CN109772414A - 一种宽光谱响应的红色氮化碳光催化剂的制备方法 - Google Patents

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许晖
景立权
李华明
徐远国
朱兴旺
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Abstract

本发明涉及光催化剂，特指一种酰基化反应合成宽光谱响应的红色氮化碳可见光光催化剂的制备方法。首先将甲酸铵与尿素混合，再通过马弗炉煅烧得到这种宽光谱响应的红色氮化碳，利用甲酸铵的引入与尿素发生酰基化反应引起的能带结构变化，解决了现有光催化剂对可见光利用率不高、对内分泌干扰物降解效率低等问题。有机小分子于氮化碳的原料热聚合过程中发生一定的有机反应来获得宽光谱响应的氮化碳，这极大地增强了氮化碳光吸收能力、快速且高效的电子转移速率、更丰富的活性位点和更低的光生电子空穴对复合率。

Description

一种宽光谱响应的红色氮化碳光催化剂的制备方法
技术领域
本发明涉及光催化剂，特指一种酰基化反应合成宽光谱响应的红色氮化碳可见光光催化剂的制备方法，属于光催化材料的制备技术领域。
背景技术
石墨相氮化碳作为一种非金属半导体材料，不仅具有合适的禁带宽度来有效利用可见光，而且具有良好的热稳定性和光电性能。因此，石墨相氮化碳被广泛的应用于光解水制氢、光催化二氧化碳还原及可见光下降解有机污染物领域。然而，对于普通的氮化碳而言仍存在光生电子空穴对复合几率高、载流子迁移速率慢和光吸收范围窄等缺点，这严重限制了其在光催化领域的应用。要打破制约光催化材料应用的瓶颈，必须拓宽光催化材料的光响应范围,探索能够吸收可见光的新型光催化材料,从而提高光催化材料对太阳光的利用率。研究人员通过一系列的方法提高了氮化碳的光催化性能，但主要集中在纳米结构的设计、元素掺杂、与其他半导体材料构筑形成异质结等。
发明内容
本发明的目的是提供一种酰基化反应合成宽光谱响应的红色氮化碳光催化剂的制备方法，首先将甲酸铵与尿素混合，再通过马弗炉煅烧得到这种宽光谱响应的红色氮化碳，利用甲酸铵的引入与尿素发生酰基化反应引起的能带结构变化，解决了现有光催化剂对可见光利用率不高、对内分泌干扰物降解效率低等问题。有机小分子于氮化碳的原料热聚合过程中发生一定的有机反应来获得宽光谱响应的氮化碳，这极大地增强了氮化碳光吸收能力、快速且高效的电子转移速率、更丰富的活性位点和更低的光生电子空穴对复合率。
实现本发明目的的技术解决方案为：
一种酰基化反应合成宽光谱响应的红色氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，制备步骤如下：
(1)首先将尿素和甲酸铵置于坩埚中混合搅拌均匀；
(2)将所得的混合物放入马弗炉中然后以一定的升温速度加热到一定煅烧温度，再保温一定时间，即可获得红色氮化碳。
上述的制备方法中，所述步骤(1)中，尿素和甲酸铵的质量比为10：0.1-1；优选10：0.3。
上述的制备方法中，所述步骤(2)中，煅烧温度为450℃-550℃，所述的升温速度为1-3℃/min，所述的煅烧温度保持时间为1-2小时。
本发明与现有技术相比，其显著优点：红色氮化碳相对于普通的氮化碳，具有高的光吸收能力和低的电子复合率，并具有更高的光催化降解效率。其次本发明的红色氮化碳的制备方法简单易行，产量高，操作简单，重复性好，可控性强，绿色环保，合成条件温和，有利于大规模制备。
附图说明
图1为本发明制备的红色氮化碳的XRD图。
图2为本发明制备的红色氮化碳的SEM图。
图3为本发明制备的红色氮化碳的DRS图。
图4为本发明制备的红色氮化碳的光电流图。
图5为本发明制备的红色氮化碳的PL图。
图6为本发明制备的红色氮化碳光催化剂在不同可见光照射时间下对浓度为10mg/L的双酚A光催化降解曲线图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步详细地阐述。
实施例1：本发明的红色氮化碳光催化剂的制备方法，具体包括以下步骤：
第一步：将10g尿素和0.3g甲酸铵置于50mL的坩埚中搅拌均匀；
第二步：将坩埚加盖后放在马弗炉中，加热参数如下：设置从室温、在180分钟内匀速升温到550℃，并在550℃下保持1小时；然后自然冷却，获得的红色固体即为红色氮化碳，无需研磨即可使用。
图1为本实施例所制备出的红色氮化碳光催化剂的X-射线衍射图谱。与普通的氮化碳相比，红色氮化碳的(100)和(002)晶面没有发生特别的变化，这是因为红色氮化碳的内部结构还是氮化碳结构的主体框架。
图2为本实施例所制备出的红色氮化碳光催化剂的扫描电镜图片，从图上可以清晰的看出，所制备出的样品还是二维纳米片结构，只是看上去有一定的卷曲。
图3为本实施例所制备出的红色氮化碳光催化剂的紫外可见光漫反射光谱图，红色氮化碳相较于普通氮化碳无论是在紫外区还是可见光区的吸光强度得到了明显的增强。众所周知，更宽更强的吸光强度有利于光催化性能的提升。
图4为本实施例所制备出的红色氮化碳光催化剂的光电流图，红色氮化碳的光电流强度的相较于普通氮化碳有了明显的增强。众所周知，光电流的增强说明电子与空穴的分离和转移效率的到了提高，这有利于光催化性能的提升。
图5为本实施例所制备出的红色氮化碳光催化剂的稳态荧光光谱图，红色氮化碳的荧光强度相较于普通的氮化碳的荧光强度发生了明显的降低。这表明光生电子空穴对的复合率降低，从而有利于光催化性能的提升。
图6为本实施例所制备出的红色氮化碳光催化剂的活性图，和普通氮化碳相比，在光照条件下，红色氮化碳展现出提高的降解双酚A能力。对于红色氮化碳，在3小时光照之后(300W功率的氙灯)，其降解双酚A(起始浓度为10mg/L)的光催化效率达到82％。这几乎是普通氮化碳(18％)的4.6倍。
实施例2：本发明的红色氮化碳光催化剂的制备方法，具体包括以下步骤：
第一步：将10g尿素和0.1g甲酸铵置于50mL坩埚中搅拌混合均匀；
第二步：将坩埚加盖后放在马弗炉中，加热参数如下：设置从室温、在180分钟内匀速升温到550℃，并在550℃下保持1小时；然后自然冷却，获得的红色固体即为红色氮化碳，无需研磨即可使用。
对于红色氮化碳，在3小时光照之后(300W功率的氙灯)，其降解双酚A(起始浓度为10mg/L)的光催化效率达到65％。
实施例3：本发明的红色氮化碳光催化剂的制备方法，具体包括以下步骤：
第一步：将10g尿素和0.5g甲酸铵置于50mL坩埚中搅拌混合均匀；
第二步：将坩埚加盖后放在马弗炉中，加热参数如下：设置从室温、在180分钟内匀速升温到550℃，并在550℃下保持1小时；然后自然冷却，获得的红色固体即为红色氮化碳，无需研磨即可使用。
对于红色氮化碳，在3小时光照之后(300W功率的氙灯)，其降解双酚A(起始浓度为10mg/L)的光催化效率达到76％。
实施例4：本发明的红色氮化碳光催化剂的制备方法，具体包括以下步骤：
第一步：将10g尿素和1g甲酸铵置于50mL坩埚中搅拌混合均匀；
第三步：将坩埚加盖后放在马弗炉中，加热参数如下：设置从室温、在180分钟内匀速升温到550℃，并在550℃下保持1小时；然后自然冷却，获得的红色固体即为红色氮化碳，无需研磨即可使用。
对于红色氮化碳，在3小时光照之后(300W功率的氙灯)，其降解双酚A(起始浓度为10mg/L)的光催化效率达到71％。

Claims (5)

1.一种宽光谱响应的红色氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，具体步骤如下：
(1)首先将尿素和甲酸铵置于坩埚中混合搅拌均匀；
(2)将所得的混合物放入马弗炉中然后以一定的升温速度加热到一定煅烧温度，再保温一定时间，即可获得红色氮化碳。
2.如权利要求1所述的一种宽光谱响应的红色氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，尿素和甲酸铵的质量比为10：0.1-1。
3.如权利要求2所述的一种宽光谱响应的红色氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(1)中，尿素和甲酸铵的质量比为10：0.3。
4.如权利要求1所述的一种宽光谱响应的红色氮化碳光催化剂的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，煅烧温度为450℃-550℃，所述的升温速度为1-3℃/min，所述的煅烧温度保持时间为1-2小时。
5.如权利要求1所述制备方法制备的宽光谱响应的红色氮化碳光催化剂的用途，其特征在于，用于在可见光条件下降解双酚A。
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