CN107754557A - 一种低浓度co2的离子液体捕集溶液及捕集方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于气体中CO2捕集技术领域，涉及一种采用石墨烯作为离子液体捕集低浓度CO2捕集溶液的添加剂及使用方法。所采用的石墨烯为氧化石墨烯，片层数目为5~20层，添加量为0.5~3wt%。本发明通过石墨烯的加入，降低离子液体体系粘度提高流动性，从而提高了吸收速率；提高了体系导热性能，提高了贫富液换热效率，即提高了能量利用率；减少再生过程中溶液温度差导致的能耗，降低了再生能耗；提高体系抗降解性能，提高了稳定性。因此在大规模CO2捕集领域具有很好的前景。

Description

一种低浓度CO2的离子液体捕集溶液及捕集方法
技术领域
本发明属于气体中低浓度二氧化碳捕集技术领域，涉及一种用于离子液体捕集低浓度CO2的添加剂及使用方法。
背景技术
二氧化碳是大气中主要的温室气体。随着全球工业化的发展，CO2的排放量逐年增大。2011年的国际能源展望报告中指出，从2008年到2035年，世界能源消耗将增加53%，全球由于煤的燃烧而造成的CO2的排放将从2000年的9G吨/年增长到2050年的32G吨/年。二氧化碳捕集技术对控制碳排放具有至关重要的作用。
传统的醇胺法已广泛应用于CO2的捕集。但是存在过程能耗高、设备腐蚀严重、胺的变质速度快、吸收液具有较强的挥发性，造成环境污染及吸收剂损失等技术难题。因此，新型高效低能耗低消耗的二氧化碳捕集方法和技术如离子液体法、膜分离法等的开发，将会大幅降低现有技术的能耗，从而达到降低捕集分离成本、提高技术市场竞争力的效果。
离子液体是由特定的有机阳离子和有机或无机阴离子组成的在室温或近室温下呈液态的熔盐体系，是新型的结构可设计的绿色环保溶剂。离子液体的不挥发性、不易氧化降解、腐蚀性低，结构和性质的可设计性、热稳定性是传统有机吸收剂不可比拟的优势。
目前采用离子液体法捕集分离CO2的研究仍主要集中在实验室阶段，目前的研究主要包括以下几方面：常规离子液体物理吸收CO2重点在于离子液体高压吸收CO2的热力学研究以及作用机理的探讨。羧酸根离子液体捕集CO2：美国Chevron公司以及DuPont公司分别开发了含有羧酸根官能团的离子液体捕集气体混合物中CO2的方法，对CO2的饱和吸收量为4.6 wt%，反应热仅为-40 kJ/mol，与MEA法相比能降低过程的能耗。含氨基官能团的离子液体捕集CO2，采用多种含氨基功能基团的离子液体用于捕集CO2，并从吸收能力及再生热耗等角度研究分析离子液体捕集CO2的可行性。离子液体与醇胺、水、聚乙二醇等分子溶剂混合，提高捕集性能，降低粘度。例如中科院过程所张锁江课题组采用离子液体[C2OHmim][DCA]、[Bmim][DCA]与30wt%MEA水溶液混合形成离子液体与醇胺混合水溶液用于捕集CO2。他们测定了CO2在溶液中的溶解度及粘度，研究结果表明，加入离子液体能够减少再生塔中由于溶液中水的气化造成的能量消耗，从而降低再生能耗，通过模拟计算得到的能耗较MEA降低27%，同时减少MEA的挥发性损失。
离子液体用于捕集低浓度CO2如烟道气CO2的文献专利报道很多，但工业应用却鲜有报道。关键问题在于（1）离子液体粘度大，影响捕集效率和连续化操作；（2）离子液体捕集CO2的再生能耗需进一步降低，从而降低捕集过程的运行成本；（3）离子液体的稳定性尤其是高温条件下的稳定性需要进一步提高，从而保证捕集效率，降低捕集成本。
石墨烯被认为是目前为止人类发现的导电导热性最佳、强度最高、韧性最好、重量最轻、透光率最高的材料。同时少层石墨烯由于层与层之间的滑动迁移，能够起到润滑降粘的作用；石墨烯具有超强的稳定性，能够显著提高抗降解性能。本申请将石墨烯作为离子液体捕集低浓度CO2的添加剂，通过少量的加入能够降低离子液体体系粘度提高流动性，从而提高吸收速率；提高体系导热性能，提高贫富液换热效率，即提高能量利用率；减少再生过程中溶液温度差导致的能耗，降低再生能耗；提高体系抗降解性能，提高稳定性。
发明内容
本发明的目的是提出一种采用石墨烯作为离子液体捕集低浓度CO2捕集溶液的添加剂的离子液体捕集溶液及其捕集低浓度CO2的方法。
一般地，本发明所采用的石墨烯为氧化石墨烯，片层数目为5~20层，添加量为0.5~3wt%。
所采用的离子液体为氨基酸盐类离子液体，其阴离子含有氨基酸、氨基酸衍生物中的一种或多种，或者阳离子中含有机胺盐阳离子、有机醇胺类阳离子中的一种或多种。
所述捕集溶液中，离子液体含量为30~80wt%，水70~20wt%。为避免石墨烯团聚，影响使用效果，石墨烯的添加方式逐次添加，每次添加量≤0.1wt%。
在吸收温度为10℃~80℃，再生温度70~180℃条件下，本发明CO2捕集体系可用于捕集燃煤锅炉烟气、天然气锅炉烟气、水泥及石灰窑气等各种低浓度CO2排放源排放的CO2。使气流中的CO2通过与本发明的捕集体系接触而被除去。
本发明通过石墨烯的加入，降低离子液体体系粘度提高流动性，从而提高了吸收速率；提高了体系导热性能，提高了贫富液换热效率，即提高了能量利用率；减少再生过程中溶液温度差导致的能耗，降低了再生能耗；提高体系抗降解性能，提高了稳定性。因此在大规模CO2捕集领域具有很好的前景。
附图说明
图1为本发明实施例捕集工艺流程简图。
图中，1-引风机、2-洗涤液贮槽、3-吸收塔、4-贫液冷却器、5-贫富液换热器、6-再生塔、7-溶液煮沸器、8-再生气冷却器、9-再生气分离器、10-地下槽。
具体实施方式
以下结合实施例和附图对本发明加以详细描述。
气源组成（mol%）为：CO2 13.28%，O2 6.25%，N2 80.47%，SO2~150mg/m3。
实施例其流程为（参见附图1）：将捕集溶液置于溶液储槽中，通过补液泵打入捕集系统中。待循环稳定后开启再生塔低溶液煮沸器。待各温度点达到控制温度后，将烟道气通过罗茨鼓风机送入试验装置，由流量计计量后进入吸收塔。
原料气进入吸收塔，其中一部分CO2被捕集溶液吸收，尾气由塔顶排入大气。吸收CO2后的富液由塔底经贫富液换热器，回收热量后送入再生塔。解吸出的CO2连同水蒸气冷却后分离除去水分，得到纯度大于99.0%的产品CO2气。
再生气中被冷凝分离出来的冷凝水进入再生塔。富液从再生塔上部进入，通过汽提解吸部分CO2，然后进入再沸器，使其中的CO2进一步解吸。解吸CO2后的贫液由再生塔底流出，经贫富液换热器换热后，用泵送至水冷器，冷却后进入吸收塔。溶剂往返循环构成连续吸收和解吸CO2的工艺过程。
实施例1
石墨烯-离子液体捕集溶液的配置。将氧化石墨烯在去离子水中以≤10wt%的浓度通过超声分散15min。将离子液体捕集溶液置于溶液储槽中，在搅拌的条件下，向离子液体捕集溶液中逐次添加氧化石墨烯－去离子水分散体系，每次添加量≤0.1wt%，两次添加间隔≥5min，总添加量0.5~3wt%。通过以上方法可以得到分散效果好的添加了氧化石墨烯的离子液体CO2捕集溶液。
实施例2
以四甲基氢氧化铵肌氨酸离子液体-氧化石墨烯水溶液为捕集溶液，其中四甲基氢氧化铵肌氨酸离子液体含量50wt%，氧化石墨烯含量1wt%，片层数5~10层。进系统烟气量5Nm3/h，溶液循环量12L/h，吸收温度40℃，再生温度105℃。净化气CO2含量1.5mol%，吸收速率0.63mmolCO2/(m2.s)，吸收塔压降6kPa，经贫富液换热后进再生塔富液温度97℃，再生能耗1398.3kcal/Nm3 CO2。
以四甲基氢氧化铵肌氨酸离子液体水溶液为捕集溶液，其中四甲基氢氧化铵肌氨酸离子液体含量50wt%。进系统烟气量5Nm3/h，溶液循环量12L/h，吸收温度40℃，再生温度105℃。净化气CO2含量2.2mol%，吸收速率0.57mmolCO2/(m2.s)，吸收塔压降11kPa，经贫富液换热后进再生塔富液温度94℃，再生能耗1435.6kcal/ Nm3CO2。
实施例3
以四乙基氢氧化铵甘氨酸离子液体-氧化石墨烯水溶液为捕集溶液，其中四乙基氢氧化铵甘氨酸离子液体含量80wt%，氧化石墨烯含量3wt%，片层数10~20层。进系统烟气量5Nm3/h，溶液循环量12L/h，吸收温度40℃，再生温度105℃。净化气CO2含量1.7mol%，吸收速率0.56mmolCO2/(m2.s)，吸收塔压降7kPa，经贫富液换热后进再生塔富液温度96℃，再生能耗1428.8kcal/ Nm3CO2。
以四乙基氢氧化铵甘氨酸离子液体水溶液为捕集溶液，其中四乙基氢氧化铵甘氨酸离子液体含量50wt%。进系统烟气量5Nm3/h，溶液循环量12L/h，吸收温度40℃，再生温度105℃。净化气CO2含量2.5mol%，吸收速率0.47mmolCO2/(m2.s)，吸收塔压降14kPa，经贫富液换热后进再生塔富液温度92℃，再生能耗1455.4kcal/ Nm3CO2。
实施例4
以三甲氨基丙胺肌氨酸离子液体-氧化石墨烯水溶液为捕集溶液，其中三甲氨基丙胺肌氨酸离子液体含量40wt%，氧化石墨烯含量0.5wt%，片层数5~10层。进系统烟气量5Nm3/h，溶液循环量12L/h，吸收温度40℃，再生温度105℃。净化气CO2含量1.0mol%，吸收速率0.68mmolCO2/(m2.s)，吸收塔压降6kPa，经贫富液换热后进再生塔富液温度98℃，再生能耗1352.0kcal/ Nm3 CO2。
以三甲氨基丙胺肌氨酸离子液体水溶液为捕集溶液，其中三甲氨基丙胺肌氨酸离子液体含量40wt%。进系统烟气量5Nm3/h，溶液循环量12L/h，吸收温度40℃，再生温度105℃。净化气CO2含量1.8mol%，吸收速率0.59mmolCO2/(m2.s)，吸收塔压降13kPa，经贫富液换热后进再生塔富液温度94℃，再生能耗1419.7kcal/ Nm3 CO2。
实施例5
以三甲氨基丙胺肌氨酸离子液体-氧化石墨烯水溶液为捕集溶液，其中三甲氨基丙胺肌氨酸离子液体含量30wt%，氧化石墨烯含量2wt%，片层数5~10层。进系统烟气量5Nm3/h，溶液循环量12L/h，吸收温度40℃，再生温度165℃。连续运行500h。离心过滤除去石墨烯，得到无色透明澄清溶液。
以三甲氨基丙胺肌氨酸离子液体水溶液为捕集溶液，其中三甲氨基丙胺肌氨酸离子液体含量30wt%。进系统烟气量5Nm3/h，溶液循环量12L/h，吸收温度40℃，再生温度165℃。连续运行500h。离心过滤除去石墨烯，得到黄色部分被氧化降解的溶液。

Claims (7)

1.一种低浓度CO2离子液体捕集溶液，其特征是采用石墨烯作为离子液体捕集的添加剂。
2.根据权利要求1 所述的低浓度CO2离子液体捕集溶液，其特征在于石墨烯为氧化石墨烯，其结构中片层数目为5~20层。
3.根据权利要求1 所述的低浓度CO2离子液体捕集溶液，其特征在于所述的离子液体捕集低浓度CO2捕集溶液，其离子液体为氨基酸盐类离子液体，离子液体中的阴离子含有氨基酸、氨基酸衍生物中的一种或多种，阳离子中含有机胺盐阳离子、有机醇胺类阳离子中的一种或多种。
4.根据权利要求1-3任一 所述的低浓度CO2离子液体捕集溶液，其特征在于所述的离子液体捕集低浓度CO2捕集溶液，其中的离子液体含量为30~80wt%，水70~20wt%，石墨烯总添加量为0.5~3wt%。
5.根据权利要求4所述的离子液体捕集低浓度CO2捕集溶液，所述石墨烯的添加方式为逐次添加方式，每次添加量≤0.1wt%。
6.一种使用权利要求1所述捕集溶液捕集低浓度CO2的方法，其特征在于捕集溶液吸收CO2的温度为10℃~80℃，再生过程温度为70℃~180℃。
7.根据权利要求1-5所述的一种离子液体捕集低浓度CO2捕集溶液，其特征是所述低浓度的CO2，包括燃煤锅炉烟气、天然气锅炉烟气、水泥及石灰窑气低浓度CO2。
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