CN109950473A - 一种锂硫电池正极及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种锂硫电池正极及其制备方法,所述锂硫电池正极包括基板以及设置在所述基板上的电极层,所述电极层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。在本发明中,所述包覆在硫单质表面的石墨烯具有导电作用,可保证硫在反应时产生的电流有效到导通到基板上,从而提高锂硫电池的高倍率性能;所述石墨烯还可防止锂硫电池在使用过程中因发生体积膨胀/收缩效应而导致锂硫电池容量衰减的问题。
Description
技术领域
本发明涉及锂硫电池领域,尤其涉及一种锂硫电池正极及其制备方法。
背景技术
锂硫电池是锂电池的一种,截止2013年尚处于科研阶段。锂硫电池是以硫元素作为电池正极,金属锂作为负极的一种锂电池。单质硫在地球中储量丰富,具有价格低廉、环境友好等特点。利用硫作为正极材料的锂硫电池,其材料理论比容量和电池理论比能量较高,分别达到 1675m Ah/g 和 2600Wh/kg ,远远高于商业上广泛应用的钴酸锂电池的容量(<150mAh/g)。并且硫是一种对环境友好的元素,对环境基本没有污染,是一种非常有前景的锂电池当今的锂电池行业。
然而,现有技术中的锂硫电池主要存在以下两个问题:1、单质硫的电子导电性和离子导电性差,硫材料在室温下的电导率极低,反应的最终产物Li2S2和Li2S也是电子绝缘体,不利于电池的高倍率性能;2、硫和硫化锂的密度分别为2.07和1.66g·cm-3,在充放电过程中有高达79%的体积膨胀/收缩,这种膨胀会导致正极形貌和结构的改变,导致硫与导电骨架的脱离,从而造成容量的衰减;这种体积效应会产生显著的容量衰减,有可能导致电池的损坏,巨大的体积变化会破坏电极结构。
因此,现有技术还有待于改进和发展。
发明内容
鉴于上述现有技术的不足,本发明的目的在于提供一种锂硫电池正极及其制备方法,旨在解决现有锂硫电池由于其硫正极导电率低导致其高倍率性能较低的问题,以及锂硫电池在使用过程中因发生体积膨胀/收缩效应导致锂硫电池容量衰减、结构损坏的问题。
本发明的技术方案如下:
一种锂硫电池正极,其中,包括基板以及设置在所述基板上的电极层,所述电极层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。
所述锂硫电池正极,其中,所述复合材料中的硫单质与石墨烯的质量比为1:1-3。
所述锂硫电池正极,其中,所述电极层的厚度为1-3微米。
所述锂硫电池正极,其中,所述粘结剂选自羧甲基纤维素钠、水性聚氨酯和环氧树脂中的一种或多种。
所述锂硫电池正极,其中,所述基板与电极层之间还设置有导电层,所述导电层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的石墨烯和碳纳米管。
所述锂硫电池正极,其中,所述导电层材料中的碳纳米管与石墨烯的质量比为1:1-3。
所述锂硫电池正极,其中,所述导电层的厚度为1-3微米。
所述锂硫电池正极,其中,所述基板为铝箔。
一种锂硫电池正极的制备方法,其中,包括步骤:
提供基板,
在所述基板上涂覆导电层材料形成导电层,所述导电层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。
一种锂硫电池正极的制备方法,其中,包括步骤:
提供基板,
在所述基板上涂覆导电层材料形成导电层,所述导电层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的石墨烯和碳纳米管;
在所述导电层上涂覆电极层材料形成电极层,所述电极层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。
有益效果:本发明提供的锂硫电池正极包括设置在基板上的电极层,所述电极层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。本发明中,所述包覆在硫单质表面的石墨烯具有导电作用,可保证硫在反应时产生的电流有效到导通到基板上,从而提高锂硫电池的高倍率性能;同时由于石墨烯与石墨烯之间的空隙比较多,且石墨烯是二维材料,相对其它材料,更加柔软,因此当锂离子穿过石墨烯之间的空隙和硫发生化学反应生成硫化锂时,体积变大,会挤压石墨烯,造成石墨烯变形,进而使石墨烯之间的缝隙变小;当充电时,硫化锂获得电子而分裂成硫和锂离子,锂离子在电场作用下移动到负极,硫分子慢慢形成结晶,体积变小,石墨烯片在外力消失的情况下恢复原来形状,相互之间的缝隙恢复原状;因此采用本发明所述正极的锂硫电池在使用过程中不会因发生体积膨胀/收缩效应导致锂硫电池容量衰减,且结构稳定性强,不易损坏。
附图说明
图1为本发明一种锂硫电池正极较佳实施例的第一结构示意图。
图2为本发明电极层中复合材料的结构示意图。
图3为本发明一种锂硫电池正极较佳实施例的第二结构示意图。
具体实施方式
本发明提供一种锂硫电池正极及其制备方法,为使本发明的目的、技术方案及效果更加清楚、明确,以下对本发明进一步详细说明。应当理解,此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明,并不用于限定本发明。
现有的锂硫电池一般采用单质硫作为正极,金属锂片作为负极,它的反应机理不同于锂离子电池的离子脱嵌机理,而是电化学机理。锂硫电池通常以硫为正极反应物质,以锂为负极。放电时负极反应为锂失去电子变为锂离子,正极反应为硫与锂离子及电子反应生成硫化物,正极和负极反应的电势差即为锂硫电池所提供的放电电压。在外加电压作用下,锂硫电池的正极和负极反应逆向进行,即为充电过程。根据单位质量的单质硫完全变为S所能提供的电量可得出硫的理论放电质量比容量为1675 mAh/g,同理可得出单质锂的理论放电质量比容量为3860 mAh/g。锂硫电池的理论放电电压为2.287V,当硫与锂完全反应生成硫化锂(Li2S)时。相应锂硫电池的理论放电质量比能量为2600 Wh/kg。具体的,现有硫锂电池正极的电化学反应方程式如下所示:在充电过程中,所述正极的反应为:S+2Li++2e-=Li2S;在放电过程中,所述正极的反应为:Li2S = S+2Li++2e-。
虽然现有的锂硫电池的理论比容量和电池理论比能量较高,分别达到 1675m Ah/g 和 2600Wh/kg,远远高于商业上广泛应用的钴酸锂电池的容量(<150mAh/g),但是其在应用过程中还存在以下问题:首先,单质硫的电子导电性和离子导电性差,硫材料在室温下的电导率极低,反应的最终产物Li2S2和Li2S也是电子绝缘体,不利于电池的高倍率性能;其次,硫和硫化锂的密度分别为2.07和1.66g·cm-3,在充放电过程中有高达79%的体积膨胀/收缩,这种膨胀会导致正极形貌和结构的改变,导致硫与导电骨架的脱离,从而造成容量的衰减;这种体积效应在纽扣电池下不显著,但在大型电池中体积效应会放大,会产生显著的容量衰减,有可能导致电池的损坏,巨大的体积变化会破坏电极结构。
为解决现有锂硫电池所存在的问题,本发明提供一种锂硫电池正极,其中,如图1和图2所示,所述锂硫电池正极包括基板10以及设置在所述基板上的电极层20,所述电极层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质21以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯22。
在本发明中,所述包覆在硫单质表面的石墨烯具有导电作用,可保证硫在反应时产生的电流有效到导通到基板上,从而提高锂硫电池的高倍率性能;同时由于石墨烯与石墨烯之间的空隙比较多,且石墨烯是二维材料,相对其它材料,更加柔软,因此当锂离子穿过石墨烯之间的空隙和硫发生化学反应生成硫化锂时,体积变大,会挤压石墨烯,造成石墨烯变形,进而使石墨烯之间的缝隙变小;当充电时,硫化锂获得电子而分裂成硫和锂离子,锂离子在电场作用下移动到负极,硫分子慢慢形成结晶,体积变小,石墨烯片在外力消失的情况下恢复原来形状,相互之间的缝隙恢复原状;因此采用本发明所述正极的锂硫电池在使用过程中不会因发生体积膨胀/收缩效应导致锂硫电池容量衰减,且结构稳定性强,不易损坏。
在一些实施方式中,所述复合材料中的硫单质与石墨烯的质量比为1:1-3。在本实施例中,由于石墨烯的密度相对硫单质较小,当硫单质与石墨烯按照质量比为1:1-3的比例进行混合时,所述石墨烯能够有效地将硫单质包裹起来一个导电层,以保证硫单质在反应式产生的电流能够有效到导通到基板上,从而提升锂硫电池的高倍率性能。在一些具体的实施方式中,所述复合材料中的硫单质与石墨烯的值相比为1:1。
在一些实施方式中,所述电极层的厚度为1-3微米。在一些具体的实施方式中,所述电极层的厚度为1微米。
在一些实施方式中,所述粘结剂选自羧甲基纤维素钠、水性聚氨酯和环氧树脂中的一种或多种,但不限于此。
在一些实施方式中,如图2所示,所述基板与电极层之间还设置有导电层30,所述导电层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的石墨烯和碳纳米管。在本实施例中,由于石墨烯和碳纳米管都是柔软且具有韧性的导电材料,而且碳纳米管多孔洞,是良好的导电材料。本实施例通过在电极层和基板之间设置一层导电层,相当于在电极层下面铺了一层导电毯子,可以有效减弱硫在发生化学反应时,体积变化对基板的冲击作用,从而进一步的提升锂硫电池的高倍率性能以及结构稳定性,有效防止锂硫电池在使用过程中因体积膨胀/收缩效应导致锂硫电池容量衰减的发生。
在一些实施方式中,所述导电层材料中的碳纳米管与石墨烯的质量比为1:1-3。在一些具体的实施方式中,所述导电层材料中的碳纳米管与石墨烯的质量比为1:1。
在一些实施方式中,所述导电层的厚度为1-3微米。在一些具体的实施方式中,所述导电层的厚度为1微米。
在一些实施方式中,所述基板为铝箔。
在一些实施方式中,还提供一种锂硫电池正极的制备方法,其中,包括步骤:
提供基板,
在所述基板上涂覆导电层材料形成导电层,所述导电层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。
在本实施方式中,预先对石墨烯进行清洗以去除石墨烯里面所含的金属类杂质,然后将硫单质与石墨烯按照质量比为1:1-3的比例加入纳米砂磨机中,并加入预定量的去离子水进行研磨处理使得石墨烯包覆在硫单质表面,得到复合材料溶液;向所述复合材料溶液中加入粘结剂并搅拌形成混合浆料,将所述混合浆料涂覆在所述基板上,形成电极层。
在本实施方式中,包覆在硫单质表面的石墨烯具有导电作用,可保证硫在反应时产生的电流有效到导通到基板上,从而提高锂硫电池的高倍率性能;同时由于石墨烯与石墨烯之间的空隙比较多,且石墨烯是二维材料,相对其它材料,更加柔软,因此当锂离子穿过石墨烯之间的空隙和硫发生化学反应生成硫化锂时,体积变大,会挤压石墨烯,造成石墨烯变形,进而使石墨烯之间的缝隙变小;当充电时,硫化锂获得电子而分裂成硫和锂离子,锂离子在电场作用下移动到负极,硫分子慢慢形成结晶,体积变小,石墨烯片在外力消失的情况下恢复原来形状,相互之间的缝隙恢复原状;因此采用本发明所述正极的锂硫电池在使用过程中不会因发生体积膨胀/收缩效应导致锂硫电池容量衰减,且结构稳定性强,不易损坏。
在一些实施方式中,还提供一种锂硫电池正极的制备方法,其中,包括步骤:
提供基板,
在所述基板上涂覆导电层材料形成导电层,所述导电层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的石墨烯和碳纳米管;
在所述导电层上涂覆电极层材料形成电极层,所述电极层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。
在本实施方式中,预先将碳纳米管与石墨烯的质量比为1:1-3的比例混合并加入水形成3-7%固体含量的溶液,向所述溶液中加入粘结剂混合制得第一浆料,将所述第一浆料涂覆在基板上,形成厚度为1-3微米的导电层;将硫单质与石墨烯按照质量比为1:1-3的比例加入纳米砂磨机中,并加入预定量的去离子水进行研磨处理使得石墨烯包覆在硫单质表面,得到复合材料溶液;向所述复合材料溶液中加入粘结剂并搅拌形成混合浆料,将所述混合浆料涂覆在所述导电层上,形成厚度为1-3微米的电极层。本实施例通过在电极层和基板之间设置一层导电层,相当于在电极层下面铺了一层导电毯子,可以有效减弱硫在发生化学反应时,体积变化对基板的冲击作用,从而进一步的提升锂硫电池的高倍率性能以及结构稳定性,有效防止锂硫电池在使用过程中因体积膨胀/收缩效应导致锂硫电池容量衰减的发生。
综上所述,本发明提供的锂硫电池正极包括设置在基板上的电极层,所述电极层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。本发明中,所述包覆在硫单质表面的石墨烯具有导电作用,可保证硫在反应时产生的电流有效到导通到基板上,从而提高锂硫电池的高倍率性能;同时由于石墨烯与石墨烯之间的空隙比较多,且石墨烯是二维材料,相对其它材料,更加柔软,因此当锂离子穿过石墨烯之间的空隙和硫发生化学反应生成硫化锂时,体积变大,会挤压石墨烯,造成石墨烯变形,进而使石墨烯之间的缝隙变小;当充电时,硫化锂获得电子而分裂成硫和锂离子,锂离子在电场作用下移动到负极,硫分子慢慢形成结晶,体积变小,石墨烯片在外力消失的情况下恢复原来形状,相互之间的缝隙恢复原状;因此采用本发明所述正极的锂硫电池在使用过程中不会因发生体积膨胀/收缩效应导致锂硫电池容量衰减,且结构稳定性强,不易损坏。
应当理解的是,本发明的应用不限于上述的举例,对本领域普通技术人员来说,可以根据上述说明加以改进或变换,所有这些改进和变换都应属于本发明所附权利要求的保护范围。
Claims (10)
1.一种锂硫电池正极,其特征在于,包括基板以及设置在所述基板上的电极层,所述电极层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。
2.根据权利要求1所述锂硫电池正极,其特征在于,所述复合材料中的硫单质与石墨烯的质量比为1:1-3。
3.根据权利要求1所述锂硫电池正极,其特征在于,所述电极层的厚度为1-3微米。
4.根据权利要求1所述锂硫电池正极,其特征在于,所述粘结剂选自羧甲基纤维素钠、水性聚氨酯和环氧树脂中的一种或多种。
5.根据权利要求1-4任一所述锂硫电池正极,其特征在于,所述基板与电极层之间还设置有导电层,所述导电层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的石墨烯和碳纳米管。
6.根据权利要求5所述锂硫电池正极,其特征在于,所述导电层材料中的碳纳米管与石墨烯的质量比为1:1-3。
7.根据权利要求5所述锂硫电池正极,其特征在于,所述导电层的厚度为1-3微米。
8.根据权利要求1所述锂硫电池正极,其特征在于,所述基板为铝箔。
9.一种锂硫电池正极的制备方法,其特征在于,包括步骤:
提供基板,
在所述基板上涂覆导电层材料形成导电层,所述导电层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。
10.一种锂硫电池正极的制备方法,其特征在于,包括步骤:
提供基板,
在所述基板上涂覆导电层材料形成导电层,所述导电层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的石墨烯和碳纳米管;
在所述导电层上涂覆电极层材料形成电极层,所述电极层材料包括粘结剂以及分散在所述粘结剂中的复合材料,所述复合材料包括硫单质以及包覆在所述硫单质表面的石墨烯。
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