CN115671959A - 一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系及其应用，该吸收体系为功能化离子液体异氟尔酮二胺咪唑与水组成的二元吸收体系，其中，[IPDAH][Im]的总浓度为0.5～1.25mol/L；该体系吸收二氧化碳温度为30～60℃，吸收负荷为1.0～1.18mol/吸收剂。在水相中吸收CO2即可发生固液分相，CO2产物为晶体粉末，易分离再生，其在120℃热解吸90～120min的再生效率为90～95％。本体系采用的吸收剂为功能化离子液体，具有吸收负荷高、效率快的优势，且无需引入分相剂即可发生固液相变，避免了引入分相剂可能造成的溶剂挥发损耗、富液粘度大、不利于产物分离再生的难题，预期可突破现有相变吸收技术的瓶颈，为高效低能耗碳捕集技术的研究和发展提供新思路。
Description
技术领域
本发明涉及二氧化碳捕集技术领域，且特别涉及一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系及其应用。
背景技术
由二氧化碳(CO2)大量排放引起的气候变化已成为全球性的重大环境问题。CO2的人为排放主要来源于化石燃料(煤、石油等)的燃烧过程，而当前我国一次能源消费结构中，约85％为化石能源，且这一状况在短期内难以完全改变。
碳捕集利用与封存(CCUS)技术指将CO2从工业过程、能源利用或大气中分离出来，直接加以利用或封存以实现CO2永久减排的技术。在2021年《中国二氧化碳捕集利用与封存(CCUS)年度报告》中，认为该技术是目前实现化石能源低碳化利用的唯一技术选择，其中碳捕集是该技术的重要环节。化学吸收法是目前发展较为成熟的CO2捕集方法，被认为是现阶段最有可能实现大规模捕集烟气中CO2的手段。有机胺因吸收速率快、选择性好等特点，最早被应用于CO2捕集。但传统有机胺吸收剂再生能耗高、吸收负荷低，导致碳捕集运行成本高，成为其广泛推广应用的技术瓶颈。以质量分数30％的一乙醇胺水溶液(30wt％MEA)为例，其吸收负荷仅为0.5mol CO2/mol胺，热解吸能耗高达3.6～4.5GJ/ton CO2(占碳捕集能耗的80％以上)。开发新型高效低能耗的CO2吸收剂成为碳捕集领域的重要研究方向。
相变吸收剂因其巨大的节能潜力而被认为是有应用前景的新一代CO2吸收剂。该类吸收剂在吸收CO2前为均相，随着吸收负荷的增加，吸收液发生液-液或固-液分相，CO2富集在其中一相(富相)，再生时仅需将富相送至再生塔内解吸，减少了再生相体积，从而降低了再生能耗。有机胺液-液相变吸收剂的再生能耗显著降低，但存在产物分离不便、富液粘度大导致传输成本增加等问题。固液相变吸收剂通过调控后形成的粉末固体产物易分离再生，可解决液液相变吸收产物分离不便等难题，但目前大多数两相胺的吸收负荷仅接近或略高于MEA体系，有待进一步提高。
离子液体(Ionic Liquids，ILs)因其热稳定性好、结构可设计的特点，在碳捕集领域受到一定的关注。在常规离子液体的基础上，通过调整阴阳离子组合或引入特定功能化基团，可获得具有优异性能(如高CO2负荷、低粘度等)的功能化离子液体。近期，通过分相剂的调控，离子液体也被证实具有相变特性。离子液体相变吸收剂具有超高的CO2吸收负荷，减少了碳捕集过程中在吸收-解吸塔内的液体循环量，进而可大幅降低再生能耗，展现出巨大的节能潜力。然而，目前已报道的离子液体相变吸收剂需在分相剂(如有机醇、叔胺等)的调控下才能发生相变，存在添加分相剂后富液粘度大甚至生成粘稠胶状物，或分相剂沸点低、易挥发损耗等缺陷，不利于大规模工业应用。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足之处，提供了一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，解决了上述背景技术中相变吸收剂需要引入分相剂(如有机醇、叔胺等)调控相分离行为、存在添加分相剂后富液粘度大甚至生成粘稠胶状物等问题。
本发明解决其技术问题是采用以下技术方案来实现的。
本发明提出一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，本体系为由功能化离子液体异氟尔酮二胺咪唑与水构成的二元水吸收体系。该二元水吸收体系兼具功能化离子液体高吸收性能和相变吸收剂节能优势，且不需要分相剂的引入，在水相中吸收CO2即可发生固液分相，其CO2产物为晶体粉末，产物易分离再生，从而可实现高负荷、低粘度、低再生能耗捕集CO2的目标，为高效低能耗碳捕捉技术的研究提供新思路。
在本发明一较佳实施例中，所述功能化离子液体异氟尔酮二胺咪唑的化学式为：
在本发明一较佳实施例中，所述二元水吸收体系不需要分相剂，具有相变特性。
在本发明一较佳实施例中，所述二元水体系在吸收CO2前为均相的溶液，在吸收CO2饱和后分变为固液两相的相变体系，且CO2富集于富相固体中。
在本发明一较佳实施例中，所述二元水体系用于吸收纯CO2或混合气体中体积比为5～20％的二氧化碳，其中，吸收温度为30～60℃，吸收负荷为1.0～1.18CO2/mol吸收剂。
在本发明一较佳实施例中，所述相变体系的饱和溶液中，富液体积占总体积的35～45％。
在本发明一较佳实施例中，所述相变体系的饱和溶液分为固液两相，固体粉末分离后可通过热解吸再生，再生温度为120～140℃，再生效率为80～95％。
在本发明一较佳实施例中，所述二元水吸收体系中，所述异氟尔酮二胺咪唑的总浓度为0.5～1.25mol/L。
本发明提出一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系的应用，以所述功能化离子液体异氟尔酮二胺咪唑为主吸收剂，以水作为溶剂，通过CO2负荷的调控，实现体系固液相变。因功能化离子液体的可设计性，该离子液体具有多个功能化基团，可以保证体系高效的CO2吸收负荷。CO2是吸收剂相变的调控条件，吸收CO2饱和后分为固液两相，且CO2富集于下层富相中，只需要对吸收饱和的溶液进行分离，将富含CO2的富相通过热解吸的方式再生，再生液的体积大幅度减少，有效降低体系的再生能耗。
本技术方案与背景技术相比，它具有如下优点：
1、本发明充分利用功能化离子液体结构可设计的优点，通过阴阳离子组合、基团优化有望获得高效的CO2吸收性能。
2、本发明保留了固-液相变吸收剂优异的节能特性，有效减少了再生相的体积，从而降低体系的再生能耗；同时该体系由水溶液组成体系粘度低，生成的固体为粉末状，有利于产物与溶剂的高效分离，有效降低管道腐蚀的风险。
3、本发明构建了功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，无需引入分相剂，通过CO2负荷的改变即可产生相变，生成易于分离再生的粉末状固体产物，且以水为溶剂粘度低，避免了引入分相剂可能造成的溶剂挥发损耗、富液粘度大、不利于产物分离再生的难题。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍，应当理解，以下附图仅示出了本发明的某些实施例，因此不应被看作是对范围的限定，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他相关的附图。
图1为实施例2以及对比例1和2在吸收温度为40℃下体系CO2吸收性能示意图；
图2为实施例2的吸收剂的样品实物照片，其中(a)吸收前，(b)饱和后，(c)再生后。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。
实施例1
本实施例提供了一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，为由功能化离子液体异氟尔酮二胺咪唑([IPDAH][Im])与水构成的二元水体系，其中，异氟尔酮二胺咪唑的总浓度为0.5mol/L。
实施例2
本实施例提供了一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，为由功能化离子液体异氟尔酮二胺咪唑([IPDAH][Im])与水构成的二元水体系，其中，异氟尔酮二胺咪唑的总浓度为0.75mol/L。
实施例3
本实施例提供了一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，为由功能化离子液体异氟尔酮二胺咪唑([IPDAH][Im])与水构成的二元水体系，其中，异氟尔酮二胺咪唑的总浓度为1.25mol/L。
对比例1
本对比例提供一种IPDA/水二元吸收体系，其中，IPDA的浓度为0.75mol L-1。
对比例2
本对比例提供一种Im/水二元吸收体系，其中，Im的浓度为0.75mol L-1。
对比例3
本对比例提供一种[AEPH][Im]-H2O二元吸收体系，其与实施例:2的区别在于：将[IPDAH][Im]的[IPDAH]+阳离子替换成[AEPH]+以合成离子液体氨乙基哌嗪咪唑([AEPH][Im])，并与水溶液构成[AEPH][Im]-H2O二元吸收体系。
试验例1
分别在40℃下向实施例2和对比例1～3的吸收体系中通入CO2直至吸收剂吸收饱和，并观察溶液分相情况。
试验结果表明：实施例2的二元水体系在吸收CO2前为均一透明液的溶液，在吸收CO2饱和后分变为固液两相的相变体系，且CO2富集于下层富相中。对比例1的IPDA/水二元吸收体系吸收CO2后出现固液分相现象，而对比例2的Im/水二元吸收体系吸收CO2后无分相能力。对比例3的[AEPH][Im]-H2O二元吸收体系在吸收饱和后仍处于均相状态，无法发生固液相变。
试验例2
本试验例分别对实施例2与对比例1～2的吸收体系吸收CO2后负荷、分相效果进行检测，具体步骤如下：
分别取25mL的实施例2的[IPDAH][Im]-H2O体系、对比例1的IPDA/水二元吸收体系和对比例2中的Im/水二元吸收体系，并分别倒入鼓泡吸收瓶中，放置于40℃的恒温水浴中保温后，通入CO2开始吸收测试直到吸收剂吸收饱和。通过鼓泡吸收法可以测试吸收过程的吸收速率，通过吸收速率对时间的积分可以得到吸收剂的吸收负荷。
如图1所示为实施例2的[IPDAH][Im]-H2O体系、对比例1的IPDA/水二元吸收体系和对比例2中的Im/水二元吸收体系的二氧化碳吸收性能图。从图1可以看出，相同浓度的单组分IPDA-H2O和Im-H2O二元吸收体系的吸收性能和分相能力有明显的差异。IPDA-H2O体系吸收饱和负荷为0.65mol/胺，吸收CO2出现固液分相现象。但Im-H2O体系吸收饱和负荷为0.27mol/吸收剂，吸收CO2后溶液仍为均相，没有发生固液分相。[IPDAH][Im]-H2O二元吸收体系吸收饱和负荷为1.18mol/ILs，离子液体体系的吸收负荷比单一组分的吸收负荷高，这是离子液体合成的优势。综合对比例1和2可知，[IPDAH][Im]-H2O二元吸收体系出现固液分相的原因是[IPDAH]+阳离子在吸收CO2后产物不断自聚集形成大分子固体不断从水溶液中析出。
图2所示为浓度为0.75mol/L[IPDAH][Im]-H2O二元吸收体系吸收CO2前后及再生后的溶液分相情况。从图2中可以看出，新鲜溶液呈现澄清的均相状态，吸收CO2饱和后分为固液两相，且CO2富集于下层富相中，富液的体积占总体积的42％。将富相转移热解再生后，与贫液混合后重新变成均相，说明该固液相变体系可完全再生。
本发明的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，与传统有机胺水溶液相比，既保证CO2吸收性能又具有相变吸收剂明显的节能优势。与传统的相变体系比较，本发明不需要加入分相剂，在水相中吸收CO2后即可发生固液分相，能克服引入分相剂可能造成的溶剂挥发损耗、富液粘度大、不利于产物分离再生的难题。
以上所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。本发明的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
Claims (9)
1.一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，其特征在于：本体系为由功能化离子液体异氟尔酮二胺咪唑与水构成的二元水吸收体系。
2.根据权利要求1所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，其特征在于：所述功能化离子液体异氟尔酮二胺咪唑的化学式为：
3.根据权利要求1所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，其特征在于：所述二元水吸收体系不需要分相剂，具有相变特性。
4.根据权利要求3所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，其特征在于：所述二元水体系在吸收CO2前为均相的溶液，在吸收CO2饱和后分变为固液两相的相变体系，且CO2富集于富相固体中。
5.根据权利要求4所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，其特征在于：所述二元水体系用于吸收纯CO2或混合气体中体积比为5～20％的二氧化碳，其中，吸收温度为30～60℃，吸收负荷为1.0～1.18CO2/mol吸收剂。
6.根据权利要求4所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，其特征在于：所述相变体系的饱和溶液中，富液体积占总体积的35～45％。
7.根据权利要求4所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，其特征在于：所述相变体系的饱和溶液分为固液两相，固体粉末分离后可通过热解吸再生，再生温度为120～140℃，再生效率为80～95％。
8.根据权利要求1所述的一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系，其特征在于：所述二元水吸收体系中，所述异氟尔酮二胺咪唑的总浓度为0.5～1.25mol/L。
9.如权利要求1～8任一项所述一种用于二氧化碳捕集的功能化离子液体/水二元固液相变吸收体系的应用，其特征在于：以所述功能化离子液体异氟尔酮二胺咪唑为主吸收剂，以水作为溶剂，通过CO2负荷的调控，实现体系固液相变。
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- 2022-11-14 CN CN202211421130.3A patent/CN115671959A/zh active Pending
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