CN116072994A - 一种钠离子电池负极材料、负极极片的制备方法和钠离子电池 - Google Patents
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Abstract
一种钠离子电池负极材料、负极极片的制备方法和钠离子电池,属于储能材料技术领域,具体方案如下:一种钠离子电池负极材料,包括负极活性材料和负极补钠添加剂,所述负极补钠添加剂为Na2CO3、NaF、Na2O、NaOH中的一种或几种,所述负极补钠添加例的粒径D50小于5um,D100小于20um。本发明方案将组成SEI膜的无机钠盐直接补充负极极片中,在电池化成过程中可以直接参与成膜,减少正极迁移到负极的钠离子的消耗,从而大大提高电池的首次效率。
Description
技术领域
本发明属于储能材料技术领域,具体涉及一种钠离子电池负极材料、负极极片的制备方法和钠离子电池。
背景技术
目前,新能源储能的需求呈爆炸性增长,钠离子电池将成为解决大规模储能问题的最佳方案之一。钠离子电池的能量密度远高于铅酸电池,而与锂离子电池相比,钠离子电池具有钠储量丰富、可使用低浓度电解液、负极可以采用铝箔作为集流体、无过放电特性等优点,可大大降低成本。
钠离子电池和锂离子电池属于不同领域,对正负极材料的要求也是截然不同的,锂离子电池中广泛应用的负极材料石墨在钠离子电池中没有储钠能力。目前研究的钠离子电池负极材料主要有:碳基负极材料、钛基负极材料、有机类负极材料以及合金类负极材料。但是这几类负极材料要么是克容量低,要么是首效低,要么是体积膨胀,循环差,总的来说,只有综合性能更好的碳材料目前被工程化应用于钠离子电池负极。然而即使碳材料作为钠离子电池负极材料,在首次充放电时也会形成SEI膜从而导致首次充放电容量损失,高达20%以上,首次充放电容量损失会严重影响电池的能量密度。首次效率低是硬碳材料其特殊的结构决定的,本身难以有根本的改善提升,所以补钠技术成为解决这一问题的有效途径之一。
目前,钠离子电池补钠方法主要包括以下两种:(1)在正极中添加富含钠的物质,在第一圈化成过程中将钠释放到达负极进行补钠;(2)在负极中直接添加金属钠进行补钠。中国发明专利申请CN111293289A报道了一种将氧化钠与正极活性材料混合,使用该材料制备钠离子电池正极极片,并组装成电池,在电池化成阶段,控制首次充放电电压范围使钠的氧化物完全反应并释放全部钠离子到负极极片参与SEI膜的形成,然而氧化钠本身比较活泼,对环境要求高,而且释放出钠之后产生氧气,容易造成正极材料脱落,影响电池循环稳定性。中国发明专利申请CN108878780A提出了在惰性气氛中,将固态金属钠在一定温度下熔融,得到液态金属钠,添加于负极片的表面进行补钠的方法。金属钠的补钠效果较好,但是金属钠化学性质极其活泼,对环境要求极为苛刻,存在一系列安全隐患,难以大规模应用。因此仍需进一步研究安全、易操作且低成本的补钠方法。
发明内容
本发明的第一个目的是为了解决现有技术中存在的问题,提供一种钠离子电池负极材料。
本发明的第二个目的是提供一种钠离子电池负极极片的制备方法。
本发明的第三个目的是提供一种钠离子电池。
为实现上述目的,本发明采取的技术方案如下:
一种钠离子电池负极材料,包括负极活性材料和负极补钠添加剂,所述负极补钠添加剂为Na2CO3、NaF、Na2O、NaOH中的一种或几种,所述负极补钠添加剂的粒径D50小于5um,D100小于20um。
进一步的,所述负极补钠添加剂的粒径D50小于2um,D100小于10um。
进一步的,所述负极补钠添加剂占负极材料的质量分数为0.1w%-20w%
进一步的,所述负极补钠添加剂占负极材料的质量分数为1w%-10w%。
进一步的,所述负极材料还包括导电剂和粘结剂,所述粘结剂为水系粘结剂或油系粘结剂。
进一步的,所述负极活性材料包括碳基负极材料、钛基负极材料、有机类负极材料以及合金类负极材料的一种或几种。
一种含有所述的负极材料的钠离子电池负极的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤一、将负极补钠添加剂进行球磨,使其粒径D50小于5um,D100小于20um;
步骤二、将步骤一制得的负极补钠添加剂与负极活性材料、溶剂、导电剂和粘结剂一起混合搅拌均匀得到钠离子电池负极浆料;
步骤三、将钠离子电池负极浆料涂布在负极集流体上,干燥、辊压得到钠离子电池负极。
一种钠离子电池,包括正极、负极、隔膜和电解液,所述负极为上述钠离子电池负极。
进一步的,所述正极所采用的正极材料包括氧化物类正极材料、聚阴离子类正极材料、普鲁士蓝类正极材料和有机类正极材料中的一种或几种。
本发明相对于现有技术的有益效果为:
本发明技术方案所采用的负极补钠添加剂为Na2CO3、NaF、Na2O、NaOH中的一种或几种的组合。根据相关研究结果,钠离子电池负极材料表面在首次充放电时会形成SEI膜,从而导致首次充放电容量损失,高达20%以上,首次充放电容量损失会严重影响电池的能量密度。SEI膜的形成会消耗从正极迁移到负极的钠离子,SEI膜的组成主要有各种无机成分如Na2CO3、NaF、Na2O、NaOH等和各种有机成分如ROCO2Na、RONa、(ROCO2Na)2等。本发明将组成SEI膜的无机钠盐直接补充负极极片中,在电池化成过程中可以直接参与成膜,减少正极迁移到负极的钠离子的消耗,从而大大提高电池的首次效率。一般情况下,将常规钠盐直接添加到负极进行补钠的效果并不一定理想,本发明在选择补钠添加剂即钠盐的基础上,通过球磨的方法进一步减小钠盐的粒径,可以大大提高材料的活性,更容易参与到负极成膜反应中;另外,根据负极材料首次嵌钠的库仑效率,即不可逆消耗钠的量来适当调整钠盐的添加量,保证钠盐在电池首次化成过程中反应完全,避免剩余的钠盐在电池后续充放电过程中产生负面影响。
附图说明
图1为实施例1中添加负极补钠添加剂后电池充放电曲线图;
图2为对比例1中未添加负极补钠添加剂普通电池充放电曲线图。
具体实施方式
下面结合附图1-2和具体实施例对本发明做详细的介绍。
具体实施方式一
一种钠离子电池负极材料,包括负极活性材料和负极补钠添加剂,所述负极补钠添加剂为Na2CO3、NaF、Na2O、NaOH中的一种或几种,所述负极补钠添加例的粒径D50小于5um,D100小于20um。
进一步的,所述负极补钠添加剂的粒径D50小于2um,D100小于10um。
进一步的,所述负极补钠添加剂占负极材料的质量分数为0.1w%-20w%
进一步的,所述负极补钠添加剂占负极材料的质量分数为1w%-10w%。
进一步的,所述负极材料还包括导电剂和粘结剂,所述粘结剂为油系粘结剂或水系粘结剂,当补钠添加剂为Na2CO3和/或NaOH时,优选使用水系粘结剂,Na2CO3和/或NaOH溶解在水系粘结剂的溶剂中,补钠效果更好。
进一步的,所述负极活性材料包括碳基负极材料、钛基负极材料、有机类负极材料以及合金类负极材料的一种或几种。
具体实施方式二
一种含有具体实施方式一所述的负极材料的钠离子电池负极的制备方法,包括以下步骤:
步骤一、将负极补钠添加剂进行球磨,使其粒径D50小于5um,D100小于20um;
步骤二、将步骤一制得的负极补钠添加剂与负极活性材料、溶剂、导电剂和粘结剂一起混合搅拌均匀得到钠离子电池负极浆料;
步骤三、将钠离子电池负极浆料涂布在负极集流体上,干燥、辊压得到钠离子电池负极。
具体实施方式三
一种钠离子电池,包括正极、负极、隔膜和电解液,所述负极为权利要求7制备得到的钠离子电池负极。
进一步的,所述正极所采用的正极材料包括氧化物类正极材料、聚阴离子类正极材料、普鲁士蓝类正极材料和有机类正极材料中的一种或几种。
实施例1
一种钠离子电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)将负极补钠添加剂Na2CO3和NaF按质量比为1:1的比例进行球磨,最终物料粒径D50小于1um,D100小于5um;
(2)将上述所制得的负极补钠添加剂与硬碳材料、适量的溶剂、导电剂、油系粘结剂一起混合搅拌得到负极浆料,其中负极补钠添加剂占硬碳材料的质量分数为5w%,浆料固含量为50%,粘度为1200mPa.s,然后进行涂布辊压得到负极片;
(3)将步骤(2)所制得的负极片与普鲁士蓝正极片(N/P=1.1)、隔膜、电解液一起组装成钠离子电池;
上述电池在0.1C电流下进行化成,充电截止电压3.65V,充电容量为1.116Ah,0.1C分容放电截止电压2.0V,放电容量为0.9575Ah,首次库仑效率为85.8%。
实施例2
一种钠离子电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)将负极补钠添加剂Na2O和NaF按质量比为2:1的比例进行球磨,最终物料粒径D50小于1um,D100小于5um;
(2)将上述所制得的负极补钠添加剂与硬碳材料、适量的溶剂、导电剂、油系粘结剂一起混合搅拌得到负极浆料,其中负极补钠添加剂占硬碳材料的质量分数为10w%,浆料固含量为45%,粘度为1150mPa.s,然后进行涂布辊压得到负极片;
(3)将步骤(2)所制得的负极片与普鲁士蓝正极片(N/P=1.1)、隔膜、电解液一起组装成钠离子电池;
上述电池在0.1C电流下进行化成,充电截止电压3.65V,充电容量为1.178Ah,0.1C分容放电截止电压2.0V,放电容量为1.039Ah,首次库仑效率为88.2%。
实施例3
一种钠离子电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)将负极补钠添加剂Na2O和NaF按质量比为2:1的比例进行球磨,最终物料粒径D50小于0.5um,D100小于2um;
(2)将上述所制得的负极补钠添加剂与硬碳材料、适量的溶剂、导电剂、油系粘结剂一起混合搅拌得到负极浆料,其中负极补钠添加剂占硬碳材料的质量分数为10w%,浆料固含量为45%,粘度为1185mPa.s,然后进行涂布辊压得到负极片;
(3)将步骤(2)所制得的负极片与普鲁士蓝正极片(N/P=1.1)、隔膜、电解液一起组装成钠离子电池;
上述电池在0.1C电流下进行化成,充电截止电压3.65V,充电容量为1.168Ah,0.1C分容放电截止电压2.0V,放电容量为1.058Ah,首次库仑效率为90.6%。
实施例4
一种钠离子电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)将负极补钠添加剂Na2CO3和NaF按质量比为1:1的比例进行球磨,最终物料粒径D50小于2um,D100小于8um;
(2)将上述所制得的负极补钠添加剂与硬碳材料、适量的溶剂、导电剂、粘结剂一起混合搅拌得到负极浆料,其中负极补钠添加剂占硬碳材料的质量分数为5w%,浆料固含量为50%,粘度为1280mPa.s,然后进行涂布辊压得到负极片;
(3)将步骤(2)所制得的负极片与普鲁士蓝正极片(N/P=1.1)、隔膜、电解液一起组装成钠离子电池;
上述电池在0.1C电流下进行化成,充电截止电压3.65V,充电容量为1.135Ah,0.1C分容放电截止电压2.0V,放电容量为0.9602Ah,首次库仑效率为84.6%。
实施例5
一种钠离子电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)将负极补钠添加剂Na2O进行球磨,最终物料粒径D50小于1um,D100小于5um;
(2)将上述所制得的负极补钠添加剂与硬碳材料、适量的溶剂、导电剂、油系粘结剂一起混合搅拌得到负极浆料,其中负极补钠添加剂占硬碳材料的质量分数为2w%,浆料固含量为50%,粘度为1365mPa.s,然后进行涂布辊压得到负极片;
(3)将步骤(2)所制得的负极片与普鲁士蓝正极片(N/P=1.1)、隔膜、电解液一起组装成钠离子电池;
上述电池在0.1C电流下进行化成,充电截止电压3.65V,充电容量为1.152Ah,0.1C分容放电截止电压2.0V,放电容量为0.9527Ah,首次库仑效率为82.7%。
实施例6
一种钠离子电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)将负极补钠添加剂Na2CO3进行球磨,最终物料粒径D50小于1um,D100小于5um;
(2)将上述所制得的负极补钠添加剂与硬碳材料、适量的溶剂、导电剂、水系粘结剂一起混合搅拌得到负极浆料,其中负极补钠添加剂占硬碳材料的质量分数为2w%,浆料固含量为50%,粘度为1356mPa.s,然后进行涂布辊压得到负极片;
(3)将步骤(2)所制得的负极片与普鲁士蓝正极片(N/P=1.1)、隔膜、电解液一起组装成钠离子电池;
上述电池在0.1C电流下进行化成,充电截止电压3.65V,充电容量为1.146Ah,0.1C分容放电截止电压2.0V,放电容量为0.9432Ah,首次库仑效率为82.3%。
对比例1
一种钠离子电池的制备方法,包括以下步骤:
(1)将与实施例1相同型号的硬碳材料与适量的溶剂、相同比例的导电剂、油系粘结剂一起混合搅拌得到负极浆料,浆料固含量为50%,粘度为1100mPa.s,然后进行涂布辊压得到负极片;
(2)将上述所制得的负极片与普鲁士蓝正极片(N/P=1.1)、隔膜、电解液一起组装成钠离子电池;
上述电池在0.1C电流下进行化成,充电截止电压3.65V,充电容量为1.133Ah,0.1C分容放电截止电压2.0V,放电容量为0.8658Ah,首次库仑效率为76.4%。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已,并不用于限制本发明,对于本领域的技术人员来说,本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种钠离子电池负极材料,其特征在于:包括负极活性材料和负极补钠添加剂,所述负极补钠添加剂为Na2CO3、NaF、Na2O、NaOH中的一种或几种,所述负极补钠添加剂的粒径D50小于5um,D100小于20um。
2.根据权利要求1所述的钠离子电池负极材料,其特征在于:所述负极补钠添加剂的粒径D50小于2um,D100小于10um。
3.根据权利要求1所述的钠离子电池负极材料,其特征在于:所述负极补钠添加剂占负极材料的质量分数为0.1w%-20w%。
4.根据权利要求3所述的钠离子电池负极材料,其特征在于:所述负极补钠添加剂占负极材料的质量分数为1w%-10w%。
5.根据权利要求1所述的钠离子电池负极材料,其特征在于:所述负极材料还包括导电剂和粘结剂。
6.根据权利要求5所述的钠离子电池负极材料,其特征在于:所述粘结剂为水系粘结剂或油系粘结剂。
7.根据权利要求1所述的钠离子电池负极材料,其特征在于:所述负极活性材料包括碳基负极材料、钛基负极材料、有机类负极材料以及合金类负极材料的一种或几种。
8.一种含有权利要球1-7任一权利要求所述的负极材料的钠离子电池负极的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤一、将负极补钠添加剂进行球磨,使其粒径D50小于5um,D100小于20um;
步骤二、将步骤一制得的负极补钠添加剂与负极活性材料、溶剂、导电剂和粘结剂一起混合搅拌均匀得到钠离子电池负极浆料;
步骤三、将钠离子电池负极浆料涂布在负极集流体上,干燥、辊压得到钠离子电池负极。
9.一种钠离子电池,其特征在于:包括正极、负极、隔膜和电解液,所述负极为权利要求8制备得到的钠离子电池负极。
10.根据权利要求9所述的钠离子电池,其特征在于:所述正极所采用的正极材料包括氧化物类正极材料、聚阴离子类正极材料、普鲁士蓝类正极材料和有机类正极材料中的一种或几种。
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