CN110141935A - 一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系及应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系及应用，该吸收剂为功能化离子液体二乙烯三胺三氮唑([DETA][Tz])、正丙醇与水构成的三元混合体系，该[DETA][Tz]的总浓度为0.5～1mol/L，且正丙醇与水的体积比为5:5‑8:2；该体系吸收二氧化碳温度为30‑60℃，再生温度为100‑120℃。该功能化离子液体相变体系除了具有分相特性，能有效降低技术的再生能耗外，还具有高效的CO2捕集性能，与传统的相变吸收剂最大的差异在于，主吸收剂是功能化离子液体，能克服传统有机胺相变体富液粘度大、再生困难的缺陷，具有广泛的应用前景。

Description

一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系及应用
技术领域
本发明属于二氧化碳捕集技术领域，具体涉及一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系及应用。
背景技术
由温室气体引起的全球气候变化是当今世界最为显著的环境问题之一。二氧化碳(CO2)作为最主要的温室气体，其控制与减排是近年来各国关注的热点。基于目前全球能源结构仍然以化石燃料为主的现状，在众多碳减排与控制技术中，碳捕集与封存技术(CCS)被认为最具有发展前景，该技术的关键是将CO2从能源系统，如火力发电厂等CO2集中排放源的烟气中分离出来。乙醇胺(MEA)因与CO2反应迅速、选择性好，是目前工业应用最广泛的吸收剂，但存在易发泡、易氧化降解、再生能耗高等缺陷。以MEA为例，其质量浓度一般不超过30％，热解吸能耗为3.7GJ/t CO2。由于溶剂水具有较大的比热容和蒸发焓，再生过程中大量能耗主要用于水分加热和蒸发过程。
相变吸收剂，在这样的情形下应运而生。相变吸收剂在室温下能溶于水，通过一定手段调节，其吸收CO2后将变成液-液或者液-固两相，且CO2仅富集于其中一相；因而只需将CO2富相送至再生塔内解吸，如此将大幅度减少进入再生塔内的液体流量，进而减少该体系的再生能耗。目前已有的相变吸收剂，大多是胺类试剂。相变胺能有效降低捕集CO2的能耗，但相变胺富液粘度大，这将加剧设备腐蚀并导致传输成本增加；且已有的相变胺一般是在N2吹扫加热条件才具有较高的再生效率，最终收集到的气体为N2/CO2混合气体，不利于CCS后期的封存处理，该技术要求CO2封存浓度大于95％。
离子液体(Ionic liquids,ILs)作为一种绿色溶剂，因具有性质稳定、结构可设计等优点，引起研究者的广泛关注。在常规离子液体的基础上，通过调整阴阳离子组合或引入特定功能化基团，可获得具有特殊功能、任务专一的功能化离子液体。
由上述可知，功能化离子液体具有结构可设计的优点，但其水溶液体系再生过程中仍存在能耗高的缺陷。与此同时，相变吸收剂具有巨大的节能潜力，但现有的相变胺及相变离子液体吸收CO2分相后，均存在富液粘度大的缺陷。受到相变胺及相变离子液体的启发，基于功能化离子液体的新型相变吸收剂，该新体系兼具功能化离子液体及相变吸收剂的优点，且弥补各自的缺陷，将为碳捕集提供高效、经济的新思路。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足之处，提供了一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系及应用，解决了上述背景技术中二氧化碳捕集效率低、吸收剂再生困难等问题。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供了一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系，为由功能化离子液体二乙烯三胺三氮唑([DETA][Tz])、正丙醇与水构成的三元混合体系，其中二乙烯三胺三氮唑的总浓度为0.5～1mol/L，正丙醇与水的体积比为5:5-8:2。
式Ⅰ为所述功能化离子液体二乙烯三胺三氮唑([DETA][Tz])的化学式：
在本发明一较佳实施例中，所述三元混合体系具备分相性能，[DETA][Tz]单独的正丙醇或水溶液吸收CO2后无分相能力，后续再生操作时，仅需将富液进行再生，可极大降低再生能耗。
在本发明一较佳实施例中，所述三元混合体系在吸收二氧化碳前为均相的溶液，具体为均一透明液体溶液，在吸收二氧化碳饱和后分变为液液两相的相变体系，且二氧化碳富集于水相。
在本发明一较佳实施例中，所述三元混合体系用于吸收纯二氧化碳或混合气体中体积比为5～20％的二氧化碳，吸收温度为30～60℃，吸收负荷为1.5-1.8mol CO2/mol吸收剂。
在本发明一较佳实施例中，所述相变体系的饱和溶液中，富液体积占总体积的40-60％，所需再生的富液量减少，有效降低了再生能耗。
在本发明一较佳实施例中，所述相变体系的饱和溶液通过热解吸方式再生，再生温度为100～120℃，再生时间为80～100min，再生效率为60％-95％。
本发明还提供了上述一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系的应用，以功能化离子液体二乙烯三胺三氮唑为吸收剂，以正丙醇与水作为溶剂，通过CO2负荷的调控，利用所述二氧化碳与氮气混合气体中的比例为0～20％，实现体系相变和CO2捕集，吸收负荷为1.5-1.8mol CO2/mol吸收剂。因功能化离子液体的可设计性，该离子液体具有多个功能化基团，可以保证体系高效的CO2吸收负荷。CO2是吸收剂相变的调控条件，吸收二氧化碳饱和后分为两相，且二氧化碳富集于水相，只需在相分离后，将富含CO2的水相通过热解析的方式再生，再生效率为60％-95％，从而极大减少了所需再生的富液量，能有效降低再生能耗。
本技术方案与背景技术相比，它具有如下优点：
1.本发明采用了功能化离子液体相变吸收剂，通过CO2负荷的调控，可以实现体系相变的特性，CO2在富液中主要集中在水相中，可通过热解析的方式再生，其具有高效的CO2捕集性能(吸收负荷为1.5-1.8mol CO2/mol吸收剂)及再生性能(再生效率为60％-95％)；
2.因功能化离子液体的可设计性，该离子液体具有多个功能化基团，可以保证体系高效的CO2吸收负荷；有效避免了N2吹扫加热条件下再生，保证最终收集CO2气体纯度，利于CCS后期的封存处理；
3.吸收及再生过程，因为阴离子[TZ]-的存在，可以促进氨基与CO2吸收产物氨基甲酸酯的分解，避免相变富液粘度大，有效避免设备腐蚀，降低传输成本增加，克服传统有机胺再生难的缺陷，更有利于工业化推广。
附图说明
图1为本发明不同正丙醇与水的体积比的CO2吸收性能示意图；
图2为正丙醇与水的体积比为5:5的样品实物照片，其中a-吸收前，b-饱和后，c-再生后；
图3为本发明不同再生温度下采用热解吸方式的再生效率示意图。
具体实施方式
实施例1
本实施例的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系，为由功能化离子液体二乙烯三胺三氮唑([DETA][Tz])、正丙醇与水构成的三元混合体系，其中二乙烯三胺三氮唑的总浓度为0.5～1mol/L，正丙醇与水的体积比为5:5-8:2。二氧化碳与氮气混合气体中的比例为0～20％，吸收温度为30～60℃。
所述三元混合体系在吸收二氧化碳前为均一透明液体溶液，在吸收二氧化碳饱和后分变为液液两相的相变体系，且二氧化碳富集于水相。
在吸收二氧化碳饱和后，二氧化碳富集的水相可通过热解吸方式再生，再生温度为100～120℃，再生时间为80～100min，再生效率为60％-95％
对比例1
本对比例采用0.5mol/L[DETA][Tz]水溶液和正丙醇溶液组成的二元混合体系，[DETA][Tz]单独的正丙醇或水溶液吸收CO2后无分相能力。
对比例2
本对比例与实施例1的区别在于采市售功能化离子液体[N1111][Gly]离子液体替换申请者自行合成[DETA][Tz]，并与正丙醇-水混合溶液组成混合体系，用于吸收二氧化碳，结果显示在吸收饱和后，无法发生分相。
一、实施例1与对比例1、对比例2体系吸收CO2后负荷、分相效果检测
在30℃下，检测实施例1的功能化离子液体相变体系[DETA][Tz]-正丙醇-水三元体系与对比例0.5mol/L[DETA][Tz]水溶液和正丙醇溶液CO2的性能及分相效果。
方法：将实施例1的[DETA][Tz]-正丙醇-水三元体系与对比例1中0.5mol/L[DETA][Tz]水溶液和正丙醇溶液分别取25mL，各自倒入鼓泡吸收瓶中，放置于30℃的水浴中保温至恒温后，通入CO2开始吸收测试直到吸收剂饱和。通过本实验，可获得不同吸收剂吸收CO2的速率随时间的变化情况。对吸收速率与时间关系积分，可获得不同时间吸收剂吸收CO2的负荷情况。
结果：如图1所示，不同摩尔配比[DETA][Tz]-正丙醇-水三元体系吸收CO2的能力有明显的差异。随着正丙醇比例的增加，吸收负荷先降低后升高。CO2在[DETA][Tz]-正丙醇-水三元体系，当水醇体积比为5:5时吸收剂富液的体积比为35％，吸收负荷为1.76molCO2/mol吸收剂。该三元体系组成的功能化离子液体相变体系具备分相性能，且二氧化碳富集于水相，下层的负荷占总负荷的99％。
而对比例1的[DETA][Tz]单独的正丙醇或水溶液吸收CO2后无分相能力；对比例2同样不具有分相能力。
图2展示了水醇体积比为5:5时，[DETA][Tz]-正丙醇-水三元体系吸收CO2前后及再生后的溶液分相情况。从图中可以看出，溶液粘度较小，新鲜溶液保持澄清均相，吸收CO2饱和后分为液液两相，且二氧化碳富集于水相，富液的体积占总体积的35％；将富液转移热解再生后，与贫液混合后重新变成均相，说明该相变体系可完全再生，但颜色呈微黄色。
本发明功能化离子液体相变吸收剂，与传统有机胺水溶液相比，在保证CO2吸收性能的同时，因相变特性，只需将少量富液再生能有效降低再生过程的能耗，具有明显的优势；与传统相变胺体系，因功能化离子液体本身结构特性，其二氧化碳吸收产物能完全再生，能克服传统相变胺粘度大、再生难的缺陷。
二、实施例1再生性能检测
由于工业废气量大，吸收剂的再生循环利用是至关重要的环节，影响着工艺的成本。吸收剂再生方法常见的有热解吸、膜过滤、变压法等。本实验例中采用的再生方法是热解吸，通过对比吸收剂再生前后的吸收负荷，考察吸收剂的再生能力。
方法：取实施例1的[DETA][Tz]-正丙醇-水三元体系(0.5M，5:5)溶液，按照实验例1中在30℃下吸收CO2至饱和。饱和后的吸收剂在不同的再生温度下(100、110、120℃)下热解吸90min，再生后的吸收剂按照实验例1中方法重复吸收实验，考察不同再生温度对吸收性能的影响。
结果：如图3所示，[DETA][Tz]-正丙醇-水三元体系(0.5M，5:5)溶液在100～120℃下均可实现再生，但随着温度的升高，再生效率增加，在120℃达到再生最高值，再生效率为89％。传统有机胺水溶液的再生温度一般为120℃，传统相变胺吸收剂在无氮气吹扫下几乎无法再生，在氮气吹扫下再生效率仅为70-80％。因此本专利所述的新型功能化离子液体相变体系，除了具有相变吸收剂再生能耗低的优势外，还有效克服已有相变胺再生困难的缺陷。
以上所述，仅为本发明较佳实施例而已，故不能依此限定本发明实施的范围，即依本发明专利范围及说明书内容所作的等效变化与修饰，皆应仍属本发明涵盖的范围内。

Claims (9)

1.一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系，其特征在于：为由功能化离子液体二乙烯三胺三氮唑、正丙醇与水构成的三元混合体系，其中二乙烯三胺三氮唑的总浓度为0.5～1mol/L，正丙醇与水的体积比为5:5-8:2。
2.根据权利要求1所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系，其特征在于：所述功能化离子液体二乙烯三胺三氮唑的化学式为
3.根据权利要求1所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系，其特征在于：所述三元混合体系具备分相性能。
4.根据权利要求1所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系，其特征在于：所述三元混合体系在吸收二氧化碳前为均相的溶液，在吸收二氧化碳饱和后分变为液液两相的相变体系，且二氧化碳富集于水相。
5.根据权利要求4所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系，其特征在于：所述三元混合体系用于吸收纯二氧化碳或混合气体中体积比为5～20％的二氧化碳，吸收温度为30～60℃，吸收负荷为1.5-1.8mol CO2/mol吸收剂。
6.根据权利要求4所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系，其特征在于：所述相变体系的饱和溶液中，富液体积占总体积的40-60％。
7.根据权利要求4所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系，其特征在于：所述相变体系的饱和溶液通过热解吸方式再生，再生温度为100～120℃，再生时间为80～100min，再生效率为60％-95％。
8.如权利要求1～7任一项所述一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体相变体系的应用，其特征在于：以功能化离子液体二乙烯三胺三氮唑为吸收剂，以正丙醇与水作为溶剂，通过CO2负荷的调控，实现体系相变和CO2捕集，吸收负荷为1.5-1.8mol CO2/mol吸收剂。
9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于：在体系相变后收集富液的水相，通过热解析的方式再生，再生效率为60％-95％。
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