CN110164713A - 电化学器件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供连接可靠性优异的电化学器件。一种EDLC(2)，具有：元件主体(10)，其以夹着隔离物薄片(11)的方式层叠有一对内部电极(16、26)；外装薄片(4)，其覆盖元件主体(10)；密封部(40、42)，其以元件主体(10)在电解质溶液中被浸渍的方式密封外装薄片(4)的周缘部；引线端子(18、28)，其从外装薄片(4)的密封部(40、42)被引出到外侧。引线端子(18、28)的至少一个表面以形成有凹凸(180、280)的方式进行蚀刻。

Description

电化学器件
技术领域
本发明涉及优选用作双电层电容器(EDLC)等的电化学器件。
背景技术
例如，如下述的专利文献1所示，根据IC卡等用途，超薄型的电化学器件备受注目。在这种电化学器件中，有时使用ACF(Anisotropic Conductive Film(各向异性导电膜))或ACP(Anisotropic Conductive Paste(各向异性导电膏体))将引线端子连接在IC卡等电路基板上。这是为了抑制连接部的厚度，得到最大限度地利用器件的薄度的薄型IC卡等。但是，在这种连接形态中，有可能使连接部的连接强度下降或者使连接电阻增大。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2015-79836号公报
发明内容
本发明鉴于这种实际状况而完成，其目的在于，提供一种连接可靠性优异的电化学器件。
为了实现上述目的，本发明的第一观点所涉及的电化学器件，其特征在于，具有：
元件主体，其以夹着隔离物薄片的方式层叠有一对内部电极；
外装薄片，其覆盖所述元件主体；
密封部，其以所述元件主体在电解质溶液中被浸渍的方式密封所述外装薄片的周缘部；
引线端子，其从所述外装薄片的所述密封部被引出到外侧，
所述引线端子的至少一个表面以形成有凹凸的方式进行蚀刻。
在本发明的第一观点所涉及的电化学器件中，引线端子的至少一个表面以形成有凹凸的方式进行蚀刻。因此，引线端子的表面积变大，ACF或ACP所含的树脂和引线端子的粘结面积变大。其结果，通过锚定效应，电路基板和引线端子之间的紧贴性升高，电路基板和引线端子经由树脂而被牢固地连接。由此，电路基板和引线端子的连接强度提高，能够提高连接可靠性。
另外，通过加大引线端子的表面积，ACF或ACP所含的导电性颗粒和引线端子的接触面积变大。其结果，能够减小电路基板和引线端子的连接电阻，能够提高连接可靠性。
为了实现上述目的，本发明的第二观点所涉及的电化学器件，其特征在于，具有：
元件主体，其以夹着隔离物薄片的方式层叠有一对内部电极；
外装薄片，其覆盖所述元件主体；
密封部，其以所述元件主体在电解质溶液中被浸渍的方式密封所述外装薄片的周缘部；
引线端子，其从所述外装薄片的所述密封部被引出到外侧，
所述引线端子的至少一个表面的分光反射率按SCI(Specular ComponentInclude(包含镜面正反射光))方式为70％以下。
在本发明的第二观点所涉及的电化学器件中，引线端子的至少一个表面的分光反射率按SCI方式为70％以下。引线端子的表面的分光反射率对应于引线端子的表面状态而变化。例如，在分光反射率按SCI方式为70％以下的情况下，可认为在引线端子的至少一个表面形成有特定的凹凸。在这种情况下，引线端子的表面积变大，如上所述，通过锚定效应，能够提高电路基板和引线端子的连接强度，能够提高连接可靠性。另外，ACF或ACP所含的导电性颗粒和引线端子的接触面积变大，电路基板和引线端子的连接电阻减小，从而能够提高连接可靠性。
优选所述引线端子的至少一个表面进行化学蚀刻。通过采用这种结构，与通过物理方法而在引线端子的至少一个表面形成凹凸的情况相比，能够形成可提高连接可靠性的特定的凹凸。
优选所述引线端子由铝或铝合金构成。
优选所述内部电极的集电体层与所述引线端子连续且一体地成形。通过采用这种结构，容易减小引线端子的厚度。
另外，优选在集电体层的表面也形成有与引线端子的表面同样的表面(按SCI方式，分光反射率为70％以下)。在这种情况下，集电体层的表面积变大，与层叠于集电体层的活性层的接触面积变大。其结果，通过锚定效应，活性层和集电体层之间的紧贴性升高，能够提高活性层和集电体层的连接强度。
优选所述引线端子的厚度为60μm以下。通过采用这种结构，能够实现器件的薄型化。
优选还具有：支承板，其通过将位于所述密封部的所述外装薄片的周缘部的一部分向外侧延长地形成而成。通过采用这种结构，能够有效保护配置于支承板之上的引线端子。
附图说明
图1A是本发明的一个实施方式所涉及的双电层电容器的立体图；
图1B是本发明的另一个实施方式所涉及的双电层电容器的立体图；
图2A是沿着图1A的IIA-IIA线的概略截面图；
图2B是图2A所示的密封部的主要部分放大截面图；
图2C是沿着图1A的IIC-IIC线的主要部分放大截面图；
图2D是沿着图1A的IID-IID线的主要部分放大截面图；
图2E是图2D所示的双电层电容器的变形例的主要部分放大截面图；
图3是表示图2A所示的双电层电容器的制造方法例的截面图；
图4A是表示对应于图3的制造方法例的概略立体图；
图4B是表示图4A的接下来的工序的立体图；
图5是本发明的另一个实施方式所涉及的双电层电容器的立体图；
图6是沿着图5的VI-VI线的主要部分截面图；
图7A是本发明的又一个实施方式所涉及的双电层电容器的立体图；
图7B是图7A所示的双电层电容器的变形例的立体图；
图8是本发明的又一个实施方式所涉及的双电层电容器的立体图；
图9是表示分光测色仪的测定波长和引线端子的表面的分光反射率之间的关系的图。
符号的说明
2、2a、2b、2c、2d…双电层电容器(EDLC)
4…外装薄片
4a、4a1…表面薄片
4b、4b1…背面薄片
4c…回折周缘部
4d1～4d4…前端部
4d11、4d22…张开部分
4e…侧边周缘部
4f1、4f2…支承板
4A…金属薄片
4Aa…露出前端
4B…内侧层
4C…外侧层
10…元件主体
11…隔离物薄片
12…第一活性层
14…第一集电体层
16…第一内部电极
18、18a…第一引线端子
18b…连结部
180…凹凸
22…第二活性层
24…第二集电体层
26…第二内部电极
28…第二引线端子
280…凹凸
38…第三引线端子
380…凹凸
40…第一密封部
42…第二密封部
44…第三密封部
46…第四密封部
60…绝缘基座薄片。
具体实施方式
下面，基于附图所示的实施方式对本发明进行说明。
第一实施方式
如图1A所示，本发明的一个实施方式所涉及的作为电化学器件的双电层电容器(EDLC)2具有外装薄片4。外装薄片4具有通过将一块薄片回折且在周缘部4c折弯而形成的表面薄片4a及背面薄片4b。此外，表面薄片4a和背面薄片4b也可以不回折，而将独立的上下薄片贴合而构成外装薄片4。
在本实施方式中，外装薄片4具有X轴方向的长度L0比Y轴方向的长度W0长的长方形状，但不局限于此，也可以为正方形，还可以为其他多边形状、或者圆形、椭圆形、或者其他形状。在该实施方式中，将外装薄片4的表面薄片4a和背面薄片4b重叠的方向设为厚度方向(Z轴方向)，将与其相互正交的方向设为X轴及Y轴。
如图2A所示，在外装薄片4的内部内置有元件主体10。元件主体10构成双电层电容器的元件，在本实施方式中，单一电容器元件收纳于外装薄片4的内部。
在元件主体10中，以夹着浸渗有电解质溶液的隔离物薄片11的方式层叠有一对第一内部电极16和第二内部电极26。第一内部电极16和第二内部电极26中的一方成为正极，另一方成为负极，但结构相同。这些第一内部电极16及第二内部电极26分别具有以与隔离物薄片11的相互相反面接触的方式层叠的第一活性层12及第二活性层22。另外，第一内部电极16及第二内部电极26具有以分别与各活性层12、22接触的方式层叠的第一集电体层14及第二集电体层24。
隔离物薄片11将内部电极16及26电性绝缘并且电解质溶液可浸透地构成，例如，由电绝缘性的多孔质薄片构成。作为电绝缘性的多孔质薄片，可列举由聚乙烯、聚丙烯或聚烯烃构成的薄膜的单层体、层叠体、或上述树脂混合物的拉伸膜、或者由选自纤维素、聚酯及聚丙烯中的至少一种构成材料构成的纤维无纺布。隔离物薄片11的厚度例如为5～50μm左右。
作为集电体层14、24，通常如果是具有高导电性的材料，就没有特别限定，但优选使用低电阻的金属材料，例如可使用铜、铝、镍等的薄片。这些集电体层14、24各自的厚度例如为10～100μm左右，但优选为60μm以下，进一步优选为15～60μm。集电体层14、24的Y轴方向宽度优选为2～10mm，优选比隔离物薄片11的Y轴方向宽度小。集电体层14、24优选配置于隔离物薄片11的Y轴方向的中央。
活性层12、22含有活性物质及粘合剂，优选含有导电助剂。活性层12、22层叠于构成各自的集电体层14、24的薄片的表面而形成。
作为活性物质，可列举各种具有电子传导性的多孔体，例如可列举：活性炭、天然石墨、人造石墨、中间相碳微球、中间相碳纤维(MCF)、焦炭类、玻璃状碳、有机化合物烧成体等碳材料。作为粘合剂，如果是能够将上述的活性物质优选导电助剂固定于构成集电体层的薄片上，就没有特别限定，可使用各种粘合剂。作为粘合剂，例如可列举：聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)等氟树脂、或苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)和水溶性高分子(羧甲基纤维素、聚乙烯醇、聚丙烯酸钠、糊精、谷胶等)的混合物等。
导电助剂是为了提高活性层12、22的电子传导性而添加的材料。作为导电助剂，例如可列举：炭黑、乙炔炭黑等碳材料、铜、镍、不锈钢、铁等金属微粉、碳材料及金属微粉的混合物、ITO等导电性氧化物。
活性层12、22各自的厚度例如优选为1～100μm左右。活性层12、22在各集电体层14、24的表面上以与隔离物薄片11同等以下的面积而形成于集电体层14、24的表面。活性层12、22可利用公知的方法来制作。
在本实施方式中，“正极”是在对双电层电容器施加了电压时，电解质溶液中的阴离子吸附的电极，“负极”是在对双电层电容器施加了电压时，电解质溶液中的阳离子吸附的电极。此外，在对双电层电容器暂时在特定的正负方向上施加电压进行了充电后再次进行充电时，通常都在与最初相同的方向上进行充电，很少反向施加电压进行充电。
外装薄片4由不使下述的电解质溶液透过的材料构成，而且，优选为通过热封将外装薄片4的周缘部彼此、或者与图4A所示的密封用带40a(以下同样，有时包含42a)一体化而成的外装薄片。该密封用带40a从作业性方面来看，优选为粘合带等带状的密封用带。其中，不局限于带，即使为可涂布的密封树脂，如果是可通过热而熔融粘结的形态，则可以是任何形态。
另外，外装薄片4由密封元件主体10，且防止空气或水分进入薄片4的内部的材料构成。具体地说，外装薄片4也可以为单层薄片，但如图2A所示，优选为以由内侧层4B及外侧层4C夹着金属薄片4A的方式层叠而成的多层薄片。
金属薄片4A例如优选由铝(Al)、不锈钢等构成，内侧层4B由电绝缘材料构成，优选由难以与电解质溶液发生反应且可热封的与聚丙烯等同样的材质构成。另外，外侧层4C没有特别限制，例如可优选由PET、PC、PES、PEN、PI、氟树脂、PE、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)等构成。外装薄片4的厚度优选为5～150μm。
在本实施方式中，外装薄片4的耐力在JIS Z2241中为390～1275N/mm2，优选为785～980N/mm2。另外，外装薄片的硬度在维氏硬度(Hv)(JIS 2244)中为230～480，优选为280～380。从这种观点来看，外装薄片4的金属薄片4A优选为由JIS规定的不锈钢SUS304(BA)、SUS304(1/2H)、SUS304H、SUS301BA、SUS301(1/2H)、SUS301(3/4H)。
引线端子18、28是对集电体层14、24发挥电流的输入输出端子的作用的导电性部件，呈矩形板形状。在本实施方式中，各引线端子18、28由与分别构成集电体层14、24的导电性薄片一体化的薄片形成，也可以为与集电体层14、24相同的厚度。通过采用这种结构，容易减小引线端子的厚度。
其中，各引线端子18、28也可以由与集电体层14、24分开的导电性部件形成，与各集电体层14、24电连接。在那种情况下，各引线端子18、28的厚度也可与集电体层14、24的厚度不同，例如为10～100μm左右，优选为60μm以下，进一步优选为20～60μm。通过采用这种结构，能够实现器件的薄型化。优选引线端子18、28由铝或铝合金构成。
如图2A所示，各引线端子18、28从元件主体10的X轴方向的相互相反侧，沿支承板4f1、4f2引出，外装薄片4的内部通过第一密封部40及第二密封部42而密封。支承板4f1、4f2通过使位于密封部40、42的外装薄片4的周缘部的一部分向外侧延长而形成。换句话说，外装薄片4的前端部沿着引线端子18、28的引出方向位于比引线端子18、28的前端部更靠外侧，兼作支承板4f1、4f2。
第一密封部40及第二密封部42通过利用热封时的加热将下述的图4A及图4B所示的密封用带40a、42a和图2A所示的外装薄片4的内侧层4B一体化而形成。即，如图2D所示，形成于外装薄片4的内周面的内侧层(树脂)4B的一部分与密封用带40a、42a一同紧贴于引线端子18、28的Y轴方向的两侧表面而成为热熔接部，提高第一密封部40及第二密封部42中的密封性。
另外，如图1A所示，在不引出引线端子18、28的第三密封部44中，外装薄片4的内侧层4B在外装薄片4的回折周缘部4c折弯，通过热封时的加热而熔接并被一体化。同样，在不引出引线端子18、28的第四密封部46中，如图2C所示，外装薄片4的表面薄片4a及背面薄片4b的侧边周缘部4e的内侧层4B通过热封时的加热而熔接并被一体化。
如图1A所示，在第一密封部40的Y轴方向的两端，分别以连接的方式连续形成有第三密封部44及第四密封部46的一端，且以连接这些第三密封部44及第四密封部46的另一端的方式连续形成有第二密封部42。因此，外装薄片4的内部相对于外装薄片4的外部而良好地密封。
在由外装薄片4夹着，且用于通过密封部40、42、44及46来密封元件主体10的空间内填充有电解质溶液(未图示)，其一部分被浸渍于图2A所示的活性层12、22及隔离物薄片11的内部。
作为电解质溶液，可使用使电解质溶解于有机溶剂后的溶液。作为电解质(电解质盐)，例如可优选使用：四乙基四氟硼酸铵(TEA+BF4-)、三乙基甲基四氟硼酸铵(TEMA+BF4-)等季铵盐等、铵盐、胺盐、或脒盐等。此外，这些电解质(电解质盐)可以单独地使用一种，也可以并用两种以上。
另外，作为有机溶剂，可使用公知的溶剂。作为有机溶剂，例如可优选列举：碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯、γ-丁内脂、二甲基甲酰胺、环丁砜、乙腈、丙腈、甲氧基乙腈等。这些可以单独地使用，也可以以任意比例混合使用两种以上。
如图2A所示，各引线端子18、28的前端分别通过第一密封部40及第二密封部42，被引出到第一密封部40及第二密封部42的外部。第一密封部40及第二密封部42是将各引线端子18、28引出到外部的部分，与第三密封部44及第四密封部46相比，特别要求密封性。
在引出引线端子18、28的密封部40、42的位置，设从引线端子18、28的表面到表面侧的金属薄片4A的密封部40、42的第一厚度为Z1，且设从引线端子18、28的背面到背面侧的金属薄片4A的密封部40、42的第二厚度设为Z2，且设引线端子18、28的厚度为Z3的情况下，下式成立。即，Z1+Z2为60μm以下，优选为15～60μm，(Z1+Z2)/Z3为0.5以上6.0以下。
在本实施方式中，第一厚度Z1和第二厚度Z2大致相同，但不必一定相同。例如，第一厚度Z1以与图3所示的密封用带40a和内侧层4B相对应的厚度构成，第二厚度Z2以与图3所示的内侧层4B相对应的厚度构成，反之也可以。
在本实施方式中，如图2B所示，引线端子18、28的表面以形成有特定的凹凸180、280的方式进行蚀刻。因此，引线端子18、28的表面被粗面化，许多微细凹凸180、280形成于引线端子18、28的表面。凹凸180、280的高度(深度)优选为0.5～45μm，进一步优选为0.5～10μm。另外，凹凸180、280的形状为随机形状。
凹凸180、280沿着引线端子18、28的长度方向遍及表面整体地形成于引线端子18、28的两面。
在本实施方式中，凹凸180、280通过对引线端子18、28的表面进行化学蚀刻而形成。蚀刻处理可通过将构成引线端子18、28的金属箔浸渍于酸(氢氟酸)或碱(氢氧化钠)等溶液(蚀刻液)中规定时间来进行。
作为蚀刻条件，例如可列举：蚀刻液的种类及浓度、量、温度、或蚀刻时间等。通过控制这些参数，或者通过适当变更构成引线端子18、28的材料、厚度、强度、纯度等，能够控制引线端子18、28的表面的凹凸180、280的程度(下述的分光反射率的大小)。例如，越延长蚀刻时间，越能够增大引线端子18、28的表面的凹凸180、280的程度。
对引线端子18、28进行的蚀刻优选在引线端子18、28的机械强度不下降的范围内进行。再有，凹凸180、280的程度(下述的分光反射率的大小)也可通过利用砑光辊等进行加压处理来控制。例如，在利用砑光辊进行加压处理的情况下，作为砑光辊条件，可列举压力、温度等。越增大砑光辊的压力，或者越提高温度，越能够减小引线端子18、28的表面的凹凸180、280的程度。
此外，也可以对引线端子18、28的表面进行电化学蚀刻。在这种情况下，通过控制电流密度，能够控制引线端子18、28的表面的凹凸180、280的程度(下述的分光反射率的大小)。另外，如果可得到与化学蚀刻同样的作用，则也可以通过对引线端子18、28实施其他粗面化处理(例如，基于物理方法的蚀刻)来形成凹凸180、280。其中，从引线端子18、28上容易形成凹凸180、280的观点来看，最优选化学蚀刻。
这样，当在引线端子18、28的表面上形成凹凸180、280时，在形成凹凸180、280的前后，引线端子18、28的表面状态发生变化，且引线端子18、28的表面的光泽或色泽、表面粗糙度、或者分光反射率发生变化。本实施方式的引线端子18、28的表面的分光反射率比未形成有特定的凹凸180、280的引线端子的表面的分光反射率低。
在本实施方式中，使用分光测色仪，在测定波长360nm～740nm的范围内进行了测定时的引线端子18、28的表面的分光反射率按SCI方式优选为70％以下，进一步优选为60％以下，特别优选为35％～60％。
在引线端子18、28的表面的分光反射率位于上述范围内的情况下，可认为在引线端子18、28的表面上形成有特定的凹凸(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)180、280。
在本实施方式中，上述的凹凸180、280除形成于引线端子18、28以外，也形成于与引线端子18、28连续且一体地成形的集电体层14、24的表面。形成于集电体层14、24的表面的凹凸180、280具有与形成于引线端子18、28的表面的凹凸180、280同样的特征。
在本实施方式的EDLC2中，引线端子18、28的表面的分光反射率变成特定的范围。因此，引线端子18、28的表面积增大，ACF或ACP所含的树脂和引线端子18、28的粘结面积增大。其结果，通过锚定效应，可提高电路基板和引线端子18、28之间的紧贴性，电路基板和引线端子18、28经由树脂而牢固地连接。由此，能够提高电路基板和引线端子18、28的连接强度，能够提高连接可靠性。
另外，通过引线端子18、28的表面积增大，ACF或ACP所含的导电性颗粒和引线端子18、28的接触面积增大。其结果，能够减小电路基板和引线端子18、28的连接电阻，能够提高连接可靠性。
另外，引线端子18、28的表面进行化学蚀刻。通过采用这种结构，与通过物理方法在引线端子18、28的表面形成凹凸180、280的情况相比，能够形成可提高连接可靠性的特定的凹凸180、280。
另外，内部电极16、26的集电体层14、24与引线端子18、28连续且一体地成形。通过采用这种结构，容易减小引线端子18、28的厚度。
另外，在集电体层14、24的表面上也形成有与引线端子18、28的表面同样的表面(按SCI方式，分光反射率为70％以下)。在这种情况下，集电体层14、24的表面积增大，与层叠于集电体层14、24的活性层12、22的接触面积增大。其结果，通过锚定效应，可提高活性层12、22和集电体层14、24之间的紧贴性，能够提高活性层12、22和集电体层14、24的连接强度。
另外，在本实施方式的EDLC2中，元件主体10的第一引线端子18和第二引线端子28沿着EDLC2的长度方向(X轴方向)向相反侧引出。因此，能够减小EDLC2的Y轴方向宽度，并且能够将第一密封部40及第二密封部42的厚度制成必要最小限度，也能够减小EDLC2整体的厚度。因此，能够实现EDLC2的小型化及薄型化。
另外，在本实施方式的EDLC2中，例如，将第一引线端子18设为正极，且将第二引线端子28设为负极，并与在电解质溶液中被浸渍的元件主体10连接。在EDLC中，单一元件中的耐电压被确定为最大约2.85V左右，为了根据用途而提高耐电压，也可以将元件串联连接。本实施方式的EDLC2因为极其薄，并且具有足够的耐电压，所以可优选用作用于内置于IC卡等薄型电子部件的电池。
另外，在本实施方式中，引线端子18、28的厚度Z3为60μm以下，优选为40μm以下。通过减小厚度Z3，能够延长器件的寿命。其中，为了维持引线端子的强度，引线端子的厚度Z3优选为20μm以上。
如图2C所示，在不引出引线端子的密封部46(密封部44也同样)的位置，从表面侧的金属薄片4A到背面侧的金属薄片4A的密封部46的厚度Z4优选为50μm以下。通过这样构成，也能够抑制电解液从不引出引线端子的密封部46扩散，能够进一步提高EDLC2的寿命。此外，从提高密封性能的观点来看，密封部的厚度优选为10μm以上。
在本实施方式中，如图2B所示，背面薄片4b的前端部4d3、4d4在引线端子18、28的引出方向(X轴方向)上位于比引线端子18、28的前端部更靠外侧，兼作支承板4f1、4f2。表面薄片4a的前端部在引线端子18、28的引出方向上位于比引线端子18、28的前端部更靠内侧。通过具备支承板4f1、4f2，能够有效保护配置于其上的引线端子18、28。
接着，利用图3～图4B对内部电极16、26的集电体层14、24与引线端子18、28连续且一体地成形而成的EDLC2的制造方法的一例进行说明。
如图3及图4A所示，首先，制造元件主体10。为了制造元件主体10，准备构成一集电体层14及引线端子18的金属箔和构成另一集电体层24及引线端子28的金属箔，将它们浸渍于蚀刻液中规定时间，实施化学蚀刻。然后，在实施了化学蚀刻的金属箔的对应于集电体层14、24的位置，层叠活性层12、22，制作电极16、26。金属箔中的未形成有集电体层14、24的部分成为引线端子18、28
接着，在一电极16和引线端子18的边界部分贴附带40a。另外，在另一电极26和引线端子28的边界部分贴附带42a。然后，在电极16和电极26之间配置隔离物11。
在各引线端子18、28上，且在成为上述的第一密封部40及第二密封部42的X轴方向位置，分别在各端子18、28的单侧表面或两侧粘结有密封用带40a及42a。带40a及42a的Y轴方向的宽度比引线端子18、28的Y轴方向宽度长。
接着，以覆盖元件主体10的整体的方式将外装薄片4回折，且在周缘部4c折弯，由薄片4的表面薄片4a及背面薄片4b覆盖元件主体10。此外，外装薄片4在Y轴方向上预先形成为较长。外装薄片4的表面薄片4a的X轴方向的宽度以表面薄片4a的X轴方向的前端部4d1、4d2分别位于带40a、42a的X轴方向的内侧的方式调节。此外，表面薄片4a和背面薄片4b也可以不回折，而将独立的上下薄片贴合而构成外装薄片4。
接着，如图4B所示，为了形成第一密封部40和第二密封部42，利用热熔接夹具，在由表面薄片4a和背面薄片4b将带40a、42a夹入的位置，从这些薄片4a、4b的Z轴方向的外侧，进行加热加压。这时，密封用带40a、42a作为通过加压及加热而流动的粘结用树脂，与外装薄片4的内侧层4B紧贴而被一体化，在固化后成为密封部40及42。在带40a、42a的熔接时，优选构成带40a、42a的树脂伸出，覆盖位于表面薄片4a的X轴方向的前端部4d1、4d2的金属薄片4A的露出面。这是为了防止短路故障等。
此外，在其前后对外装薄片4的回折周缘部4c进行加压加热，形成第三密封部44。接着，从未形成第四密封部46的外装薄片4的开口端52注入电解质溶液，其后，使用与用于形成第三密封部44的夹具同样的夹具，通过热封，形成最后的第四密封部46。其后，通过沿着第四密封部46的外侧的切断线54将外装薄片4切断，且去除多余的外装薄片4’，得到本实施方式的EDLC2。
在本实施方式中，第一密封部40通过贴附于第一引线端子18的密封用带40a与外装薄片4的内侧层4B热封(加热压接)而形成。另外，同样，第二密封部42通过贴附于第二引线端子28的密封用带42a与外装薄片4的内侧层4B热封(加热压接)而形成。
在本实施方式中，例如能够将EDLC2的最大厚度制成1mm以下，优选制成0.9mm以下，进一步优选制成0.5mm以下。
第二实施方式
如图1B所示，本实施方式的EDLC2a除不具有图1A所示的支承板4f1及4f2以外，与第一实施方式的EDLC2同样。在附图中，在共同的部件上标注共同的符号，省略共同部分的说明。
此外，在本实施方式中，在表面薄片4a和背面薄片4b中，X轴方向的长度大致相同，可以通过将相同的一块外装薄片4折弯而成形，也可以由不同的薄片构成。
在本实施方式中，也在引线部18、28的表面形成有特定的凹凸180、280(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)。因此，可得到与第一实施方式同样的作用效果，能够提高EDLC2a的连接可靠性。
第三实施方式
如图2E所示，本实施方式的EDLC2b除具有绝缘基座薄片60以外，与第一实施方式的EDLC2同样。在附图中，在共同的部件上标注共同的符号，省略共同部分的说明。
如图2E所示，优选绝缘基座薄片60介于引线端子18、28和支承板4f1、4f2之间。绝缘基座薄片60也可以由单一层构成，但也可以由二层或三层以上的多层构成。不管是哪种情况，作为绝缘基座薄片60，如果是塑料薄膜、合成纸等绝缘材料，就都没有特别限定，但只要是即使由被施加的热及负荷施加的压力，也可维持规定的厚度，作为结果可保持绝缘的材料即可。
为了在工业上制造绝缘基座薄片60，聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)等既便宜且容易处理，但优选具有耐热性。也可以由聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚乙烯醇(PVA)、聚碳酸酯、聚酰亚胺、聚酰胺、聚对苯二甲酸丁二醇酯等构成。另外，即使是PE或PP，也因拉伸后的拉伸聚乙烯(OPE)、拉伸聚丙烯(OPP)在制造时被沿纵横方向拉伸而晶体取向优异，且耐热性比用作密封材料的CPP(挤出的材料、浇铸PP)还高而优选。另外，作为绝缘基座薄片60，即使是如聚氨酯、环氧树脂那样的热固性树脂也可以。或者，也可以为由它们的复合材料构成的薄膜。
在本实施方式中，作为绝缘基座薄片60，例如优选由三层构造的树脂薄膜构成，且优选在层叠方向的中心部配置有耐热性优异的PET等高熔点树脂，且在其表面和背面层叠有PP等低熔点树脂。PET等高熔点树脂在ACF(各向异性导电性薄膜)连接或ACP(各向异性导电性膏)连接时，也不会熔融，而是保持厚度，PP进行熔融，并与背面薄片4b的内侧层4B或引线端子18或28的背面进行热熔接。
绝缘基座薄片60通过热熔接或粘结等，与形成于背面薄片4b的X轴方向的前端部的支承板4f1、4f2的内侧层4B接合而一体化。从绝缘基座薄片60的表面(引线端子18或28的背面)到背面薄片4b的金属薄片4A的厚度Z6优选与上述的密封部40或42的第二厚度Z2同等、或比其大。这是因为由于使其后的工序中的ACF(各向异性导电性薄膜)连接或ACP(各向异性导电性膏)连接变得容易和由于减轻对引线端子的负荷等的理由。
此外，图2E所示的绝缘基座薄片60也可以在将元件主体10密封于外装薄片4的内部之前，接合在外装薄片4的规定位置，还可以在密封后，配备于引线端子18、28和支承板4f1、4f2之间。
在本实施方式中，也在引线端子18、28的表面上形成有特定的凹凸180、280(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)。因此，可得到与第一实施方式同样的作用效果，能够提高EDLC2b的连接可靠性。
另外，在本实施方式中，通过在引线端子18、28和支承板4f1、4f2之间具备绝缘基座薄片60，在将引线端子18、28和外部连接端子(未图示)进行ACF(各向异性导电性薄膜)连接或ACP(各向异性导电性膏)连接时，能够有效防止外装薄片4的金属薄片4A和引线端子18、28的短路故障等。
另外，在引线端子18、28上配置有ACF或ACP，且进行加热·加压而将引线端子18、28与电路基板的焊盘(图示略)连接时，能够降低施加于引线端子18、28的负荷，能够防止引线端子18、28的损坏。
第四实施方式
如图5及图6所示，在本实施方式的EDLC2c中，在外装薄片4的内部，沿Y轴方向排列而内置有两个元件主体10a、10b。由于其他与第一实施方式同样，因此在附图中，在共同的部件上标注共同的符号，在下面的说明中，省略一部分共同部分的说明，仅对不同的部分进行详细说明。
在本实施方式中，外装薄片4由表面薄片4a1和背面薄片4b1构成，与图1A所示的外装薄片4相比，在Y轴方向上具有大致2倍的大小。如图6所示，在外装薄片4的内部内置有两个元件主体10a、10b，各个元件主体10a、10b分别具有与第一实施方式的元件主体10同样的构造。
在本实施方式中，各元件主体10a、10b的第二引线端子28、28分别形成，但各元件主体10a、10b的各第一引线端子18a与连结部18b一体成形，且相互连续。即，如图5所示，各元件主体10a、10b经由第一引线端子18a及连结部18b而串联连接。此外，在图示的例子中，经由连结部18b串联连接有一对第一引线端子18a、18a，但也可以不具备连结部18b，而是一对第一引线端子18a、18a直接被分别引出到支承板4f1之上。
在外装薄片4的Y轴方向的中央部，沿X轴方向形成有第三密封部44a，在元件主体10a、10b间，隔断电解质溶液的流通。收纳元件主体10a的空间通过连续形成于外装薄片4的第一密封部40、第二密封部42、第三密封部44a及第四密封部46a而密封，储存电解质溶液。同样，收纳元件主体10b的空间通过连续形成于外装薄片4的第一密封部40、第二密封部42、第三密封部44a及第四密封部46b而密封，储存电解质溶液。
在本实施方式中，在一对第一引线端子18a、18a的表面形成有特定的凹凸180、180(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)。同样，在连结部18b的表面形成有特定的凹凸180(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)。另外，在第二引线端子28的表面形成有特定的凹凸280(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)。因此，在本实施方式中，也可得到与第一实施方式同样的作用效果，能够提高EDLC2c的连接可靠性。
另外，在本实施方式中，通过利用连接片等将被引出到X轴方向的同一侧的引线端子彼此串联或并联连接，既能够提高电池的耐电压，又能够增大容量。另外，在本实施方式中，也因为具备图1A所示的支承板4f1及4f2，所以能够有效防止引线端子28、18a及连结部18b的弯折等。
第五实施方式
如图7A所示，在本实施方式的EDLC2d中，在引出各个引线端子18、28的位置，外装薄片4的表面薄片4a的前端部4d1、4d2沿着引线端子18、28的引出方向即X轴，向离开引线端子18、28的方向且向外侧张开。除此以外，本实施方式的EDLC2c与第一实施方式的EDLC2同样。在附图中，在共同的部件上标注共同的符号，省略共同部分的说明。
如图7A所示，在本实施方式中，在表面薄片4a的前端部4d1、4d2中，即使金属薄片4A的前端露出，也能够加大引线端子18、28和金属薄片4A的露出前端4Aa的前端间隙距离Z5。因此，能够有效防止引线端子18、28和金属薄片4A的露出前端4Aa之间的短路故障。此外，表面薄片4a的前端部4d1、4d2沿着引线端子18、28的引出方向位于比引线端子18、28的前端部更靠X轴方向的内侧。因此，也容易进行将引线端子18、28与外部电路连接的作业。
即，在本实施方式中，与对应于密封部40、42的位置上的引线端子18、28和金属薄片4A之间的最小间隙距离Z0(对应于第一实施方式的Z1或Z2)相比，比密封部40更向X轴方向外侧伸出的引线端子18、28和金属薄片4A的露出前端4Aa的前端间隙距离Z5较大。通过这样构成，能够有效防止短路故障。
另外，在本实施方式中，外装薄片4的前端部4d1、4d2相对于引线端子18、28的张开角度θ优选为5度以上70度以下，进一步优选为5～60度。通过这样构成，能够进一步有效防止短路故障，并且可抑制裂纹，EDLC2c的重复弯曲耐性提高。
在本实施方式中，也在引线端子18、28上形成有特定的凹凸180、280(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)。因此，可得到与第一实施方式同样的作用效果，能够提高EDLC2d的连接可靠性。此外，如图7B所示，在EDLC2d也可以具备绝缘基座薄片60。
第六实施方式
在上述的实施方式的EDLC中，元件主体10的第一引线端子18和第二引线端子28沿着EDLC2、2a～2d的长度方向(X轴方向)向相反侧引出，但如图8所示，在本实施方式的EDLC2e中，仅向X轴方向的一方引出全部的第一～第三引线端子18、28、38。此外，在图8中，第三引线端子38被绘制成单一端子，但实际上层叠有两个端子而被引出。另外，构成第三引线端子38的两个端子也可以在Y轴方向上位置偏移地进行配置。
在本实施方式的EDLC2e的外装薄片4上，通过将一块薄片4在第二密封部42折弯而形成有表面薄片4a2及背面薄片4b2。在本实施方式中，将密封引线端子18、28、38被引出到X轴方向的外侧的外装薄片4的周缘部的部分设为第一密封部40。另外，与引线端子18、28、38被引出到X轴方向的外侧的外装薄片4的周缘部相反侧的薄片回折部分成为第二密封部42。再有，将密封位于Y轴方向的相互相反侧的外装薄片4的两侧边周缘部的部分设为第三密封部44及第四密封部46。
在本实施方式中，与上述的实施方式同样，在将用于形成第一密封部40的单一或多个密封用带40a相对于外装薄片4的内面部分地进行热熔接后，形成第一密封部40。由于本实施方式的其他结构及作用效果与第一～第四实施方式同样，因此在附图中，在共同的部件上标注共同的符号，省略共同部分的说明。
在本实施方式中，也在引线部18、28、38形成有特定的凹凸180、280、380(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)。因此，可得到与第一实施方式同样的作用效果，能够提高EDLC2e的连接可靠性。
此外，本发明不局限于上述的实施方式，可在本发明的范围内进行各种改变。
在上述实施方式中，在由与集电体层14、24不同的导电性部件形成各引线端子18、28的情况下，也可以仅在各引线端子18、28上形成特定的凹凸180、280(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)。
在上述实施方式中，特定的凹凸180、280(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)也可以仅形成于引线端子18、28的上面或下面中的任一方。另外，在引线端子18、28的上面和下面，凹凸180、280的程度或分光反射率也可以不同。例如，也可以仅是配置有ACF或ACP，且连接有电路基板的焊盘(图示略)的引线端子18、28的上面，其分光反射率按SCI方式为70％以下。
另外，在上述实施方式中，在引线端子18及引线端子28的双方形成有特定的凹凸180、280(分光反射率位于特定的范围内的凹凸)，但也可以仅是任一方的引线端子，分光反射率按SCI方式为70％以下。另外，在引线端子18和引线端子28上，凹凸180、280的程度或分光反射率也可以不同。
另外，在上述实施方式中，凹凸180、280也可以局部地形成于引线端子18、28的表面。例如，也可以以配置有ACF或ACP，且连接有电路基板的焊盘(图示略)的引线端子18、28的X轴方向端部为中心而形成凹凸180、280。
另外，图4A等所示的密封用带40a、42a不局限于单一层的树脂带，也可以为多层构造的树脂带。例如也可以使用在层叠方向的中心部具有高熔点树脂(例如，PP)层，且在其两面具有低熔点树脂(例如，PP)层的三层层叠构造的带。通过使用这种结构的带40a、42a，能够进一步提高密封部40、42中的密封性，并且即使在引线端子18、28上产生了飞边，也可防止该飞边通过高熔点树脂层而穿出。因此，能够防止密封部40、42中的短路故障，并且能够有效防止热压接时的引线端子的断裂等。
再有，作为应用本发明的层压式电化学器件，不局限于EDLC，也能够应用于锂电池或锂电池电容器等。另外，电化学器件的具体形状及构造不局限于图示的例子。
[实施例]
下面，基于更详细的实施例对本发明进行说明，但本发明不局限于这些实施例。
实施例1
如图1A所示，制造内部电极16、26的集电体层14、24与引线端子18、28连续成形为一体而成的EDLC2的试样。作为引线端子18、28(集电体层14、24)，使用铝箔。将该铝箔浸渍在酸性蚀刻液中，对表面实施化学蚀刻，形成在表面形成有凹凸180、280的引线端子18、28。使用分光测色仪(Konicaminolta制SECTROPHOTOMETER CM-5)，以测定波长360～740nm，测定引线端子18、28的表面的分光反射率后，引线端子18、28的表面的分光反射率按SCI方式成为图9的实施例1所示的值。此外，在图9中，将实施例1～12记载为“实1”～“实12”。
在所制造的EDLC2的试样的引线端子18、28和电路基板之间配置ACF材料(日立化成社制MF-331)，在150℃的温度下施加3MPa的压力，进行10秒钟的热加压，将引线端子18、28连接在电路基板上。
制作出100个相同的试样，在85℃-85％RH环境下保管1000小时，测定出引线端子18、28和电路基板的连接电阻，计算出从预先测定出的连接电阻的初始值开始变化的变化率。另外，测定引线端子18、28相对于电路基板的粘结力，计算出从预先测定出的粘结力的初始值开始变化的变化率。关于实施例1的100个试样，求出连接电阻的变化率的平均和粘结力的变化率的平均。将结果表示在表1中。此外，表1代表性地表示在分光测色仪的测定波长为400nm及500nm而测定了分光反射率时的结果。
实施例2～5、11
除了与实施例1改变了蚀刻条件(缩短了蚀刻时间)以外，与实施例1同样，制造EDLC2的试样，进行与实施例1同样的评价。引线端子18、28的表面的分光反射率按SCI方式成为图9的实施例2～5、11所示的值。将结果表示在表1中。
实施例6、7、9、10、12
使用砑光辊，在室温下对实施例2～5、11的蚀刻处理后的铝箔施加规定的压力(100～1500kg/cm)，除此以外，与实施例2～5、11同样，制造EDLC2的试样，进行与实施例2～5、11同样的评价。引线端子18、28的表面的分光反射率按SCI方式成为图9的实施例6、7、9、10、12所示的值。将结果表示在表1中。
实施例8
除了与实施例7改变了砑光辊的压力(低于实施例7的压力)和温度(高于室温的温度)以外，与实施例7同样，制造EDLC2的试样，进行与实施例7同样的评价。引线端子18、28的表面的分光反射率按SCI方式成为图9的实施例8所示的值。将结果表示在表1中。
比较例1
除了不对铝箔的表面实施化学蚀刻以外，与实施例1同样，制造EDLC2的试样，进行与实施例1同样的评价。将结果表示在表1中。此外，引线端子18、28的表面的分光反射率成为图9的比较例1所示的值。
[表1]
评价
如表1所示，在引线端子18、28的表面的分光反射率按SCI方式，测定波长为400nm而为67％以下，测定波长为500nm而为69％以下，优选测定波长为400nm而为59％以下，测定波长为500nm而为60％以下，特别优选测定波长为400nm而为37％以上59％以下，测定波长为500nm而为38％以上60％以下的情况下，可确认连接电阻及粘结力的变化率良好，连接可靠性提高。另外，在引线端子18、28的表面的分光反射率按SCI方式，测定波长为400nm而为39％以上53％以下，测定波长为500nm而为40％以上56％以下的情况下，可确认连接电阻的初始值较低，连接可靠性特别提高。

Claims (10)

1.一种电化学器件，其特征在于，
具有：
元件主体，其以夹着隔离物薄片的方式层叠有一对内部电极；
外装薄片，其覆盖所述元件主体；
密封部，其以所述元件主体在电解质溶液中被浸渍的方式密封所述外装薄片的周缘部；及
引线端子，其从所述外装薄片的所述密封部被引出到外侧，
所述引线端子的至少一个表面以形成有凹凸的方式进行蚀刻。
2.根据权利要求1所述的电化学器件，其特征在于，
所述引线端子的至少一个表面进行化学蚀刻。
3.根据权利要求1或2所述的电化学器件，其特征在于，
所述引线端子由铝或铝合金构成，
所述引线端子的厚度为60μm以下。
4.根据权利要求1或2所述的电化学器件，其特征在于，
所述内部电极的集电体层与所述引线端子连续且一体地成形。
5.根据权利要求1或2所述的电化学器件，其特征在于，
还具有：支承板，其通过将位于所述密封部的所述外装薄片的周缘部的一部分向外侧延长地形成而成。
6.一种电化学器件，其特征在于，
具有：
元件主体，其以夹着隔离物薄片的方式层叠有一对内部电极；
外装薄片，其覆盖所述元件主体；
密封部，其以所述元件主体在电解质溶液中被浸渍的方式密封所述外装薄片的周缘部；及
引线端子，其从所述外装薄片的所述密封部被引出到外侧，
所述引线端子的至少一个表面的分光反射率按SCI方式为70％以下。
7.根据权利要求6所述的电化学器件，其特征在于，
所述引线端子的至少一个表面进行化学蚀刻。
8.根据权利要求6或7所述的电化学器件，其特征在于，
所述引线端子由铝或铝合金构成，
所述引线端子的厚度为60μm以下。
9.根据权利要求6或7所述的电化学器件，其特征在于，
所述内部电极的集电体层与所述引线端子连续且一体地成形。
10.根据权利要求6或7所述的电化学器件，其特征在于，
还具有：支承板，其通过将位于所述密封部的所述外装薄片的周缘部的一部分向外侧延长地形成而成。
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