CN101700454A - 一种绿色二氧化碳吸收剂 - Google Patents
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Abstract
一种绿色二氧化碳吸收剂，它是碱性离子液体和有机胺复配的水溶液，碱性离子液体和有机胺的质量比为0.2∶1-1∶1，配制成的水溶液的溶质总质量浓度为20-40％。本发明将功能性离子液体作为添加剂，与传统脱除溶剂(有机胺类)复配，得到一种混合吸收剂，达到改善酸气的吸收性能、降低过程能耗、零排放、具有循环利用和经济性的特点。
Description
技术领域
本发明涉及将碱性离子液体和CO2气体吸收。
背景技术
近几十年来，由于CO2的过量排放造成地球表层的气温不断升高，给环境带来了很大的危害，各种自然灾害也愈演愈烈。石油、煤炭和天然气等的利用过程会产生CO2，化学、生物、能源、冶金等工业中的各种合成气、氢能源制备气、生物炼制驰放气、冶金和发电厂的排放尾气等中也含有不同浓度的CO2。从生产环节来说脱除CO2就成为一道必不可少的生产工序，从后处理环节来说减少CO2的直接排放对人类赖以生存的环境保护意义重大。此外，在狭义的大气环境里，即密闭空间生存系统中，根据生理学的研究，一般规定教室、核潜艇、载人航天器舱内CO2的浓度不得超过1％，CO2的分离去除是保证人员正常生活和工作的最基本条件之一(Air Waste Manage.Assoc.2003，53，645-715)。同时，CO2也是一种非常宝贵的碳资源，可以被广泛用于多种领域，在工业生产中有非常重要的应用。对排放的CO2进行回收、固定、利用及再资源化，已成为世界各国特别是发达国家十分关注的问题。
CO2脱除过程的技术主流大致可分为3大类：即溶剂(液)吸收、膜分离及固体吸附剂吸附过程。其中，溶剂吸收技术是迄今为止最有吸引力、应用也最为广泛的一种分离技术，绝大部分工业过程装置都采用了该类技术。溶剂吸收技术按照酸气与溶剂结合方式的不同，可分为化学吸收法，物理吸收法及物理化学吸收法3大类。根据使用吸收剂的不同，还能分为许多小类，其中大多已经比较成熟，许多还是各先进国家如美国、德国等国的专利技术。每种方法各有其特点和应用领域，但还没有一种方法在节能、环保、经济、循环利用等各个方面都比较出色的，特别是所有现有技术的能耗水平和环境成本整体上都偏高。因此，改进CO2的吸收脱除技术一直以来都是增产节能和环境保护的重要问题。而脱除溶剂的改进无需更换设备、投资少、操作简便，是促使脱除技术进步的一条重要捷径。
在工业过程中，理想的吸收剂要符合四点要求，即：
①吸收容量大：达到脱除要求所需的吸收剂用量少，经济效益高；
②吸收、解吸速度快：适用于各种工业吸收过程且能耗低；
③稳定性高：对吸收、存储设备无腐蚀，不易降解，可长期使用或保存；
④环境友好：挥发性低，回收率高，无污染。
目前脱除CO2普遍采用的醇胺法是以一种或几种有机胺的水溶液作为吸收剂，如MEA，DEA，MDEA等。此类吸收剂存在易挥发或降解、腐蚀性强、吸收容量低及吸收速率慢等问题，需要添加活化剂以提高其性能(天然气化工，2004，29：10～12)。胺类吸收剂的另一缺点就是本身具有较大的蒸汽压，在脱除过程中形成挥发性有机化合物，严重影响过程的安全、节能、经济性，同时造成环境危害。
离子液体是由阳离子和阴离子构成的，在常温或常温附近温度下呈液体状态的盐。其最大的特点就是没有蒸汽压，热稳定性好，大多数离子液体可以在高达300℃的温度范围内不会氧化分解(AIChE J.2001，47，2384-2389)。此外，多数离子液体都表现出了较高的酸性气体亲和性，CO2、SO2等酸性气体在离子液体中的溶解度比所有其他非极性气体(如N2、O2、H2、CO等)或低碳烃类气体(如CH4、C2H6、C3H8、C2H4等)大得多，从而为其在含酸性气体净化分离中的应用提供了良好的基础(J.Am.Chem.Soc.2004，26，5300-5308)。离子液体的第二个特点就是高度可设计性，可以通过组合不同阴阳离子，生产具有不同物化性质的离子液体。由于上述特点，很多人考虑将其应用于酸性气体吸收。根据现阶段的研究，用离子液体吸收CO2具有以下优势：
①能耗低：纯离子液体以物理吸收为主，解析方便；
②热、化学稳定：离子液体在常温附近不会分解，不被氧化；
③无挥发或低挥发：离子液体蒸汽压很低，基本不会污染环境；
④结构可设计：可通过选择搭配不同的阴、阳离子来调控离子液体的理化性质。
传统离子液体对CO2的最大吸收容量可达0.75摩尔分率，但是要求高分压CO2及高浓度离子液体环境。新型功能性离子液体可以大大改善传统离子液体的吸收性能，如引入-NH2基团限制离子运动，使吸收后的离子液体结构更稳定。但此类离子液体存在成本高，黏度大等局限性，难以大量应用于工业过程。目前报道的离子液体中，不对称四烷基铵氨基酸离子液体具有相对较小的黏度：25℃下约30～60mPa s(Chem.Commun.，2008，4：505～507)，然而其流动性仍然难以满足对流吸收过程的需要；另有学者将功能性离子液体负载于固体上吸收酸性气体(CN200510073345.0)，这在一定程度上失去了液体吸收剂的优势，限制了其应用范围。
发明内容
本发明的技术方案如下：
一种绿色二氧化碳吸收剂，它是碱性离子液体和有机胺复配的水溶液，碱性离子液体和有机胺的质量比为0.2∶1-1∶1。配制成的水溶液的溶质总质量浓度为20-40％。
上述的二氧化碳吸收剂，所述的碱性离子液体的阳离子是对称或非对称的季铵盐阳离子，其阴离子可以是氨基酸阴离子。
上述的二氧化碳吸收剂，所述的有机胺是N-甲基二乙醇胺(MDEA)。
上述的二氧化碳吸收剂，可以吸收纯CO2气体，也可以吸收混合气(和氮气、氧气、甲烷等)中的CO2，吸收温度为283K-363K之间，吸收压力在0.1atm-10atm之间。
本发明中部分复配吸收剂的物理性质与吸收性能如下表所示，其中百分含量为质量分数，所有数据均在25℃条件下测得：
*同条件测试MDEA水溶液作为对比
本发明将功能性离子液体作为添加剂，与传统脱除溶剂(有机胺类)复配，得到新型的混合吸收剂，达到改善酸气的吸收性能、降低过程能耗、零排放、具有循环利用和经济性的特点。
具体实施方式
本发明用以下实例说明，但本发明并不限于下述实施例，在不脱离前后所述宗旨的范围下，变化实施都包含在本发明的技术范围内。
实施例1
合成离子液体的实验装置为一三口烧瓶。将四甲基氢氧化铵和甘氨酸按物质的量比1∶1溶于水，常温机械搅拌反应48小时，直至溶液pH在9～10之间。反应完全后在50℃下旋转蒸发除去大部分水分，之后在65℃真空干燥箱中干燥48小时以上，待产物恒重后取出，得到四甲基铵甘氨酸离子液体。
将四甲基铵甘氨酸离子液体和N-甲基二己醇铵分别按质量比0.2∶1、0.5∶1、1∶1溶于水，配成三份溶质总质量分数均为30％的吸收剂。
准确称取一定量复配吸收剂放入一吸收室中，抽至真空并维持5-10min。吸收室置于298K恒温水浴中。吸收室内放有搅拌转子，吸收室下放有磁力搅拌器。向一贮气室中通入CO2至预定压力1atm，将吸收室与贮气室连通。此时，吸收剂开始吸收CO2气体，同时观察系统内压力的变化。当压力传感器的读数保持30min不再下降时，视系统达到气液平衡。到达平衡所用时间约30～40min，各复配吸收剂最终吸收CO2与吸收剂中混合溶质的摩尔比分别为0.53、0.53、0.56。
实施例2
合成离子液体的实验装置为一三口烧瓶。将四乙基氢氧化铵和甘氨酸按物质的量比1∶1溶于水，常温机械搅拌反应48小时，直至溶液pH在9～10之间。反应完全后在50℃下旋转蒸发除去大部分水分，之后在65℃真空干燥箱中干燥48小时以上，待产物恒重后取出，得到四乙基铵甘氨酸离子液体。
将四乙基铵甘氨酸离子液体和N-甲基二己醇铵分别按质量比0.2∶1、0.5∶1、1∶1溶于水，配成三份溶质总质量分数均为30％的吸收剂。
准确称取一定量复配吸收剂放入一吸收室中，抽至真空并维持5-10min。吸收室置于298K恒温水浴中。吸收室内放有搅拌转子，吸收室下放有磁力搅拌器。向一贮气室中通入CO2至预定压力1atm，将吸收室与贮气室连通。此时，吸收剂开始吸收CO2气体，同时观察系统内压力的变化。当压力传感器的读数保持30min不再下降时，视系统达到气液平衡。到达平衡所用时间约30～40min，各复配吸收剂最终吸收CO2与吸收剂中混合溶质的摩尔比分别为0.51、0.56、0.64。
实施例3
合成离子液体的实验装置为一三口烧瓶。将四甲基氢氧化铵和赖氨酸按物质的量比1∶1溶于水，常温机械搅拌反应48小时，直至溶液pH在9～10之间。反应完全后在50℃下旋转蒸发除去大部分水分，之后在65℃真空干燥箱中干燥48小时以上，待产物恒重后取出，得到四甲基铵赖氨酸离子液体。
将四甲基铵赖氨酸离子液体和N-甲基二己醇铵分别按质量比0.2∶1、0.5∶1、1∶1溶于水，配成三份溶质总质量分数均为30％的吸收剂。
准确称取一定量复配吸收剂放入一吸收室中，抽至真空并维持5-10min。吸收室置于298K恒温水浴中。吸收室内放有搅拌转子，吸收室下放有磁力搅拌器。向一贮气室中通入CO2至预定压力1atm，将吸收室与贮气室连通。此时，吸收剂开始吸收CO2气体，同时观察系统内压力的变化。当压力传感器的读数保持30min不再下降时，视系统达到气液平衡。到达平衡所用时间约30～40min，各复配吸收剂最终吸收CO2与吸收剂中混合溶质的摩尔比分别为0.55、0.62、0.69。
实施例4
合成离子液体的实验装置为一三口烧瓶。将四乙基氢氧化铵和赖氨酸按物质的量比1∶1溶于水，常温机械搅拌反应48小时，直至溶液pH在9～10之间。反应完全后在50℃下旋转蒸发除去大部分水分，之后在65℃真空干燥箱中干燥48小时以上，待产物恒重后取出，得到四乙基铵赖氨酸离子液体。
将四乙基铵赖氨酸离子液体和N-甲基二己醇铵按质量比1∶1溶于水，配成溶质总质量分数为30％的吸收剂。
准确称取一定量复配吸收剂放入一吸收室中，抽至真空并维持5-10min。吸收室至于298K恒温水浴中。吸收室内放有搅拌转子，吸收室下放有磁力搅拌器。向一贮气室中通入N2至预定压力1atm，再通入相同压力的CO2。将吸收室与贮气室连通。此时，吸收剂开始吸收CO2气体，同时观察系统内压力的变化。当压力传感器的读数保持30min不再下降时，视系统达到气液平衡。到达平衡所用时间约50min，最终吸收CO2与吸收剂中混合溶质的摩尔比为0.33。
实施例5
合成离子液体的实验装置为一三口烧瓶。将四乙基氢氧化铵和L-丙基酸按物质的量比1∶1溶于水，常温机械搅拌反应48小时，直至溶液pH在9～10之间。反应完全后在50℃下旋转蒸发除去大部分水分，之后在65℃真空干燥箱中干燥48小时以上，待产物恒重后取出，得到四乙基铵-L-丙基酸离子液体。
将四乙基铵-L-丙基酸离子液体和N-甲基二己醇铵按质量比1∶1溶于水，配成溶质总质量分数为20％的吸收剂。
准确称取一定量复配吸收剂放入一吸收室中，抽至真空并维持5-10min。吸收室置于298K恒温水浴中。吸收室内放有搅拌转子，吸收室下放有磁力搅拌器。向一贮气室中通入CO2至预定压力1atm，将吸收室与贮气室连通。此时，吸收剂开始吸收CO2气体，同时观察系统内压力的变化。当压力传感器的读数保持30min不再下降时，视系统达到气液平衡。到达平衡所用时间约50min，最终吸收CO2与吸收剂中混合溶质的摩尔比为0.47。
实施例6
合成离子液体的实验装置为一三口烧瓶。将丁基三乙基氢氧化铵和β-丙基酸按物质的量比1∶1溶于水，常温机械搅拌反应48小时，直至溶液pH在9～10之间。反应完全后在50℃下旋转蒸发除去大部分水分，之后在65℃真空干燥箱中干燥48小时以上，待产物恒重后取出，得到丁基三乙基铵-β-丙基酸离子液体。
将丁基三乙基铵-β-丙基酸离子液体和N-甲基二己醇铵按质量比1∶1溶于水，配成溶质总质量分数为40％的吸收剂。
准确称取一定量复配吸收剂放入一吸收室中，抽至真空并维持5-10min。吸收室置于298K恒温水浴中。吸收室内放有搅拌转子，吸收室下放有磁力搅拌器。向一贮气室中通入CO2至预定压力1atm，将吸收室与贮气室连通。此时，吸收剂开始吸收CO2气体，同时观察系统内压力的变化。当压力传感器的读数保持30min不再下降时，视系统达到气液平衡。到达平衡所用时间约30min，最终吸收CO2与吸收剂中混合溶质的摩尔比为0.66。
Claims (4)
1.一种绿色二氧化碳吸收剂，其特征是：它是碱性离子液体和有机胺复配的水溶液，碱性离子液体和有机胺的质量比为0.2∶1-1∶1，配制成的水溶液的溶质总质量浓度为20-40％。
2.根据权利要求1所述的二氧化碳吸收剂，其特征是：所述的碱性离子液体的阳离子是对称或非对称的季铵盐阳离子，其阴离子是氨基酸阴离子或氨基酸衍生物的阴离子。
3.根据权利要求1所述的二氧化碳吸收剂，其特征是：所述的有机胺是N-甲基二乙醇胺。
4.根据权利要求1上述的二氧化碳吸收剂，其特征是：吸收纯CO2气体，或吸收混合气体中的CO2，吸收温度为283K-363K之间，吸收压力在0.1atm-10atm之间。
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