CN110581056B - 单晶薄膜的制备方法、单晶薄膜及应用 - Google Patents

单晶薄膜的制备方法、单晶薄膜及应用 Download PDF

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Abstract

本发明涉及晶体材料技术领域，公开了一种具有普适性的单晶薄膜的制备方法、单晶薄膜及应用。该具有普适性的单晶薄膜制备方法由以下具体操作步骤得到：(1)将饱和溶液A引入晶种模板M和目标基材N之间，所述晶种模板M为附着有晶种的基材且晶种模板M与饱和溶液A接触的一侧为附着有晶种的一侧；(2)除去饱和溶液A中的溶剂，制得单晶薄膜。所述的单晶薄膜的厚度可由晶种尺寸控制并可实现单晶薄膜在不同基材上的制备。本发明解决了单晶薄膜制备过程中随机成核问题，方法简单、快速、节约成本，且对大部分可溶液加工的材料可行，具有普适性。

Description

单晶薄膜的制备方法、单晶薄膜及应用
技术领域
本发明涉及晶体材料技术领域，具体涉及一种具有普适性的单晶薄膜的制备方法、单晶薄膜及应用。
背景技术
单晶薄膜具有较低的缺陷密度和较高的结晶质量，基于单晶薄膜的半导体器件在光电器件领域有较重要的工业应用前景。
目前，单晶薄膜的制备方法很多，CN1354495A公开了一种生产单晶薄膜的方法，包括在绝缘基材上形成非单晶薄膜；将非单晶薄膜进行第一次热处理，由此形成多晶晶粒排列成近似规则的图形的多晶薄膜；及将多晶薄膜进行第二次热处理，由此形成多晶晶粒互相结合的单晶薄膜。
CN106702495A公开了一种单晶薄膜的制备方法，在基板上形成具有三段结构的非晶薄膜；非晶薄膜的第一区、第二区和第三区依次连接，第二区为细长结构，其宽度小于多晶生成的最小宽度；使用物理手段，依次对第一区、第二区和第三区逐渐结晶，最终第一区、第二区和第三区分别形成多晶薄膜区、选择薄膜区和单晶薄膜区，去掉多晶薄膜区和选择薄膜区，即可制得单晶薄膜。
上述方法均采用热处理使多晶晶粒融合形成单晶薄膜，但是采用这种方法，工艺复杂，形成单晶薄膜的结晶质量较差。
CN103436949A公开了一种有机半导体化合物的单晶薄膜及其制备方法与应用，其在腔室中装入有机半导体化合物的溶液，将基材插入有机半导体化合物的溶液中并固定，控制腔室的真空度使装有有机半导体化合物的溶液的有机溶剂挥发，在基材上形成有机半导体化合物的单晶薄膜。
CN103069555A公开了一种有机半导体薄膜以及有机半导体单晶薄膜的制备方法，其在基板上分别喷涂第一墨水和第二墨水，第一墨水是将有机半导体溶解于第一有机溶剂中得到的墨水，第二墨水是由第二有机溶剂构成的墨水。第一墨水和第二墨水在基板上混合，混合后的液滴中的溶剂蒸发形成有机半导体薄膜。
但以上方法工艺复杂、晶种成核随机、结晶质量不佳，不能实现对单晶薄膜形成过程中的精确成核控制、不同材料的单晶薄膜在不同基材上的生长以及大规模可控制备单晶薄膜。
发明内容
本发明的目的是为了克服现有技术存在的晶种成核随机、结晶质量不佳，浪费原料，不能大规模制备单晶薄膜的问题，提供一种具有普适性的单晶薄膜的制备方法、单晶薄膜及应用，本发明能够有效地降低晶种随机成核的概率、提高单晶薄膜的结晶质量，实现不同材料的单晶薄膜在不同基材上的可控生长以及单晶薄膜的可控大规模制备。
为了实现上述目的，本发明一方面提供了一种具有普适性的单晶薄膜的制备方法，包括以下步骤：
（1）将饱和溶液A引入晶种模板M和目标基材N之间，所述晶种模板M为附着有晶种的基材且晶种模板M与饱和溶液A接触的一侧为附着有晶种的一侧；
（2）除去饱和溶液A中的溶剂，制得单晶薄膜。
本发明第二方面在于提供了一种单晶薄膜，该单晶薄膜采用上述的制备方法制得。
本发明第三方面在于提供了一种单晶薄膜在太阳能电池、发光二极管、光电探测器、场效应晶体管或者激光中的应用。
采用本发明的方法制备单晶薄膜时，将晶种模板引入结晶体系，通过晶种竞争生长，极大程度抑制晶种随机成核，对晶种生长进行导向，提高单晶薄膜的结晶质量。
本发明所用的方法适用于大部分可溶液加工的材料，可实现在不同基材上生长高质量单晶薄膜，不需要晶体与基材的晶格匹配。
本发明中优选采用喷墨打印的方式将晶种大面积生长在基材上形成晶种模板，该方法操作简单，具有普适性，易于大规模生产。
附图说明
图1是本发明一种实施方式的制备方法的流程示意图；
图2是本发明一种实施方式制得的CH3NH3PbBr3单晶薄膜的光学照片，采用尼康微距单反相机拍摄；
图3的（a）是实施例1中制得的CH3NH3PbBr3单晶薄膜的同步辐射单晶X衍射图，采用上海光源15U1线站同步辐射单晶X衍射，X射线波长为0.6199Å，曝光时间为50s，用于表征晶体结构；（b）是实施例1中制得的CH3NH3PbBr3单晶薄膜的XRD图，采用PANalytical Empyrean（X射线衍射仪），用于表征晶体结构；
图4是实施例1-9制得的在不同目标基材N上生长CH3NH3PbBr3单晶薄膜的光学显微镜照片，采用尼康LV100ND，标尺为50微米，用于观察CH3NH3PbBr3单晶薄膜在不同基材上的生长情况；
图5是实施例10-14中不同种类的钙钛矿单晶薄膜的EDS图，采用JEOL JSM-7500+EDS探测器表征，加速电压为15kV，用于观察晶体中各元素的分布情况；
图6是实施例10-14中不同种类的钙钛矿单晶薄膜的XRD图，采用PANalyticalEmpyrean，用于表征晶体结构；
图7是实施例15中氯化铅单晶薄膜的EDS图，采用JEOL JSM-7500+EDS探测器表征，加速电压为15kV，用于观察晶体中各元素的分布情况；
图8中a-g是实施例16-22中制得的不同厚度的钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜的轮廓仪表征图，采用BRUKER ContourGT进行测试，以测定单晶薄膜的厚度；
图9是实施例16-22中所用喷墨打印钙钛矿CH3NH3PbBr3溶液的浓度与制得的钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜的厚度的曲线图；
图10中a是单晶薄膜光电探测器的结构示意图；b是光电探测器的暗电流-电压曲线图；c是光电探测器光电流和电压关系图；d是光电探测器的光响应性；
图11是对比例1制得的材料结晶的光学图片，采用尼康LV100ND拍摄。
具体实施方式
在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
本发明提供一种具有普适性的单晶薄膜的制备方法，结合图1和图2，其包括以下步骤：
（1）将饱和溶液A引入晶种模板M和目标基材N之间，所述晶种模板M为附着有晶种的基材且晶种模板M与饱和溶液A接触的一侧为附着有晶种的一侧；
（2）除去饱和溶液A中的溶剂，制得单晶薄膜。
其中，晶种模板M采用喷墨打印、光刻、微加工或者气相生长的方式将晶种生长在基材上制得。优选采用喷墨打印的方式，若采用喷墨打印的方式，打印所用的墨水为用于形成晶种的溶液B。晶种在基材上的生长方式不限，可以是按照一定规律排布，也可以不按照规律排布。晶种模板M的制备方法主要是使得晶种在基材上生长，晶种生长的方法没有特别的限制，例如喷墨打印、光刻、微加工、气相生长等方式，只要能够实现晶种生长即可，对光刻、微加工、气相生长的具体操作步骤没有特别的要求，可以为常规选择，此处不再赘述。优选采用喷墨打印方式，加工更方便快捷。
采用喷墨打印的方法将晶种排布在基材上制备晶种模板M时，打印所用的墨水为用于形成晶种的溶液B。溶液B中的溶质，也即结晶形成晶种所需的材料，可以与饱和溶液A中的溶质相同，单晶薄膜采用均相成核形式生长；溶液B中的溶质还可以为多种前驱体，经过反应后得到新的晶种，例如钙钛矿材料。
溶液B中的溶剂可选自二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺、γ-丁内酯、甲苯、氯苯、石油醚、乙醇、乙二醇、异丙醇、环己烷、丁酮、醋酸丁酯、丙酮或水，可以与饱和溶液A中的溶剂相同或不同。所采用的基材喷墨打印的具体条件可以包括：温度0-100℃，喷墨体积1-100pl，喷墨频率1-10kHz，压电电压为1-40V。喷墨打印后的材料进行除溶剂处理，即可获得晶种模板M。根据一种具体的实施方式，以晶种模板M的面积计，在1cm×1cm晶种模板M的基底上，晶种排布面积可以为0.9mm×0.9mm-9mm×9mm。晶种可以呈阵列排布，例如10×10的阵列，晶种的间距可以为0.1-1mm。
本发明中，晶种的饱和溶液A的饱和程度以不溶解晶种模板M上的晶种为准，使得晶种模板M上的晶种可原位生长。
根据本发明，所述方法还包括：在实施步骤（1）之前，先对晶种模板M和/或目标基材N的基材表面进行浸润性改性，使得晶种模板M和目标基材N的基材表面的浸润性不同，单晶薄膜可选择性地生长在晶种模板M或者目标基材N的基材表面。
本发明中，对于最后制得的晶体薄膜在晶种模板M或者目标基材N的基材上生长没有限制。晶种模板M和/或目标基材N的基材表面可进行浸润性改性，使得晶种模板M和目标基材N的基材表面的浸润性不同，单晶薄膜可以选择最终生长在模板M/目标基材N的基材表面。“浸润性”是指改变基材表面的接触角，以使得基材表面呈亲水性或者疏水性。浸润性改性的方法可以为常规的方法，例如，可以包括：等离子体处理、紫外臭氧处理、硅烷偶联剂处理等。
对晶种模板M或者目标基材N的基材表面进行改性（亲、疏水处理）的目的在于增大二者表面的浸润性差异，使得单晶薄膜可牢固在模板M或者目标基材N的基材表面上生长。
在实际使用时，若单晶薄膜生长在N上，则除去晶种模板M的基材，制得可适应生长在不同目标基材N上的单晶薄膜。若单晶薄膜生长在晶种模板M的基材上，则除去目标基材N，制得原位生长在晶种模板M上的单晶薄膜。
晶种模板M覆盖在目标基材N后，可以对晶种模板M和目标基材N施加一定的压力，例如，在晶种模板M上放置0-150g砝码，优选50-150g砝码。
本发明中，溶剂的去除方式没有特别的限制，例如加热蒸发、室温挥发等，只要能够实现将晶种的饱和溶液A中的溶剂蒸发掉即可。一般情况下，去除溶剂的温度为0-200℃。如前所述，饱和溶液A中的溶剂可以为二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺、γ-丁内酯、甲苯、氯苯、石油醚、乙醇、乙二醇、异丙醇、环己烷、丁酮、醋酸丁酯、丙酮或水。
为了方便操作，将饱和溶液A引入晶种模板M和目标基材N之间的方式为：先将饱和溶液A置于（或滴加于）晶种模板M上，再用目标基材N覆盖引入有饱和溶液A的晶种模板M；或者，先将饱和溶液A置于（或滴加于）目标基材N上，再用晶种模板M覆盖引入有饱和溶液A的目标基材N。或者将晶种模板M和目标基材N扣合，将饱和溶液A从M或N边缘引入。以上操作顺序不会影响最终实验结果。
根据本发明，对所述饱和溶液A的用量没有特别的要求，但优选情况下，相对于面积为1cm2的晶种模板M或目标基材N，所述饱和溶液A的用量至少为0.05μL，优选用量为0.1μL-1μL。
根据本发明，晶种模板M的基材和目标基材N的材质各自独立地为金属、金属氧化物、无机物、有机物或高分子材料；优选地，晶种模板M的基材和目标基片N的材质各自独立地为金属、固态非金属、金属氧化物、固态非金属氧化物或者高分子；更优选地，晶种模板M的基材和目标基材N的材质各自独立地为硅片、二氧化硅片、玻璃、金、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚乙烯、聚酰亚胺、石墨烯或者二硫化钼；更优选地，玻璃为石英玻璃或导电玻璃。
根据本发明，晶种模板M上的晶种、饱和溶液A中的溶质、溶液B中的溶质可以由本领域常规的制备单晶薄膜的物质形成，且可以各自相同或不同。优选地，晶种模板M上的晶种、饱和溶液A中的溶质、溶液B中的溶质各自独立地选择可进行溶液加工的无机物、有机物和无机-有机杂化体系中的至少一种。
更优选地，无机物选择金属盐，特别是金属卤化物，比如氯化钠、氯化铅、溴化铅、碘化铅。有机物可以选择2,7-二辛基[1]苯并噻吩并[3,2-b]苯并噻吩和/或6,13-双(三异丙硅基乙炔基)并五苯。无机-有机杂化体系选择钙钛矿和/或金属-有机框架材料（由有机配体和金属离子或团簇通过配位键自组装形成的具有分子内孔隙的有机-无机杂化材料）。钙钛矿可选自无机钙钛矿，无机-有机杂化钙钛矿，二维钙钛矿，优选CsPbCl3、CsPbBr3、CsPbI3、MAPbCl3、MAPbBr3、MAPbI3、(BA)2PbCl4、(BA)2PbBr4、(BA)2PbI4、(BA)2(MA)3Pb4Cl13、(BA)2(MA)3Pb4Br13、(BA)2(MA)3Pb4I13中的至少一种，其中，MA+=CH3NH3 +，BA+=CH3(CH2)3NH3 +。
根据本发明，单晶薄膜的厚度优选为100nm-1000μm。厚度定义为生长在晶种模板M或者目标基材N上的单晶薄膜的厚度，不包括晶种模板M和/或目标基材N的厚度。
单晶薄膜的厚度可以由晶种的大小（溶液B的浓度）进行调整。通过调整溶液B的浓度可以实现单晶薄膜的厚度在100nm-1000μm的范围内。
本发明提供一种单晶薄膜，其采用上述的制备方法制得。
本发明还提供如上所述的单晶薄膜在在太阳能电池、发光二极管、场效应晶体管、光电探测器或者激光中的应用。
以下将通过实施例对本发明进行详细描述。
以下实施例中，氟硅烷、氯化铅、钙钛矿MAPbBr3、CsPbBr3、MAPbCl3、MAPbI3、(BA)2PbBr4和(BA)2(MA)3Pb4Br13(MA+=CH3NH3 +、BA+=CH3(CH2)3NH3 +) 前驱体材料、二甲基亚砜、N,N-二甲基甲酰胺、γ-丁内酯均为市售；硅片、石英玻璃、二硫化钼薄膜、聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜、聚酰亚胺薄膜和聚乙烯薄膜均为市售，石墨烯薄膜按照文献记载（NatureCommunications，Vol. 4，2096页，2006年）制备。
实施例1
本实施例用来说明本发明提供的一种具有普适性的单晶薄膜的制备方法及其制得的单晶薄膜，如图1所示，包括如下步骤：
（1）晶种模板M所用基材的预处理：
选用硅片作为晶种模板M的基材，采用等离子（Plasma，200W）处理硅片300s，将处理后的硅片放入滴加有氟硅烷的真空干燥器中抽真空30min，之后采用烘箱80℃加热12h，制得氟硅烷修饰的疏水硅片。
（2）配制溶液B：
本实施例选择钙钛矿CH3NH3PbBr3作为材料，将0.3670 g溴化铅 (PbBr2)，与0.1119g溴甲氨 (CH3NH3Br) 混合于20 ml 二甲基亚砜中，然后在60℃下搅拌2 h使之充分溶解，制备得到浓度为0.05 mol/L的钙钛矿CH3NH3PbBr3溶液。
（3）晶种模板M的制备：
取3mL步骤（2）制得的溶液B注入喷墨打印机（DMP2800）墨盒中，选用直径为10pl的喷头；将经过处理的疏水硅片放在打印平台上，恒温15℃。调整喷头的下端面高于硅片表面80μm，调整打印机的喷墨频率为3kHz，压电电压为40V，在该条件下按照图1所示阵列将墨水喷墨打印在硅片上。干燥5min后，制得10×10的钙钛矿CH3NH3PbBr3晶种阵列、晶种间距为1mm的晶种模板。
（4）配制饱和溶液A：
配制钙钛矿CH3NH3PbBr3的N,N-二甲基甲酰胺饱和溶液。
（5）单晶薄膜的制备：
本实施例中选择目标基材N为石英，对目标基材N进行表面清洁，取0.5μL步骤（4）制得的饱和溶液滴加在清洁的目标基材N上，之后将晶种模板M带有晶种的侧面覆盖在目标基材N上，在晶种模板M上放置100g砝码。25℃下放置120h，溶剂挥发完成，之后将制得生长在石英上的钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜。钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜的厚度为1.5微米，其晶体结构如图3所示。从表征结果可以看出制备的晶体薄膜结构规整，同步辐射单晶X衍射中具有对称结构的衍射点表明制备得到的晶体薄膜为单晶薄膜。XRD衍射峰半峰宽较窄，说明单晶薄膜具有较高的结晶质量，（100）、（200）和（300）三个衍生峰位置证明单晶薄膜属于立方晶系。
实施例2-9
采用与实施例1相同的方法制备CH3NH3PbBr3单晶薄膜，其区别在于所用的目标基材N不同，实施例2-9所用的目标基材N分别为：玻璃、硅片、石墨烯薄膜、二硫化钼、导电玻璃、聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜、聚酰亚胺膜和聚乙烯膜。生长在不同目标基材N上的CH3NH3PbBr3单晶薄膜的尺寸形貌如图4所示。由图4可看出，CH3NH3PbBr3单晶薄膜结构规整，可实现在不同基材上的生长。
实施例10-14
采用与实施例1相同的方法制备不同种类的钙钛矿单晶薄膜，其区别在于：溶液B分别为20mL、浓度为0.05mol/L的CsPbBr3（溶剂为N,N-二甲基甲酰胺）、MAPbCl3（溶剂为二甲基亚砜）、MAPbI3（溶剂为γ-内酯）、 (BA)2PbBr4（溶剂为N,N-二甲基甲酰胺）和 (BA)2(MA)3Pb4Br13(MA+=CH3NH3 +、BA+=CH3(CH2)3NH3 +)（溶剂为N,N-二甲基甲酰胺）的前驱体溶液，目标基材N为石英，饱和溶液A为与相应的晶种对应的钙钛矿饱和溶液，溶剂干燥后分别制得生长在石英上的CsPbBr3、MAPbCl3、MAPbI3、(BA)2PbBr4和(BA)2(MA)3Pb4Br13单晶薄膜。以上不同种类的钙钛矿单晶薄膜的EDS图如图5所示，XRD图如图6所示，由表征结果可知，以上钙钛矿材料均可形成单晶薄膜，单晶薄膜中各种元素分布均匀，结晶质量较好。
实施例15
采用与实施例1相同的方法制备氯化铅单晶薄膜，其区别在于：所用的溶液B的制备方法如下：取0.1391g氯化铅加入10mL二甲基亚砜中，在60℃，600r/min的条件下搅拌2h，使得氯化铅充分溶解，制得浓度为0.05mol/L的氯化铅溶液。取3mL以上溶液注入喷墨打印机中，并配制氯化铅的二甲基亚砜的饱和溶液打印在目标基材N（石英）上制备晶种模板，最终制得生长在石英上的氯化铅单晶薄膜。氯化铅单晶薄膜的EDS图如图7所示，该单晶薄膜中铅和氯元素均匀分布，结构规整。
实施例16-22
采用与实施例1相同的方法制备钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜，其区别在于：分别配置浓度为0.1mmol/L、1mmol/L、4mmol/L、7mmol/L、10mmol/L、20mmol/L和30mmol/L的钙钛矿CH3NH3PbBr3的二甲基亚砜溶液，制得不同厚度的钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜。钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜的厚度与钙钛矿CH3NH3PbBr3的二甲基亚砜溶液浓度关系如图8和图9所示。由此可以看出，最终制得的钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜的厚度与制备晶种模板M时所用的溶液B浓度有关，浓度增大，单晶薄膜的厚度增大。
实施例23
将实施例1制得的钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜用于光电探测器。采用气相沉积法在钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜上蒸镀厚度为80 nm的金电极阵列，制备得到钙钛矿单晶薄膜光电探测器，光电探测器的结构示意图如图10的a所示，光电探测器性能如图10的b、10的c和10的d所示（采用Keithley 4200 四探针测试系统在450 nm激光下测试），基于钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜制得的光电探测器光响应性较好（40A/W），可实现对光的有效探测。该方法制得的钙钛矿CH3NH3PbBr3单晶薄膜是一种较好的光电材料，其还可用于太阳能电池、发光二极管或者场效应晶体管、激光等领域。
对比例1
采用与实施例1相同的方法尝试制备CH3NH3PbBr3单晶薄膜，其区别在于：没有引入晶种模板M，取0.5μL 钙钛矿CH3NH3PbBr3的N,N-二甲基甲酰胺饱和溶液直接滴加在清洁的目标基材N（石英）上，之后将另一片基材（硅片）覆盖在目标基材N上，在另一片基材上放置100g砝码。在常温常压下干燥去除溶剂，制得生长在石英上的CH3NH3PbBr3晶体，该晶体的结构形貌如图11所示，该晶体成核随机，结晶质量较差，不能得到钙钛矿单晶薄膜。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。

Claims (17)

1.一种单晶薄膜的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
（1）将饱和溶液A引入晶种模板M和目标基材N之间，所述晶种模板M为附着有晶种的基材且晶种模板M与饱和溶液A接触的一侧为附着有晶种的一侧；
（2）除去饱和溶液A中的溶剂，制得单晶薄膜；
晶种模板M采用喷墨打印、微加工或者气相生长的方式将晶种生长在基材上制得。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其中，采用喷墨打印的方法制备晶种模板M时，打印所用的墨水为用于形成晶种的溶液B。
3.一种单晶薄膜的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
（1）将饱和溶液A引入晶种模板M和目标基材N之间，所述晶种模板M为附着有晶种的基材且晶种模板M与饱和溶液A接触的一侧为附着有晶种的一侧；
（2）除去饱和溶液A中的溶剂，制得单晶薄膜；
晶种模板M采用光刻的方式将晶种生长在基材上制得。
4.根据权利要求1-3中任意一项所述的制备方法，其中，所述方法还包括：在实施步骤（1）之前，先对晶种模板M和/或目标基材N的基材表面进行浸润性改性，使得晶种模板M和目标基材N的基材表面的浸润性不同，单晶薄膜可选择性地生长在晶种模板M或者目标基材N的基材表面。
5.根据权利要求1-3中任意一项所述的制备方法，其中，晶种模板M的基材和目标基材N的材质各自独立地为无机物和/或有机物。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其中，所述无机物为金属和/或金属氧化物。
7.根据权利要求1-3中任意一项所述的制备方法，其中，晶种模板M的基材和目标基材N的材质各自独立地为高分子材料。
8.根据权利要求5所述的制备方法，其中，晶种模板M的基材和目标基材N的材质各自独立地为硅片、二氧化硅片、玻璃、金、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚乙烯、聚酰亚胺、石墨烯或者二硫化钼。
9.根据权利要求8所述的制备方法，其中，玻璃为石英玻璃或导电玻璃。
10.根据权利要求1-3中任意一项所述的制备方法，其中，相对于面积为1cm2的晶种模板M或目标基材N，所述饱和溶液A的用量至少为0.05μL。
11.根据权利要求1-3中任意一项所述的制备方法，其中，晶种模板M上的晶种和饱和溶液A中的溶质各自独立地为能够进行溶液加工的无机物、有机物和无机-有机杂化体系中的至少一种。
12.根据权利要求11所述的制备方法，其中，无机物为金属盐；有机物为2,7-二辛基[1]苯并噻吩并[3,2-b]苯并噻吩和/或6,13-双(三异丙硅基乙炔基)并五苯；无机-有机杂化体系为钙钛矿和/或金属-有机框架材料。
13.根据权利要求1-3中任意一项所述的制备方法，其中，将饱和溶液A引入晶种模板M和目标基材N之间的方式为：先将饱和溶液A置于晶种模板M上，再用目标基材N覆盖引入有饱和溶液A的晶种模板M；或者，先将饱和溶液A置于目标基材N上，再用晶种模板M覆盖引入有饱和溶液A的目标基材N；或者，将晶种模板M和目标基材N扣合，将饱和溶液A从晶种模板M或目标基材N的边缘引入。
14.根据权利要求1-3中任意一项所述的制备方法，其中，单晶薄膜的厚度为100nm-1000μm。
15.根据权利要求1-3中任意一项所述的制备方法，其中，晶种呈阵列排布。
16.一种单晶薄膜，采用权利要求1-15中任意一项所述的制备方法制得。
17.权利要求1-15中任意一项所述的制备方法制得的单晶薄膜在太阳能电池、发光二极管、场效应晶体管、光电探测器或者激光中的应用。
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