CN110015654A - 煤基石墨烯及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种煤基石墨烯及其制备方法，该方法包括：(1)将浓磷酸与煤基石墨、高氯酸、浓硫酸、水和双氧水混合后过滤、洗涤和干燥，以便得到煤基氧化石墨；(2)将所述煤基氧化石墨加入水中进行超声分散，以便得到煤基氧化石墨烯分散液；(3)将所述煤基氧化石墨烯分散液与氨水、水合肼混合还原后分离并干燥，以便得到煤基石墨烯。由此，该方法通过对煤基氧化石墨制备方法的改良，实现了对煤基石墨的大规模、批量化氧化，避免了煤基石墨烯工艺流程复杂造成的石墨烯产品成本过高的问题。

Description

煤基石墨烯及其制备方法

技术领域

本发明属于石墨烯领域，具体而言，本发明涉及煤基石墨烯及其制备方法。

背景技术

石墨烯(Graphene)是一种由碳原子以sp2杂化方式形成的蜂窝状平面薄膜，是一种只有一个原子层厚度的准二维材料，所以又叫做单原子层石墨。英国曼彻斯特大学物理学家安德烈·盖姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫，用微机械剥离法成功从石墨中分离出石墨烯，因此共同获得2010年诺贝尔物理学奖。石墨烯常见的粉体生产方法为机械剥离法、氧化还原法、SiC外延生长法和化学气相沉积法(CVD)等。由于其十分良好的强度、柔韧、导电、导热及光学特性，石墨烯在物理学、材料学、电子信息、计算机、航空航天等领域都得到了长足的发展。

然而，上述列举的多孔石墨烯材料的制备方法均存在原料成本高，制备工艺耗时、繁琐且难以规模化批量生产。因此，现有石墨烯的生产技术有待进一步改进。

发明内容

本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此，本发明的一个目的在于提出一种煤基石墨烯及其制备方法。该方法通过对煤基氧化石墨制备方法的改良，实现了对煤基石墨的大规模、批量化氧化，避免了煤基石墨烯工艺流程复杂造成的石墨烯产品成本过高的问题。

本申请的技术方案是本申请的发明人基于下列发现完成的：石墨烯具有十分良好的强度、柔韧、导电、导热和光学特性，在物理学、材料学、电子信息、计算机和航空航天等领域都有应用。但现有石墨烯材料的制备方法均存在原料成本高、制备工艺耗时、繁琐且难以规模化批量生产的问题，为此，本申请的发明人通过采用以包含大量以芳香烃、聚芳香烃为基本单元的天然类石墨烯层状结构的煤炭为原料制得的煤基石墨为原料，并通过改进现有煤基石墨烯的制备工艺，尤其是工艺中煤基氧化石墨的工序和技术，实现了煤基氧化石墨的低成本及可规模化批量生产，为煤基石墨烯的低成本、规模化批量生产奠定了基础。

在本发明的一个方面，本发明提出了一种制备煤基石墨烯的方法，根据本发明的实施例，该方法包括：

(1)将浓磷酸与煤基石墨、高氯酸、浓硫酸、水和双氧水混合后过滤、洗涤和干燥，以便得到煤基氧化石墨；

(2)将所述煤基氧化石墨加入水中进行超声分散，以便得到煤基氧化石墨烯分散液；

(3)将所述煤基氧化石墨烯分散液与氨水、水合肼混合还原后分离并干燥，以便得到煤基石墨烯。

根据本发明实施例的制备煤基石墨烯的方法，该方法以煤基石墨为基础原料，通过将煤基石墨制备成煤基氧化石墨，再将煤基氧化石墨制备成煤基氧化石墨烯分散液，最后以煤基氧化石墨烯为原料制备得到煤基石墨烯，每个工艺环节的技术都相对容易实现，显著降低了煤基石墨烯的生产成本。其中煤基氧化石墨的制备工艺与现有技术相比，所需的工艺条件及原料都简单的多，并且该工艺有利于实现大规模、批量化的生产，从而为大规模、批量化生产煤基石墨烯奠定了基础。

另外，根据本发明上述实施例的制备煤基石墨烯的方法还可以具有如下附加的技术特征：

在本发明的一些实施例中，步骤(1)是按照下列步骤进行的：(1-1)在反应器中将所述浓磷酸与所述煤基石墨混合，常温静置3-5h；(1-2)向步骤(1-1)所得到的混合溶液中加入所述高氯酸和所述浓硫酸，搅拌，然后将所述反应器加热至80～150摄氏度反应1-3h；(1-3)向步骤(1-2)中得到的混合溶液中加入所述水稀释，然后加入所述双氧水，静置；(1-4)对步骤(1-3)中得到的混合溶液进行过滤，并对过滤所得的产物用稀盐酸洗至滤液pH为6.5～7.5，然后进行干燥得到所述煤基氧化石墨。由此，有利于实现煤基氧化石墨的大规模、批量化生产。

在本发明的一些实施例中，在步骤(1-1)中，所述浓磷酸与所述煤基石墨的质量比为(3-5)：1。

在本发明的一些实施例中，在步骤(1-2)中，基于5g所述煤基石墨，所述高氯酸的加入量为15～25g，所述浓硫酸的加入量为5-15g。

在本发明的一些实施例中，在步骤(1-3)中，基于5g所述煤基石墨，所述双氧水的加入量为15-25毫升。

在本发明的一些实施例中，所述双氧水的体积浓度为20～40％。

在本发明的一些实施例中，在步骤(2)中，所述煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯的含量为0.1～3mg/mL。

在本发明的一些实施例中，步骤(3)是按照下列步骤进行的：(3-1)将所述煤基氧化石墨烯分散液与所述氨水、所述水合肼混合搅拌；(3-2)将步骤(3-1)得到的混合溶液在100摄氏度下进行回流搅拌，反应15-30h；(3-3)将步骤(3-2)得到的混合溶液离心分离，并依次用去离子水、30％的盐酸和无水乙醇洗涤分离所得的沉淀，然后再次离心分离或用50-100微孔滤膜过滤；(3-4)将步骤(3-3)所得的沉淀在10-20mmHg负压下及30-35摄氏度的温度下干燥2-3h，得到所述煤基石墨烯。

在本发明的一些实施例中，在步骤(3-1)中，所述煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯与所述氨水、所述水合肼的质量比为(50-300)：(60-80)：(15-25)。

在本发明的再一个方面，本发明提出了一种煤基石墨烯。根据本发明的实施例，所述煤基石墨烯是采用上述制备煤基石墨烯的方法制备得到的。由此，可通过相对简单的工艺及较低的成本实现煤基石墨烯的大规模和批量化生产。

本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。

附图说明

本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：

图1是根据本发明一个实施例的制备煤基石墨烯的方法流程示意图；

图2是根据本发明再一个实施例的制备煤基石墨烯的方法流程示意图；

图3是根据本发明又一个实施例的制备煤基石墨烯的方法流程示意图。

具体实施方式

下面详细描述本发明的实施例，所述实施例的示例在附图中示出，其中自始至终相同或类似的标号表示相同或类似的元件或具有相同或类似功能的元件。下面通过参考附图描述的实施例是示例性的，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。

在本发明的一个方面，本发明提出了一种制备煤基石墨烯的方法，根据本发明的实施例，参考图1，该方法包括：

S100：将浓磷酸与煤基石墨、高氯酸、浓硫酸、水和双氧水混合后过滤、洗涤和干燥

该步骤中，将浓磷酸与煤基石墨、高氯酸、浓硫酸、水和双氧水混合后过滤、洗涤和干燥，以便得到煤基氧化石墨。

根据本发明的一个实施例，参考图2，S100可以按照下列步骤进行的：

S110：在反应器中将浓磷酸与煤基石墨混合，常温静置3-5h。

该步骤中，在反应器中将浓磷酸与煤基石墨混合，常温静置3-5h。具体的，浓磷酸可以为浓度为80-90wt％的浓磷酸，在将浓磷酸与煤基石墨混合并常温静置一段时间后，可实现煤基石墨的中度酸化。

根据本发明的一个具体实施例，在S110中，浓磷酸与煤基石墨的质量比可以为(3-5)：1。发明人发现，若浓磷酸与煤基石墨的质量比过高，即浓磷酸过量，则会造成浓磷酸的浪费；而若浓磷酸与煤基石墨的质量比过低，即浓磷酸不足，则会造成煤基石墨酸化不足，或煤基石墨的酸化时间过长。由此，采用本发明所述的浓磷酸与煤基石墨的质量比有利于节约工艺成本、提高工艺生产效率，同时保证煤基石墨的酸化效果。

S120：向S110所得到的混合溶液中加入高氯酸和浓硫酸，搅拌，然后将反应器加热至80～150摄氏度反应1-3h

该步骤中，向S110所得到的混合溶液中加入高氯酸和浓硫酸，搅拌，然后将反应器加热至80～150摄氏度反应1-3h。具体的，先向S110得到的混合溶液中加入浓度不小于70wt％的高氯酸，搅拌均匀，然后往里加入浓硫酸(浓度为95～98wt％)，再将整个反应器置于80-150摄氏度的条件下反应1-3小时，完成本步骤的反应。

根据本发明的一个具体实施例，在S120中，基于5g煤基石墨，高氯酸的加入量可以为15～25g，浓硫酸的加入量可以为5-15g。发明人发现，若高氯酸和浓硫酸的加入量过高，则既会造成高氯酸和浓硫酸的浪费，又会使得S110所得到的混合溶液反应过度，导致降低所得煤基氧化石墨的品质；而若高氯酸和浓硫酸的加入量过低，则S110所得到的混合溶液反应不充分，也会降低所得煤基氧化石墨的品质。由此，采用本发明所述的高氯酸和浓硫酸的加入量，可节约成本提高工艺的经济性。

S130：向S120中得到的混合溶液中加入水稀释，然后加入双氧水，静置

该步骤中，向S120中得到的混合溶液中加入水稀释，然后加入双氧水，静置。具体的，将S120所得的混合溶液加水搅拌稀释，然后再加入浓度为20～40wt％的双氧水。

根据本发明的一个具体实施例，在S130中，基于5g煤基石墨，双氧水的加入量可以为15-25毫升。发明人发现，若双氧水的加入量过低，则S120所得的混合溶液反应不充分，不利于提高煤基氧化石墨的品位；而若双氧水的加入量过高，则会造成双氧水原料的浪费，不利于提高本工艺的经济性。由此，采用本申请所述的双氧水的加入量即可保证所得煤基氧化石墨的品位又可节约生产成本。

S140：对S130中得到的混合溶液进行过滤，并对过滤所得的产物用稀盐酸洗至滤液pH为6.5～7.5，然后进行干燥

该步骤中，对S130中得到的混合溶液进行过滤，并对过滤所得的产物用稀盐酸洗至滤液pH为6.5～7.5，优选7.0，然后进行干燥得到煤基氧化石墨。具体的，可以用微孔滤膜趁热过滤S130所得的溶液，在过滤的过程中，由于S130所得溶液的温度较高，可分批次缓慢进行操作，以避免滤膜破裂，接着用一定量的稀盐酸对过滤所得的产物进行洗涤，然后用去离子水继续洗涤至滤液的pH＝6.5-7.5，最后将洗涤过后的产物送至60-70摄氏度真空干燥箱中进行干燥24小时，其真空度为0.09MPa，得到煤基氧化石墨。在洗涤的过程中，稀盐酸的浓度可以为5wt％-15wt％。发明人发现，此处先采用稀盐酸再采用去离子水对产物进行洗涤，可将产物中残留杂质去除，同时可避免引入新的杂质，提高煤基氧化石墨的品质。

S200：将煤基氧化石墨加入水中进行超声分散

该步骤中，将煤基氧化石墨进行超声分散，以便得到煤基氧化石墨烯分散液。具体的，将煤基氧化石墨与去离子水混合，然后在超声中分散4-6小时，即可得到黑色的煤基氧化石墨烯分散液。具体的，煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯的含量为0.1～3mg/mL。

S300：将煤基氧化石墨烯分散液与氨水、水合肼混合还原后分离并干燥

该步骤中，将煤基氧化石墨烯分散液与氨水、水合肼混合后分离并干燥，以便得到煤基石墨烯。具体的，氨水的浓度可以为1～5wt％，水合肼的浓度可以为10～30wt％。

根据本发明的一个实施例，参考图3，S300可以按照下列步骤进行：

S310：将煤基氧化石墨烯分散液与氨水、水合肼混合搅拌

该步骤中，将煤基氧化石墨烯分散液与氨水、水合肼混合搅拌。具体的，先将氨水加入煤基氧化石墨烯分散液中，搅拌均匀后加入水合肼，继续搅拌至均匀。

根据本发明的一个具体实施例，在S310中，煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯与氨水、水合肼的质量比可以为(50～300)：(60-80)：(15-25)。发明人发现，若氨水与水合肼加入量过多，则会造成氨水和水合肼的资源浪费，而若氨水和水合肼的加入量过少则无法使煤基氧化石墨烯分散液反应充分，不利于提高煤基石墨烯的品质。

S320：将S310得到的混合溶液在100摄氏度下进行回流搅拌，反应15-30h

该步骤中，将S310得到的混合溶液在100摄氏度下进行回流搅拌，反应15-30h。发明人发现，通过将S310得到的混合溶液进行回流操作，可防止混合溶液中反应物或溶剂蒸气的逸出，避免原材料的浪费，而通过搅拌可提高回流效率。

S330：将S320得到的混合溶液离心分离，并依次用去离子水、30％的盐酸和无水乙醇洗涤分离所得的沉淀，然后再次离心分离或用50-100微孔滤膜过滤

该步骤中，将S320得到的混合溶液离心分离，并依次用去离子水、30％的盐酸和无水乙醇洗涤分离所得的沉淀，然后再次离心分离或用50-100微孔滤膜过滤。具体的，在将S320得到的混合溶液进行离心分离时可采用离心分离或50-100微孔滤膜过滤的方式进行，且去离子水、30％的盐酸与无水乙醇的洗涤次数可以各为两次。由此，可将离心分离所得产物的杂质除去，有利于提高最终所得煤基石墨烯的品位。

S340：将S330所得的沉淀在10-20mmHg负压下及30-35摄氏度的温度下干燥2-3h

该步骤中，将S330所得的沉淀在10-20mmHg负压下及30-35摄氏度的温度下干燥2-3h，得到煤基石墨烯。根据本发明的一个具体实施例，5g煤基石墨经本申请上述工艺处理后可得到4.1g煤基石墨烯。

根据本发明实施例的制备煤基石墨烯的方法，该方法以煤基石墨为基础原料，通过将煤基石墨制备成煤基氧化石墨，再将煤基氧化石墨制备成煤基氧化石墨烯分散液，最后以煤基氧化石墨烯为原料制备得到煤基石墨烯，每个工艺环节的技术都相对容易实现，显著降低了煤基石墨烯的生产成本。其中煤基氧化石墨的制备工艺与现有技术相比，所需的工艺条件及原料都简单的多，并且该工艺有利于实现大规模、批量化的生产，从而为大规模、批量化生产煤基石墨烯奠定了基础。

下面参考具体实施例，对本发明进行描述，需要说明的是，这些实施例仅仅是描述性的，而不以任何方式限制本发明。

实施例1

在反应器中加入浓度85wt％的浓磷酸20g和煤基石墨5g，常温静置4小时，完成中度酸化；接着向反应器中加入浓度80wt％的高氯酸20g，搅拌，加入浓度为98wt％的浓硫酸10g，并将反应器置于80℃反应3小时；之后打开反应器，将反应器中的产物倒入水中，搅拌稀释，加入浓度20wt％的双氧水25mL，静置；用微孔滤膜趁热分批次缓慢过滤所得溶液，然后用200mL体积比为1∶10(盐酸∶水)的稀盐酸对产物进行洗涤，后用大量去离子水洗涤至滤液pH＝7。将微孔滤膜上的产物移至干净的器皿中，置入60℃且真空度为0.09MPa的真空干燥箱中干燥24h，即得煤基氧化石墨。

将上述得到的煤基氧化石墨分散在200mL去离子水中超声4h，得到黑色悬浮液，即为煤基氧化石墨烯的分散液(煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯的含量为0.1mg/mL)。

基于200mL体积的煤基石墨烯分散液，向煤基氧化石墨烯的分散液中加入浓度3wt％的氨水60mL，搅拌，再加入浓度25wt％的水合肼水溶液20mL，继续搅拌；然后在100℃下回流搅拌，还原反应25小时。所得的混合物离心分离，下层的沉淀分别依次用100mL去离子水、100mL质量百分比浓度为30％的盐酸、100mL无水乙醇各洗两次，通过离心分离或用50微孔滤膜过滤，并在10mmHg负压、35℃下干燥3小时得到煤基石墨烯，产量4.1克。

实施例2

在反应器中加入浓度80wt％的浓磷酸15g和煤基石墨5g，常温静置4小时，完成中度酸化；接着向反应器中加入浓度70wt％的高氯酸15g，搅拌，加入浓度为97wt％的浓硫酸5g，并将反应器置于100℃反应2小时；之后打开反应器，将反应器中的产物倒入水中，搅拌稀释，加入浓度40wt％的双氧水15mL，静置；用微孔滤膜趁热分批次缓慢过滤所得溶液，然后用200mL体积比为1∶10(盐酸∶水)的稀盐酸对产物进行洗涤，后用大量去离子水洗涤至滤液pH＝7。将微孔滤膜上的产物移至干净的器皿中，置入65℃且真空度为0.09MPa的真空干燥箱中干燥24h，即得煤基氧化石墨。

将上述得到的煤基氧化石墨分散在200mL去离子水中超声5h，得到黑色悬浮液，即为煤基氧化石墨烯的分散液(煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯的含量为1mg/mL)。

基于200mL体积的煤基石墨烯分散液，向煤基氧化石墨烯的分散液中加入浓度3wt％的氨水70mL，搅拌，再加入浓度25wt％的水合肼水溶液15mL，继续搅拌；然后在100℃下回流搅拌，还原反应20小时。所得的混合物离心分离，下层的沉淀分别依次用100mL去离子水、100mL质量百分比浓度为30％的盐酸、100mL无水乙醇各洗两次，通过离心分离或用60微孔滤膜过滤，并在12mmHg负压、32℃下干燥2小时得到煤基石墨烯，产量3.8克。

实施例3

在反应器中加入浓度90wt％的浓磷酸25g和煤基石墨5g，常温静置4小时，完成中度酸化；接着向反应器中加入浓度75wt％的高氯酸25g，搅拌，加入浓度为96wt％的浓硫酸15g，并将反应器置于120℃反应2小时；之后打开反应器，将反应器中的产物倒入水中，搅拌稀释，加入浓度30wt％的双氧水20mL，静置；用微孔滤膜趁热分批次缓慢过滤所得溶液，然后用200mL体积比为1∶10(盐酸∶水)的稀盐酸对产物进行洗涤，后用大量去离子水洗涤至滤液pH＝7。将微孔滤膜上的产物移至干净的器皿中，置入70℃且真空度为0.09MPa的真空干燥箱中干燥24h，即得煤基氧化石墨。

将上述得到的煤基氧化石墨分散在200mL去离子水中超声6h，得到黑色悬浮液，即为煤基氧化石墨烯的分散液(煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯的含量为1.5mg/mL)。

基于200mL体积的煤基石墨烯分散液，向煤基氧化石墨烯的分散液中加入浓度3wt％的氨水75mL，搅拌，再加入浓度25wt％的水合肼水溶液25mL，继续搅拌；然后在100℃下回流搅拌，还原反应30小时。所得的混合物离心分离，下层的沉淀分别依次用100mL去离子水、100mL质量百分比浓度为30％的盐酸、100mL无水乙醇各洗两次，通过离心分离或用80微孔滤膜过滤，并在15mmHg负压、35℃下干燥2.5小时得到煤基石墨烯，产量4.3克。

实施例4

在反应器中加入浓度82wt％的浓磷酸22g和煤基石墨5g，常温静置3小时，完成中度酸化；接着向反应器中加入浓度70wt％的高氯酸23g，搅拌，加入浓度为95wt％的浓硫酸7g，并将反应器置于150℃反应1小时；之后打开反应器，将反应器中的产物倒入水中，搅拌稀释，加入浓度25wt％的双氧水15mL，静置；用微孔滤膜趁热分批次缓慢过滤所得溶液，然后用200mL体积比为1∶10(盐酸∶水)的稀盐酸对产物进行洗涤，后用大量去离子水洗涤至滤液pH＝7。将微孔滤膜上的产物移至干净的器皿中，置入65℃且真空度为0.09MPa的真空干燥箱中干燥24h，即得煤基氧化石墨。

将上述得到的煤基氧化石墨分散在200mL去离子水中超声4.5h，得到黑色悬浮液，即为煤基氧化石墨烯的分散液(煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯的含量为2mg/mL)。

基于200mL体积的煤基石墨烯分散液，向煤基氧化石墨烯的分散液中加入浓度3wt％的氨水80mL，搅拌，再加入浓度25wt％的水合肼水溶液22mL，继续搅拌；然后在100℃下回流搅拌，还原反应15小时。所得的混合物离心分离，下层的沉淀分别依次用100mL去离子水、100mL质量百分比浓度为30％的盐酸、100mL无水乙醇各洗两次，通过离心分离或用100微孔滤膜过滤，并在20mmHg负压、33℃下干燥2.2小时得到煤基石墨烯，产量4.5克。

实施例5

在反应器中加入浓度83wt％的浓磷酸24g和煤基石墨5g，常温静置3小时，完成中度酸化；接着向反应器中加入浓度85wt％的高氯酸22g，搅拌，加入浓度为98wt％的浓硫酸9g，并将反应器置于130℃反应2小时；之后打开反应器，将反应器中的产物倒入水中，搅拌稀释，加入浓度35wt％的双氧水25mL，静置；用微孔滤膜趁热分批次缓慢过滤所得溶液，然后用200mL体积比为1∶10(盐酸∶水)的稀盐酸对产物进行洗涤，后用大量去离子水洗涤至滤液pH＝7。将微孔滤膜上的产物移至干净的器皿中，置入65℃且真空度为0.09MPa的真空干燥箱中干燥24h，即得煤基氧化石墨。

将上述得到的煤基氧化石墨分散在200mL去离子水中超声5h，得到黑色悬浮液，即为煤基氧化石墨烯的分散液(煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯的含量为3mg/mL)。

基于200mL体积的煤基石墨烯分散液，向煤基氧化石墨烯的分散液中加入浓度3wt％的氨水75mL，搅拌，再加入浓度25wt％的水合肼水溶液22mL，继续搅拌；然后在100℃下回流搅拌，还原反应25小时。所得的混合物离心分离，下层的沉淀分别依次用100mL去离子水、100mL质量百分比浓度为30％的盐酸、100mL无水乙醇各洗两次，通过离心分离或用100微孔滤膜过滤，并在15mmHg负压、31℃下干燥2.5小时得到煤基石墨烯，产量4.8克。

在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。

尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (10)

1.一种制备煤基石墨烯的方法，其特征在于，包括：

(1)将浓磷酸与煤基石墨、高氯酸、浓硫酸、水和双氧水混合后过滤、洗涤和干燥，以便得到煤基氧化石墨；

(2)将所述煤基氧化石墨加入水中进行超声分散，以便得到煤基氧化石墨烯分散液；

(3)将所述煤基氧化石墨烯分散液与氨水、水合肼混合还原后分离并干燥，以便得到煤基石墨烯。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)是按照下列步骤进行的：

(1-1)在反应器中将所述浓磷酸与所述煤基石墨混合，常温静置3-5h；

(1-2)向步骤(1-1)所得到的混合溶液中加入所述高氯酸和所述浓硫酸，搅拌，然后将所述反应器加热至80～150摄氏度反应1-3h；

(1-3)向步骤(1-2)中得到的混合溶液中加入所述水稀释，然后加入所述双氧水，静置；

(1-4)对步骤(1-3)中得到的混合溶液进行过滤，并对过滤所得的产物用稀盐酸洗至滤液pH为6.5～7.5，然后进行干燥得到所述煤基氧化石墨。

3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，在步骤(1-1)中，所述浓磷酸与所述煤基石墨的质量比为(3-5)：1。

4.根据权利要求2或3所述的方法，其特征在于，在步骤(1-2)中，基于5g所述煤基石墨，所述高氯酸的加入量为15～25g，所述浓硫酸的加入量为5-15g。

5.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，在步骤(1-3)中，基于5g所述煤基石墨，所述双氧水的加入量为15-25毫升。

6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述双氧水的体积浓度为20～40％。

7.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于，在步骤(2)中，所述煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯的含量为0.1～3mg/mL。

8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于，步骤(3)是按照下列步骤进行的：

(3-1)将所述煤基氧化石墨烯分散液与所述氨水、所述水合肼混合搅拌；

(3-2)将步骤(3-1)得到的混合溶液在100摄氏度下进行回流搅拌，反应15-30h；

(3-3)将步骤(3-2)得到的混合溶液离心分离，并依次用去离子水、30％的盐酸和无水乙醇洗涤分离所得的沉淀，然后再次离心分离或用50-100微孔滤膜过滤；

(3-4)将步骤(3-3)所得的沉淀在10-20mmHg负压下及30-35摄氏度的温度下干燥2-3h，得到所述煤基石墨烯。

9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，在步骤(3-1)中，所述煤基氧化石墨烯分散液中煤基氧化石墨烯与所述氨水、所述水合肼的质量比为(50-300)：(60-80)：(15-25)。

10.一种煤基石墨烯，其特征在于，所述煤基石墨烯是采用权利要求1-9中任一项所述的方法制备得到的。