CN105080326A - 一种捕集二氧化碳的混合吸收液 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种捕集二氧化碳的混合吸收液，其特征在于：由主吸收剂、吸收助剂以及去离子水组成；其中，所述的主吸收剂和吸收助剂的总含量为25~50wt%，余量为去离子水；所述主吸收剂和吸收助剂的质量比为10:1~10；所述的主吸收剂为选自N-甲基二乙醇胺、L-脯氨酸钾、羟乙基乙二胺、三乙烯二胺的至少两种化合物；所述的吸收助剂为一种或多种六元含氮杂环化合物。该混合吸收液，具有较高的吸收速率、吸收容量和再生速率，能够实现二氧化碳的高效脱除。
Description
技术领域
本发明涉及化工材料和气体分离技术领域，具体涉及一种捕集二氧化碳的混合吸收剂。
背景技术
由二氧化碳引起的全球气候变暖是目前全人类广泛关注的环境问题。根据2014年出版的BP世界能源统计年鉴，2013年全球二氧化碳排放量已经达到358亿吨，全球大气二氧化碳浓度已达到400ppm，二氧化碳减排形势严峻。此外，二氧化碳作为一种宝贵的碳资源，可以广泛应用于化工、食品、医药、农业等领域。因此二氧化碳的捕集与分离具有重要的战略意义。
二氧化碳的捕集方法主要有：化学吸收法、物理吸附法、膜分离法以及低温蒸馏法等。其中，化学吸收法是指使用可与二氧化碳反应的吸收剂回收二氧化碳，并利用其逆反应进行吸收剂的再生。
在合成氨、制氢、天然气等领域中，已广泛应用单乙醇胺（MEA）作为主吸收剂、哌嗪作为吸收助剂的化学吸收法。MEA吸收速率快、价格便宜，但存在吸收容量小、对设备的腐蚀性大、运行过程中溶剂损失大、易氧化降解和热降解、再生能耗高等缺点，限制了其在大规模CO2捕集方面的工业化应用。为了进一步提高二氧化碳吸收剂的吸收性能，降低溶剂对设备的腐蚀，减少因挥发和降解造成的溶剂损耗以及再生过程中的能耗，开发新型高效的二氧化碳吸收剂一直是国内外学者研究的重点。目前，综合两种及以上吸收剂优点的混合吸收剂是当前研究的热点。
公开号为CN101637689A的中国专利文献公开了一种从气体混合物或液化气中捕集或分离二氧化碳的吸收溶剂。所述溶剂包括含量范围为10～70wt%的3-二甲基氨基-1-丙醇以及总含量范围为30～90wt%的其他组分；所述的其他组分包括选自单乙醇胺、正丙醇胺、羟乙基哌嗪、水、物理溶剂、无机盐或助剂中的一种或多种。
公开号为CN101804286A的中国专利文献公开了一种从混合气体中捕集或分离二氧化碳的混合吸收剂，其主要包括以下重量百分数的组分：3-二甲基氨基-1-丙醇:10wt%～50wt%、伯胺和/或仲胺:5wt%～10wt%，余量为水。
公开号为CN101804287A的中国专利文献公开了一种从气体混合物中捕集或分离二氧化碳的吸收剂，主其要包括以下重量百分数的组分：N-乙基乙醇胺：10wt%～50wt%、环丁砜：10wt%～40wt%％，余量为水。
然而，以上的以混合醇胺类吸收剂为主体的混合吸收剂虽有其各自的优点，但其总体脱碳性能较差，在二氧化碳吸收容量、吸收速率、解吸性能、再生能耗、稳定性等方面仍有较大的优化空间。
发明内容
本发明所要解决的技术问题，就是提供一种捕集二氧化碳的混合吸收液，其具有较高的吸收速率、吸收容量和再生速率，能够实现二氧化碳的高效脱除。
解决上述技术问题，本发明采用的技术方案如下：
一种捕集二氧化碳的混合吸收液，其特征在于由主吸收剂、吸收助剂以及去离子水组成；其中，所述的主吸收剂和吸收助剂的总含量为25~50wt%，余量为去离子水；所述主吸收剂和吸收助剂的质量比为10:1~10；
所述的主吸收剂为选自N-甲基二乙醇胺、L-脯氨酸钾、羟乙基乙二胺、三乙烯二胺的至少两种化合物；
所述的吸收助剂为一种或多种六元含氮杂环化合物。
优选地，所述的吸收助剂为哌嗪。
N-甲基二乙醇胺（MDEA）可与CO2反应，且不易形成稳定的氨基甲酸盐，因此再生能耗较低；L-脯氨酸钾具有良好的抗氧化降解、热降解能力以及良好的环境友好性；羟乙基乙二胺（AEEA）和三乙烯二胺（TEDA）作为多元胺，相较于乙醇胺具有更高的吸收容量，且TEDA的两个胺基均为叔胺，再生能耗低。本发明的混合吸收液的主吸收剂选用这四种物质中的至少两种，并以任意比例混合，使吸收液同时具有较高的吸收速率、吸收容量和再生速率。
选用一种或多种六元含氮杂环化合物作为吸收剂。六元含氮杂环化合物具有高吸收速率、高吸收容量，能够有效地提高混合吸收剂的总体吸收速率。因此，上述捕集二氧化碳的混合吸收剂与传统的乙醇胺吸收剂相比，具有较高的CO2吸收速率，较大的吸收容量以及较大的节能潜力，能够有效降低二氧化碳吸收剂的经济成本。
本发明的二氧化碳混合吸收剂的吸收温度为20~60℃，操作压力为0~0.2MPa；再生温度为80~110℃，操作压力为0~0.5MPa。
有益效果：
本发明的捕集二氧化碳的混合吸收液具有较高的吸收速率、吸收容量和再生速率，能够在实现二氧化碳的高效脱除的同时有效地降低二氧化碳吸收剂的经济成本，适合在工业中使用。
具体实施方式
通过以下的实施例和比较例，对本发明作更为全面的描述。
在下述的实施例中，所使用的单乙醇胺优选为百灵威科技有限公司生产的99.5%乙醇胺；所使用的N-甲基二乙醇胺优选为百灵威科技有限公司生产的95%N-甲基二乙醇胺；所使用的羟乙基乙二胺优选为百灵威科技有限公司生产的99.5%N-(2-羟乙基)乙二胺；所使用的哌嗪优选为百灵威科技有限公司生产的99.5%哌嗪；所使用的三乙烯二胺优选为百灵威科技有限公司生产的三乙烯二胺（产品编号：NG-15959-1G）；所使用的L-脯氨酸钾由等物质的量的L-脯氨酸和氢氧化钾配制而成，所使用的L-脯氨酸优选为Aladdin公司生产的99%L-脯氨酸，所使用的氢氧化钾优选为国药集团化学试剂有限公司生产的85.0%氢氧化钾；所使用的吡啶优选为百灵威科技有限公司生产的99%吡啶；所使用的CO2流量计优选为购自杭州米科传感技术有限公司的MIK-LUGB涡街流量计；所使用的CO2分析仪优选为美国LosGatosResearch公司生产的便携式温室气体分析仪。除上述列举的之外，本领域技术人员根据常规选择，也可以选择其它具有与本发明列举的上述产品具有相似性能的产品，均可以实现本发明的目的。
CO
2
平均吸收速率和吸收液吸收容量的测量
在鼓泡连续吸收实验系统上测量吸收剂在一定温度下的CO2平均吸收速率和吸收容量。在进行实验前，首先使用滴定法，测量吸收液中的二氧化碳负荷。按一定比例混合N2与CO2，以得到CO2浓度为12%（体积百分比）的混合气体。将该混合气引入预置有100mL的吸收液的玻璃反应器中，使用CO2流量计1检测和记录玻璃反应器入口处的CO2流量。该玻璃反应器置于水浴缸中，水浴缸的温度设置为吸收温度。将混合气体通入吸收液，使吸收液与混合气体充分反应。将反应后的气体引出玻璃反应器，并引入干燥瓶中，经干燥瓶脱除水分后进入CO2流量计2和CO2分析仪，以测量和记录反应后气体的CO2流量以及CO2浓度。当反应后气体的CO2浓度接近于进气浓度（12%）时，认为吸收过程达到饱和，结束实验。使用滴定法，测量实验结束时吸收液中的二氧化碳负荷。
CO2吸收速率的计算式如下：
其中：
VCO2,in为某时刻CO2流量计1所记录的CO2流量（L/min）；
VCO2,out为某时刻CO2流量计2所记录的CO2流量（L/min）；
V0为玻璃反应器中的吸收液体积（L）。
在本实验中，设定两台CO2流量计的采样时间间隔为5s。采样测量计算得到的CO2吸收速率的平均值即为吸收液的CO2平均吸收速率。
吸收容量的计算式如下：
吸收容量=β0-βT
β0为吸收液在实验前的CO2负荷，即在进行实验前时每摩尔的吸收液中的CO2摩尔含量；
βT为吸收液在实验结束时的CO2负荷，即在实验结束时每摩尔的吸收富液中的CO2摩尔含量。
吸收剂再生程度的测量和计算
在进行实验前，首先使用滴定法，测量吸收富液（即包含有一定含量的CO2的吸收液）中的二氧化碳负荷。使用油浴，加热并使吸收富液保持在再生温度，使CO2由吸收液中析出。气流先经过冷凝管，以冷凝挥发出的吸收剂和水。剩余气体经CO2流量计测量再生出的CO2流量，最后进入排气处理装置。当测得CO2流量小于10ml/mim时停止实验，使用滴定法，测量实验结束时吸收富液的CO2负荷。
其中：
α0为吸收富液在初始时刻的CO2负荷，即在进行实验前时每摩尔的吸收富液中的CO2含量；
αT为吸收富液在实验结束时的CO2负荷，即在实验结束时每摩尔的吸收富液中的CO2含量。
比较例1
一种捕集二氧化碳的混合吸收液，由单乙醇胺（MEA）和哌嗪溶解于去离子水中配制而成；其中，MEA和哌嗪的总含量为30wt%，MEA和哌嗪的质量比为10:1；去离子水的含量为70wt%。
通过上述的实验，测量该二氧化碳吸收液的平均吸收速率、吸收容量和再生程度；实验中的吸收温度设置为20℃，再生温度设置为80℃。将结果记录于表1中。
比较例2
一种捕集二氧化碳的混合吸收液，由MEA和哌嗪溶解于去离子水中配制而成；其中，MEA和哌嗪的总含量为50wt%，MEA和哌嗪的质量比为10:10；去离子水的含量为50wt%。
通过上述的实验，测量该二氧化碳吸收液的平均吸收速率、吸收容量和再生程度；实验中的吸收温度设置为60℃，再生温度设置为110℃。将结果记录于表1中。
实施例1
一种捕集二氧化碳的混合吸收液，由主吸收剂和吸收助剂溶解于去离子水中配制而成。其中，该主吸收剂和吸收助剂的总含量为25wt%，主吸收剂和吸收助剂的质量比为10：1；去离子水的含量为75wt%。主吸收剂为N-甲基二乙醇胺（MDEA）和羟乙基乙二胺（AEEA）的混合物，MDEA和AEEA的质量比为1:1；吸收助剂为哌嗪。
通过上述的实验，测量该二氧化碳吸收液的平均吸收速率、吸收容量和再生程度；实验中的吸收温度设置为20℃，再生温度设置为80℃。将结果记录于表1中。
实施例2
一种捕集二氧化碳的混合吸收液，由主吸收剂、吸收助剂溶解于去离子水中配制而成；其中，所述主吸收剂和吸收助剂的总含量为30wt%，主吸收剂和吸收助剂的质量比为10：2；去离子水的含量为70wt%。主吸收剂为三乙烯二胺（TEDA）和AEEA的混合物，TEDA和AEEA的质量比为2:3；吸收助剂为哌嗪。
通过上述的实验，测量该二氧化碳吸收液的平均吸收速率、吸收容量和再生程度；实验中的吸收温度设置为60℃，再生温度设置为110℃。将结果记录于表1中。
实施例3
一种捕集二氧化碳的混合吸收液，由主吸收剂、吸收助剂溶解于去离子水中配制而成；其中，所述主吸收剂和吸收助剂的总含量为40wt%，主吸收剂和吸收助剂的质量比为10：5；去离子水的含量为60wt%。主吸收剂为AEEA和L-脯氨酸钾的混合物，AEEA和L-脯氨酸钾的质量比为10:3；吸收助剂为哌嗪。
通过上述的实验，测量该二氧化碳吸收液的平均吸收速率、吸收容量和再生程度；实验中的吸收温度设置为40℃，再生温度设置为100℃。将结果记录于表1中。
实施例4
一种捕集二氧化碳的混合吸收液，由主吸收剂、吸收助剂溶解于去离子水中配制而成；其中，所述主吸收剂和吸收助剂的总含量为50wt%，主吸收剂和吸收助剂的质量比为10：10；去离子水的含量为50wt%。主吸收剂为MDEA、AEEA和TEDA的混合物，MDEA:AEEA:TEDA的质量比为3:2:1；吸收助剂为吡啶。
通过上述的实验，测量该二氧化碳吸收液的平均吸收速率、吸收容量和再生程度；实验中的吸收温度设置为50℃，再生温度设置为90℃。将结果记录于表1中。
实施例5
一种捕集二氧化碳的混合吸收液，由主吸收剂、吸收助剂溶解于去离子水中配制而成；其中，所述主吸收剂和吸收助剂的总含量为45wt%，主吸收剂和吸收助剂的质量比为10:9；去离子水的含量为55wt%。主吸收剂为MDEA、AEEA和L-脯氨酸钾的混合物，MDEA：AEEA：L-脯氨酸钾的质量比为1：1：2；吸收助剂为吡啶。
通过上述的实验，测量该二氧化碳吸收液的平均吸收速率、吸收容量和再生程度；实验中的吸收温度设置为30℃，再生温度设置为105℃。将结果记录于表1中。
实施例6
一种捕集二氧化碳的混合吸收液，由主吸收剂、吸收助剂溶解于去离子水中调配而成；其中，所述主吸收剂和吸收助剂的总含量为35wt%，主吸收剂和吸收助剂的质量比为10：6；去离子水的含量为65wt%。主吸收剂为L-脯氨酸钾、AEEA和TEDA的混合物，L-脯氨酸钾：AEEA：TEDA的质量比为2：3：5；吸收助剂为吡啶。
通过上述的实验，测量该二氧化碳吸收液的平均吸收速率、吸收容量和再生程度；实验中的吸收温度设置为25℃，再生温度设置为85℃。将结果记录于表1中。
实施例7
一种捕集二氧化碳的混合吸收液，由主吸收剂、吸收助剂溶解于去离子水中配制而成；其中，所述主吸收剂和吸收助剂的总含量为47wt%，主吸收剂和吸收助剂的质量比为10：4；去离子水的含量为53wt%。主吸收剂为L-脯氨酸钾、MDEA和TEDA的混合物，L-脯氨酸钾：MDEA：TEDA的质量比为1:1:1；吸收助剂为吡啶和哌嗪的混合物，吡啶和哌嗪的质量比为2:1。
通过上述的实验，测量该二氧化碳吸收液的平均吸收速率、吸收容量和再生程度；实验中的吸收温度设置为55℃，再生温度设置为95℃。将结果记录于表1中。
表1
| 吸收液 | CO2平均吸收速率*105 mol/(s·L) | 吸收容量 | 再生程度 |
| 比较例1 | 11.2 | 0.53 | 56.1% |
| 比较例2 | 17.2 | 0.51 | 53.0% |
| 实施例1 | 13.1 | 0.82 | 85.2% |
| 实施例2 | 14.1 | 0.81 | 87.3% |
| 实施例3 | 14.2 | 0.69 | 57.0% |
| 实施例4 | 22.3 | 0.83 | 88.0% |
| 实施例5 | 21.2 | 0.74 | 68.2% |
| 实施例6 | 24 | 0.78 | 77.3% |
| 实施例7 | 20.5 | 0.71 | 80.3% |
由表1的数据可见，实施例1~7的平均吸收速率、吸收容量和再生程度均显著地高于现有的以MEA和哌嗪作为主吸收剂和吸收助剂的二氧化碳吸收液。
Claims (4)
1.一种捕集二氧化碳的混合吸收液，其特征在于：由主吸收剂、吸收助剂以及去离子水组成；其中，所述的主吸收剂和吸收助剂的总含量为25~50wt%，余量为去离子水；所述主吸收剂和吸收助剂的质量比为10:1~10；
所述的主吸收剂为选自N-甲基二乙醇胺、L-脯氨酸钾、羟乙基乙二胺、三乙烯二胺的至少两种化合物；
所述的吸收助剂为一种或多种六元含氮杂环化合物。
2.根据权利要求1所述的捕集二氧化碳的混合吸收液，其特征在于：所述的吸收助剂为哌嗪。
3.根据权利要求1或2所述的捕集二氧化碳的混合吸收液，其特征在于：所述的捕集二氧化碳的混合吸收液的吸收温度为20~60℃，操作压力为0~0.2MPa。
4.根据权利要求1或2所述的捕集二氧化碳的混合吸收液，其特征在于：所述的捕集二氧化碳的混合吸收液的再生温度为80~110℃，操作压力为0~0.5MPa。
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN105833667A (zh) * | 2016-05-27 | 2016-08-10 | 四川益能康生环保科技有限公司 | 一种脱除二氧化硫的可再生吸收剂 |
| CN107398143A (zh) * | 2016-05-18 | 2017-11-28 | 河北科技大学 | 用于气体混合物中脱除二氧化碳的非水吸收剂 |
| CN113087003A (zh) * | 2020-01-09 | 2021-07-09 | 国家能源投资集团有限责任公司 | 一种二氧化碳吸收利用方法及其应用 |
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- 2015-09-16 CN CN201510588110.9A patent/CN105080326A/zh active Pending
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