线衍射图。
图2为本发明制得的Ta3N5的光催化分解水制氢的活性曲线图。
具体实施方式
下面，通过具体实施例对本发明的技术方案进行详细说明。
实施例1
一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，包括如下步骤：取石英管做缩颈处理，然后用长颈漏斗将5mol的Mg3N2和6mol的TaCl5装入石英管中，用石英柱卡住石英管的缩颈位置，摆正石英柱，将石英管连接抽真空装置进行抽真空，用火焰枪使石英柱和石英管壁烧结熔融在一起，进行石英管真空封接得到封管的石英管；将封管的石英管放在管式炉中，以10℃/min的速率升温至 900℃，保温4h，然后冷却至室温取出固体(固体中含有Ta3N5和副产物MgCl2，将固体溶解于水，然后过滤，烘干滤饼得到Ta3N5。
上述Ta3N5的X射线衍射图如图1所示，由图1可以看出17.3°、24.5°、 31.5°、35.0°、36.0°等特征衍射峰归属于Ta3N5，本发明成功的合成了Ta3N5。
实施例2
一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，包括如下步骤：将0.2012g Mg3N2、0.8604g TaCl5、0.56g SiO2加入坩埚中，再放入管式炉中，用Ar2作为惰性气体，吹扫一段时间，然后调节气流为50ml/min，以5℃/min的速率升温至240℃，保温4h，然后冷却至室温取出固体。
取0.5g上述固体，加入150ml水中，再加入5mg氯铂酸得到混合溶液；将混合溶液移入光催化分解水评价系统，开启光照进行反应，每隔1h取样进行色谱分析，产氢性能如图2所示；图2为本发明制得的Ta3N5的光催化分解水制氢的活性曲线图，由图2可以看出本发明合成的Ta3N5具有很好的光催化产氢性能。
上述固体中含有Ta3N5和SiO2，SiO2不需做分离处理。
实施例3
一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，包括如下步骤：将5mol的 Mg3N2和6mol的TaCl5加入坩埚中，再放入管式炉中，用Ar2作为惰性气体，吹扫一段时间，然后调节气流为50ml/min，以5℃/min的速率升温至800℃，保温24h，然后冷却至室温取出固体，将固体溶解于水，然后过滤，烘干滤饼得到 Ta3N5。
实施例4
一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，包括如下步骤：将5mol的 Mg3N2和6mol的TaCl5加入坩埚中，再放入管式炉中，用Ar2作为惰性气体，吹扫一段时间，然后调节气流为50ml/min，以5℃/min的速率升温至1000℃，保温6h，然后冷却至室温取出固体，将固体溶解于水，然后过滤，烘干滤饼得到Ta3N5。
实施例5
一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，包括如下步骤：将0.2012g Mg3N2、0.8604g TaCl5、0.0201g SiO2加入坩埚中，再放入管式炉中，用Ar2作为惰性气体，吹扫一段时间，然后调节气流为50ml/min，以5℃/min的速率升温至200℃，保温24h，然后冷却至室温取出固体，将固体溶解于水，然后过滤，烘干滤饼得到Ta3N5。
实施例6
一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，包括如下步骤：将0.2012g Mg3N2、0.8604g TaCl5、2.0120g SiO2加入坩埚中，再放入管式炉中，用Ar2作为惰性气体，吹扫一段时间，然后调节气流为50ml/min，以5℃/min的速率升温至220℃，保温10h，然后冷却至室温取出固体，将固体溶解于水，然后过滤，烘干滤饼得到Ta3N5。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (4)

1.一种熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，其特征在于，包括如下步骤：取氮源、钽源，在真空或惰性气体氛围中，加热熔融，保温得到Ta3N5；所述氮源为含氮的离子化合物Mg3N2；所述钽源为含钽的离子化合物TaCl5；所述熔融温度为800-1000℃。
2.根据权利要求1所 述熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，其特征在于，保温4-24h。
3.根据权利要求1所述熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，其特征在于，保温，提纯得到Ta3N5。
4.根据权利要求3所述熔盐离子交换式一步法合成Ta3N5的方法，其特征在于，提纯的具体步骤为：保温后，水洗，过滤，烘干得到Ta3N5。
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