CN109786665A - 一种硅碳复合负极极片及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种硅碳复合负极极片及其制备方法，该硅碳复合负极极片，包括负极集流体和涂覆在所述负极集流体表面的硅碳负极活性层，硅碳负极活性层为硅碳负极活性层一或硅碳负极活性层二；硅碳负极活性层二包括硅碳负极活性材料层及钛酸锂活性材料层；一种硅碳复合负极极片的制备方法，包括以下步骤：1)将粘结剂一加入水中，得到导电胶一；2)得到捏合混合物一；3)得到负极浆料一；4)将负极浆料一涂覆在负极集流体表面上，得到硅碳复合负极极片。本发明的优点是由于在硅碳负极活性层内含有钛酸锂成分，减少硅的膨胀，减少锂金属析出，改善硅碳负极材料的导电性，且能够提高电池的循环寿命和安全性能，提高首次库伦效率。
Description
技术领域
本发明涉及锂电池技术领域，特别是涉及一种硅碳复合负极极片及其制备方法。
背景技术
随着电动汽车以及消费类电子产品的迅速普及，加大了对具有长久续航能力、高能量密度和安全性能的锂离子动力电池的迫切需求，锂离子动力电池工业迎来了新的挑战。作为锂离子动力电池重要组成部分-负极材料，目前商业化锂离子电池主要采用石墨类碳负极材料，其导电性能优异，循环稳定性好，但其372mAh/g的理论克容量已经不能满足高能量密度的需求，因此，大量的技术研究已经开始寻找新型高理论克容量材料。
其中，硅负极的理论比容量高达4200mAh/g，在地球上储量丰富，有很大的应用前景。然而，硅基材料体积膨胀严重，导电性差以及循环差限制了其实际应用。
石墨作为成熟的负极材料，其能量密度已经基本被充分发挥，要想在能量密度上有所提升，与硅结合是一种较好的方式。但在真正的使用过程中，硅碳负极存在很多先天的“不足”，具体表现在：在充放电过程中，硅的体积会膨胀100％-300％，不断的收缩膨胀会造成硅负极材料的粉末化，严重影响电池寿命；其次，硅的不断膨胀，在电池内部产生很大的应力，这种应力对极片造成挤压，循环多次后可能出现极片断裂的情况；而且也很有可能造成电池内部孔隙率的降低，减少锂离子移动通道，造成锂金属的析出，影响电池安全性。此外，硅的导电性比石墨差很多，导致锂离子脱嵌过程中不可逆程度大，从而降低其首次库伦效率。同时，由于电池能量密度的提升，硅碳负极很容易出现由于瞬间电流偏大造成的安全问题，包括上述硅膨胀带来的析锂问题，都造成硅碳负极不如石墨负极安全。
发明内容
发明目的：针对上述问题，本发明的目的之一是提供一种硅碳复合负极极片，以解决锂金属的析出、首次库伦效率较低的技术问题。
本发明的目的之二是提供一种硅碳复合负极极片的制备方法。
技术方案：
一种硅碳复合负极极片，包括负极集流体和涂覆在所述负极集流体表面的硅碳负极活性层，所述硅碳负极活性层为硅碳负极活性层一或硅碳负极活性层二；
所述硅碳负极活性层一包括以下质量百分比的各组分：78～94％的碳材料一、5～20％的碳和钛酸锂双包覆的硅材料、0.01～1％的碳纳米管一、0.2～1％的炭黑导电剂一、0.75～5％的粘结剂一；
所述硅碳负极活性层二包括硅碳负极活性材料层及钛酸锂活性材料层，所述硅碳负极活性材料层涂覆在所述负极集流体表面，所述钛酸锂活性材料层涂覆在所述硅碳负极活性材料层表面，其中，所述硅碳负极活性材料层包括以下质量百分比的各组分：78～94％的碳材料二、5～20％的硅材料、0.01～1％的碳纳米管二、0.2～1％的炭黑导电剂二、0.75～5％的粘结剂二；所述钛酸锂活性材料层包括以下质量百分比的各组分：93～98％的钛酸锂、1～6％的粘结剂三、0.2～1％的炭黑导电剂三及0.01～1％的碳纳米管三。由于在硅碳负极活性层内含有钛酸锂成分，能够减少硅的膨胀，使锂离子移动通道较多，减少锂金属的析出，改善硅碳负极材料的导电性，且能够提高电池的循环寿命和安全性能，提高首次库伦效率。
在其中一个实施例中，所述碳材料一、所述碳材料二都为天然石墨、人工石墨中的至少一种；所述硅材料为纳米硅、氧化硅、氧化亚硅、含硅合金的至少一种。
在其中一个实施例中，所述碳纳米管一、所述碳纳米管二、所述碳纳米管三都为单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、表面修饰的碳纳米管中的至少一种。
一种硅碳复合负极极片的制备方法，当需要在负极集流体表面上涂覆硅碳负极活性层一时，包括以下步骤：
1)将粘结剂一加入水中，溶解，得到分散均匀的粘结剂溶液一，将碳纳米管一加入粘结剂溶液一中，充分搅拌得到导电胶一；
2)将碳材料一、碳和钛酸锂双包覆的硅材料、炭黑导电剂一混合均匀后加入预定量的导电胶一捏合，调整捏合固含量为50～70％，得到捏合混合物一，其中，预定量的导电胶一占总导电胶一的质量百分比为40～60％；
3)向步骤2)的捏合混合物一中加入剩余的导电胶一，高速分散后加入水，搅拌均匀得到负极浆料一；
4)将负极浆料一涂覆在负极集流体表面上，经烘干后，负极浆料一成为硅碳负极活性层一，附着在负极集流体表面上，得到硅碳复合负极极片。上述制备方法，由于在负极浆料一的制备过程中加入碳和钛酸锂双包覆的硅材料，可以使得到的硅碳负极活性层一中含有钛酸锂，且钛酸锂与其他成分混合均匀，能够有效提高电池的循环寿命和安全性能，提高首次库伦效率。
在其中一个实施例中，步骤3)中，还包括以下步骤：得到的负极浆料一用150～400目筛网过滤。
一种硅碳复合负极极片的制备方法，当需要在负极集流体表面上涂覆硅碳负极活性层二时，包括以下步骤：
1)将粘结剂二加入水中，溶解，得到分散均匀的粘结剂溶液二，将碳纳米管二加入粘结剂溶液二中，充分搅拌得到导电胶二；
2)将碳材料二、硅材料、炭黑导电剂二混合均匀后加入预定量的导电胶二捏合，调整捏合固含量为50～70％，得到捏合混合物二，其中，预定量的导电胶二占总导电胶二的质量百分比为40～60％；
3)向步骤2)的捏合混合物二中加入剩余的导电胶二，高速分散后加入水，搅拌均匀得到负极浆料二；
4)将负极浆料二涂覆在负极集流体表面上，经烘干后，负极浆料二成为硅碳负极活性材料层；
5)将粘结剂三加入水中，溶解，得到分散均匀的粘结剂溶液三，将碳纳米管三加入粘结剂溶液三中，充分搅拌得到导电胶三；
6)将钛酸锂、炭黑导电剂三加入预定量的导电胶三中，搅拌捏合，调整捏合固含量为50～80％，得到捏合混合物三，其中，预定量的导电胶三占总导电胶三的质量百分比为40～60％；
7)向步骤6)的捏合混合物三中加入剩余的导电胶三，高速分散后加入水，搅拌均匀得到钛酸锂浆料；
8)将钛酸锂浆料涂覆在硅碳负极活性材料层上，经烘干后，钛酸锂浆料成为钛酸锂活性材料层，得到硅碳复合负极极片。上述制备方法，由于在得到的硅碳负极活性材料层上涂覆钛酸锂浆料，经过烘干后得到钛酸锂活性材料层，使得到的硅碳复合负极极片能够改善硅基材料的导电性，有效提高电池的循环寿命和安全性能，提高首次库伦效率。
在其中一个实施例中，步骤3)中，还包括以下步骤：得到的负极浆料二用150～400目筛网过滤。
在其中一个实施例中，步骤8)中，还包括以下步骤：将钛酸锂浆料涂覆在硅碳负极活性层二上，单面涂覆面密度为0.5～5mg/cm2。
有益效果：与现有技术相比，本发明的优点是：
1)上述硅碳复合负极极片，由于在硅碳负极活性层内含有钛酸锂成分，能够减少硅的膨胀，使锂离子移动通道较多，减少锂金属的析出，改善硅碳负极材料的导电性，且能够提高电池的循环寿命和安全性能，提高首次库伦效率。
2)上述硅碳复合负极极片的制备方法，由于在负极浆料一的制备过程中加入碳和钛酸锂双包覆的硅材料，或得到的硅碳负极活性材料层上涂覆钛酸锂浆料，经过烘干后得到钛酸锂活性材料层，使得到的硅碳复合负极极片能够改善硅基材料的导电性，有效提高电池的循环寿命和安全性能，提高首次库伦效率。
附图说明
图1为实施例1的硅碳复合负极极片的扫描电镜图；
图2为实施例3的硅碳复合负极极片的结构示意图。
具体实施方式
实施例1
一种硅碳复合负极极片，包括负极集流体和涂覆在负极集流体表面的硅碳负极活性层，硅碳负极活性层为硅碳负极活性层一或硅碳负极活性层二；
硅碳负极活性层一包括以下质量百分比的各组分：86.18％的碳材料一、9.57％的碳和钛酸锂双包覆的硅材料、0.05％的碳纳米管一、0.50％的炭黑导电剂一、3.7％的粘结剂一。
其中，负极集流体为铜箔或涂炭铜箔。碳材料一为天然石墨、人工石墨中的至少一种。碳纳米管一为单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、表面修饰的碳纳米管中的至少一种。炭黑导电剂一包含碳纳米纤维、导电石墨、科琴黑、乙炔黑和导电炭黑(Super P)中的至少一种。粘结剂一为羧甲基纤维素(CMC)、丁苯橡胶、改性丁苯橡胶、聚丙烯酸中的至少一种。
一种硅碳复合负极极片的制备方法，包括以下步骤：
1)将0.027kg的CMC加入到3.574kg的去离子水中，搅拌溶解，后再加入0.024kg的CMC，搅拌均匀，得到分散均匀的粘结剂溶液一，将0.518kg含量为0.4wt％的单壁碳纳米管加入粘结剂溶液一中，充分搅拌得到导电胶一；
2)将3.109kg的人造石墨、0.345kg的碳和钛酸锂双包覆的SiOx、0.018kg的导电炭黑(Super P)混合均匀后加入2.195kg导电胶一进行捏合，调整捏合固含量为66％，得到捏合混合物一；
3)刮料后向步骤2)的捏合混合物一中加入1.948kg的导电胶一，高速分散后加入0.017kg的水和0.017kg的NMP(N-甲基吡咯烷酮)，搅拌均匀，后加入0.325kg固含量为25.5wt％的改性丁苯橡胶，抽真空去泡，搅拌均匀，得到负极浆料一，负极浆料一的固含量为44％，粘度为3701mPa·s，用200目筛网将负极浆料一进行过滤；
4)将过滤后的负极浆料一涂覆在6μm厚的铜箔表面上，以3m/min的涂布速度进行涂布，经烘干后，烘箱温度为110℃，负极浆料一成为硅碳负极活性层一，附着在负极集流体表面上，硅碳负极活性层一的面密度为18.32mg/cm2，得到硅碳复合负极极片。
请参阅图1，得到的硅碳复合负极极片的SEM图如图1所示，由图1可知，本发明的硅碳复合负极极片中的各项成分，分散均匀，结构稳定。
实施例2
一种硅碳复合负极极片，包括负极集流体和涂覆在负极集流体表面的硅碳负极活性层，硅碳负极活性层为硅碳负极活性层一或硅碳负极活性层二；
硅碳负极活性层一包括以下质量百分比的各组分：91.88％的碳材料一、4.12％的碳和钛酸锂双包覆的硅材料、0.05％的碳纳米管一、0.45％的炭黑导电剂一、3.5％的粘结剂一。
其中，负极集流体为铜箔或涂炭铜箔。碳材料一为天然石墨、人工石墨中的至少一种。碳纳米管一为单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、表面修饰的碳纳米管中的至少一种。炭黑导电剂一包含碳纳米纤维、导电石墨、科琴黑、乙炔黑和导电炭黑(Super P)中的至少一种。粘结剂一为羧甲基纤维素(CMC)、丁苯橡胶、改性丁苯橡胶、聚丙烯酸中的至少一种。
一种硅碳复合负极极片的制备方法，包括以下步骤：
1)将0.039kg的CMC加入到2.494kg的去离子水中，搅拌溶解，后再加入0.032kg的CMC，搅拌均匀，得到分散均匀的粘结剂溶液一，将0.480kg含量为0.4wt％的单壁碳纳米管加入粘结剂溶液一中，充分搅拌得到导电胶一；
2)将3.532kg的天然石墨、0.158kg的碳和钛酸锂双包覆的SiOx、0.0172kg的导电炭黑(Super P)混合均匀后加入1.315kg导电胶一进行捏合，调整捏合固含量为67％，得到捏合混合物一；
3)刮料后向步骤2)的捏合混合物一中加入1.730kg的导电胶一，高速分散后加入0.029kg的水和0.029kg的NMP(N-甲基吡咯烷酮)，搅拌均匀，后加入0.282kg固含量为22.5wt％的丁苯橡胶，抽真空去泡，搅拌均匀，得到负极浆料一，负极浆料一的固含量为44％，粘度为4256mPa·s，用200目筛网将负极浆料一进行过滤；
4)将过滤后的负极浆料一涂覆在6μm厚的铜箔表面上，以3m/min的涂布速度进行涂布，经烘干后，烘箱温度为110℃，负极浆料一成为硅碳负极活性层一，附着在负极集流体表面上，硅碳负极活性层一的面密度为18.3mg/cm2，得到硅碳复合负极极片。
实施例3
请参阅图2，一种硅碳复合负极极片，硅碳负极活性层二包括硅碳负极活性材料层2及钛酸锂活性材料层1，硅碳负极活性材料层2涂覆在负极集流体3表面，钛酸锂活性材料层1涂覆在硅碳负极活性材料层2表面，其中，硅碳负极活性材料层包括以下质量百分比的各组分：86.18％的碳材料二、9.57％的硅材料、0.05％的碳纳米管二、0.50％的炭黑导电剂二、3.7％的粘结剂二；钛酸锂活性材料层包括以下质量百分比的各组分：93.8％的钛酸锂、5.2％的粘结剂三、0.95％的炭黑导电剂三及0.05％的碳纳米管三。
其中，负极集流体为铜箔或涂炭铜箔。碳材料二为天然石墨、人工石墨中的至少一种。碳纳米管二、碳纳米管三都为单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、表面修饰的碳纳米管中的至少一种。炭黑导电剂二、炭黑导电剂三都为碳纳米纤维、导电石墨、科琴黑、乙炔黑和导电炭黑(Super P)中的至少一种。粘结剂二、粘结剂三都为羧甲基纤维素(CMC)、丁苯橡胶、改性丁苯橡胶、聚丙烯酸中的至少一种。
一种硅碳复合负极极片的制备方法，包括以下步骤：
1)将0.027kg的CMC加入到3.574kg的去离子水中，搅拌溶解，后再加入0.024kg的CMC，搅拌均匀，得到分散均匀的粘结剂溶液二，将0.518kg含量为0.4wt％的单壁碳纳米管加入粘结剂溶液二中，充分搅拌得到导电胶二；
2)将3.109kg的人造石墨、0.345kg的SiOx、0.018kg的导电炭黑(Super P)混合均匀后加入2.195kg导电胶二进行捏合，调整捏合固含量为66％，得到捏合混合物二；
3)刮料后向步骤2)的捏合混合物二中加入1.948kg的导电胶二，高速分散后加入0.017kg的水和0.017kg的NMP(N-甲基吡咯烷酮)，搅拌均匀，后加入0.325kg固含量为25.5wt％的改性丁苯橡胶，抽真空去泡，搅拌均匀，得到负极浆料二，负极浆料二的固含量为45.1％，粘度为4600mPa·s，用200目筛网将负极浆料二进行过滤；
4)将过滤后的负极浆料二涂覆在6μm厚的铜箔表面上，以3m/min的涂布速度进行涂布，经烘干后，烘箱温度为110℃，负极浆料二成为硅碳负极活性材料层，附着在负极集流体表面上，硅碳负极活性材料层的面密度为18.32mg/cm2；
5)将0.015kgCMC加入1.52kg去离子水中，搅拌溶解，后加入0.018kg的CMC，搅拌均匀，得到分散均匀的粘结剂溶液三，将0.086kg含量为0.4wt％的单壁碳纳米管加入粘结剂溶液三中，充分搅拌得到导电胶三；
6)将0.594kg的钛酸锂、0.006kg导电炭黑(Super P)加入到0.653kg的导电胶三中，搅拌捏合，调整捏合固含量为66％，得到捏合混合物三；
7)刮料后向步骤6)的捏合混合物三中加入0.986kg的导电胶三，高速分散后抽真空除泡，加入0.025kg的水，搅拌均匀得到钛酸锂浆料，其中，钛酸锂浆料的粘度为4326mPa·s；
8)将钛酸锂浆料涂覆在硅碳负极活性材料层上，以3m/min的涂布速度进行涂布，经烘干后，烘箱温度为110℃，钛酸锂浆料成为钛酸锂活性材料层，得到硅碳复合负极极片，其中，负极集流体表面的硅碳复合负极层二的面密度为4mg/cm2。
实施例4
一种硅碳复合负极极片，硅碳负极活性层二包括硅碳负极活性材料层及钛酸锂活性材料层，硅碳负极活性材料层涂覆在负极集流体表面，钛酸锂活性材料层涂覆在硅碳负极活性材料层表面，其中，硅碳负极活性材料层包括以下质量百分比的各组分：87.4％的碳材料二、8.6％的硅材料、0.05％的碳纳米管二、0.45％的炭黑导电剂二、3.5％的粘结剂二；钛酸锂活性材料层包括以下质量百分比的各组分：95.3％的钛酸锂、3.0％的粘结剂三、0.5％的炭黑导电剂三及1.2％的碳纳米管三。
一种硅碳复合负极极片的制备方法，包括以下步骤：
1)将0.024kg的CMC加入到3.521kg的去离子水中，搅拌溶解，后再加入0.026kg的CMC，搅拌均匀，得到分散均匀的粘结剂溶液二，将0.565kg含量为0.4wt％的单壁碳纳米管加入粘结剂溶液二中，充分搅拌得到导电胶二；
2)将3.953kg的人造石墨、0.389kg的SiOx、0.02kg的导电炭黑(Super P)混合均匀后加入2.150kg导电胶二进行捏合，调整捏合固含量为65％，得到捏合混合物二；
3)刮料后向步骤2)的捏合混合物二中加入1.986kg的导电胶二，高速分散后加入0.017kg的水和0.017kg的NMP(N-甲基吡咯烷酮)，搅拌均匀，后加入0.424kg固含量为25.5wt％的改性丁苯橡胶，抽真空去泡，搅拌均匀，得到负极浆料二，负极浆料二的固含量为45.1％，粘度为4600mPa·s，用200目筛网将负极浆料二进行过滤；
4)将过滤后的负极浆料二涂覆在6μm厚的铜箔表面上，以3m/min的涂布速度进行涂布，经烘干后，烘箱温度为100℃，负极浆料二成为硅碳负极活性材料层，附着在负极集流体表面上，硅碳负极活性材料层的面密度为18.4mg/cm2；
5)将0.085kgCMC加入1.50kg去离子水中，搅拌溶解，后加入0.067kg的CMC，搅拌均匀，得到分散均匀的粘结剂溶液三，将1.775kg含量为0.4wt％的单壁碳纳米管加入粘结剂溶液三中，充分搅拌得到导电胶三；
6)将0.564kg的钛酸锂、0.003kg导电炭黑(Super P)加入到1.747kg的导电胶三中，搅拌捏合，调整捏合固含量为66％，得到捏合混合物三；
7)刮料后向步骤6)的捏合混合物三中加入1.68kg的导电胶三，高速分散后抽真空除泡，加入0.025kg的水，搅拌均匀得到钛酸锂浆料，其中，钛酸锂浆料的粘度为3869mPa·s；
8)将钛酸锂浆料涂覆在硅碳负极活性材料层上，以3m/min的涂布速度进行涂布，经烘干后，烘箱温度为110℃，钛酸锂浆料成为钛酸锂活性材料层，得到硅碳复合负极极片，其中，负极集流体表面的硅碳复合负极层二的面密度为4mg/cm2。
对比例1
本对比例与实施例1的区别点在于：本对比例的硅碳复合负极极片中不添加碳和钛酸锂双包覆的硅材料，只添加硅材料。本对比例的硅材料为SiOx。
性能测试
将实施例1～4及对比例1得到的硅碳复合负极极片分别与相同的正极极片及隔膜卷绕成型，装入铝塑壳内，经过处理后得到锂离子软包电池，按照GB/T 31485-2015对上述锂离子电池进行电池过充安全性能测试，电池过充测试条件为1C/6.3V，循环测试条件是1C/1C、25℃，当容量保持率≤80％测试结束。测试结果如表1所示。
表1实施例1～4及对比例1得到的锂离子软包电池的性能对比
由表1可知，本发明的硅碳复合负极极片，能够有效提高锂离子软包电池的循环性能，且不起火、不爆炸，有效提高锂离子软包电池的克容量及安全性。
Claims (8)
1.一种硅碳复合负极极片，其特征在于，包括负极集流体和涂覆在所述负极集流体表面的硅碳负极活性层，所述硅碳负极活性层为硅碳负极活性层一或硅碳负极活性层二；
所述硅碳负极活性层一包括以下质量百分比的各组分：78～94％的碳材料一、5～20％的碳和钛酸锂双包覆的硅材料、0.01～1％的碳纳米管一、0.2～1％的炭黑导电剂一、0.75～5％的粘结剂一；
所述硅碳负极活性层二包括硅碳负极活性材料层及钛酸锂活性材料层，所述硅碳负极活性材料层涂覆在所述负极集流体表面，所述钛酸锂活性材料层涂覆在所述硅碳负极活性材料层表面，其中，所述硅碳负极活性材料层包括以下质量百分比的各组分：78～94％的碳材料二、5～20％的硅材料、0.01～1％的碳纳米管二、0.2～1％的炭黑导电剂二、0.75～5％的粘结剂二；所述钛酸锂活性材料层包括以下质量百分比的各组分：93～98％的钛酸锂、1～6％的粘结剂三、0.2～1％的炭黑导电剂三及0.01～1％的碳纳米管三。
2.根据权利要求1所述的一种硅碳复合负极极片，其特征在于，所述碳材料一、所述碳材料二都为天然石墨、人工石墨中的至少一种；所述硅材料为纳米硅、氧化硅、氧化亚硅、含硅合金的至少一种。
3.根据权利要求1所述的一种硅碳复合负极极片，其特征在于，所述碳纳米管一、所述碳纳米管二、所述碳纳米管三都为单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、表面修饰的碳纳米管中的至少一种。
4.一种根据权利要求1的硅碳复合负极极片的制备方法，其特征在于，当需要在负极集流体表面上涂覆硅碳负极活性层一时，包括以下步骤：
1)将粘结剂一加入水中，溶解，得到分散均匀的粘结剂溶液一，将碳纳米管一加入粘结剂溶液一中，充分搅拌得到导电胶一；
2)将碳材料一、碳和钛酸锂双包覆的硅材料、炭黑导电剂一混合均匀后加入预定量的导电胶一捏合，调整捏合固含量为50～70％，得到捏合混合物一，其中，预定量的导电胶一占总导电胶一的质量百分比为40～60％；
3)向步骤2)的捏合混合物一中加入剩余的导电胶一，高速分散后加入水，搅拌均匀得到负极浆料一；
4)将负极浆料一涂覆在负极集流体表面上，经烘干后，负极浆料一成为硅碳负极活性层一，附着在负极集流体表面上，得到硅碳复合负极极片。
5.根据权利要求4所述的一种硅碳复合负极极片的制备方法，其特征在于，步骤3)中，还包括以下步骤：得到的负极浆料一用150～400目筛网过滤。
6.一种根据权利要求1的硅碳复合负极极片的制备方法，其特征在于，当需要在负极集流体表面上涂覆硅碳负极活性层二时，包括以下步骤：
1)将粘结剂二加入水中，溶解，得到分散均匀的粘结剂溶液二，将碳纳米管二加入粘结剂溶液二中，充分搅拌得到导电胶二；
2)将碳材料二、硅材料、炭黑导电剂二混合均匀后加入预定量的导电胶二捏合，调整捏合固含量为50～70％，得到捏合混合物二，其中，预定量的导电胶二占总导电胶二的质量百分比为40～60％；
3)向步骤2)的捏合混合物二中加入剩余的导电胶二，高速分散后加入水，搅拌均匀得到负极浆料二；
4)将负极浆料二涂覆在负极集流体表面上，经烘干后，负极浆料二成为硅碳负极活性材料层；
5)将粘结剂三加入水中，溶解，得到分散均匀的粘结剂溶液三，将碳纳米管三加入粘结剂溶液三中，充分搅拌得到导电胶三；
6)将钛酸锂、炭黑导电剂三加入预定量的导电胶三中，搅拌捏合，调整捏合固含量为50～80％，得到捏合混合物三，其中，预定量的导电胶三占总导电胶三的质量百分比为40～60％；
7)向步骤6)的捏合混合物三中加入剩余的导电胶三，高速分散后加入水，搅拌均匀得到钛酸锂浆料；
8)将钛酸锂浆料涂覆在硅碳负极活性材料层上，经烘干后，钛酸锂浆料成为钛酸锂活性材料层，得到硅碳复合负极极片。
7.根据权利要求6所述的一种硅碳复合负极极片的制备方法，其特征在于，步骤3)中，还包括以下步骤：得到的负极浆料二用150～400目筛网过滤。
8.根据权利要求6所述的一种硅碳复合负极极片的制备方法，其特征在于，步骤8)中，还包括以下步骤：将钛酸锂浆料涂覆在硅碳负极活性层二上，单面涂覆面密度为0.5～5mg/cm2。
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